CC BY
169
УДК 537.534.9 :621.785.5
БЛЕЙХЕРГЛ, КРИВОБОКОВ В.П., ПАЩЕНКО О.В.
ТЕПЛОФИЗИЧЕСКИЕ ПРОЦЕССЫ В ТВЕРДОМ ТЕЛЕ ПРИ ВОЗДЕЙСТВИИ МОЩНЫХ ИМПУЛЬСНЫХ ПУЧКОВ ЗАРЯЖЕННЫХ ЧАСТИЦ
В данной статье представлен обзор работ по теоретическому исследованию процессов диссипации энергии мощных импульсных пучков заряженных частиц и стимулированному облучением переносу атомов в приповерхностных слоях твердого тела, выполненных в НИИ ядерной физики ТПУ за последние пятнадцать лет. Дано математическое описание тепловых, термомеханических, эрозионных процессов, явлений миграции атомов, приведены результаты исследования основных закономерностей их протекания.
1. Введение
Взаимодействие мощных импульсных пучков заряженных частиц (ИПЗЧ) с твердым телом активно исследуется на протяжении последних трех десятилетий. Первые публикации на эту тему появились практически сразу после создания импульсных ускорителей и привлекли внимание тем, что в них было показано, что при переходе от непрерывного к высокоинтенсивному импульсному режиму облучения происходит качественное изменение природы радиационно-стимулированных процессов. Особенно это заметно для микро- и наносекундных пучков. Это обстоятельство помимо чисто научных задач породило значительные надежды по поводу технологического применения импульсных ускорителей заряженных частиц для модификации физико-химических свойств материалов и изделий.
Одна из наиболее важных задач в разработке радиационных технологий - прогноз изменения структурно-фазового состояния облученной поверхности. Оно в свою очередь зависит как от физических параметров вещества, так и от интенсивности источника излучения. В работе [3], видимо, впервые было показано, что в основе модифицирующего воздействия ИПЗЧ на твердое тело лежат тепловые процессы. В «технологическом» диапазоне интенсивностей (106 - 109 Вт/см2) твердое тело при облучении распыляется, плавится, испаряется, в нем образуются термомеханические напряжения, усиливается миграция атомов и т.д. Его особенностью является одновременное присутствие нескольких фаз. Это усложняет задачу, делает ее нелинейной и препятствует получению аналитического решения даже в простейших случаях.
Отличительной особенностью фазовых превращений в твердом теле, вызванных воздействием ИПЗЧ микро- или наносекундного диапазона, является их быстротечность и сильная зависимость от условий облучения. Попытки экспериментально исследовать эти быстропротекающие процессы редко бывают успешными, так как эксперименты in situ обычно очень сложны в техническом отношении. Поэтому самый доступный метод исследования в данном случае - компьютерное моделирование.
Цель данной работы - изложить основные результаты и методику компьютерного моделирования фазовых превращений, эрозии, образования и релаксации термомеханических напряжений, переноса атомов в конденсированной фазе в металлах под действием импульсных (преимущественно наносекундных) пучков заряженных частиц. Изложение будет основано главным образом на работах, выполненных в НИИ ядерной физики при Томском политехническом университете.
2. Моделирование процессов диссипации энергии ИПЗЧ в твердом
теле
В общем случае диссипация энергии ИПЗЧ в среде при воздействии на нее потоков излучения описывается весьма сложной для решения системой уравнений сплошной среды совместно с уравнениями состояния вещества. Однако решение в полном виде требуется не всегда. При невысоких мощностях ввода энергии некоторыми связями термодинамических параметров генерируемых в веществе процессов можно пренебречь из-за их незначительности. Поэтому существует возможность упростить систему расчетов без заметных потерь точности вычислений. С этой целью в процессе создания математических моделей диссипации энергии излучения в твердом теле импульсные пучки представляется целесообразным разделить на две группы: умеренной интенсивности и высокоинтенсивные.
Ср(х) р(х)—= —K^ + W(x,t), 0<x<xb. (1)
умеренной интенсивности
Воздействие пучков умеренной интенсивности характеризуется следующими признаками: 1) генерируемые вследствие высокоскоростного разогрева волны давлений весьма слабы, связанные с ним деформации вещества не выходят за пределы упругости; 2) небольшие возмущения плотности распространяются со звуковой скоростью и выравниваются гораздо быстрее, чем температура; 3) испарение носит поверхностный характер. Эти особенности позволяют упростить задачу математического моделирования процессов диссипации энергии такого пучка.
2.1.1. Расчет температурных полей
Поскольку термомеханические процессы слабо влияют на эволюцию температурных полей, задача расчета поля температур и определения фазового состояния вещества может быть решена отдельно от термомеханической, с использованием уравнения теплопроводности.
Отметим некоторые важные обстоятельства, которые влияют на постановку задачи о распространении тепла:
1) если диаметр пучка существенно превышает длину пробега налетающих частиц в конденсированных средах, а зоны релаксации энергии при торможении частиц перекрываются, так как плотность тока велика, можно использовать одномерное приближение;
2) расчет параметров всех теплофизических процессов в металлических мишенях производится по ионной температуре, так как характерное время передачи энергии от электронной к ионной подсистеме в металлах составляет величину ~10"12 с [1], которая существенно меньше характерных времен рассматриваемых процессов;
3) конечностью скорости распространения тепла, как правило, пренебрегают. Справедливость этого допущения вытекает из результатов, приведенных А.В.Лыковым [2].
Для расчета эволюции температурного поля, как правило, используют задачу Стефана, одномерный вариант которой предполагает следующее уравнение теплопроводности [3]:
dT(xj) = д эгсх,/) dt дх дх
Здесь х - пространственная координата, / - время, X - коэффициент теплопроводности, Ср - удельная теплоемкость, р - плотность, Г - температура, W - удельная мощность энерговыделения, хъ - координата задней стенки мишени.
Начальные и граничные условия имеют вид:
Г(х,0) = Г0, 0. ш
дх дх
На границе раздела фаз "жидкость - твердое тело" с координатой Zm должно обеспечиваться условие равенства потоков тепла с учетом его потерь на фазовые превращения:
1 dT(zm-0,0 , dT(zm + 0,t) dZm
я. ■ а. ~ЧтР ■>
дх дх dt
где qm - удельная теплота плавления. Скорость движения фазовой границы Zm определяется потоком тепла, поглощаемым или выделяемым из-за объемной теплоты фазового перехода qmр.
Кроме соотношения (3) на межфазной границе задается еще одно условие, связанное с кинетикой фазового перехода. Обычно принимается, что на границе раздела фаз температура непрерывна и равна равновесной температуре перехода Тт, которую во многих случаях можно считать постоянной величиной. Изменение Тт может быть обусловлено, например, изменением внешнего давления или вариацией свойств веществ вдоль направления распространения фронта перехода.
Решение задачи Стефана позволило исследовать эволюцию температурных полей в металлических мишенях при облучении нано- и микросекундными ионными и электронными пучками мощностью до 109 Вт/см2. Построены поля скоростей нагрева и охлаждения, получены зависимости толщины расплавленного слоя и времени существования жидкой фазы от параметров пучков.
Уравнение теплопроводности с учетом плавления и с соответствующими граничными условиями на поверхности может быть использовано для расчета температур в конденсированной фазе в задаче исследования кинетики поверхностного испарения. Данная задача рассмотрена в п. 2.2.
При наращивании мощности излучения изменение плотности, в особенности вблизи поверхности, становится значительным. Расчет температур на основе уравнения теплопроводности, предполагающий плотность конденсированного вещества постоянной, может приводить к большим погрешно-
стям. В этом случае следует использовать систему уравнений сплошной среды с включением в уравнение сохранения энергии члена, описывающего поток энергии за счет теплопроводности.
2.1.2. Испарение
На моделировании процесса испарения твердого тела при воздействии мощных ИПЗЧ следует остановиться особо. Анализ литературных данных показал, что ему уделяется наибольшее внимание. Этот факт обусловлен, по-видимому, как сложностью описания данного явления, так и его большой практической значимостью. Данная задача всесторонне решалась для мощного лазерного облучения (например, в [4-20]). Модель воздействия пучков заряженных частиц базируется на аналогичных представлениях.
Процесс испарения меняет свой характер в зависимости от интенсивности облучающих потоков и формы функции энерговыделения в приповерхностной области вещества.
Механизмы испарения атомов условно можно разделить на 2 группы:
1. Тепловой активационный механизм испарения имеет место, когда в приповерхностной области облучаемой мишени тепловая энергия молекул в среднем меньше теплоты испарения, однако отдельные молекулы в результате флуктуации могут приобретать такую энергию и улетать. Между скоростью фронта испарения УР и температурой поверхности Т существует зависимость, описываемая выражением Аррениуса [4]:
Т А ОТ
^«ш/ех^(¿о. (4)
где а - постоянная решетки, V - собственная частота колебаний молекул {а\ ~ с, - скорость звука), Ь0 -теплота испарения при Г=0К, К - универсальная газовая постоянная, А - атомный вес вещества. Эта формула пригодна лишь для случая испарения в вакуум.
