CC BY
8
Обзоры
УДК »13.648:621.311(048.8)
Е. Л. Телушкина
ТРИТИЙ1ВО ВНЕШНЕЙ СРЕДЕ ВБЛИЗИ ПРЕДПРИЯТИЙ ЯДЕРНОГО ТОПЛИВНОГО ЦИКЛА
В связи с дальнейшим расширением программы строительства АЭС, атомных источников теплоснабжения АТЭЦ и проектированием заводов по переработке облученного топлива мощностью до 1500 т топливных элементов в год из реакторов типа LWR (водо-водяной реактор на тепловых нейтронах) вопросы охраны внешней среды от загрязнения радиоактивными отходами и обеспечение радиационной безопасности населения приобретают первостепенное значение (А. К. Круглов и Ю. В. Смирнов).
Большое внимание в последнее время уделяется изучению поведения во внешней среде радионуклидов, имеющих большие периоды полураспада, рассеивающихся на значительные расстояния от источника выброса, глобально загрязняющих биосферу и подвергающих радиационному воздействию большие контингенты людей. К таким радиоизотопам относится тритий, мягкий р-излучатель, период полураспада которого 12,33 года. _
Тритий является естественнымУрадиоактивным элементом, повсеместно распространенным во внешней среде. Помимо трития естественного происхождения, в ней находится тритий, образовавшийся в результате испытаний ядерного оружия, а также имеющий техногенное происхождение, который может поступать с газоаэрозольнымн выбросами АЭС и других предприятий ядерного топливного цикла (ЯТЦ) в атмосферу и с жидкими сбросами в поверхностные водоемы.
Анализ отечественной и зарубежной литературы показал, что актуальность научных исследований, связанных с изучением закономерностей распространения трития в биосфере и оценкой радиационного воздействия его на население, со временем возрастает. Например, за последнее десятилетие МАГАТЭ дважды — в 1971 г. в Лас-Вегасе (США) и в 1978 г. в Сан-Франциско (США) — проводило весьма представительные симпозиумы, посвященные поведению трития в различных экологических системах, поступлению его из внешней среды в организм человека и оценке дозовых нагрузок на население за счет этого радионуклида (Moghissi^Jn Carter).
Основными источниками поступления трития техногенного происхождения во внешнюю среду, помимо экспериментальных ядерных взрывов, являются жидкие и газоаэрозольные радиоактивные отходы предприятий ЯТЦ: реакторов различного типа, предприятий по переработке облученного
топлива, установок£по производству трития и др.
Тритий образуется в реакторах при тройном делении ядра урана и в результате активации нейтронами изотопов лития, бора и дейтерия. Количество трития, образующегося в реакторах различного типа, неодинаково. Больше всего его создается в процессе эксплуатации тяжеловодных реакторов, в которых в качестве замедлителя и теплоносителя используется тяжелая вода D20, и в реакторах на быстрых нейтронах.
Наиболее полная информация, характеризующая выброс трития в атмосферу и поступление его с жидкими отходами в водоемы из АЭС различного типа, обобщена в докладах Научного комитета по действию атомной радиации (НКДАР) при ООН (1980).
Анализ данных литературы позволяет заключить, что поступление трития в водоемы с жидкими отходами реакторов под давлением типа PWR( ВВЭР) происходит в значительно больших количествах по сравнению с выбросами этого нуклида в атмосферу и в год достигает максимально примерно 259,2 и 37 ТБк (7000 и 1000 Ки) соответственно. ¿
Более мощными источниками загрязнения внешней среды тритием по сравнению с АЭС являются заводы по переработке облученного топлива, так как практически весь тритий, образующийся в ТВЭЛ(ах) в процессе компании на АЭС, при растворении топливных элементов на заводе по переработке либо переходит в жидкие радиоактивные отходы, либо удаляется с газоаэрозольными выбросами. Экспериментальные исследования, проведенные на заводе в Уиндскейле (Великобритания), показали, что большая часть трития — 914— 1403 ТБк/год (24 700—37 900 Ки/год), составляющая 70—90% от суммарного количества, поступает во внешнюю среду с жидкими отходами и 222— 444 ТБк/год (6000—12 000 Ки/год), что составляет 10—30%, выбрасывается в атмосферу (доклад НКДАР, 12/V 1980 г.).
