CC BY
112
УДК 539.2:532.7:536.42:534.6
СВЯЗЬ СТРУКТУРЫ СИГНАЛОВ АКУСТИЧЕСКОЙ ЭМИССИИ ПРИ КРИСТАЛЛИЗАЦИИ Al С МЕХАНИЗМОМ ФОРМИРОВАНИЯ ТВЕРДОЙ ФАЗЫ ИЗ РАСПЛАВА
В.Б.Воронцов, Д.В.Журавлев
Уральский государственный университет путей сообщения, Екатеринбург, VVorontsov@bgd.usurt.ru
Установлена связь между частотами сигналов акустической эмиссии во время кристаллизации монокристаллов алюминия и кинетикой продвижения межфазной поверхности. На основании спектрального анализа сигналов акустической эмиссии построена теоретическая модель кластеров в алюминиевом расплаве. Получены экспериментальные результаты, указывающие на неравномерное, скачкообразное продвижение межфазной границы в соответствие с конфигурацией каждого отдельно взятого кластера.
Ключевые слова: акустическая эмиссия, кристаллизация, алюминий, спектральный анализ
The connection between the frequencies of acoustic emission signals and the kinetics of the interface promotion during the solidification of aluminum single crystals is found. On the basis of spectral analysis of acoustic emission signals a theoretical model of clusters in the aluminum melt is designed. The experimental results indicate an uneven, abrupt advancement of the interface according to the configuration of each individual cluster.
Keywords: acoustic emission, crystallization, aluminum, spectral analysis
Введение
Представления о близости структур расплава и твердой фазы впервые изложены в [1]. Они подтверждались многими учеными, главным образом в объяснении поведения и свойств самых разнообразных жидкостей. Согласно [2] основным механизмом разрушения дальнего порядка в процессе плавления является кооперативное разупорядочение решетки, сопровождающееся разбиением ее на кластеры-области с упорядоченным расположением частиц, близким к кристаллическому. Это сопровождается одновременно появлением в системе дополнительного свободного объема. Все эти рассуждения слабо подтверждены экспериментально, и поэтому любое продвижение в области исследования структурной неоднородности жидкости имеет первостепенное значение.
В нашей работе для получения информации о структурном состоянии расплава очень плодотворным оказался спектральный анализ сигналов акустической эмиссии (АЭ) из зоны кристаллизации.
Эффект АЭ (генерацию акустических волн) при кристаллизации большинство исследователей связывают с усадкой металлов при затвердевании, т. е. с уменьшением свободного объема. Однако механизм появления сигналов до сих пор не изучен, несмотря на большой интерес к этому физическому явлению.
В научном плане получение новой информации из зоны кристаллизации позволит подойти к объяснению процесса кристаллообразования. В техническом отношении введение ультразвуковых волн в резонанс с частотами, генерируемыми поверхностью раздела, позволит эффективно воздействовать на расплав, измельчать зерно и в конечном счете улучшать потребительские качества металла.
Целью настоящего исследования стал Фурье-анализ сигналов АЭ и их интерпретация, а также оп-
ределение частотного диапазона сигналов АЭ, сопровождающих кристаллизацию алюминия в виде монокристаллов.
В [3] дано объяснение появления сигналов АЭ в звуковой области. В настоящей работе в продолжение наших исследований кристаллизации в ультразвуковом диапазоне на основании экспериментальных результатов излагается наше представление о характере процесса кристаллообразования и причинах появления сигналов АЭ на примере выращивания монокристаллов А1.
Экспериментальная часть
В качестве модельного материала использован А1 с чистотой 99,999.
Для решения поставленных задач была разработана установка (рис.1), которая позволяла выращивать монокристаллы металлов с температурой плавления до 1000°С по методу Бриджмена в атмосфере спектрально-чистого аргона. Выращивались монокристаллы А1 с затравкой ориентации <100> в «мягком» тигле из BN (нитрид бора).
Содержимое тигля и 50% длины затравки расплавлялись, затем в расплав вводился алундовый волновод со встроенной термопарой на глубину 0,5 см ниже зеркала расплава так, что расстояние от затравки до волновода составляло 4 см.
Температурный градиент в расплаве G = 25°/см при неподвижной печи и G = 10°/см при движении печи со скоростью V = 4,2 мм/мин.
В нашем эксперименте при выращивании монокристалла печь (1) продвигалась вверх при неподвижном тигле, и сигналы АЭ от межфазной поверхности достигали волновода и передавались пьезоэлектрическому преобразователю (3), расположенному в торцевой части волновода. Вся информация в аналоговой форме после усиления АФ-15 (6) поступала на ПК (9) со встроенным аналогово-цифровым преобразователем.