2. Безакгавационный механизм реализуется, когда средняя энергия молекул в приповерхностной области облучаемого вещества больше теплоты испарения. Молекулы испаряются безусловно, а скорость процесса испарения лимитируется взаимодействием испаряющихся молекул.
В дальнейшем кинетика испарения определяется взаимодействием молекул пара. В методологических целях, при построении моделей испарения мы рассмотрели 2 крайних случая.
1. Скорость фронта испарения УР мала, что характерно для ярко выраженного активационного механизма испарения, но может происходить и при безактивационном в случае поверхностных источниках энерговыделения умеренной мощности. Испаряющиеся молекулы в силу своей малой плотности быстро разлетаются на такое расстояние, при котором их взаимодействие утрачивается. Все вещество можно разделить на две четко выраженные фазы - паровую и конденсированную. Данная задача решается с помощью уравнения теплопроводности с соответствующими условиями на границе раздела конденсированной и паровой фаз.
2. Скорость фронта испарения УР велика, поэтому молекулы не могут быстро удалиться друг от друга. Четкой межфазной границы нет, а имеется плавный переход от нормальной плотности до нуля. Поскольку в течение этого перехода молекулы продолжают взаимодействовать, нужно решать систему уравнений сплошной среды совместно с уравнениями состояния.
В нашей терминологии испарение в первом случае является поверхностным, а во втором - объемным. Соответственно модели для описания испарения первого типа будем называть двухфазными, а второго - гидродинамическими.
В этом пункте рассмотрена двухфазная модель испарения. Гидродинамическая модель описана в разделе 3.
При моделировании поверхностного испарения на границе раздела паровой и конденсированной фаз формулируются соотношения, определяющие температурные условия и динамику фазового перехода. В настоящее время имеется два подхода для задания этих соотношений: модель с изотермическим скачком [5,19,20] и модель с кнудсеновским слоем [4,7,19-22].
Согласно модели с изотермическим скачком температура пара вблизи границы раздела фаз равна температуре конденсированной поверхности, причем испарение происходит при температуре кипения и давлении насыщенного пара. Такое описание соответствует равновесному состоянию вещества. В режиме развитого испарения, видимо, неверно считать фазовый переход равновесным, значит, нелогично использовать модель с изотермическим скачком.
В своих расчетах мы использовали модель с кнудсеновским слоем. Она предполагает, что частицы, испускаемые нагретой поверхностью, имеют максвелловское распределение по скоростям в телес-
ном углу 2 л с температурой поверхности 7 и плохно^ью числа частиц п„, равной плотно^и насыщенного пара при этой температуре. Все течение газа распадается на две характерные области. В первой, прилегающей к поверхности и имеющей длину, равную по порядку величины нескольким длинам свободного пробега, в результате столкновения частиц устанавливается новое состояние газа, которое характеризуется новой, теперь уже изотропной, функцией их распределения по скоростям с новыми температурой Т и плотностью числа частиц п . Эта область называется кнудсеновским слоем. Для описания процессов установления значений этих параметров привлекают кинетическое уравнение Больцмана, решение которого дает соотношения [4]:
ткВ20 1пк2Т
7'=0,65Г, (5)
Р=0,31ри, (6)
3/2
кТ
где рп - плотность насыщенного пара, которую определяют как функцию температуры поверхности Т для эйнштейновской модели твердого тела, 60 - дебаевская температура, Х\ - энергия связи кристаллической решетки, к - постоянная Больцмана, А - постоянная Планка.
В некоторых работах исследуется дальнейшее движение газа. Для этого в систему решаемых уравнений включают уравнения газодинамики (например, [7,8,19,20,22]). Однако, если испарение имеет неравновесный характер, что происходит в условиях, близких к вакууму, и при этом газодинамические характеристики пара не представляют интереса, полагают число Маха М равным единице (М= и 1с на внешней стороне кнудсеновского слоя, где и - массовая скорость газа, с - местная скорость звука в газе), соответственно к -с (например, [4,5,11]).
Температура поверхности, как уже отмечалось, находится из решения уравнения теплопроводности в конденсированной фазе.
Распространение тепла в конденсированной среде описывается уравнением теплопроводности в виде ([4,7,20]):
(В)
от ох ах дх
В этой постановке начало координат связывают с подвижной передней поверхностью.
На границе раздела конденсированная среда - газ (х=0) должны выполняться законы сохранения массы, импульса и энергии:
Рур=р(¥р-й), (9)
Р+ру1=Р+р(Ъ'р-и)2, (10)
-Ж]. (11)
ох ц 2
Здесь р, и, Р, Т - плотность, массовая скорость, давление и температура паров на границе разрыва (и < 0), Ь0 - теплота сублимации вещества мишени при нулевой температуре, Я - универсальная газовая постоянная, ц - молярная масса вещества мишени.
Уравнение энергии (11) записано для фазового перехода по модели неравновесного кнудсеновского слоя.
Если исходить из того, что испарение имеет неравновесный характер и происходит в условиях, близких к вакууму, а пар представляет собой идеальный газ, то справедливы следующие недостающие соотношения:
Р=£-ЯТ, (12)
Ц
и =с=(5кТ /Зт)1'2, (13)
М~\. (14)
Необходимо выработать критерий оценки параметров излучения, по которому можно определить тип наиболее вероятного механизма испарения.
В работах Мажукина В.И. и др. [7,19] указывается, что испарение носит качественно различный характер в зависимости от относительного распределения давления Р и температуры Т в облучаемом
БС!цССТВС Если Р ОКЯЗЫВЯСТСЯ бОЛЫНС КрИТИЧССКОИ величшш Ркр. ДЛЯ перехода ЖИДКОСТЬ ~ ¿игр, парение описывается газодинамическими уравнениями с непрерывным уравнением состояния. При Р < Ркр. может существовать резкая граница раздела фаз, на которой кроме законов сохранения потоков массы, импульса и энергии необходимо сформулировать дополнительные соотношения, определяющие динамику фазового перехода. То есть, способ моделирования испарения зависит от того, в какую область диаграммы состояния вещества преимущественно попадают его термодинамические характеристики в исследуемом диапазоне параметров излучения. В работе Анисимова С.И. и др. [4] пользуются иным подходом при выборе способа расчета испарения. Они предполагают, что испарение может протекать по двум механизмам: тепловому и гидродинамическому. В первом случае кинетическая энергия движения атомов значительно меньше теплоты испарения, во втором - в слое твердого вещества ионы в течение короткого времени получают энергию, намного большую теплоты испарения материала.
Нам представляется, что последний подход с некоторыми оговорками более оправдан. По сути, кинетика испарения всегда имеет в своей основе газодинамические процессы, однако в ряде случаев взаимодействием атомов пара между собой и с поверхностью конденсированной фазы можно пренебречь и тем самым существенно упростить расчетные модели.
В работе [23] представлен оценочный критерий, по которому можно определить тип кинетики испарения. В качестве критерия берется значение скорости продвижения границы УР, на которой тепловая энергия вещества равна энергии сублимации Ь0 (скорость фронта перегретой фазы). Будем считать, что взаимодействием молекул можно пренебречь при плотности р < 0,01 р0, где р0 - плотность конденсированного вещества при нормальных условиях; Ь0 ~ 10б Дж/кг для большинства материалов;
средняя скорость молекул в направлении, перпендикулярном поверхности, Уто{ = 103 м/с;
средняя плотность паров вблизи поверхности равна р0 что справедливо при испарении в ваку-
^то1
ум. Так как
9 V,
(15)
Р0 Уто!
получаем УР = 10 м/с. При УР< 10 м/с испарение является поверхностным и описывается двухфазными моделями. При УР > 10 м/с оно приобретает объемный характер и рассчитывается в рамках гидродинамической модели.
Заметим, что модели, основанные на решении уравнений сплошной среды с использованием широкодиапазонных уравнений состояния, без специальных граничных условий "не чувствуют" актива-ционный механизм испарения.
2.1.3. Расчет термомеханических напряжений
При облучении ИПЗЧ умеренной интенсивности изменения массовой плотности вещества невелики, они способны вызывать лишь упругие деформации. Поэтому образование и распространение волн термомеханических напряжений вполне корректно описывать в рамках линейной теории упругости. Согласно этой теории между тензорами напряжений и деформаций устанавливается линейная связь, которая определяется законом Гука [25]. Распространение воля термомеханических напряжений описывается уравнением термоупругих колебаний [26].
В своих расчетах мы пользовались одномерным приближением в направлении, нормальном к поверхности мишени, которое является корректным при следующих допущениях:
а) пучок падает нормально к поверхности;
б) его диаметр и характерные размеры изменения интенсивности излучения в радиальном направлении намного больше толщины образца;
в) ширина образца много больше его толщины, так что основной эффект в поле динамических напряжений будут вносить волны, отражаемые от передней и задней поверхностей.
