CC BY
73
Стандартные образцы состава и свойств радионуклидов в ядерной геофизике и радиоэкогеологии
И. М. Хайкович, В. И. Фоминых, Д. П. Налобин
Излагаются принципы построения Единой системы метрологического обеспечения (ЕСМО) средств измерений (СИ), предназначенных для решения геологических и радиоэкогеологических задач и основанных на измерении параметров полей гамма-излучения, сопровождающих распад естественных и/или техногенных радионуклидов. Для метрологического обеспечения СИ в условиях полевой лаборатории созданы комплекты СО состава естественных и техногенных радионуклидов спектрометрические — ГСО ЕРЭ-S и ГСО ИРН-S. Для метрологического обеспечения СИ в условиях естественного залегания в качестве исходных образцовых СИ выступает комплект ГСО состава и свойств естественных радионуклидов (ГСО ЕРН-K, -U и -Th), имитирующий условия измерений в однородном пространстве, и ГСО поверхностной активности из 137Cs (ГСО ПА). Система обеспечивает единство и требуемую точность измерений методами каротажа, методами наземных и воздушных гамма-съемок и используется при оценке параметров к подсчету запасов урановых руд и руд, парагенетически или генетически связанных с содержанием естественных радионуклидов (ЕРН), а также при получении исходных данных для построения литологических разрезов при геологическом и экогеологическом картировании.
1. Общие замечания
Ядерная геофизика — раздел геофизики, который использует ядерные превращения элементов для изучения состава и свойств горных пород, минералов и руд с целью поисков и разведки месторождений полезных ископаемых, обеспечения радиационного контроля при радиоэкогеологических исследованиях больших территорий и т. д. В настоящее время в ядерной геофизике наиболее востребованы так называемые радиометрические методы, основанные на измерении параметров полей ионизирующих излучений, сопровождающих распад естественных (ЕРН) и/или искусственных (техногенных, ТРН) ра-
дионуклидов, в интегральном и спектрометрическом режимах. Специфика радиометрических методов заключается в экспрессности и многообразии измеряемых физических величин и в том, что измерение параметров, характеризующих эти физические величины и геофизические поля, проводят в условиях естественного залегания. В таких условиях единство и требуемую точность измерений можно обеспечить с помощью метрологического обеспечения, более или менее адекватно воспроизводящего условия измерений.
При разработке метрологического обеспечения в ядерной геофизике желательно руководствоваться приведенной на рис. 1 схемой, в соответствии
Рис. 1. Этапы разработки метрологического обеспечения
с которой весь процесс состоит из трех самостоятельных этапов.
Первый этап — физическое моделирование — теоретическое осмысление процесса формирования геофизического поля и характеризующих это поле параметрах применительно к решению поставленной задачи.
Второй этап — математическое моделирование — создание математической модели физических процессов с целью выявления оптимальных условий измерения параметров, характеризующих состав и/или свойства изучаемых объектов.
Третий этап — создание физической модели. На этом этапе исследователь в лабораторных условиях воссоздает физическую модель реальной среды. Основное назначение модели — воспроизведение и хранение размеров величин, характеризующих состав или свойства вещества в условиях, более или менее адекватно отражающих реальные условия измерений физических параметров. Такая модель служит для уточнения количественных соотношений, полученных в результате математического моделирования, и для поверки аппаратуры (для оценки параметров аппаратуры), предназначенной для измерений физических параметров в реальных условиях.
В качестве физических моделей в практике ядерной геофизики используют эталоны и стандартные образцы1 (СО) состава и/или свойств естественных и техногенных радионуклидов. Состав радионуклида и конструкция СО зависят от поставленной задачи. СО состава и свойств радионуклидов, используемые в ядерной геофизике и радиоэкогеологии, должны удовлетворять следующим общим требованиям:
• параметры, которые хранит СО (состав и/или свойства), должны быть известны с требуемой (заданной) точностью;
• физические параметры СО должны быть подобны параметрам реальных физических (геофизических) полей или имитировать эти поля с известной погрешностью;
• погрешность измерений, вызванная неоднородностью материала СО, не должна превышать погрешностей параметров стандартных образцов;
• стандартные образцы должны обеспечить сохранность параметров в заданных пределах в течение всего срока их эксплуатации.
2. Стандартные образцы для лабораторных методов
Для метрологического обеспечения изучения состава радионуклидов в пробах почв и пород в лабораторных условиях ФГУП «ВНИИМ им. Д. И. Менделеева», СПб НИИРГ и ВИРГ-Рудгеофизика разработали комплекты СО состава естественных техногенных радионуклидов спектрометрические — соответственно ГСО ЕРН^ и ГСО ИРН^. На этапах физического и математического моделирования были оценены диапазоны и состав аттестационных характеристик таких комплектов — удельная активность радионуклида, масса образца, его объем и плотность. Было установлено, что оптимальным является комплект, в котором каждый образец представляет собой герметичную алюминиевую (или стальную) емкость объемом 200 см3, плотно заполненную однородным радиоактивным веществом; форма емкости зависит от геометрии измерений и определяется заказчиком. Аттестация ГСО проводится по процедуре приготовления и контролируется измерениями активности отдельных радионуклидов эталонным спектрометром.