Тритий, поступающий с радиоактивными отходами в окружающую среду, находится преимущественно в виде окиси трития, которая, являясь химическим аналогом воды, быстро включается в водный цикл и мигрирует по основным звеньям /$ наземных и водных экологических цепочек: атмосферный воздух — почва — растение — организм животных; вода водоема — водоросли — рыба и др.
Для изучения степени загрязнения различных объектов внешней среды тритием и установления закономерностей рассеивания его в атмосфере и
водоеме в районах расположения предприятий ЯТЦ осуществляются систематически отбор и анализ проб влаги из атмосферного воздуха, дождевых осадков, почвы, наземной растительности, воды из поверхностных водоемов, грунтовой воды, гндро-бионтов, продуктов питания растительного (зерно, овощи, фрукты) и животного (молоко, мясо, рыба) происхождения. Прежде чем приступить к состав-j» лению характеристики радиационной обстановки в районе расположения предприятия, как правило, проводится инвентаризация всех выбросов и сбросов трития в атмосферу и поверхностные водоемы.
Большая информация по этому вопросу получена специалистами из Центра ядерных исследований в Карлсруэ (ФРГ), где наблюдения ведутся с 1969 г. (König), а также учеными Канады (Gorman и Wong) и США (Murphy и Pendergast).
По данным König, из Центра ядерных исследований в Карлсруэ за год в атмосферу выбрасывается в среднем 44—77 ТБк (1200—2100^Ки) трития, преимущественно в виде паров НТО. Основными источниками поступления трития в атмосферу через трубы высотой 100 м являются 2 тяжеловодных реактора и установка для сжигания твердых отходов.
На основании измерения содержания трития в выпадающих осадках расчетным путем установлено, что на территории центра в 1972—1977 гг. плотность выпадения трития от выбросов в атмосферу составила около 11 ГБк/км2 (0,3 Ки/кмг) в год, а на площади в радиусе 1 км от Центра годовые выпадения за счет осадков равнялись примерно
* 37 ГБк (1 Ки) и составляли небольшую часть от его суммарного выброса (5-Ю-4), который в основном рассеивался на более дальние расстояния.
Выброс трития в атмосферу ведет к загрязнению почвы и растительности. Для изучения миграции трития в почве в натурных условиях проводили отбор проб на различной глубине до 80 см. Было установлено, что концентрация трития почти во всех пробах независимо от глубины отбора была одинаковой и не превышала 370 Бк (МО-8 Ки) в 1 л свободной воды.
Наблюдения, проведенные в Карлсруэ, показали, что концентрации НТО в 1 л свободной воды травы колебались от 70,3 до 777,8 Бк (1,9-10-®— 2,МО-8 Ки), в иглах сосны — от 51,8 до 2259 Бк (1,4-Ю-9—6,1 ■ Ю-8 Ки), в листьях деревьев — от 33,3 до 8518 Бк (9-10 10—2,3-10-' Ки). При анализе полученных результатов оказалось, что концентрация трития во влаге травы в основном близка к содержанию его в почве (в зоне распространения корневой системы). Однако иногда уро-вень трития в воде растений выше, чем в почве.
* Во многих случаях концентрация трития в листьях и иглах деревьев близка к концентрации его во влаге воздуха и дождевых осадках, что свидетельствует о быстром обмене паров воды между атмосферой, листьями и иглами деревьев.