В этом случае задача о распространении термомеханических напряжений ст(х,0 сводится к решению системы уравнений теплопроводности (1) и термоупругости:
дх
ох
(16)
б^ г 81 Здесь Г - коэффициент Грюнайзена.
А\__I
0\А.,и
ст(0 а)=-Рех1, (18)
ст(*„/)=0 (19)
- условие свободной поверхности при отсутствии внешнего давления.
При воздействии излучения, способного вызвать интенсивное испарение с поверхности, необходимо на лицевой поверхности конденсированной фазы задавать давление паров Р^. Оно может быть рассчитано с помощью двухфазной модели испарения (5)-(14).
Модель расчета напряжений в рамках линейной теории упругости предполагает линейную связь между тензорами напряжений и деформаций. При напряжениях, превышающих предел упругости материала, эта связь нарушается. Область линейной зависимости можно определить по изотерме холодного сжатия вещества Рх(р). При выходе за эти пределы задачу об образовании и распространении напряжений следует решать в рамках теории движения сплошной среды.
2.2, Высокоинтенсивные ИПЗЧ
С увеличением интенсивности излучения в веществе а) возникают пластические деформации, б) плотность в конденсированной фазе заметно меняется, в) испарение приобретает ярко выраженный объемный характер. Следовательно, тепловые, термомеханические и эрозионные процессы необходимо рассматривать в совокупности, в рамках теории движения сплошной среды.
В научной литературе разработан рад методов решения системы уравнений сплошной среды.
Воздействие на вещество пучков заряженных частиц со сверхмощными потоками энергии (/ > 1014 Вт/см2 для электронов и./> К)12 Вт/см2 для ионов) рассматривалось в задачах, связанных с инерционным термоядерным синтезом и изучением поведения материалов в надкритической области (например, [27-29]). Исследователей интересовала, главным образом, кинетика образования и разлета плазмы, а также генерация ударных волн в конденсированной фазе. Использованные ими методы Годунова [30] и "крупных частиц" Белоцерковского [31], разработанный для мощного лазерного воздействия, предполагают решение системы уравнений в форме Эйлера и позволяют корректно рассчитывать большие деформации вещества. Однако они неустойчивы для случаев менее интенсивного движения вещества, а также не позволяют определять положение границы между паровой и конденсированной фазами. Метод "крупных частиц" допускает лишенное физического смысла перетекание вещества из конденсированной области в паро-плазменную, что допустимо в решении газодинамических задач, но не может быть корректным при рассмотрении менее интенсивных процессов движения вещества.
Использованный в [32] метод решения уравнений сплошной среды в форме Лагранжа устраняет неустойчивость расчетов, позволяет рассчитывать термодинамические параметры в многослойных мишенях, однако не обладает достаточной точностью при больших деформациях вещества, каковой, в частности, является эрозия.
Предлагаемый нами метод решения уравнений сплошной среды в форме Эйлера [23] устраняет вышеуказанные недостатки. Применялся одномерный вариант уравнений в предположении, что диаметр пучка и ширина образца много больше его толщины:
(20)
дt дх
1 ЯР
(21) (22)
Использовались широкодиапазонные уравнения состояния вещества [33].
Решение осуществлялось методом "крупных частиц" по схеме расщепления [31] с некоторыми существенными модификациями, имеющими целью повысить устойчивость вычислений и не допустить присущего газодинамическим задачам лишенного физического смысла растекания конденсированного вещества. Координатная сетка была сделана подвижной (растягивающаяся и сжимающаяся) с тем, чтобы скорость границ конденсированной фазы относительно сетки равнялась нулю.
Фазовая принадлежность вещества определялась сравнением его тепловой энергии Ет{р,Т) с энергией сублимации £(р), зависящей от плотности: 76
ум^л Р - ноу {¿5)
где Ех(р) - "холодная" составляющая внутренней энергии вещества.
Величина I представляет собой энергию, которую нужно затратить, чтобы развести все атомы единицы массы вещества в бесконечность.
Границей конденсированной фазы считалась линия раздела между областями с Ет(р,Т) > Цр) и £7<Р, 7)<Цр).
Если вещество находится в сжатом состоянии (р > р0), то критерием его перехода в пар будет условие достижения температуры выше или равной критической.
В момент начата импульса облучения /=0 конденсированное вещество занимало лишь часть центральных ячеек сетки, в остальных ячейках задавалась малая фоновая плотность (~10"5 кг/м3). Сетка выбиралась достаточно большой для того, чтобы задаваемые граничные условия (фоновое давление) не могли существенно повлиять на расчет процессов испарения и разлета паров. Вещество, покинувшее координатную сетку, считалось безвозвратно испарившимся.
Таким образом, предлагаемая модификация известного метода "крупных частиц" позволяет рассчитать положение конденсированной поверхности мишени, при этом не допускается лишенное физического смысла перетекание вещества через нее. Данный метод является надежным инструментом для расчета процесса объемного испарения. На его основе получены результаты, опубликованные в [23,24]. Двумерный вариант разработанного метода дает возможность рассчитывать гидродинамическое перемешивание вещества мишени [34].
2.3. Результаты расчетов
Для разработки технологий модификации поверхности материалов под действием ИПЗЧ очень важно иметь представление о пространственно-временной конфигурации полей температур, скоростях нагрева и охлаждения приповерхностных слоев мишени, глубине противления, времени существования жидкой фазы, количестве испаряющегося вещества, а также об интенсивности развивающихся при этом термомеханических процессов. Знание зависимостей этих характеристик от параметров пучка предоставит возможность определять оптимальные параметры облучения,
В этой работе мы приводим результаты расчетов вышеуказанных характеристик для случая воздействия на металлы наш- и микросекундных пучков заряженных частиц с начальной энергией ¿о=0,1..2 МэВ в диапазоне мощности ,/=Т07..Ю10 Вт/см2 при ионном и 108..1012 Вт/см2 при электронном облучении.
ИПЗЧ с указанными параметрами выбраны по той причине, что они зарекомендовали себя как перспективное средство в технологиях модификации поверхности материалов (например, [35-39]), при этом достигнуты значительные успехи в их генерации [40], предоставляющие возможность внедрения в промышленность. Однако до настоящего времени не выявлены основные закономерности диссипации энергии этих ИПЗЧ в веществе, что весьма затрудняет их эффективное применение.
С точки зрения компьютерного моделирования данный диапазон параметров охватывает пучки как умеренной, так и высокой интенсивности. Поэтому для определения зависимости тепловых, термомеханических и эрозионных процессов от параметров пучков необходимо использовать все вышеописанные модели с учетом условий их корректного применения.
2.3.1. Пространственно-временная функция энерговыделения
В основе наших расчетов лежат данные о пространственно-временном распределении мощности энерговыделения Ш(х,1). Исследования показали, что в нано- и микросекундном режимах облучения закономерности протекания тепловых и термомеханических процессов в твердом теле определяются мощностью ввода энергии, длительностью импульса облучения, а также пространственной формой функции энерговыделения.
При определении функции энерговыделения для пучков заряженных частиц исследуемого диапазона мощности можно не учитывать эффект коллективного взаимодействия частиц пучка [41]. Если допустить, что спектр частиц неизменен на протяжении импульса, временное и пространственное распределения функции энерговыделения можно считать независимыми:
IV (х, 0=--<2(*>Ж (24)
е
где е - заряд электрона, j(t) - временное распределение плотности тока в импульсе, {¿(х) - пространственное распределение потерь энергии при прохождении одной частицы через вещество (удельные потери энергии).
Форма импульса тока j(t) в общем случае зависит от вида ускорителя, режима его работы и параметров пучка. Однако для расчетов вполне удовлетворительно подходит треугольная аппроксимация j(t) вида:
'L о</</тах,
max t > Т.
<t< Т,
(25)
40
20
10
Q.MeWcm
А1
//Is?
\ \з
\ \
\ \ ■V "N
500
НИШ
К. rrcm
Здесь / - максимальное значение плотности тока в импульсе, % - длительность импульса, 4шх - положение его максимума. Заметим, что при данной аппроксимации общая выделенная энергия не зависит от /тах.
Для модельных расчетов пучки предполагались монохроматическими. В общем случае спектральное распределение реальных пучков может быть легко учтено, однако во многих случаях расчет по средней энергии пучка является хорошей аппроксимацией.
Вычисление пространственного распределения энергии Q(x) для ионов производилось по модели Брайса [42]. В рассматриваемом диапазоне энергий (0,1-2 МэВ) необходимо учитывать как ядерное, так и электронное торможение. Величины ядерных и электронных тормозных способностей для углерода и более тяжелых ионов рассчитывались в рамках теории Линхарда-Шарфа-Шиотта [43]. Для легких ионов не существует надежной аналитической аппроксимации электронной тормозной способности, поэтому при расчете потерь энергии протонами были использованы экспериментально полученные табличные значения электронных тормозных способностей [44].