2.1. ГСО ЕРН^ представляет собой комплект СО: ГСО ЕРН^-К (калиевый), ГСО ЕРН^-и (урановый), ГСО ЕРН^-ТИ (ториевый); каждый радионуклид обычно представлен несколькими идентичными образцами с различными значениями удельной активности (порядка нескольких кБк/кг); предусмотрен также ГСО, содержащий все три радионуклида. В качестве исходного материала и наполнителей в ГСО ЕРН^ используются радиационно чистые материалы. Эти ГСО по сути являются эталонными мерами удельной активности 40К, 22<^а, 232ТИ (или мерами массовых долей урана, тория, калия). Их основное назначение — аттестация, поверка и градуировка интегральных и многоканальных гамма-радиометров
1 Эталон (эталон единицы физической величины) — СИ или комплекс СИ, предназначенные для воспроизведения и хранения единицы и передачи ее размера нижеследующим по поверочной схеме СИ и утвержденные в качестве эталона в установленном порядке. Эталон должен обладать тремя существенными признаками — это неизменность, воспроизводимость и сличаемость. Конструкция эталона, его физические свойства и способ воспроизведения единицы определяется природой физической величины и уровнем развития измерительной техники в данной области измерений.
Стандартный образец состава или свойств вещества (материала) — СИ в виде определенного количества вещества или материала, предназначенного для воспроизведения и хранения размеров величин, характеризующих состав или свойства этого вещества (материала), значения которых установлены в результате метрологической аттестации, используемое для передачи размера единицы при поверке, калибровке, градуировке СИ, аттестации МВИ и утвержденное в качестве ГСО в установленном порядке.
и гамма-спектрометров, используемых для измерений активности, удельной активности или массовых долей естественных радионуклидов (калия, урана, тория) в контролируемых объектах, в том числе в пробах почв, горных пород, стройматериалов, и др.
В соответствии с разработанной методикой СО готовились путем внесения определенной массы с известным содержанием радионуклида в сыпучий инертный материал и тщательного их перемешивания до получения однородной смеси:
ГСО ЕРН^-К — на основе химически чистых солей калия.
2.2. Из ГСО ИРН^ наиболее востребованы в настоящее время СО состава радиоцезия; их выпускают в виде комплекта ГСО ИРН^-13С и ГСО ИРН^-137С& Для изготовления ГСО ИРН^ используются эталонные (образцовые) растворы из 13^ и 13^ с удельной активностью радиоцезия 102—107 кБк/кг, которые вводят в инертные сыпучие материалы. В качестве таких материалов для обеспечения плотности СО в интервале от 0,8 до 3 г/см3 применяют уголь, соду, чистый кварцевый песок и др. Предельные размеры частиц материала-наполнителя 0,5 мм.
ГСО ЕРН^-и — на основе ГСО-1939—80 по Госреестру.
ГСО ЕРН^-ТЬ — на основе ГСО-4116—86 по Госреестру.
В качестве наполнителей в ГСО-ЕРН использовались радиационно чистые материалы.
Однородность смеси, отсутствие радиоактивных примесей в исходном материале и в контейнере контролировались методом гамма-спектрометрии.
В качестве примера в таблице 1 приведены основные метрологические параметры комплекта № 12 ГСО ЕРН^.
Основное назначение ГСО ИРН-S-Cs — аттестация, поверка и градуировка лабораторных гамма-радиометров и гамма-спектрометров, используемых в качестве средств измерений удельной активности радиоцезия в породах и почвах.
Обозначения и характеристики ГСО ИРН^-С8 приведены в таблице 2.
Для проведения контрольных измерений в комплект включен образец смешанного состава — ГСО ЕРН-ИРН со следующими характеристиками: массовые доли урана 0,006—0,007%, тория 005—0,007%,
Таблица 1
Основные характеристики комплекта ГСО ЕРН^
Индекс Элемент Масса, г Плотность, г/см3 Удельная активность, УА, Бк/кг
ГСО ЕРН^-К-12-1 К-40 88,1 0,44 4807 ± 40
ГСО ЕРН^-К-12-2 K-40 159,9 0,80 4950 ± 60
ГСО ЕРН^-К-12-3 K-40 332,7 1,66 4705 ± 70
ГСО ЕРН^-^^И Ra-226 70,6 0,35 3557 ± 10
ГСО ЕРН^^-12-2 Ra-226 182,8 0,91 3570 ± 30
ГСО ЕРН^^-12-3 Ra-226 326,4 1,63 3726 ± 50
ГСО ЕРН^-^-12-1 Th-232 70,3 0,35 2115 ± 100
ГСО ЕРН^-ЛИ2-2 Th-232 197,6 0,99 2078 ± 20
ГСО ЕРН^-ЛИ2-3 Th-232 300,2 1,50 2012 ± 50
ГСО ЕРН^Л и ЛИ2 К-40, 297,6 1,49 2127 ± 40
Ra-226, 3675 ± 50
Th-232 4307 ± 60
Таблица 2
Характеристика ГСО ИРН-S-Cs
Обозначение ГСО Диапазон удельной активности, Бк/г Относительная погрешность (отнесенная к концу диапазона) при Р =0,95
ГСО MPH-S-Cs-137(134) 10-2—10-1 10
ГСО MPH-S-Cs-137(134) 10-1—1 7
ГСО MPH-S-Cs-137(134) 1—10 5
ГСО MPH-S-Cs-137(134) 10—102 3
ГСО MPH-S-Cs-137(134) 102—103 2
калия 1—5%, удельные активности 134Cs и 137Cs — 1—10 кБк/кг.