Обширные исследования с целью изучения рас-
пространения трития от источника выброса, создания расчетных моделей поведения этого нуклида в наземных экологических системах, а также сравнения математических моделей с натурными данными, полученными в районе завода «Саванна— Ривер», провели Murphy и Pendergast. Среднегодовой выброс трития за период с 1974 по 1977 г. составил примерно 18,5 ПБк (500 000 Ки), причем 90% этого количества поступали в атмосферу через несколько труб высотой 63 м. При нормальном режиме работы с выбросами тяжеловодных реакторов в атмосферу поступает тритий преимущественно в виде окиси НТО. Однако в мае 1974 и декабре 1979 г. на заводе «Саванна—Ривер» наблюдались аварийные выбросы трития в количестве 17,7 и 6,77 ПБк (479 000 и 182 000 Ки соответственно) преимущественно в виде газа НТ (99% от суммарного количества).
В районе расположения этого объекта проводится систематический дозиметрический контроль за загрязнением внешней среды в пунктах, расположенных по периметру предприятия (т. е. в радиусе 10 км), а также в радиусе 40 и 160 км. Отбираются и анализируются дождевые осадки, влага атмосферного воздуха, растения, почва.
Дальность распространения трития от источника загрязнения, по этим данным, превышала 40 км.
Большой интерес представляют данные о характере распределения трития в различных частях лесной экологической системы при нормальной работе предприятия (табл. 1).
Как видно из табл. 1, наибольшая концентрация трития обнаружена в иглах сосны и траве у поверхности почвы, что объясняется, по-видимому, максимальным оседанием паров трития на эти части лесной экологической системы. Количество трития в стволе и ветках сосны несколько меньше. Снижение содержания трития в почве по глубине может быть связано с фильтрацией дождевой воды, разбавляющей нуклид в почвенной влаге.
Сравнение содержания трития в дождевой воде и влаге атмосферного воздуха показало, что в воздухе оно обычно выше, чем в дождевых осадках.
Таблица 1
Распределение паров окиси трития в лесной экологической системе
Обгект исследования Концентрация НТО
КБк л Ки/л
Сосна:
ИГЛЫ 6 1,6- ю-7
ветки 4,2 1,14.10-'
ствол 4,7 1,27-10-*
Лесная подстилка 6,1 1.66- ю-7
Слой почвы: см:
0-8 5.7 1,55-Ю-7
8—15 3,4 9,2-10-8
15-23 2,8 7,6-10-»
23—30 2.2 6, мо-8
Примечание. Приведены данные Murphy и Pendergast.
Для окончательного решения вопроса о характере распределения трития в наземной экологической системе необходимы более точные эксперименты, результаты которых помогут описать процессы, происходящие в природе, в виде математической модели, включающей математическое выражение следующих процессов: распространения (дисперсии) в атмосфере НТ и НТО, влажного и сухого отложения НТ и НТО на растениях и почве, движения НТО в почве, поглощения НТО корнями растений из почвы и движения потока воды через растения.
Одним нз значительных источников загрязнения внешней среды тритием является предприятие «Ontario Hydro» в Канаде, имеющее 10 тяжеловодных реакторов типа CANDU (Канада, дейтерий, уран). С целью получения фактических данных об уровнях загрязнения окружающей среды тритием и оценки потенциальных доз облучения населения этим изотопом в районе расположения указанного предприятия проводят отбор и анализ проб атмосферного воздуха, дождевых осадков, питьевой воды, молока, пищевых продуктов растительного происхождения (зерна, овощей, фруктов), которые выращиваются в радиусе до 15 км (Gorman и Wong).
Среднегодовая концентрация трития в воздухе, отобранном на расстоянии 1 км от источника выброса, составила 0,01 Бк/л (3- Ю-13 Ки/л), что в 100 раз выше фонового глобального уровня 0,0001 Бк/л (3-10-16 Ки/л). Анализ свежего молока с фермы, расположенной вблизи АЭС, показал, что концентрация трития в 1 л изменялась от 11,1 до]185 Бк (от 3-10 10 до 5-10~9 Ки). Результаты анализа пищевых продуктов растительного происхождения (овощей, фруктов и др.) свидетельствуют о том, что концентрация этого нуклида в 1 л свободной воды тканей равна 3,7 КБк (ЫО-7 Кн) на расстоянии 1 км от АЭС и становилась менее 0,037 КБк (ЫО-9 Ки) на расстоянии 5 км.