Пространственная составляющая энерговыделения ()(х) при прохождении электронов через вещество рассчитывалась методом аналитической аппроксимации Макарова [45].
Результаты расчетов профилей ()(х) приведены на рис. 1.
2.3.2. Температурные поля
Характерные конфигурации полей температур при воздействии потоков умеренной интенсивности представлены на рис. 2 для ионного и на рис. 3 для электронного облучения. Наибольший разогрев мишени в момент прекращения облучения находится в области максимума энерговыделения. При электронном воздействии профили температур в конце импульса (/=т) повторяют форму функции энерговыделения частицы. В случае же облучения ионами углерода теплопроводность размывает ее в течение импульса. После прекращения облучения происходит быстрое остывание поверхностных и нагревание глубинных слоев.
Интенсивность тепловых процессов для £>т определяется складывающимися к моменту окончания импульса градиентами температурных полей. Самые высокие градиенты характерны для облучения тяжелыми и средними ионами (~108 К/м), а при электронном облучении они самые низкие (-5-106
iX rrrrn
Рис. 1. Удельные потери энергии в меди при прохождении электрона (а), иона углерода (б) и протона (в) с начальной энергией: 1- 0,5 МэВ, 2 -1 МэВ, 3 - 2 МэВ.
Рис. 2. Профили температур в медном образце, облучаемом пучком ионов углерода с начальной энергией 1 МэВ, плотностью тока 50 А/см2, длительностью импульса 100 не в моменты времени: 1 -100 не (максимальное противление); 2 - 210 не (полное затвердевание)
Рис. 3. Распределение температур в медном образце при воздействии наносекундного электронного пучка (т = 100 не) с начальной энергией электронов 1 МэВ и плотностью тока б кА/см2 в моменты времени: 1 -100 не; 2 - 2,8-10"5 с (наибольшее проплав-ление); 3 - 1,65-Ю"3 с (полное затвердевание).
К/и). Поэтому и скорости охлаждения имеют наибольшие значения при ионном (Ю9..1010 К/с (рис. 4)) облучении. Они возникают в тонком слое порядка единиц микрометров сразу же после окончания импульса. В случае же электронов предельные значения скорости охлаждения лежат в интервале 10б..Ю8 К/с.
На рис. 5 приведена зависимость скорости охлаждения расплава от начальной энергии частиц при облучении электронным пучком. Видно, что с ростом энергии она падает, так как увеличивается размер зоны энерговыделения, что ведет к уменьшению градиентов температур. По этой же причине величины скоростей охлаждения при электронном облучении примерно на 2 порядка ниже, чем при ионном с теми же начальными энергиями частиц.
З.йг-tS
O.OaiO —
-I.Oa'ilO
X. mem
Рис. 4. Профиль скоростей изменения температуры в медном образце при его облучении пучком ионов углерода с энергией 1 МэВ, плотностью тока 40 А/см2 и длительностью импульса 100 не, где 1 -120 не; 2 - 150 не; 3 -200 не.
40
®
■<<ГГ,-А^.. 10т >>,
/
Д z
1 / V
10
е. WaW
Рис. 5. Зависимости максимальной скорости охлаждения и времени существования жидкой фазы в медном образце от начальной энергии элекгронов. Плотность тока в пучке выби-
" дЕ ~
■)=1,7 - 1011 Вт/см3. Дли-
-чпах
тельность импульса во всех случаях равна 10"7 с. Максимальный разогрев также во всех случаях одинаков.
ралась такой, чтобы
На рис. 6-9 приведены результаты по плавлению и испарению. Они получены, главным образом, из решения уравнений (1)-(14).
При электронном облучении плавление начинается на некоторой глубине, в области максимального энерговыделения (рис. 6). Причем существуют такие режимы облучения, при которых проплав-ление не доходит до поверхности, она остается твердой. Время существования жидкой фазы составляет единицы миллисекунд и растет с ростом начальной энергии частиц, так как размер зоны энерговыделения тоже возрастает. По этой же причине при ионном облучении размер расплавленного слоя
Рис. 6. Зависимость положения границ цроплавления в медной мишени от плотности тока при различных начальных энергиях электронного пучка (1 - 0,25 МэВ; 2 - 0,5 МэВ; 3 - 1 МэВ).
Рис. 7. Зависимость толщины расплавленного (1) и испарившегося (2) слоя от плотности тока при облучении медного образца пучком ионов углерода с длительностью импульса 120 не и начальной энергией частиц: а -0,5 МэВ; Ь - 1 МэВ.
(рис. 7, кривые 1а и 1Ь) примерно на 2 порядка, а время существования расплава на 4 порядка ниже, чем при электронном с теми же начальными энергиями частиц.
Зависимость толщины расплавленного слоя от плотности тока имеет сложный характер. С ростом плотности тока она испытывает насыщение (рис. 6) и даже спад (рис. 7, кривые 1а и 1Ь), так как энергия пучка уносится парами мишени.
Для ионного облучения с начальной энергией частиц в интервале 0,1..2 МэВ процесс теплопроводности заметно сказывается на распределении температурных полей в течение импульса. Поэтому наблюдается ярко выраженная зависимость глубины проплавления и толщины испарившегося слоя от длительности импульса пучка (рис. 8).
В рассматриваемом диапазоне интенсивностей излучения испарение при электронном облучении (рис. 9) сначала является поверхностным (кривая 1), а затем по мере роста плотности тока приобретает объемный характер (кривая 2). Кривая 1 рассчитана по двухфазной модели испарения, корректной для ИПЗЧ умеренной интенсивности. Однако с ростом плотности тока у" (на рис. 9 для у > 17 кА/см2) модель перестает работать, так как, во-первых, меняется механизм испарения, а во-вторых, в результате термомеханических процессов плотность конденсированного вещества вблизи поверхности претерпевает значительные изменения. Например, при облучении электронным пучком с Е0=0,5 МэВ и 7=50 кА/см2 в момент окончания импульса (т=100 не) плотность конденсированного вещества вблизи поверхности уменьшается почти в 2 раза (рис. 13). Расчет температур на основе уравнения теплопроводности, предполагающий плотность конденсированного вещества постоянной, приводит к большим погрешностям (рис. 10). Поэтому при больших / необходимо использовать гидродинамическую модель испарения (кривая 2 на рис. 9).
Резкий скачок количества испарившегося вещества 2,. на кривой 2 рис. 9 при у-17 кА/см2 объясняется двумя факторами: тем, что профиль удельных потерь энергии электронов в веществе имеет максимум в глубине образца, и тем, что в расчетах не принимался во внимание активационный теп-
130
100 -
-Г—I I 1 1.1
О 200 «0
1 /'- 1 '1.1 600 800 ьпг
50 -
2о: ад. ев: ВО-1'
Рис. 8. Зависимость толщины расплавленного (1) и испарившегося (2) слоя от длительности импульса при облучении медного образца пучком ионов углерода. Начальная энергия частиц Ео и флюенс Ф постоянны^ = 1 МэВ, ) -Ф=7,5Дж/см2, 2 - Ф=30 Дж/см*.
Рис. 9. Зависимость толщины испарившегося слоя медного образца от плотности тока электронного пучка с начальной энергией 0,5 МэВ, длительностью импульса 100 не. Кривая 1 посчитана по двухфазной модели испарения, 2 - по гидродинамической.
Рис. 10. Профили температур в конденсированной фазе медной мишени в момент окончания импульса электронного облучения (100 не) с начальной энергией частиц 0,5 МэВ и плотностью тока в пучке 50 кА/см2, посчитанные по различным моделям: 1 - уравнение теплопроводности с двухфазной моделью испарения; 2 - решение системы уравнений сплошной среды.
1,0е+-9
0,0е+0
-2,0е*9
Рис. 11. Профили давлений в медном образце толщиной 1,2 мм при облучении электронным пучком с начальной энергией 0,5 МэВ, плотностью тока 800 А/см2, длительностью импульса 100 не в моменты времени: 1 - 100 не; 2 - 200 не; 3 - 375 не. Расчет произведен по гидродинамической модели (сплошная линия) и уравнению упругости (пунктир).
ловой механизм испарения. Данный механизм заметен при малых плотностях тока пучка, но при больших у на фоне бурно развивающегося испарения в гидродинамическом режиме он становится несущественным. Насыщение зависимости 2еф вызвано экранировкой конденсированной фазы образца парами.
При ионном облучении в данном диапазоне параметров испарение является поверхностным и рассчитывается по двухфазной модели (рис. 7, кривые 2а, 2Ь).
При воздействии протонов с энергией Е0 < 1 МэВ испарение остается поверхностным, как и в случае тяжелых и средних ионов, но при Е0> 1 МэВ его характер сходен с рассмотренным случаем электронного воздействия.