Для градуировки гамма-спектрометров с полупроводниковыми детекторами применяют, как правило, СО из радионуклидов со сложной схемой распада, например, 152Еи, 133Ва.
Все изготовленные ГСО имеют свидетельства, в которых указаны их аттестационные характеристики, предусмотренные ГОСТ 8.033—96: наименование и значения основных и дополнительных характеристик, оцененных в результате метрологической аттестации ГСО, а также их погрешность при доверительной вероятности Р = 0,95 (неопределенность). Как правило, эта погрешность не превышает 5%. Срок действия ГСО — 5 лет.
Стабильность параметров ГСО контролируют ежеквартально измерениями на аттестованном гамма-спектрометре в стандартной геометрии и/или в режиме интегрального счета импульсов. Допустимые отклонения от результатов измерений, полученных при изготовлении ГСО, не превышают 1%.
3. Стандартные образцы для полевых радиометрических методов
В настоящее время для решения геологических и радиоэкогеологических задач используют измерительную информацию о составе ЕРН и ионизирующих свойствах сред, которую получают каротажными, наземными и воздушными гамма-радиометрами в интегральном и/или спектрометрическом режимах.
Для метрологического обеспечения таких СИ в 90-х годах прошлого столетия в ФГУ НПП «Геологоразведка» (ВИРГ-Рудгеофизика), были разработаны основные принципы единой системы метрологического обеспечения (ЕСМО). Эта система и технология ее использования позволяют получать в пределах требуемой точности информацию о составе и свойствах радионуклидов в окружающей среде непосредственно в естественных условиях и обеспечивают нужды производства при поисках, разведке и эксплуатации месторождений радиоактивных руд, при геологическом картировании и при радиоэко-геологических исследованиях территорий, загрязненных естественными радионуклидами и радионуклидами техногенного происхождения. Система призвана обслуживать следующие радиометрические методы: гамма-каротаж, спектрометрический гамма-каротаж, гамма-опробование методом разностного эффекта, пешеходная, автомобильная и аэрогамма-съемки в интегральном и спектрометрическом режимах.
Основу МО единства и правильности всех измерений в этой системе, наряду с государственными первичными эталонами, составляют Государственные стандартные образцы (СО), адекватно воспроизводящие условия измерений в естественном залегании. Эталоны и СО представляют собой высшее звено в иерархической структуре метрологического обеспечения измерений.
3.1. В качестве исходных образцовых СИ в ЕСМО гамма-методов выступают Государственные СО состава естественных радионуклидов (ГСО СТЕРН-К, -и и -ТИ), имитирующие условия измерений при
каротаже, т. е. условия бесконечной однородной среды. Физическое моделирование показало, что для метрологического обеспечения всего комплекса перечисленных выше задач необходимо иметь комплект, по крайней мере, из трех, а еще лучше из четырех СО — соответственно калиевого, уранового, ториевого и смешанного составов, размеры которых обеспечивают «насыщение по гамма-излучению» в их центрах. А по результатам математического моделирования процессов прохождения гамма-излучения через вещество и анализа закономерностей формирования спектров в сложных средах было установлено, что СО, кроме перечисленных в п. 1 требований, должны удовлетворять следующему:
1) для обеспечения «насыщения по гамма-излучению» диаметр каждого СО комплекта должен быть не менее 140 см при насыпной плотности 1,5 г/см3 и более;
2) аттестационными характеристиками СО должны быть массовые доли ЕРН, а дополнительными — плотность р , коэффициент влажности в , коэффициент приведения к нормальной среде N и эффективный атомный номер %эфф . Последние подсчитывают по формулам
N = 2
()
7 =
эфф
X р> (i)
Z.4
A
X Pi
(i)
A
1/3,1
где p1, Zi и At — соответственно массовая доля, атомный номер и атомная масса 1-го элемента, входящего в материал-наполнитель СО.
Исходя из сформулированных требований была выбрана конструкция СО и ФГУ НПП «Геологоразведка» совместно с ФГУП УНИИМ изготовили комплект из четырех СО — по существу — физические модели по схеме на рис. 1. Конструктивно каждый экземпляр комплекта выполнен в виде параллелепипеда основанием (140 ± 0,3) см и высотой (150 ±0,3) см с отверстием по вертикальной оси диаметром 155 мм, имитирующим скважину. Корпус каждого экземпляра представляет собой герметичную емкость, заполненную радиоактивным материалом. Стенки корпуса и его дно выполнены из нержавеющей стали толщиной 3 мм, верхняя крышка емкости — из антистатического пластика. По центру емкости вмонтирована пластмассовая труба, имитирующая скважину, с внутренним диаметром 155 мм и толщиной стенки (3 ± 0,5) мм. Для изготовления ГСО СТЕРН были использованы радиоактивные руды и радиационно чистые материалы. Аттестационные характеристики — массовая доля ЕРН и — дополнительно — плотность, коэффициент влажности, коэффициент приведения к нормальной среде и эффективный атомный номер. Аттестация СО — методом межлабораторного эксперимента и по процедуре приготовления.
Метрологические характеристики и дополнительные сведения комплекта ГСО СТЕРН-3 приведены в таблицах 3 и 4.