Таким образом, полученные результаты свидетельствуют о том, что поступление трития в атмосферу с газоаэрозольными выбросами тяжеловодных реакторов ведет к загрязнению этим изотопом атмосферного воздуха и продуктов питания растительного и животного происхождения, в десятки раз превышающему средние глобальные уровни.
Помимо изучения поведения трития в наземной экологической системе, выполнены исследования с целью определения закономерностей миграции его в пресноводной экологической системе: вода озера — донные отложения — водоросли — рыба. Эти работы проведены как в натурных условиях при непрерывном спуске радиоактивных сточных вод, содержащих значительное количество трития, в оз. White Oak, расположенном в районе Ок-Риджа (США), а также в форме натурного эксперимента на пресноводном водоеме (Blaylock и Frank; Adams и соавт.). Blaylock и Frank детально обследовали оз. White Oak, являющееся конечным бассейном, принимающим жидкие радиоактивные стоки Ок-Риджской национальной лаборатории, содержащие
тритий в большем количестве, чем сточные воды АЭС. Концентрация трития в воде озера не была постоянной и изменялась в диапазоне от 1,5 до 22 КБк/л (от 4- 10-и до 6- Ю-7 Ки/л) в зависимости от поступления трития нз p. White Oak, а также за счет изменения уровня воды в озере в связи с выпадением дождевых осадков.
Для определения содержания трития в различных компонентах водоема проводили отбор проб щ воды, донных отложений, водных растений (плавающих и погруженных), водных позвоночных и рыб в различных участках озера. Измерение трития проводили в свободной воде тканей и органически связанной воде.
Результаты натурных наблюдений показали, что концентрация трития в свободной воде тканей водных организмов следует за изменением концентрации трития в окружающей воде водоема. Соотношение НТО в свободной воде тканей и НТО в воде озера почти для всех видов организмов изменялось от 0,8 до 1,02.
Обмен трития в тканях рыб происходит очень быстро. В лабораторном эксперименте установлено, что через 1 Vs ч концентрация его в свободной воде тканей рыб достигала примерно того же уровня, что и в аквариумной воде. Для определения скорости выведения трития из воды тканей рыб пересаживали в аквариумы с чистой водой. Примерно через 15 мин рыба теряла 50% содержащегося в ней трития.
Переход трития в органически связанную воду происходит медленнее, чем поступление в свободную воду. Соотношение органически связанного трития и трития в воде озера колебалось для раз- Ф ных видов водных организмов от 0,251 до 0,685 и было самым высоким у крупных рыб, хотя и не превышало 1. Относительно низкое поглощение трития органически связанной водой у животных всех видов говорит о том, что не весь органически связанный водород обменивается на тритий. Тритий, находящийся в органически связанной воде, имеет более длительный период биологического полувыведения.
Конечной целью дозиметрического контроля, проводимого в районах, подвергающихся воздействию трития, являются определение поступления этого нуклида в организм человека и оценка дозо-вой нагрузки на население.
Основные пути поступления трития в организм человека следующие: вдыхание загрязненного воздуха, поглощение паров окиси трития через кожные покровы, поступление с питьевой водой и загрязненными продуктами питания.
Расчет индивидуальных доз облучения населения, проживающего вблизи АЭС типа CANDU (Канада), основанный на фактических данных о " степени загрязнения внешней среды и принятом рационе, представлен в табл. 2. При расчете принято, что среднее ежедневное потребление свежих фруктов и овощей 380 г, а период потребления 150 дней в году. Среднее содержание воды в ово-
Таблица 2
Годовая доза облучения (в мбэрах) от трития, поступающего из АЭС
Годовая индивидуальная до-
за облучения при расстоя-
Путь поступления ннн от АЭС
1 км 3 км 5 км 10 км
'Ингаляция и абсорбция через
кожу 0,5 0,1 0,06 0,02
С молоком 0,1 0,1 0,1 0.1
С личными фруктами и ово-
щами 0,1 0,02 0,01 0,009
С литьевой водой 0,06 0,06 0,06 0,06
Всего ... 0,8 0,3 0,2 0,2
Примечание. Потреблялось молоко с ферм, расположенных на расстоянии 10—15 км от АЭС.