2,3.3 Термомеханические процессы
Форма и интенсивность волн сжатия и разрежения, образующихся в результате термоудара, сложным образом зависят от функции энерговыделения. При мгновенном вводе энергии волна сжатия повторяет форму (¿(х). Однако в реальности временная развертка мощности ввода энергии является куполообразной [40], поэтому движущаяся волна сжатия в общем случае есть суперпозиция упругих и пластических деформаций, имеющих разные механизмы реализации и скорости распространения. В
Рис. 12. Профили давлений в медном образце толщиной 1,2 мм при воздействии импульсного электронного пучка с начальной энергией частиц 0,5 МэВ, плотностью тока 50 кА/см2, длительностью импульса 100 не в моменты времени: 1 - 50 не; 2 -100 не; 3 -300 не; 4 - 430 не.
10000 - P,kg/m? Дшп*
8000 - ГГ\ I 1 430 ns / ■ -
6000 - 1 I 4тк
4000 - У
2000 - Jlj
0 -
-1000 -500 0 500 1000 1500 2000^mcm
Рис. 13. Профили плотности в медном образце толщиной 1,2 мм при воздействии импульсного электронного пучка с начальной энергией частиц 0,5 МэВ, плотностью тока 50 кА/см2, длительностью импульса 100 не.
некотором диапазоне невысоких мощностей облучения движение вещества мишени является исключительно упругим. Наращивание мощности приводит к появлению пластических течений, а также к возникновению ударно-волновых явлений.
На рис. 11 представлена эволюция давлений в медном образце толщиной 1,2 мм при таких параметрах облучения электронным пучком, когда имеют место только упругие механические процессы (£0=0,5 МэВ,у'=800 А/см2, т= 100 не). В данном случае испарение с поверхности отсутствует (см. рис. 9). Вглубь образца движется не только волна сжатия, но следом за ней идет волна разрежения, которая образовалась в результате разгрузки передней поверхности (кривые 1 и 2 на рис. 11) и имеет амплитуду, равную амплитуде волны первичного сжатия Р+. Первичная волна сжатия, достигая задней стенки, отражается от нее. Сформировавшаяся таким образом волна разрежения тоже имеет амплитуду Р+. При наложении волн разрежения, движущихся навстречу друг другу, формируется разрежение с амплитудой 2Р+. Кривая 3 - это профиль Р, являющийся результатом интерференции волн разрежения. Для данных параметров излучения результаты расчетов по гидродинамической модели и уравнению упругости совпадают. Но при^>1000 А/см2 (для тех же £0 и т) в веществе появляются пластические течения и ударные волны, а это значит, что для расчета термомеханических процессов можно использовать только гидродинамическую модель.
Рассмотрим эволюцию термомеханических процессов в том же медном образце при облучении электронным пучком с плотностью тока/=50 кА/см2 (для Е0=0,5 МэВ и т=10() не). Изменения давления и плотности для этого случая приведены на рис. 12, 13. Данный режим облучения характеризуется тем, что он создает интенсивное испарение на поверхности образца, которое имеет объемный характер (см. рис. 9). Пары давят на переднюю стенку мишени, препятствуя разгрузке. Поэтому к концу облучения волна разрежения от передней поверхности так и не появилась (кривая 2 на рис. 12). К зад-
Рис. 15. Зависимость давлений максимального сжатия (1) и разрежения (2) в медном образце от плотности тока электронного пучка с начальной энергией частиц 0,5 МэВ, длительностью импульса 100 не.
Рис. 14. Профили плотности в медном образце толщинои 200 мкм при его облучении электронным пучком с начальной энергией частиц 0,5 МэВ, плотностью тока 15 кА/см2, длительностью импульса 100 не в моменты времени: 1 - до облучения; 2 -100 не; 3 - 200 не.
Рис. 16. Зависимость давлений максимального сжатая (1) и разрежения (2) в медном образце от длительности импульса при облучении электронным пучком с начальной энергией частиц 0,5 МэВ и флюенсом 107 Дж/м\
Рис. 17. Зависимость давлений наибольшего сжатия (1) и разрежения (2) в медном образце от начальной энергии электронов в пучке длительностью 100 не при условии 1012 Вт/см3 (Кр - пробег электронов в веществе).
ней стенке образца движется фронт ударной волны с амплитудой 2,5-Ю!0 Па, что соответствует сжатию вещества в 1,13 раза (рис. 13). После прекращения облучения интенсивное испарение с поверхности продолжается. По мере разлета паров их давление на переднюю стенку ослабевает, что приводит к ее разгрузке (кривая 3 на рис. 12). Амплитуда волны разрежения гораздо меньше амплитуды первичной волны сжатия, потому что, во-первых, пары давят на переднюю стенку мишени, и, во-вторых, движение вещества не является упругим. Заметим, что при еще больших интенсивностях облучения (/>75 к А/см2) она вообще не образуется, и в глубь вещества распространяется однополярный импульс. Волна разрежения от задней поверхности также будет иметь амплитуду, меньшую, чем Р+, Через 430 не происходит наложение волн разрежения, идущих от передней и задней поверхностей (кривая 4 на рис. 12). В этот момент создается наибольшая опасность для сплошности образца. В данном случае нарушения сплошности не произошло, однако следует иметь в виду, что в расчетах кристаллическая структура вещества предполагалась идеальной, и динамический предел прочности определялся изотермами сжатия-разрежения. В реатьных материалах динамический предел прочности может быть гораздо ниже (к сожалению, значения динамических пределов прочности в наносекундном режиме нагружения в научной литературе представлены очень слабо). Кроме этого, обнаружено, что стойкость образцов к механическому разрушению зависит от их толщины. Если толщина образца меньше длины пробега частиц в веществе, то максимальные растягивающие напряжения возникают в области сильного радиационного разогрева. А для нарушения сплошности, т.е. разрыва межатомных связей, нагретого вещества требуется затратить меньше энергии, чем холодного. Например, при облучении медного образца толщиной 0,2 мм нарушение сплошности наблюдается уже при /'= 15 кА/см2 (£о= 0,5 МэВ, т=100 не, рис. 14), в то время, как образец толщиной 1,2 мм сохраняет целостность и приу-50 кА/см2 (рис. 13).
Зависимости наибольших давлений сжатия (Р.) и разрежения (Л) от плотности тока, длительности импульса и начальной энергии частиц при электронном облучении медного образца приведены на рис. 15-17. Насыщение зависимостей амплитуды волны разрежения связано с испарением и достижением минимума изотермы.
С уменьшением начальной энергии частиц уменьшаются и наибольшие давления сжатия и разрежения, так как размер зоны энерговыделения сокращается. По этой же причине амплитуды волн давлений, генерируемых при ионном облучении, примерно на 2 порядка ниже, чем при электронном с теми же начальными энергиями частиц.
Таким образом, компьютерное моделирование показало, что ИПЗЧ в исследованном диапазоне параметров с точки зрения воздействия на металлы мо1ут быть как умеренными, так и высокоинтенсивными. Переход от умеренной к высокой интенсивности лежит в диапазоне 108..109 Вт/см2 в случае ионов и Ю9..Ю10 Вт/см2 в случае электронов. Выявлено, что особенности тепловых и термомеханических процессов в наносекундном режиме облучения определяются пространственно-временной функцией энерговыделения излучения в веществе мишени. Следовательно, области применения расчетных моделей по мощности излучения зависят от начальной энергии частиц Е0, длительности импульса г, сорта частиц и конечно же свойств самой мишени.
3. Исследование механизмов интенсивного переноса атомов в веществе, облучаемом мощными наносекундными пучками
заряженных частиц
Если в изучении фундаментальных вопросов диссипации энергии мощных импульсных излучений в веществе достигнут некоторый прогресс, то уровень понимания физики процессов переноса вещества значительно ниже. Нет ясности даже в том, какие именно механизмы ответственны за интенсивную миграцию атомов в конденсированной фазе.
Были проведены эксперименты по облучению тонкопленочных металлических образцов мощным пучком ионов углерода с энергией Е0 = 0,5 МэВ и длительностью импульса на полувысоте т = 200 не [49-501. Концентрационные профили снимались методом масс-спектрометрии вторичных ионов. Резкое падение профиля концентрации материала пленки в необлученном образце (рис. 18, кривая 1) свидетельствует о хорошем качестве подготовки образцов и проведения анализа. Для облученных образцов зафиксирована значительная глубина проникновения атомов пленки в подложку (рис. 18, 19). Приняв за длительность диффузионных процессов время существования на поверхности образцов жидкой фазы, рассчитанное по описанной выше методике, мы определили эффективные коэффициенты диффузии, которые оказались равны 10"2-10"4 см2/с, что на несколько порядков превышает значения коэффициентов диффузии в жидких металлах. Столь интенсивный перенос не может быть
X, мкм
Рис. 18. Снятые методом ВИМС концентрационные профили А) в Nb: 1 - необлученный образец 0,8 мкм Al/Nb; 2 - после облучения пучком ионов углерода с плотностью тока 150 А/см2; 3 - после 5 импульсов облучения с плотностью тока 120 А/см2. Пунктиром показана исходная толщина пленки.