Территориально комплект расположен в специально оборудованном отапливаемом помещении в
Таблица 3
Метрологические характеристики комплекта ГСО СТЕРН-3 № 2948
Индекс СО в комплекте Элемент Обозначение единицы физической величины Аттестованное значение СО Относительная погрешность аттестованного значения СО, % (Р =0,95)
СТЕРН-3К Калий % 10,0 2
СТЕРНА Уран млн-1 81 4
СТЕРНА Торий млн-1 160 4
СТЕРН-2С Калий % 4,7 3
Уран млн-1 42 3
Торий млн-1 80 3
Таблица 4
Дополнительные сведения комплекта ГСО СТЕРН-3 №2948
Нормируемые параметры СТЕРН-3К CTEPH-3U СТЕРН-3Т СТЕРН-3С
Массовая доля калия, % — 0,06 0,06 —
Массовая доля калия, % 0,3 ■ 10-4 — 0,3 ■ 10-4 —
Массовая доля калия, % 2,4 ■ 10-4 2,8 ■ 10-4 — —
Эффективный атомный номер 13,4 11,7 11,6 12,7
Коэффициент приведения к нормальной 0,993 0,998 0,998 0,995
среде
Плотность, г/см3 1,39 1,45 1,44 1,39
Коэффициент влажности, % 0,05 0,11 0,07 0,14
в том числе от космического излучения, ни от радона в приповерхностном слое атмосферного воздуха и фона самого прибора. Действительно, если обозначить измеренную без экрана скорость счета в г-м канале радиометра через ип и записать ее в виде и11 = и1 + и,ф, где и1 — скорость счета от участка, ограниченного размерами экрана, а через и,ф — то же от у-излучения окружающих пород и фонового у-излучения, то результат измерения с экраном можно записать в виде и22 = (1 - р) • и1 + и,ф, где р — доля у-излучения, поглощенная экраном. Отсюда следует, что разностный эффект Аи, = и11 - и22 = ри1 равен у-излучению, поглощенному свинцовым экраном в телесном угле, под которым детектор «видит» излучающий объект. Простейшие расчеты показывают, что если использовать свинцовые экраны диаметром 20 см и толщиной 5 см, то «насыщение» по у-излучению на уровне 98% в 2п-геометрии наступает, если использовать СО в виде куба со стороной 50 см. А это означает, что поверку (калибровку) радиометров (у-спектрометров) для опробования стенок поверхностей можно проводить на боковых стенках ГСО СТЕРН-3 № 2948.
В состав системы МО гамма-каротажа в качестве образцовых СИ входят также ГСО, которые представляют собой рудные интервалы специально оборудованных контрольно-поверочных скважин (КПС), аттестованные методом передачи размера величин от ИОСИ. Как показала практика, такие рудные интервалы в скважинах, расположенных в стабильной геологической и гидрогеологической обстановке, сохраняют свои параметры неизменными в течение
пос. Мельничный Ручей Всеволожского района Ленинградской области. Общий вид расположения комплекта внутри помещения показан на рисунке 2.
Таким образом, комплект ГСО СТЕРН-3 воспроизводит и хранит размеры величин массовых долей ЕРН и предназначен для передачи размера единиц этих величин средствам измерений, используемым при гамма-каротаже в интегральном и спектрометрическом режимах, а также при опробовании стенок горных выработок методом «разностного эффекта». Основное достоинство этого метода заключается в том, что измеряемый сигнал пропорционален у-излучению участка, расположенного непосредственно под экраном, и не зависит ни от у-излучения фона,
Рис. 2. Общий вид комплекта ГСО СТЕРН-3
достаточно длительных интервалов времени — по нашим наблюдениям более 20 лет. Такая скважина, у которой на глубине 450,25 м расположен аттестованный рудный интервал, находится вблизи пос. Новопетропавловское Курганской области и принадлежит Уральскому филиалу «Зеленогорскгеология» ФГУГП «Урангео». Метрологические характеристики ГСО СОСВУРТ-КПС приведены в таблице 5.
В качестве примера ниже приведены основные принципы и особенности организации МО интегрального гамма-каротажа (ГК), который применяют для получения измерительной информации при определении параметров к подсчету запасов урана на урановых месторождениях и параметров к подсчету запасов сырья, которое находится в определенной связи с содержанием урана в рудах, а также при построении литологического разреза.
Практика подсчета запасов показывает, что для соответствия требованиям геологических служб, осуществляющих подсчет запасов, необходимо, чтобы при у-каротаже погрешность определения «метропроцента» не превышала 10%, а мощность была бы определена с погрешностью до 5 см. Для соответствия этим требованиям необходимо, чтобы основная погрешность градуировочной характеристики рабочих средств измерений не превышала 7%. При оценке нижнего порога определения
массовой доли урана будем исходить из минимального бортового содержания в 0,01% равновесного урана. Очевидно, что для уверенного выделения этого значения порог чувствительности должен быть не ниже 0,005% равновесного урана, а погрешность определения бортового содержания не более 30%.
Для идентификации горных пород по значению МЭД у-излучения порог чувствительности должен быть не ниже 5 мкР/ч для МЭД. При этом с учетом вариаций массовых долей ЕРН метод должен обеспечить их измерение в диапазоне 5—100 мкР/ч. Что касается погрешности измерений, то для уверенного разделения пород она должна быть не более 30%.
