CC BY
38
Том 155, кн. 1
УЧЕНЫЕ ЗАПИСКИ КАЗАНСКОГО УНИВЕРСИТЕТА
Физико-математические пауки
2013
УДК 531:530.145-539.2
ТЕРМАЛИЗАЦИЯ «ГОРЯЧИХ» НОСИТЕЛЕЙ И ДИНАМИКА НАСЕЛЕННОСТИ УРОВНЯ ЛОВУШЕК В КРИСТАЛЛЕ CdS С ФЕМТОСЕКУНДНЫМ ВРЕМЕННЫМ РАЗРЕШЕНИЕМ
A.B. Леонтьев, К.В. Ивапип, B.C. Лобков, В. В. Самарцев, Г.М. Сафиуллип
Аннотация
Представлены результаты экспериментального исследования полупроводникового кристалла CdS методами фемтосекупдпой спектроскопии. Установлено, что заселение уровня ловушек производится через двухфотошгое возбуждение в зону проводимости. Зарегистрирована динамика спада населенности уровня ловушек с характерным временем 550 пс. Определена длительность вынужденной излучателыюй рекомбинации, проведена оценка времени взаимодействия поситель-фопоп в 20 фс.
Ключевые слова: фемтосекупдпая спектроскопия, сульфид кадмия, уровень ловушек. двухфотошгое возбуждение, термализация.
Введение
Использование техники фемтосекуидиой нелинейной спектроскопии позволяет измерять параметры сверхбыстрой динамики внутри- и межзонной релаксации в полупроводниках, недоступной для исследования другими методами [1]. В работе [2]. посвященной оптическим свойствам нанокристаллов на основе СсШ. исследован процесс возбуждения электрона с резонансным переходом из валентной зоны на уровни ловушек, лежащие внутри запрещённой зоны. Во множестве источников (см.. например. [3. 4]) опубликованы спектральные характеристики излучения, соответствующего релаксации с таких уровней. Исследования же временной динамики требуют привлечения методов фемтосекундной спектроскопии с временным разрешением. В настоящей работе определяется время жизни уровней ловушек и обсуждается механизм их заселения в монокристалле СсШ.
1. Время жизни уровня ловушек
Исследуемый образец СсШ представлял собой кристалл толщиной 1 мм. оптическая ось которого направлена нормально к поверхности. Использованные в описанных ниже экспериментах лазерные импульсы имели следующие параметры: длительность 50^60 фс, спектр шириной 40 нм с максимумом на длине волны 790 нм. Время жизни уровня ловушек определялось в эксперименте по схеме «накачка зондирование» с временным разрешением. Лазерные импульсы с энергией 1.3^3.3 мкДж (накачка) и 0.02 мкДж (зондирующий) сфокусированы линзой на поверхность образца в пятно диаметром ^50 мкм. Временной интервал между ними может быть установлен с использованием оптической линии задержек в интервале 0 ^ 150 пс. При прохождении мощного импульса накачки через образец
740 760 780 800 Длина волны (нм)
Е (эВ).......
2,52,0
б)
(1)
(3)] ¡е
(4)
(5)
зона
проводимости
уровни ловушек
валентная зона
Рис. 1. а) 1 полоса люминесценции с уровней ловушек (взято из [4]): 2 спектр лазерных импульсов: б) схема уровней и переходов
а)
Дт (пс)
0,0 0,3 0,7 1,0 1,3 1,7 2,0 2,3 2,7 3,0 3,3 Накачка (мкДж)
Рис. 2. о) Зависимость интенсивности зондирующего пучка от времени задержки Д£; б) интенсивность зондирующего пучка при ДЬ = 2 пс в зависимости от энергии накачки: точки экспериментальные данные, лилия 1 аппроксимация в модели насыщающегося перехода в двухуровневой схеме, лилия 2 в модели двухфотошгого поглощения с последующей релаксацией па зондируемый уровень
уровень ловушек частично населяется. Динамику опустошения уровня можно наблюдать, регистрируя интенсивность зондирующего пучка, задержанного на ДЬ относительно накачки. Измеренное характерное время разрушения населённости уровня составило 550 пс. Можно предположить две причины заполнения зондируемого уровня прямое возбуждение из валентной зоны (рис. 1, б (1) или релаксация из зоны проводимости, которая населяется в процессе двухфотошгого поглощения (рис. 1, б (2 3 4)). Характер зависимости населённости от интенсивности накачки (рис. 2, б) позволяет сделать выбор в пользу процесса с поглощением двух фотонов (2).
Об эффективном двухфотонном поглощении свидетельствует наблюдение излучения на частоте, соответствующей ширине запрещенной зоны 2.45 эВ (рис. 1, б (5)). Спектр излучения показан на рис. 4, а. Согласно оценке, сделанной в [5], исходя из динамики населенностей дна зоны проводимости, длительность этого излучения не должна превышать 400 фс. Это длительность вынужденной излучательной рекомбинации, продолжающейся, пока населенность в зоне проводимости, созданная импульсом накачки, остается избыточной.