1,00
х о .сГ
8
□а х о
X ф
н-
X
,01
0,0 ,5 1,0
X, мкм
Рис. 19. Снятые методом ВИМС концентрационные профили Ag в Си после облучения пленки толщиной 0,1 мкм (показано пунктиром) пучком ионов углерода с плотностью тока: 1 - 80 А/см2; 2 - 80 А/см2, 5 импульсов; 3 -170 А/см2.
объяснен и баллистическими процессами в силу малости (< 1014 ионов/см2) флюенса импульсного пучка.
Эффект высокоинтенсивного массопереноса при мощном импульсном ионном облучении был зафиксирован и другими авторами, например, в [51]. Он наблюдался также при импульсном электронном [51,52] и лазерном воздействиях.
Объяснение этого результата является принципиально важным моментом в изучении механизмов миграции атомов в конденсированной фазе.
3.1. Диффузионные процессы
Импульсное ионное воздействие порождает в образце мощные неравновесные поля температур и давлений, градиенты которых, в соответствии с нашими расчетами, достигают 109 К/м и 1014 Па/м. В этих условиях могут стать значительными обычно пренебрегаемые термо- и бародиффузионные потоки
)г = -№ ^ УГ , )р = -т ^ V? , (26)
Здесь N - ядерная плотность вещества, О - коэффициент диффузии, Г - температура, Р - давление, кТ и кР - соответственно термо- и бародиффузионные отношения. Теории термо- и бародиффузии [54; 55, стр. 140] дают для кт и кР следующие приближенные выражения:
а* с л V
к (27)
г кТ кТ
где О* - теплота переноса диффузанта, С - его концентрация, ЬУ - разность атомных объемов диффу-занта и матрицы, к - постоянная Больцмана. Оценки показывают, что в условиях облучения наносе-кундным ионным пучком потоки }с = -№ЧС, }т и_/> соотносятся как 1:1:10"2.
В связи с этим нами было проведено более детальное изучение диффузии под действием градиента температуры, для чего термодиффузионное уравнение
ас дt
DIvc+^VT
(28)
решалось совместно с задачей Стефана. Расчеты проводились для условий экспериментов до момента полного затвердевания образца. Результаты для одного из режимов облучения приведены на рис 20, 21. Видно, что учет термодиффузии дает существенную добавку в общий диффузионный поток и позволяет сблизить расчетный и экспериментальный профили. Однако полного их совпадения не удалось достичь, зарегистрированный в экспериментах перенос был более интенсивным.
0,0 ,1 ,2 ,3
X, мкм
Рис. 20. Диффузионный ^ и термодиффузионный )т потоки вещества при облучении системы 0,1 мкм А§/Си ионами углерода с энергией 0,5 МэВ и плотностью тока 80 А/ем2 в момент времени 1=80 не.
0,0 ,1 ,2 ,3 ,4 ,5 ,6 X, мкм
Рис.21. Профиль концентрации А& в Си в момент полного затвердевания (4=50 не): 1 - эксперимент, 2 -расчет с О 5 эВ; 3 - расчет без учета термодиффузионного потока.
3 . 2.Изменение энергии активации диффу зии в волнах термомеханических напряжений
Как было показано выше, воздействие мощных наносекундных пучков порождает в твердом теле интенсивные термомеханические процессы, в результате которых вещество в течение микро- и даже миллисекунд имеет плотность р, отличающуюся от нормальной р0 на единицы-десятки процентов. Изменение плотности должно повлечь за собой изменение диффузионных характеристик материала. В настоящей работе предпринято теоретическое изучение поведения коэффициента диффузии жидкого металла в условиях неравновесной плотности.
Для этого было выполнено молекулярно-динамическое моделирование диффузионных процессов на примере самодиффузии алюминия.
Использовался потенциал межатомного взаимодействия, полученный на основе метода псевдопотенциала с использованием форм-факторов Хейне-Абаренкова-Анималу. Расчетный кристаллит имел форму куба и состоял из N=2048 подвижных атомов. На всех гранях задавались периодические граничные условия. Температурная зависимость постоянной ГЦК решетки алюминия в диапазоне температур 1000—2500 К определялась выражением
= (29)
где 7'т=934 К - температура плавления, (3=0,113 ТО"3 1/К - коэффициент объемного расширения. Величина постоянной решетки при температуре плавления а(ТJ для используемого потенциала была рассчитана с использованием метода искусственного демпфирования и составила 0,42456 нм, что соответствует плотности вещества р0(7'т)=2.362 г/см2. Для задания температуры Т каждому атому приписывалась скорость в соответствии с распределением Максвелла. Затем решались уравнения движения атомов до момента установления статистического равновесия между- потенциальной и кинетической энергиями системы (~10"1Э с). Только после этого начинался расчет диффузионных характеристик.
В процессе моделирования рассчитывалось среднеквадратичное смещение атомов
1 м
= (30)
1=1
где - положение /-го атома в момент времени I. Приблизительно через 10"12 с зависимость К2 Щ становится линейной, что позволяет вычислить коэффициент диффузии П по формуле
£) = (л2)/б/. (31)
Для проверки модели вычисления производились сначала для равновесной плотности жидкого алюминия. Полученные значения коэффициента самодиффузии жидкого алюминия (см. рис. 22 и таб-
Таблица 1
р/ро О0, см2/с Е ,„ эВ
0.8 1.36-10"3 0.102
0.9 1.13 ТО"3 0.125
1.0 1.05Т0"3 0.180
1.1 7.76-Ю-1 0.213
Рис. 22.
Т, К
[56], что
3.3.Сегрегация во фро) [57,58], что пр
Сь{гт)
(33)
Сфтах)^ксС0 . По мере
фронта расплав будет обогащаться примесью, и Сь а, следовательно, и С5=ксСь , будут непрерывно расти.
2. Фронт движется быстро, и отклонение концентрации примеси в жидкой фазе от С0 наблюдается лишь в тошсом прилегающем к границе раздела фаз слое толщиной 5С (рис. 24). Как и в предыдущем случае, сначала С3(2теа)=--ксС0. Поскольку перемешивание отсутствует, концентрация примеси в пограничном слое расплава начнет быстро повышаться и скоро (в точке 2т^гтах-Ьс) дос-
к, с„
Рис. 23. Кинетика сегрегации во фронте затвердевания при полном перемешивании расплава. С
тигнет величины Сь = С0/кс , а С3(гт) сравняется с С0. После этого процесс стабилизируется, и почти до самой поверхности сегрегации примеси не происходит. Лишь при гт<Бс, когда объем зоны перемешивания сравняется с объемом всего расплава, мы снова будем наблюдать рост Сь и С5.
Таким образом, на результирующем профиле С$(х) будут наблюдаться отклонения от С0 лишь в точке максимального проплавления и у поверхности. Ширина этих флуктуаций примерно равна 5С, а направление (минимум или максимум) зависит от величины кс. Если кс< 1, мы увидим пик на поверхности и провал в глубине, если кс> 1 - наоборот. Рассмотренный выше случай полного перемешивания также подходит под эту формулировку, если положить ширину зоны перемешивания Йс равной гт.
Если начальное распределение примеси в расплаве неравномерно, то в случае слабого перемешивания сегрегация также не приведет к существенному изменению концентрационного профиля. Смещения профиля концентрации по координате не превысят 5С.
Оценим значение 5С при кристаллизации поверхностного слоя образцов, облученных мощными импульсными пучками ионов или электронов. Расчеты температурных полей в мишенях ([3,23,24], см. также выше) показали, что для облучения железной мишени лучком углерода с энергией 0,5 МэВ средняя скорость затвердевания УФ составляет 5 м/с, а электронами с энергией 1 МэВ - на порядок ниже, 0,5 м/с. Примем, что перемешивание примеси в расплаве осуществляется диффузионным механизмом с коэффициентом диффузии Д равным (в соответствии с измеренным в описанных выше экспериментах) 103 см2/с. В системе координат у, связанной с движущейся границей фаз, уравнение диффузии запишется следующим образом:
аг~
Рис. 24. Кинетика сегрегации во фронте затвердевания при слабом перемешивании расплава.
ду) ду
(34)
В стационарном режиме приходим к обыкновенному дифференциальному уравнению
О
й2С,(у) сК^у)
I гП
Ф2
Ф
= 0,
имеющему при граничных условиях С.1(0)=С(/кс, О/оо)=С0 решение
Сь(у) = Са +
Сп
■сп
ехр|
(Зтсюда характерная ширина диффузионного профиля
Ь.