В практике у-каротажа для исключения влияния индивидуальных особенностей детектора результаты измерений традиционно принято выражать в единицах мощности экспозиционной дозы у-излучения точечного радиевого источника, мкР/ч. Для этого каждый каротажный геофизический радиометр предварительно градуируют с помощью точечного радиевого источника для получения индивидуальной функции преобразования. Такой прием дает возможность при определении параметров состава радионуклидов использовать для радиометров с однотипными детекторами номинальную функцию преобразования (или коэффициент преобразования).
Таблица 5
Метрологические характеристики ГСО СОСВУРТ-КПС
Наименование аттестованной характеристики Аттестованное значение СО Погрешность аттестованного значения СО (Р = 0,95)
Мощность рудного интервала 4,70 м 0,05 м
Средняя массовая доля урана в рудном интервале 458 ■ 10-4% 30 ■ 10-4%
Средняя массовая доля радия в рудном интервале 593 ■ 10-4% 30 ■ 10-4%
(в единицах равновесного урана)
Коэффициент влажности в рудном интервале 16,3% 0,8 %
Плотность руды в рудном интервале 1,96 г/см3 0,1 г/см3
Средняя массовая доля тория в рудном интервале 7,5 ■ 10-4%
Средняя массовая доля калия в рудном интервале 1,5%
Эффективный атомный номер 12,9
Коэффициент приведения к нормальной среде 1,00
По сложившейся в практике прикладной радиометрии традиции коэффициент преобразования К0 называют пересчетным коэффициентом и для его определения используют стандартные образцы состава ЕРН.
На рисунке 3 приведена поверочная схема, которая удовлетворяет сформулированным требованиям к гамма-каротажу. Эта поверочная схема имеет три
уровня: исходные образцовые, образцовые и рабочие средства измерений.
Первый уровень — исходные образцовые средства измерений включают Государственный стандартный образец состава уранового рудного тела (ГСО СУРТ или ГСО СТЕРН-и), имитирующего условия измерений в геометрии у-каротажа и у-опро-
U (%) 0,005 - 0,5
ГСО СУРТ
в0 (%) 2
S. (неоднородность) 1 %
Метод прямых измерений
Рабочий эталон 226Ра масса: 0,1-1,0 мг, 0о=О,7%. ТИБОС: расстояние между источником и детектором 0,6-1,0 м Д= 2 мм
Метод прямых измерений
Образцовый одноканальный гамма-радиометр U (%) 0,005 - 0,5
СО СУРТ (СО-КПС) U (%) в0 (%)
0,005 - 0,5 4
S0 (неоднородность) 1 %
Рабочий одноканальный гамма-радиометр U (%) в0 (%)
0,005 - 0,5 7
ДЛИ г Метод прямых ^ шЯЯЯЯЯЯЯШ г Метод прямых ^ ■
■ измерений II измерений |
Рабочий эталон тЯа масса: 0,1-1,0 мг, 0о=1,О%. ТИБОС: расстояние между источником и детектором 0,6-1,0 м Д = 2 мм
■ Метод прямых Метод прямых ■
| измерений II измерений |
Рабочий одноканальный гамма-радиометр U (%) в0 (%)
0,005 - 0,5 7
Рис. 3. Поверочная схема для СИ массовых долей урана методом гамма-каротажа
бования по разностному эффекту, рабочий эталон и образцовый радиометр.
ГСО СУРТ (позиция 1) обеспечивает воспроизведение и хранение единицы массовой доли урана и является высшим звеном в схеме. Он используется для передачи размера единиц средствам измерений, стоящим на втором и третьем уровнях поверочной схемы, в том числе для поверки и калибровки рабочих радиометров.
Рабочий эталон2 (позиция 2) хранит и воспроизводит единицу массы радия и условную мощность экспозиционной дозы у-излучения, исходя из значения у-постоянной радия 840 (мкР • м2) / (ч • мг), и используется для передачи их размера рабочим СИ с целью стандартизации радиометров по номинальной функции преобразования и обеспечения единства измерений в процессе их эксплуатации. Рабочий эталон состоит из рабочего эталона радия, аттестованного по массе с погрешностью до 0,7%, и установки, имитирующей условия — «точечный источник в бесконечной воздушной среде» (ТИБОС), — для хранения и воспроизведения расстояния между источником и детектором в интервале 0,6—1,0 м с погрешностью до 2 мм. Рабочий эталон применяют для оценки линейности градуировочной характеристики радиометра от загрузки (скорость счета — мощность экспозиционной дозы точечного радиевого источника) при элементной поверке рабочих радиометров методом косвенных измерений и для аттестации по массе образцовых и рабочих источников радия методом сличения с помощью компаратора (образцового радиометра). В качестве образцового радиометра (позиция 3) применяют одноканаль-ные радиометры повышенной точности (основная погрешность не более 4%) в комплекте с калибраторами — для контроля стабильности. Образцовые радиометры служат для контроля стабильности параметров ГСО, для передачи размера единицы массовой доли урана от ГСО и размера единицы массы радия от рабочего эталона образцовым и рабочим средствам измерений.
Второй уровень — образцовые средства измерений — представляет собой комплект из стандартного образца типа СУРТ (позиция 4) и рабочего эталона, состоящего из радиевого источника, одно-канального радиометра и установки типа ТИБОС (позиция 5). В качестве СО СУРТ может быть ис-
пользован рудный интервал КПС. Назначение и применение их аналогично исходным образцовым средствам измерений.