Рис.1. Экспериментальная установка для исследования акустической эмиссии при выращивании монокристаллов по методу Бриджмена
В качестве прикладных программ для последующей обработки сигналов были использованы следующие компьютерные программы: Matfoad по методике, предложенной О.Б.Соколовым [4]; ISVI (Instrumental Systems technology) [5]. Пакеты программ, адаптированные к поставленным задачам, позволяли проводить Фурье-анализ сигналов АЭ в частотном диапазоне от 20 кГц до 2 МГц в реальном масштабе времени.
Полученный экспериментальный материал давал возможность решать две самостоятельные задачи.
1. С использованием программы ^У1 проводить Фурье-анализ каждого АЭ сигнала, сопровождающего выращивание монокристаллов.
2. С помощью программы Mathсad выполнять Фурье-анализ временных отрезков, взятых из аналоговой записи на всех участках, где присутствуют сигналы, превышающие по амплитуде фон в 10 и большее число раз. Были проведены:
2.1. Фурье-анализ спектра сигналов, когда печь неподвижна (первая часть эксперимента, время анализа 2 минуты);
(а)
(б)
Рис.2. Амплитудно-частотный анализ сигналов АЭ в расплаве. Температурный интервал от 780^ до 760^ (а), от 700^ до 680^ (б)
2.2. Фурье-анализ всех сигналов, возникающих во время кристаллизации при движущейся печи (вторая часть эксперимента, время анализа 10 минут).
Для получения представления о спектральном составе сигналов АЭ и кинетике процесса кристаллообразования был проведен следующий эксперимент: расплав выдерживался при температуре 780°С в течение 5 минут, затем включалось движение печи, которое сохранялось до полного затвердевания металла. Использовался сертифицированный датчик ЦТС (цир-конат-титанат свинца) с частотным диапазоном 20^200 кГц. Коэффициент усиления акустического тракта составлял 92 дБ (к = 4Т04).
В первой части эксперимента нас интересовал прежде всего амплитудно-частотный спектр отдельного события (частотная структура сигнала АЭ). Следующий этап — Фурье-анализ отрезков временной развертки на различном расстоянии от начала кристаллизации. И наконец проводился амплитудночастотный анализ всего временного интервала для первой и второй части эксперимента.
Необходимо заметить, что для первой и второй части эксперимента условия на границе межфазной поверхности существенно отличаются. Температурный градиент первой части в 2,5 раза выше, чем для второй.
Для подтверждения того, что источником сигналов АЭ является расплав, проведены эксперименты по кристаллизации в расплаве. Для этой цели был использован тигель в форме чашки (см. рис.1), а кри-
сталлизация расплава проводилась в отсутствии охлаждения.
При введении волновода в расплав, перегретого на 120°С выше точки кристаллизации, акустических сигналов не наблюдалось. Снижение температуры на 20°С приводило к появлению единичных сигналов (рис.2а) в области резонанса волноводной системы. При таком же темпе снижения температуры от 700°С до 680°С (рис.2б) наблюдались сигналы АЭ в том же частотном диапазоне, что и при выращивании монокристаллов, но с очень малой мощностью (в 6 раз меньше, чем при кристаллизации).
Обсуждение результатов
На рис.За представлен АЭ сигнал из первой части эксперимента. На рис.Зб представлен Фурье-анализ данного сигнала. В структуре сигналов присутствуют все частоты, но существуют и характерные частоты с мощностями, превышающими фон в 10 и большее число раз, и эти частоты проявляются всегда во всех сигналах, в том или ином наборе на всех этапах кристаллизации.
На рис.4 представлен амплитудно-частотный Фурье-анализ последнего двухминутного временного отрезка первой части эксперимента, откуда следует присутствие частот от 29 до 135 кГц, с наибольшими мощностями для частот ^ = 41,7 кГц, _/9 = 122 кГц, ^0 = 125,7 кГц. Все частоты, присутствующие на рис.4, представлены в табл.1. (В табл.1 и 2 С — коэффициент, учитывающий одновременно мощность и число
13858.97 13657.18 13857.40 13857.81 13857.82 13858.03 13858.24 13858.45 13858.87 13858.88 13859.89 Время(мс)
.78кГи;54.8иВ
52.04кГц;29.5мВ
123.26кГц;43.ЭмВ J 128.78кГц;28.7мВ
92.1ЫЯИ0.8
і ' ' 64.22кГц;15.6мВ
135.ЗбкГц;19.ЗмВ
20 40 G0 00 100 120 140 1G0 180 200
Частота (кГ ц)
(а) (б)
Рис.3. Сигнал акустической эмиссии (а) и его Фурье-анализ (б)
Рис.4. Фурье-анализ временного отрезка первой части эксперимента
сигналов одинаковой частоты:
С =-Т0
т ,
где Т0 — период сигнала, взятый за единицу; t — время; ws — точки, где вычисляются коэффициенты Фурье).