в
■у
(35)
(36)
(37)
у, мкм
Рис.25. Смещения маркеров на глубине х0=10 мкм в железном образце толщиной 1 мм, облучаемом электронами с Е=0,9 МэВ, 1=10 кА/см2, в различные моменты времени. Пунютром показано распределение мощности энерговыделения по поверхности образца (а^ЗО мкм, (Ь=100 мкм).
1, НС
Рис. 26. Эволюция смещений маркеров для того же режима облучения. Пунктиром показана форма импульса тока электронов.
Подставляя значения, получаем, что при ионном облучении 5С«0,01 мкм, а при электронном - 0,1
мкм.
Подтверждением того, что данный механизм сегрегации действительно имеет место при обработке тонкопленочных металлических мишеней мощным импульсным ионным пучком, может служить наличие на ряде экспериментально полученных концентрационных профилей (рис. 18, 19) резких максимумов у поверхности. Ширина таких выбросов близка к рассчитанной нами ширине зоны перемешивания 80. Однако на глубине влияние сегрегации на профиль диффузанта при ионном облучении незначительно.
Похожие пики наблюдались и при наносекундном лазерном облучении, например, [59].
Таким образом, в случае малой длительности облучения (десятки-сотни наносекунд) и небольшой глубины прогрева образца, когда скорость процесса рекристаллизации велика, сегрегация не приводит к заметному перераспределению примеси в образце. Эффект сегрегации может несколько изменить форму концентрационного профиля примеси, но не способен (по крайней мере при однократном облучении) объяснить проникновение примеси вглубь. Это явление более существенно для электронного облучения, так как здесь образец прогревается достаточно глубоко и скорость фронта на порядок меньше, чем в случае использования лазерного или ионного пучков.
3.4. Гидродинамическое перемешивание
Еще одной причиной усиления миграции атомов под действием мощных импульсных пучков заряженных частиц может быть перемешивание вещества в расплавленном поверхностном слое в гидродинамическом режиме. Причиной такого перемешивания может стать тонкая структура мощности энерговыделения вдоль поверхности образца в результате либо филаментации пучка, на существование которой указывается в ряде публикаций [60,61], либо преимущественного протекания тока по пикам шероховатости образца. В обоих случаях характерный размер неоднородностей энерговыделения 4, составляет десятки микрометров. На небольшом участке поверхности можно пренебречь макронеоднородностью плотности тока пучка и представить распределение плотности тока вдоль поверхности образца в виде периодической функции, например
\\
2 пу
1 + сое,
V ;;
(38)
где - средняя по поверхности плотность тока.
Для исследования этого процесса нами была численно решена двумерная система уравнений сплошной среды для случая облучения железной мишени мощным электронным пучком с Е0 = 0,9 МэВ, J в максимуме импульса 10 кА/см2, т = 70 не (на грани испарения). Была разработана схема решения уравнений в эйлеровом виде, позволяющая отслеживать движущуюся поверхность конденсированной фазы. Использовались уравнения состояния вещества [62]. В приповерхностный слой образца были введены точечные маркеры, имитирующие частицы пленки. Отслеживались рассчитываемые
через
(для
плотности)
Ро ]
по глу-
(39)
я. От.О
до К)5 Па. Скорости .у - 0,1-1 м/с. Было обнаружено, что в
ся не столько типом частиц излучения, сколько создаваемым ими пространственно-временным распределением мощности энерговыделения в твердом теле.
Однако следует признать, что в силу высокой сложности явления интенсивного переноса атомов в твердом теле при воздействии ИПЗЧ исследованы гораздо слабее процессов диссипации энергии пучка. Для получения надежных количественных математических моделей переноса атомов требуются дальнейшие длительные исследования.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Блатт Ф . Теория подвижности электронов в твердых телах. - М: Физматтиз, 1963, 244 с.
2. Лыков A.B. Тепломассообмен. Справочник. - М: Энергия, 1978, 479 с.
3. Асан нов О.Х., Кривобоков В.П., Лигачев А.Е., Сапульская Г.А. Тепловые процессы при обработке поверхности металлов сильноточными наносекундными пучками ионов. // Физика и химия обработки материалов,- 1987,-№2.- с.53-59.
4. Анисимов С.И., Им а с Я.А., Романов Г.С., Ходы ко Ю.В. Действие излучения большой мощности на металлы. - М.: Наука, 1970, 272 с.
5. Арутюнян Р. В., Баранов В. К),, Большое Л.А., Мал юта Д.Д., Себрант А.Ю. Воздействие лазерного излучения на материалы. - М.: Наука, 1989, 368 с.
6. Рэди Дж. Лазерная обработка материалов. - М.: Машиностроение, 1975. 321 с.
7. Мажукин В.И., Самохин A.A. Математическое моделирование фазовых переходов и образования плазмы под действием лазерного излучения на поглощающие конденсированные среды. // В сб.: Математическое моделирование: нелинейные дифференциальные уравнения математической физики,- 1988.- с. 191-244.
8. Бергельсон В.И., Голубь А.П., Немчинов И.В., Попов С.П. Образование плазмы в слое паров, возникших под действием ОКГ на твердое тело. // Квантовая электроника.- 1973.-4(16).- с.20-27.
9. Белоцерковский О.М., Давыдов Ю.М., Кутасов С. А. Численное моделирование взаимодействия лазерного излучения с веществом методом крупных частиц. - М.: вычислительный центр АН СССР, 1984, 53 с.
10. Афанасьев Ю.В., Крохин О . H . Высокотемпературные и плазменные явления, возникающие при взаимодействии мощного лазерного излучения с веществом. - В кн.: Физика высоких плотностей энергий. Под ред. Кальдиролы П., Кнопфеля Г., М.: Мир, 1974, с. 311-352.
11. Рыкалин H.H., Углов A.A. Процессы объемного парообразования при воздействии луча лазера на металлы. // Теплофизика высоких температур.- 1971,- т.9.-№3,- с.575-581.
12. Батанов В.А., Бункин Ф.В., Прохоров А.М., Федоров В.Б. Испарение металлических мишеней мощным оптическим излучением. /'/ ЖЭТФ,- 1972,- т.63,- вып. 2(8).- с. 586-608.
13. Мажукин В.И., Углов A.A., Четверушкин Б.Н. Низкотемпературная лазерная плазма вблизи металлических поверхностей в газах высокого давления. // Квантовая электроника.- 1983.- т. 10.- вып. 4,- с. 679-701.
14. Давыдов Ю.М., Кутасов С.А., Перегудов Г.В., Рагозин E.H., Чирков В.А. Исследование взаимодействия лазерного излучения с плоскими сплошными преградами из различных материалов. /У Физика плазмы.-1986,-т. 12(1).- с.23-26.
15. Гали ев III.У., Жураховский C.B., Титаренко С.И. Математическое моделирование воздействия термооптического импульса на материалы. .// АН УССР,- Институт проблем прочности.- Препринт,- Киев,- 1986,- 39 с.
16. Анисимов С.И.. Кравченко В.А.. Сагдеев Р.З. О лазерном моделировании высокоскоростного удара. // Письма в ЖТФ.- 1985,- 11,-№21,-с. 1293-1296.
17. Мажукин В.И., Пестрякова Г. А. Математическое моделирование процессов поверхностного испарения лазерным излучением.// Доклад АН СССР,- 1984,- 278,- №4,- с. 843-848.
18. Мажукин В. И., Пестрякова Г. А. .Алгоритм численного решения задачи поверхностного испарения вещества лазерным излучением. // Журнал вычислительной математики и математической физики,- 1985,- т. 25,- №1.1.- с.1697-1709.
19. Мажукин В.И., Пестрякова Г.А. Численный анализ влияния эрозионной лазерной плазмы на процесс поверхностного испарения. // Известия АН СССР,- серия физическая,- 1985,- т.49,- №4.- с.783-790.
20. Зубов В.И., Кривцов В.М., Наумова И.Н., Шмыглевский Ю.Д. О численном сравнении различных моделей испарения металла. // Журнал вычислительной математики и математической физики.- 1986.- т.26,- №11,-с. 1740-1743.
21. Найт Ч. Дж. Нестационарное испарение в переходном режиме с поверхности в вакуум. // Аэрокосмическая техника. -1983.-№2.- с.83-89.
22. Галиев III.У., Жураховский C.B., Титаренко С.И., Иващенко К.Б. Численное исследование влияния поверхностного испарения на формирование волн напряжений. // Проблемы прочности,- 1988,- №11.- с.94-100.
23. Кривобоков В.П., Пащенко О.В., Сапульская Г.А. Компьютерное моделирование эрозии и термомеханических процессов в твердом теле, облучаемом мощными наносекундными пучками заряженных частиц // Известия ВУЗов. Физика,-1993.-№12.- с. 37-41.
24. Блейхер Г. А., Кривобоков В.П. Пащенко О.В. Диссипация энергии мощных импульсных пучков заряженных частиц в твердом теле. Тепловые процессы. // Известия ВУЗов,- Физика,- 1997,- № 2,- с. 67-89.