Третий уровень — рабочие средства измерений. В качестве рабочих средств измерений применяют геофизические одноканальные радиометры и рабочие источники 22<^а. Последние предназначаются для контроля чувствительности радиометров в полевых условиях.
При составлении схемы использованы следующие обозначения: 00 — доверительная (на уровне 95%) относительная погрешность стандартных образцов и эталонов, Д0 — предельная относительная погрешность средств измерений, S0 — методическая погрешность (погрешность неоднородности СО), имеющая статистическую природу и характеризуемая относительным средним квадратическим отклонением при проведении измерений. Для подсчета погрешностей использованы стандартные приемы математической статистики.
Из приведенной поверочной схемы видно, что рекомендуемая последовательность организации метрологического обеспечения интегрального у-ка-ротажа обеспечивает единство и точность рабочих средств измерений, достаточные для использования этого метода при получении исходных данных к подсчету запасов урана в недрах.
Следует отметить, что в настоящее время в РФ для МО радиометрических и спектрометрических исследований функционируют следующие ГСО:
ФГУП «Березовгеология (г. Новосибирск) — СУРТ-1 № 3160-85/01 (урановый СО), СТЕРЭ-Т2 № 6398-92 (ториевый СО) и СТЕРЭ-К2 № 6399-92 (калиевый СО);
ФГУП «Сосновгеология (г. Иркутск) — комплект ГСО СТЕРН-1 № 7250-96 из трех СО соответственно калиевого, уранового и ториевого составов.
3.2. Гораздо сложнее обстоит дело с МО наземных и воздушных гамма-съемок. Поскольку изготовить СО, имитирующие условия измерений на маршруте или в полете, практически невозможно, то для их метрологического обеспечения используют СО-полигоны, которые представляют собой обнаженные, как правило, гранитные участки, аттестованные путем передачи размера величин от исходных образцовых средств измерений методом «разностного эффекта». При необходимости таким же методом
2 Рабочий эталон получает размер единицы от Государственного эталона России единицы массы радия — ГЭТ 6-7-69 — эталона О. Хенигшмида № 5427 (ВНИИМ им. Д. И. Менделеева, г. С.-Петербург), входящего в согласованную Международную систему эталонов массы радия.
СО-полигоны могут быть аттестованы по мощности амбиентного эквивалента дозы внешнего гамма-излучения (МАД).
В качестве примера рассмотрим организацию МО аэрогамма-съемки для решения следующей задачи: построить карты распределения массовых долей естественных радионуклидов (ЕРН) — урана/радия, тория и калия — и мощностей эквивалентных доз внешнего у-излучения (МЭД); на карте должны быть выделены территории, принадлежащие различным типам горных пород (различным геологическим средам) и характеризующиеся различными значениями МЭД у-излучения, и проведены изолинии, обеспечивающие достоверное выделение таких территорий.
Для решения этой задачи необходимо обеспечить порог чувствительности для урана и тория не ниже 0,5-10-4%, для калия не ниже 0,3% и для МЭД у-из-лучения не ниже 5 мкР/ч. При этом с учетом вариаций массовых долей ЕРН метод должен обеспечить их измерение в диапазоне (0,5—50)-10-4% по урану и торию, 0,3—8% по калию и 5—100 мкР/ч по МЭД у-излучения, а для уверенного разделения пород погрешность измерений не должна превышать 30%.
Физическая модель, соответствующая поставленной задаче — полупространство с однородными по отношению к у-излучению свойствами, причем распределение источников у-излучения в этом полупространстве не зависит от глубины.
Для того чтобы корректно определить элементы калибровочной матрицы для раздельного определения n радионуклидов методом спектрометрии у-из-лучения, необходимо иметь в общем случае не менее n +1 (4) стандартных образцов, воспроизводящих условия измерений. Но поскольку из-за больших размеров такие СО изготовить невозможно, то используют СО-полигоны, аттестованные методом передачи размера единиц от комплекта малогабаритных СО.
На основании результатов математического моделирования было установлено, что размер полигона, предназначенного для калибровки (градуировки) и поверки аэрогамма-радиометров, установленных на самолетах, должен быть не менее 800 х 400 м, если радиометр установлен на вертолете, то размер полигона для измерений в режиме стоянки должен быть не менее 50 м в диаметре. Для радиометров, установленных на автомашине, размер полигона должен быть не менее 30 м в диаметре.
С геологической точки зрения полигонные участки, которые могут быть использованы в качестве СО, должны удовлетворять следующим требованиям:
• полигонный участок должен быть сложен преимущественно однородными по составу коренными породами, не загрязненными радионуклидами искусственного происхождения, и расположен на горизонтальной площадке или пологом склоне крутизной не более 5%. Крутизна отдельных склонов положительных форм рельефа должна быть не более 5%;
• площадь участка, перекрытого автохтонными (рыхлыми) отложениями, не должна превышать 30%;
• допускается использовать полигоны, перекрытые автохтонными отложениями на площади более 30%, если в результате аттестационных измерений будет установлено, что суточные вариации отношения разностного эффекта к измерениям без экрана в урановом (радиевом) окне радиометра на участках, перекрытых такими отложениями, не превышает 20%;
• для самолетных полигонов допускается использовать участки с отрицательными формами рельефа (овраги и т.п.), если их площадь не превышает 10% площади полигона, и залесенные участки, если площадь, покрытая деревьями и кустарником, не превышает 15% площади полигона.