щах и фруктах 80%. Приведенные данные свидетельствуют о том, что годовая доза облучения отдельных лиц из населения, проживающего вблизи АЭС с тяжеловодным реактором CANDU, составляет около 1 мбэр, причем наибольший вклад в дозу для лиц, живущих на расстоянии до 3 км, вносит вдыхание загрязненного тритием воздуха. С увеличением расстояния от АЭС до 5—10 км возрастает доля трития, поступающего в организм жителей алиментарным путем с молоком и питьевой водой.
Blaylock и Frank, оценивая дозу радиационного воздействия на население, использующее загряз-% ненное тритием озеро в хозяйственно-питьевых целях, установили, что если предположить фактор концентрирования для рыб, равным 1, а суточное количество потребляемой рыбы 20 г (7,3 кг/год), то годовая доза облучения от потребления рыбы составит 1,8 мбэр. Доза облучения населения за счет использования озерной воды для питья в количестве 1,2 л/сут составит 10 мбэр/год, т. е. потенциальная дозовая нагрузка в этом случае будет примерно в 5 раз больше, чем при употреблении рыбы.
Радиационное воздействие на население трития, поступающего во внешнюю среду с отходами предприятия по переработке облученного топлива, не оборудованного устройствами для задержки трития, гораздо больше по сравнению с АЭС и по расчетным данным может достигать 40 мбэр/год при выбросе этого нуклида в количестве 30 ПБк (7х
Х105 Ки) в год через трубу высотой 100 м (Bonka).
В связи с тем что тритий, поступающий во внешнюю среду, распространяется на большие расстояния от источника выброса, он будет вносить определенный вклад в ожидаемую коллективную дозу облучения населения (доклад НКДАР 12/V 1980 г.). Для расчета коллективной дозы была использована модель, основанная на определении удельной активности объектов внешней среды, в соответствии с которой предполагалось, что тритий в организме человека и наземных объектах внешней среды быстро достигает равновесия с тритием, содержащимся в атмосфере. Удельная активность трития в воде организма человека принимается равной таковой во влаге атмосферного воздуха. Общее годовое количество потребляемой человеком воды составляет 130 кг за счет ингаляционного и 800 кг за счет перорального поступления. Ожидаемая коллективная эффективная доза облучения населения, обусловленная пероральным путем поступления трития, примерно в 6 раз больше, чем доза за счет ингаляции.
Подытоживая приведенные материалы, следует отметить, что в настоящее время тритию как потенциальному фактору загрязнения внешней среды и радиационного воздействия на население придается большое значение. Это объясняется тем, что, хотя сейчас дозы облучения людей, проживающих вблизи предприятий ЯТЦ, за счет трития не превышают 1—10 мбэр/год, т. е. значительно ниже предельно допустимых, в будущем в связи с дальнейшим развитием атомной энергетики и строительством заводов по переработке облученного топлива дозовая нагрузка от данного нуклида будет возрастать. Все сказанное свидетельствует о необходимости разработки методов удержания трития ограничения сброса его в биосферу.
Литература. Атомная промышленность зарубежных стран. Под ред. А. X. Круглова, Ю. В. Смирнова. М., 1980.
Adams L. W., Peterle Т. J., White G. С.— In: Behaviour of Tritium in the Environment. Vienna, 1979, p. 231 — 245.
Blaylock B. G., Frank M. L.— Ibid., p. 247—256. Bonka H.— Ibid., p. 105—123. Gorman D. J., Wong К. V.— Ibid., p. 623—634. König L. A.— Ibid., p. 591—611.
Murphy C. £., Pendergast M. M.— Ibid., p. 361—372. Tritium. Ed. A. A. Moghissi, M. W. Carter. Proenix, 1973.
Поступила 29.07.82
4k
I
3 Гигиена н санитария № 3