25. Боли Б., Уэйнер Дж. Теория температурных напряжений. - М.: Мир, 1964.
26. Зельдович Я.Б., Райзер 10.П. Физика ударных волн и высокотемпературных гидродинамических явлений. -М.: Наука, 1968, 686 с.
27. Аккерман А.Ф., Бущман A.B., Демидов Б.А., Ивкин М.В., Ни А.Л., Петров В. А., Рудаков Л.И., Фортов В.Е. Исследование динамики ударных волн, возбуждаемых сильноточным релятивистским электронным пучком в алюминиевых мишенях. // ЖЭТФ,- 1985,- т.89,- вып. 3(9) .- с, 852-860.
28. Аккерман А.Ф., Демидов Б.А., Ни А.Л., Рудаков Л.И., Фортов В.Е. Применение сильноточных релятивистских электронных пучков в динамической физике высоких температур и давлений. // Препринт ОИХФ,-Черноголовка.- 1986,- 60 с.
29. Лешкевич С.Л., Скворцов В.А., Фортов В.Е. Импульсное разрушение металлической пластины протонным пучком. // Письма в ЖТФ.-1989,- т.15,- вып. 22,- с. 39-43.
30. Годунов С.К.. Забродин A.B., Иванов М.Я. Численное решение многомерных задач газовой динамики. - М.: Наука, 1976
31. Белоцерковский О . M ., Давыдов Ю.М. Метод "крупных частиц" для задач газовой динамики. // в сб. : Численные методы механики сплошной среды. - Новосибирск,- 1970,- т.1,- №3,- с. 3-23.
32. В а л ь ч у к В.В.. X а л в к о в С.В., Я л овец А.П. Моделирование воздействия интенсивных потоков заряженных частиц на слоистые мишени // Математическое моделирование,- 1992,- Т.4.- №10.- с. 111-123.
33. Колгатин С.Н.. Хачатурьянц А.В. Интерполяционные уравнения состояния металлов. // Теплофизика высоких температур,- 1982,- Т.20.- №3.- с.447-451.
34. Кривобокое В.П., Пащенко О.В., Сапу ль екая Г. А. Исследование механизмов интенсивного переноса атомов в веществе, облучаемом мощными наносекундными пучками заряженных частиц // ЖТФ.- 1994,- т.64,- №5,-с.37-42.
35. Диденко А.Н., А с а и н о в О.Х., Кривобоков В. П., Лигачев А.Е., Сан у ль екая Г.А. Особенности взаимодействия сильноточных наносекундных ионных пучков с поверхностью металлов. - В кн. "Физика электронных и атомных столкновений" (сборник научных трудов), Л.: ФТИ им. Иоффе, 1987, с. 188-198.
36. As a i п о v О . К h ., Krivobokov V.P., Sapulskaya G.A. Formation of amorphous phase under the treatment of metal surface by high-current puise ion beam. /7 Proc. Second Int. Conf. on Electron .- Beam Technologies, May 31 - June 4,- 1988,-Varna.- Bulgaria.- p. 740 - 744.
37. Итин В.И., Коваль Н.Н., Месяц Г. Л., Ротштейн В. П., Чухланцева И.С. Поверхностное упрочнение сталей при воздействии интенсивного электронного пучка. // Физика и химия обработки материалов,- 1984,-N6,-с. 119-122.
38. Веригин А.А., Крючков Ю.Ю.. Погребняк А.Д., Ремнев Г.Е., Р у is и м о в Ш.М. Модификация структуры приповерхностного слоя вольфрама под действием мощного ионного пучка // Поверхность. Физика, химия, механика,- 1988.- N9.- с. 106-111.
39. Pogrebnjak A.D., Remnev G.E., Kurakin I. В., Ligachev A.E. Structural, physical and chamical changes induced in metals and alloys exposed to high power ion beams // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research. -1989,- В36,- p. 286-305.
40. Диденко A.H., Лигачев A.E., Куракин И.Б. Воздействие пучков заряженных частиц на поверхность металлов и сплавав. - М,: Энергоатомиздат, 1987, 184 с.
41. Аккерман А.Ф., Бушман А.В., Демидов Б.А., Завгородний С.Ф., Ивкин М.В., Ни А.Л., Петров В.А., Рудаков Л.И., Фортов В.Е. Влияние размера зоны поглощения энергии на характеристики ударных волн, возбуждаемых сильноточным электронным пучком в металлических мишенях // ЖЭТФ,- 1986,- т. 91,- вып. 5(11) .-с. 1762-1765.
42. В г i с е D . К . Heavy particle range and energy deposition into solids// J. Nucl. Mat. - 1974.- v. 53,- N1,- p. 213-219.
43. Lindhard J., Scharff M., Schiott H . E . Range concepts and heavy ion range. // Mat. Fys. Medd. Dan. Vid .- Scls К,- 1963.-v.33.-N14.-p. 1-42.
44. Немец О.Ф., Гофман Ю . В . Справочник по ядерной физике. - Киев, "Наукова думка", 1975, 416 с.
45. Аброян И.А., Андронов А.Н., Титов А.И. Физические основы электронной и ионной технологии. - М.: "Высшая школа", 1984, 320 с.
46. Кривобоков В.П., Пащенко О.В., Сапульская Г. А., Степанов Б.П. Эрозия кварца под действием мощных наносекундных ионных пучков. // Физика и химия обработки материалов,- 1991,- №6,- с. 25-32.
47. Асаинов О.Х., Кривобоков В . П ,, Сапульская Г.А. Способ имплантации. Авторское свидетельство № 1549404, зарегистрировано 8.11.89.
48. Krivobokov V.P., Paschenko О , V . Features of diffusion processes in metals under the effect of nanosecond high-current ion beams. // In: "Second International Conference of Electron Beam Tecnologies .- May 31 - June 4, 1988,- Varna.- Bulgaria.-p. 796 - 801.
49. Валеев Т.Н., Кривобоков В.П.. Пащенко О.В. Механизмы массопереноса в твердом теле, облучаемом мощным импульсным ионным пучком. // Тезисы докладов Всесоюзной конференции "Ионно-лучевая модификация материалов".- Черноголовка,- 1987,- с.74.
50. Кривобоков В.П., Пащенко О.В., Сапульская Г. А. Исследование механизмов интенсивного переноса атомов в веществе, облучаемом мощными наносекундными пучками заряженных частиц. // Журнал технической физики,- 1994,- т. 64,- вып. 5.- с. 37-42.
51. Pogrebnyak A.D. Metastable states and structural phase changes in metals and alloys exposed to high power pulsed ion beams. //Phys.Stat.Sol,- 1990,-v.l 17a.-17,- p. 17-51.
52. Barbier D., Chemisky О., Grob J. J.,Laugier A., Siffert P., Stuck R. Pulsed electron beam annealing of As and В implanted silicon. // Journal de physique.- 1983,- v.44,- 10,- p.209-214.
53. Bataglin G., Camera A., Donna dalle Rose L.F., Mazzoldi P., d'Anna E., Leggiery G., Luches A. Pulsed electron beam irradiation of nickel single crystals with silver overlayers. // Thin Solid Films.- 1986,-v.145.- p.147-160.
54. Фогельсон P.Л. Термодиффузия. //Деп. в ВИНИТИ per.N 1548-83.- Воронеж,-1983,- 29 с.
55. Бокштейн Б . С . Диффузия в металлах. М.: "Металлургия", 1978,248 с.
56. В и л с о н Д . Р . Структура жидких металлов и сплавов. - М.: "Металлургия", 1972, 248 с.
57. Пфани В . Д ж . Зонная плавка. М.: "Мир", 1970, 366 с.
58. Зам П . Р ., Штурм И . С . Затвердевание. - В кн. "Космическое материаловедение" под ред. Фейербаха Б., Хамахера Г., Наумана Р. М.: "Мир", 1989, с.143-161.
59. Miotello A., Dona dalle Rose L.F. A simple mathematical and physical analysis of non-equilibrium segregation effects in a freezing liquid aluminium layer after a nanosecond pulse laser irradiation. // Rad. Effi-1981.- v.55.- 235-242.
60. Диденко A.H., Исаков И.Ф., Лапскер И. А., Лигачев А.Е., Ремнев Г.Е., Тимошин-ков Ю . А . Формирование рельефа поверхности сплава Ni3Fe под действием мощного импульсного пучка ионов. // Письма в ЖТФ. 1987,-т.13,- вып.9,- с.526-531.
61. Гордеев А.В., Рудаков Л.И. Электромагнитная неустойчивость потока заряженных частиц в плотной плазме.// ЖЭТФ,- 1982,- т.83,- вып,6(12) .- с.2048-2055.
62. Жуков А. В . Термодинамически полные уравнения а-, е-, у-фаз железа. // Журнал прикладной математики и технической физики,-1986,-N 5,- с. 112-114.
НИИ ядерной фи шки Томского политехнического университета