Аттестацию СО-полигонов инструментальным способом производят путем передачи размера величин от комплекта ГСО СТЕРН, хранящего массовые доли ЕРН и, при необходимости, от эталона, хранящего МЭД у-излучения. Для аттестации используют многоканальные образцовые у-радиометры (гамма-спектрометры), проградуированные на исходных СО по «разностному» эффекту, и образцовые дозиметры. Измерения (геофизическое опробование) проводят по определенной заранее размеченной сети. Сеть наблюдений зависит от назначения полигона. Опробование самолетных полигонов рекомендуется проводить по профилям, проложенным вдоль их длины. Основной (магистральный) профиль прокладывают по центру полигона, а по обе стороны от этого профиля на расстояниях 50 и 150 м от него прокладывают по два периферийных профиля. Шаг опробования по магистральному профилю и по примыкающим к нему периферийным принимают равным 50 м. Опробование крайних профилей достаточно проводить с шагом 100 м. Опробование вертолетных и автомобильных полигонов рекомендуется проводить по восьми профилям, проходящим через центр полигона под углом 45 градусов друг к другу, с шагом опробования 5 м. При измерениях МЭД у-излу-чения блок детектирования располагают на высоте 100 ± 10 см от поверхности полигона.
Обработку результатов аттестационных измерений проводят стандартными методами математической статистики.
В РФ для МО аэрогамма-радиометров в качестве ГСО аттестован полигон «Пусун-Саари», расположенный на полуострове Пусун-Саари (Карелия).
Поверочная схема для многоканальных геофизических аэрогамма-радиометров (у-спектрометров), которая призвана обеспечить решение поставленной выше геологической задачи, должна иметь, по крайней мере, три уровня. Вариант такой схемы показан на рисунке 4.
КОМПЛЕКТ ГСО СОСТАВА EPH
U, Th (%) в0 (%) К,% в0 (9 0,005 -0,001 10 0,3-5,0 6 0,001 -0,01 4 5,0-10 4 S0 (неоднородность) 1 %
Метод прямых измерений
Образцовый многоканальный гамма-радиометр
U, Th (%) 0,005 -0,001 0,001 - 0,01
в0(%) 12 6
К,% 0,3-5,0 5,0-10
в0(%) 8 6
S. (неоднородность) 1 %
Малогабаритные СО состава EPH
U, Th (%) 0,001 -0,1
дп
12
К,% 5,0-1,0
дп
15
Эталон 226Ra МЭД ГАММА-ИЗЛУЧЕНИЯ 50 - 250 мкР/ч, в. = 4%
Метод прямых измерений
Образцовый дозиметр МЭД гамма-излучения 5-500 мкР/ч А, = 12%
■ Метод прямых шяяяяяяял Метод прямых ■
НИИ измерений II измерений |
СО-полигоны EPH U, Th (%) в0 (%) К,% в0 (%) 0,001 -0,005 18 3,0-5,0 18 МЭД 20 -50 в.= 20 %
Метод прямых
измерений
Многоканальные геофизические аэрогамма-радиометры (спектрометры) U, Th (%) в0 (%) К,% \ (%) 0,005- 0,01 20 5,0-1,0 28
МЭД 20 -50 Д0= 20 %
Рис. 4. Поверочная схема для средств измерений массовых долей ЕРН и МЭД гамма-излучения методом
аэрогамма-съемки
Первый уровень — исходные образцовые средства измерений (эталоны) — состоит их комплекта Государственных стандартных образцов (ГСО) состава ЕРН (позиция 1), эталона 226Ra (позиция 2), образцового переносного многоканального геофизического у-радиометра (позиция 3), который проградуи-рован по разностному эффекту на комплекте ГСО, и образцового дозиметра (позиция 4). Комплект ГСО (из четырех стандартных образцов) и эталон радия предназначены для хранения и воспроизведения размера единиц массовых долей ЕРН в модели «однородное полупространство» и единицы массы радиа-ционности экспозиционной дозы у-излучения и для передачи размера этих единиц (с помощью образцовых радиометров и дозиметров) средствам измерений более низкого уровня. Размеры ГСО должны обеспечивать «насыщение» по у-излучению в режиме измерений «разностного эффекта». При необходимости комплект ИОСИ может быть дополнен СО — эталоном, имитирующим поверхностную активность. Образцовый многоканальный радиометр (у-спектрометр) можно использовать также для контроля стабильности параметров ГСО.
Второй уровень — образцовые средства измерений — состоит из комплекта малогабаритных стандартных образцов состава ЕРН (позиция 5), спектр которых подобен спектру у-излучения на поверхности полупространства, и стандартных образцов — полигонов (позиция 6), аттестованных инструментальным способом с помощью образцовых у-радиометров и дозиметров первого уровня по массовым долям ЕРН и по мощности экспозиционной дозы у-излучения.
Третий уровень — рабочие средства измерений (позиция 7).
При составлении схемы на рис. 4 использованы те же обозначения, что и на рис. 3
Из приведенной поверочной схемы видно, что рекомендуемая последовательность организации измерений обеспечивает их единство и точность, достаточную для решения сформулированной геологической задачи методом аэрогамма-спектрометрии.