2
ССБ
шо
А
кир б)
At
А
t
Рис. 3. Схема эксперимента по методике ап-копверсии: 1 импульс пакачки: 2 опорный импульс: 3 излучение, ипдуцировашгое импульсом пакачки
530 540 550 Длина волны (нм)
560 570
б) 0-1
Рис. 4. Спектр (а) и временная форма (б) сигнала излучателыюй рекомбинации, полученная методом ап-копверсии
3
t
2. Длительность вынужденной нзлучательной рекомбинации
Прямое измерение длительности вынужденной эмиссии производилось методом ап-конверсии (рис. 3). Импульс накачки (1.3 мкДж) 1 используется для возбуждения образца. Исследуемое излучение затем собирается при помощи системы линз и фокусируется в кристалле 1ЛЮ з. Опорный импульс 2 задержанный на АЬ, также фокусируется в той же области нелинейного кристалла. Регистрируемый сигнал на суммарной частоте в зависимости от времени задержки представляет собой свертку временной формы исследуемого сигнала и опорного импульса [6]. Зависимость сигнала ап-конверепп от задержки А1 показана па рис. 4, б. Это прямое измерение подтверждает оценку [5] длительность излучения не превышает 400 фс. Поскольку избыточная населенность нижних уровней зоны проводимости, падающая при вынужденной эмиссии, восстанавливается в процессе «охлаждения» носителей (рис. 1, б (3)), обладающих после возбуждения импульсом накачки избыточной кинетической энергией АЕ = 0.66 эВ, длительность вынужденной эмиссии определяется характерным временем термализации. Потеря кинетической энергии «горячих» носителей с переносом ее в кристаллическую решетку реализуется главным образом при полярном рассеянии на ЬО-фононах с энергией 37.8 мЭв [7, 8].
Временная форма сигнала зависит от множества связанных между собой процессов термализации носителей, спонтанной и вынужденной рекомбинации, ре-абсорбции и вторичного разогрева носителей и т. д., так что учитывающая все эти процессы теоретическая модель использовала бы заведомо чрезмерное количество неизвестных параметров. Тем не менее характерное время спада сигнала позволяет оцепить среднее время взаимодействия носитель фонон приблизительно в 20 фс.
Работа поддержана Программой Президиума РАН «Квантовые мезоскопиче-ские и неупорядоченные системы». Программой ОФН РАН «Фундаментальная оптическая спектроскопия и ее применения». Программой Президента РФ (проект НШ 5289.2010.2). Федеральной Программой «Научные и научно-педагогические кадры инновационной России» на 2009 2012 гг. (ГК Л^ 02.740.11.0428) и РФФИ (проекты Л*1' 11-02-00040-а. 12-02-90000-Бел_а, 12-07-97017-Поволжье_а).
Summary
A.V. Leontiev, K.V. Ivanin, V.S. Lobkov, V.V. Samartsev, G.M. Safiullin. Hot-Carrier Tliermalization and Trap Level Population Dynamics in a CdS Crystal on a Femtosecond Time Scale.
We present the results obtained in the experimental studies of a semiconductor CdS crystal using a femtosecond spectroscopy technique. The trap level was found to be populated via the two-photon int.erband excitation process, and its relaxation lifetime was about 550 ps. The duration of ultrashort stimulated recombination emission was directly measured and found to be less than 400 is. The estimated carrier-plionon interaction time was of 20 is order.
Keywords: femtosecond spectroscopy, cadmium sulfide, trap level, two-photon excitation, tliermalization.
Литература
1. Weiner A.M. Ultrafast. optics. John Wiley and Sons, 2009. 580 p.
2. Chon. J.W.M., Min Gu, Bullen C., Mulvaney P. Three-photon excited band edge and trap emission of CdS semiconductor nanocrystals // Appl. Pliys. Lett. 2004. V. 84. No 22. P. 4472 4474.
3. Artem 'jeva O.O., Vakulenko O.V., Dacenko O.I. Amphoteric center of luminescence in CdS // Semicond. Pliys., Quantum Electron, and Opt.oelect.ron. 2005. V. 8, No 2. P. 58 60.
4. Seyhan A. Photoluminescence spectroscopy of CdS and GaSe. Middle East Technical Univ., 2003. 88 p.
5. Lami F., Gilliot P., Hirlimann C. Two-photon excited room-temperature luminescence of CdS in the femtosecond regime // Pliys. Rev. B. 1999. V. 60, No 7. P. 4763 4770.
6. Shah J. Ultrafast. luminescence spectroscopy using sum frequency generation // IEEE J. Quantum Electron. 1988. No 24. P. 276 288.
7. Днепровский B.C., Климов В.И., Новиков М.Г. Перестройка спектров излучения электронно-дырочной плазмы CdSe при сильном замедлении впутризошгой релаксации // Письма в ЖЭТФ. 1990. Т. 52, Л» 10. С. ИЗО 1134.
8. Lami F., Gilliot P., Hirlimann С. Observation of int.erband t.wo-phot.on absorption saturation in CdS // Pliys. Rev. Lett. 1996. V. 77, No 8. P. 1632 1635.
Поступила в редакцию 30.03.11
Леонтьев Андрей Владимирович младший научный сотрудник, Казанский физико-технический институт КазНЦ РАН, г. Казань, Россия. Е-шаП: anderyQinbox.ru
Иванин Константин Валерьевич младший научный сотрудник, Казанский физико-технический институт КазНЦ РАН, г. Казань, Россия.
Лобков Владимир Сергеевич кандидат физико-математических паук, заведующий лабораторией быстропротекающих молекулярных процессов. Казанский физико-технический институт КазНЦ РАН. г. Казань. Россия.
Самарцев Виталий Владимирович доктор физико-математических паук, профессор. заведующий лабораторией нелинейной оптики. Казанский физико-технический институт КазНЦ РАН. г. Казань. Россия.
Е-шаП: samartsevQkfti.knc.ru
Сафиуллин Георгий Маратович кандидат физико-математических паук, старший научный сотрудник. Казанский физико-техпический институт КазНЦ РАН. г. Казань. Россия.