Таблица 1
Экспериментальные значения частот и их мощность для первой части эксперимента
№ п/п Частота £ кГц С 105 — мощность гармоники, у.е.
1 29,4 0,63
2 41,7 5,35
3 51,4 1,43
4 58,4 2,42
5 64,8 1,83
6 101,37 0,98
7 113,7 3,7
8 122,3 4,2
9 125,5 8,3
10 133 1,11
Результаты Фурье-анализа сигналов АЭ второй части эксперимента представлены на рис.5, откуда следует, что общая картина амплитудно-частотного спектра мало изменилась, однако мощность гармоник возросла в интервале частот 25-55 кГц и уменьшилась
в интервале 100-130 кГц (это связано с большим числом сигналов во второй части эксперимента для меньшего диапазона частот). Следует отметить, что мощность гармоники с частотой 29,2 кГц увеличилась в 7,5 раз по сравнению со стационарным состоянием печи.
Все частоты, присутствующие на рис.5, представлены в табл.2.
Рис.5. Фурье-анализ временного отрезка второй части эксперимента
Таблица 2
Экспериментальные значения частот и их мощность для второй части эксперимента
№ п/п Частота £ кГц С 105 — мощность гармоники, у.е.
1 29,2 2,5
2 40 3,36
3 53 1,13
4 66,3 0,12
5 72,3 0,18
6 100 0,19
7 113,3 0,24
8 120,3 0,69
9 123,5 2,04
10 125,2 2,73
11 133,36 0,27
На рис.6 приведены результаты Фурье-анализа сигналов АЭ, сопровождающих выращивание монокристаллов А1 при разных скоростях кристаллизации
5 20 5
йХ
Частота, кГц
Л. .о
Частота, кГц
(а)
(б)
Рис.6. Зависимость числа событий сигналов АЭ от частоты: (а) скорость кристаллизации 2,9 мм/мин, общее число событий 436;
(б) скорость кристаллизации 4,2 мм/мин, общее число событий 361
е
0
и при одном температурном градиенте — 10°/см. Из результатов анализа видно, что повышение скорости кристаллизации приводит к смещению всех генерируемых частот в сторону их увеличения.
Из полученных данных (рис.2-4) следует, что сигналы АЭ появляются в расплаве при незначительном температурном градиенте и сопровождают процесс кристаллизации до полного затвердевания. В первой части эксперимента появилось 6 сигналов, превышающих фон, во второй — 270 таких сигналов. Результаты, изложенные выше, хорошо согласуются с представлениями Я.И.Френкеля [6] и В.О.Есина [2] о структуре расплава.
Фурье-анализ показал, что частоты в структуре сигналов строго регламентированы: они возникают в том или другом сочетании и отличаются по мощности, но шаг от одной до другой частоты сохраняется и составляет приблизительно 10 кГц. Можно сделать предположение, что в нашем случае, когда перегрев расплава незначительно выше точки кристаллизации и составляет 120°С, в отдельных областях расплава сохраняются структурные образования с хорошо выраженным кристаллическим строением и есть области с большим разупорядочением, сохранившим кристаллическое ядро и аморфную периферию, т.е. кластеры в их обычном понимании. Первые составляют 100-300 сигналов, а вторых во много раз больше (около миллиона сигналов) [3]. В процессе кристаллизации отдельные остовы кристаллических областей, разные по величине и «архитектуре», оседают на межфазной поверхности и дают старт для дальнейшего роста твердой фазы. На периферии такого структурного образования существует многоступенчатый профиль, составленный в трехмерном пространстве из столбиков с площадью основания равной основанию кубической решетки А1 и высотой от 2 до 10 межплоскостных расстояний (рис.7).
Рис.7. Модель кластера, построенная по результатам анализа сигнала на рис.2б. п = 0 - 1 ^ > 200 кГц); п = 1 ^ = 180 кГц); п = 1 - 2 ^ = 138 кГц); п = 2 ^ = 123 кГц); п = 2 - 3 ^ = 90 кГц); п = 3 - 4 ^ = 60 кГц); п = 5 ^ = 50 кГц); п = 6 ^ = 40 кГц); п = 10 - 11 (Г = 26 кГц)
Продвижение фронта приводит к высвобождению свободного объема в соответствии с глубиной продвижения твердой фазы вглубь расплава. Свободный объем схлопывается в результате гидростатиче-
ского давления столба с возникновением звукового эффекта, фиксируемого приборами. Так как кристаллические образования (кластеры) отличаются структурой периферийного профиля, генерируемые звуковые частоты различны. Периодичность продвижения фронта дает периодичность появления звукового эффекта.