3.3. Для МО экологических задач, связанных с выявлением территорий, загрязненных ТРН, в качестве ИОСИ используют ГСО поверхностной активности (ГСО ПА).
Анализ последствий аварии на Чернобыльской АЭС показал, что в горных породах источники радиоактивного загрязнения про-никают на глубину от 2 до 5 см, а в почвах до 10—15 см, причем в ненарушенных структурах уменьшение активности с глубиной происходит по экспоненциальному закону. В этих условиях адекватной по отношению к измерениям на поверхности является модель в виде тонкой пленки с известным значением поверхностной активности радионуклида, которая покрывает однородное полупространство с равномерно распределенными в нем естественными радионуклидами. Математическое моделирование показывает, что модель «тонкая пленка» позволяет получать оценки поверхностной активности с приемлемой для аэрогамма-спектрометрии точностью, если «запас» радионуклидов сосредоточен в слое дН <0,5, что, например, для у-излучения 137Cs соответствует значениям дН < 6—8 см. При этом результат практически не зависит от плотности (влажности) пород. Что касается размеров СО для исходных образцовых средств измерений, то пленка диаметром 50 см обеспечивает практически полное насыщение по у-излучению в режиме измерений по разностному эффекту. Изготовление и аттестацию СО в виде тонкой пленки осуществляют по процедуре приготовления.
В частности, для МО участков, загрязненных радиоцезием, в качестве ИОСИ используют ГСО ПА из 137Cs, которые представляют собой пропитанные раствором из 137Cs пленки размером 70 X 70 см и для изготовления которых используют эталонные (образцовые) растворы из 13^ с известной удельной активностью, размер единицы которым передан от Государственного первичного эталона единицы активности — ГЭТ 6-96. Эти ГСО используют для аттестации СО-полигонов путем передачи размера
единиц методом «разностного эффекта». Использование в качестве ГСО полигонов, аттестованных по поверхностной активности 13^, позволило в свое время в кратчайшие сроки обеспечить единство и достоверность массовых аэрогамма-спектрометрических измерений и составить кондиционный атлас радиоактивного загрязнения европейской части России в результате аварии на Чернобыльской АЭС.
4. Заключение
4. Применение ЕСМО в метрологической практике создало основу обеспечения гарантии качества измерений при решении геологических задач и при
радиационном контроле. В настоящее время она с успехом используется для обеспечения необходимой точности и достоверности при оценке параметров к подсчету запасов урановых руд и руд, парагенети-чески или генетически связанных с содержанием ЕРН, а также при получении исходных данных для построения литологических разрезов, при геологическом и экогеологическом картировании. Многолетний опыт использования СО в ядерной геофизике показывает, что только на их основе можно организовать МО геологической и экогеологической отраслей. Этот опыт соответствует рекомендациям МАГАТЭ и его следует использовать для создания на территории РФ сети взаимоувязанных эталонных полигонов — в том числе и для МО мониторинга окружающей среды.
Литература
1. Блюменцев А. М., Хайкович И. М. Системный подход к организации метрологического обеспечения радиоэкологических исследований // Законодательная и прикладная метрология, №5, 1995. С. 36—41.
2. Государственная система обеспечения единства измерений. МЕТРОЛОГИЯ. Основные термины и определения. РМГ 29-99 — Межгосударственный совет по стандартизации, метрологии и сертификации. Минск, 2000.
3. Метрологическое обеспечение работ по изучению радиоактивного загрязнения местности в результате аварии на Чернобыльской АЭС (метрологическое обеспечение программы АТЛАС). Хайкович И. М., Серых А. С. и др. // Сборник статей «Методика и некоторые результаты авиационной гамма-съемки радиоактивного загрязнения европейской части России». — Санкт-Петербург, Гидро-метеоиздат, 1994. С. 52—65.
4. Опыт аттестации естественных полигонов в качестве государственных стандартных образцов для метрологического обеспечения радиоэкологических исследований. Лучин И. А., Серых А. С. и др.// Сборник статей «Методика и некоторые результаты авиационной гамма-
съемки радиоактивного загрязнения европейской части России». — Санкт-Петербург, Гидрометеоиздат, 1994. С. 66—73.
5. Система метрологического обеспечения и стандартизации радиометрии при изучении состава естественных радиоактивных элементов в горных породах и рудах и поверхностного загрязнения радионуклидами искусственного происхождения. Сборник руководящих документов. Составители Хайкович И. М. и др. — НПО «Рудгеофизи-ка», Санкт-Петербург, 1991, 250 с.
6. Хайкович И. М., Шашкин В. Л. Опробование радиоактивных руд по гамма-излучению. Теория и методика. — М.: Энергоатомиздат, 1982.
7. Хайкович И. М., Шеврыгин О. Н., Фоминых В. И. Метрологическое обеспечение спектрометрии гамма-излучения в системе радиационного мониторинга // Атомная энергия, т. 73, вып. 5, 1992. С. 387—392.
8. Цветков Э. И. Математическая метрология // Известия Метрологической академии РФ. 1993. Вып. 1. С. 62—66.
9. Юдин М. Ф., Кармалицин Н. И., Кочин А. Е. и др. Измерение активности радионуклидов: Справочное пособие. СПб., 1999, 397 с.