Высказанные предположения хорошо подтверждаются простым расчетом реализуемой частоты импульсов АЭ при кристаллизации:
V
/ = —, (*) Ь ■ п
где / — частота продвижения фронта кристаллизации; V — скорость выращивания монокристаллов; Ь — период кристаллической решетки А1; п — число меж-плоскостных расстояний.
Расчеты проведены в предположении, что V = 5,9 мм/мин, Ь = 4,05-Ш-7 мм (межплоскостное расстояние для кристаллической решетки алюминия). В табл.3 приводятся результаты расчета частот, составляющих сигналы.
Таблица 3
Результаты расчета частот по формуле (*)
п / кГц
1 246
2 123
3 82
4 63
5 49
6 41
7 35
8 30,8
9 27,3
10 24,6
Анализ результатов (рис.6) показал, что соотношение (*) подтверждается экспериментально: увеличение скорости кристаллизации ведет к сдвигу частот в большую сторону.
Если предположить, что продвижение фронта кристаллизации нормально поверхности раздела с периодом, определяемым числом межплоскостных расстояний ступени, то соответственно для осевшего кристаллического кластера, для каждой ступеньки профиля свое число межплоскостных расстояний, образующих ступеньку, и своя реализуемая частота.
Согласно рисунку 6 в сигналах АЭ преобладают частоты в низкой частотной области, соответствующие посадке больших кластеров с высотой ступеньки от 9 до 5 межплоскостных расстояний, а второму частотному интервалу соответствуют кластеры с высотой 1-6 меж-плоскостных расстояния, но их насчитываются единицы. При скорости 4,2 мм/мин тепловые условия вблизи межфазной поверхности более неравновесные, чем при скорости 2,9 мм/мин, поэтому число импульсов больше, быстрее создается критический свободный объем на межфазной поверхности, и в структуре сигналов АЭ происходит увеличение частот. Далее этот процесс идет до полного исчезновения жидкой фазы. В этом случае выделившийся свободный объем не имеет возможности релаксации и процесс становится детерминированным.
Вывод
Основной вывод из изложенного заключается в том, что процесс кристаллизации алюминия — периодический, с периодом, равным высоте ступеньки кластера, которая состоит из п межплоскостных расстояний L.
* * *
Выражаем свою благодарность О.Б.Соколову и Л.А.Угодниковой за разработку программы в оболочке Mathcad, позволяющей проводить Фурье-анализ сигналов акустической эмиссии.
1. Френкель Я.И. Кинетическая теория жидкостей. Л.: Наука, 1975. 592 с.
2. Есин В.О. Структурное разупорядочение границ и плавление металлических кристаллов // ДАН СССР. 1985. Т.238. С.89-94.
3. Воронцов В.Б., Катальников В.В. Связь акустической эмиссии при фазовых переходах расплав — твердое тело со структурой расплава для металлических систем // Сб. тр. Рос. конф. «Строение и свойства металлических и
шлаковых расплавов» (МИШР-11). Т.4. Екатеринбург, 2004. С.12.
4. Соколов О.Б., Угодникова Л.А. Преобразование и ряды Фурье. Екатеринбург: УрГУПС, 2005. С.20-23.
5. Графическая оболочка ISVI для модулей сбора и обработки сигналов (ADP/ADS) — http://www.insys.ru/soft/isvi.htm
6. Френкель Я.И. Введение в теорию металлов. Л.: Наука, 1972. 426 с.
Bibliography (Transliterated)
1. Frenkel' Ja.I. Kineticheskaja teorija zhidkostejj. L.: Nauka, 1975. 592 s.
2. Esin V.O. Strukturnoe razuporjadochenie granic i plavlenie metallicheskikh kristallov // DAN SSSR. 1985. T.238. S.89-94.
3. Voroncov V.B., Katal'nikov V.V. Svjaz' akusticheskoj jemis-sii pri fazovyh perehodah rasplav — tverdoe telo so struk-turoj rasplava dlja metallicheskih sistem // Sb. tr. Ros. konf. «Stroenie i svojstva metallicheskih i shlakovyh rasplavov» (MIShR-11). T.4. Ekaterinburg, 2004. S. 12.
4. Sokolov O.B., Ugodnikova L.A. Preobrazovanie i rjady Fur'e. Ekaterinburg: UrGUPS, 2005. S.20-23.Graficheskaja obolochka ISVI dlja modulejj sbora i obrabotki signalov (ADP/ADS) — http://www.insys.ru/soft/isvi.htm
5. Frenkel' Ja.I. Vvedenie v teoriju metallov. L.: Nauka, 1972. 426 s.
