CC BY
27
УЧЕНЫЕ ЗАПИСКИ КАЗАНСКОГО ГОСУДАРСТВЕННОГО УНИВЕРСИТЕТА Том 152, кн. 2 Физико-математические пауки 2010
УДК 535.3
СПЕКТРАЛЬНЫЕ СВОЙСТВА И ВРЕМЕННАЯ СТРУКТУРА ПЕРВИЧНОГО ФОТОННОГО ЭХА В ПОЛИМЕРНЫХ ПЛЕНКАХ, ДОПИРОВАННЫХ КРАСИТЕЛЕМ
О.Х. Хасанов, О.М. Федотова, В.В. Самарцев,
B.C. Лобков, Г.М. Сафиуллин
Аннотация
Исследуется первичпое фотонное эхо в полимерных пленках, легированных молекулами красителя. Рассматриваются спектральные свойства и временная структура эхо-отклика в условиях пеколлипеарпого возбуждения. Анализируются условия формирования сателлитов и спектрального переключения частоты сигнала эха.
Ключевые слова: фотонное эхо. неоднородное уширепие. легированные красителями полимеры, сателлиты, сдвиг частоты, дифракция, спектральное переключите.
Введение
С момента предсказания [1] и экспериментального обнаружения [2] фотонное эхо (ФЭ) стало мощным инструментом исследования твердых тел. газов, биологических объектов, тканей и т. д. Другой перспективной областью применения ФЭ является создание эхо-процессоров, которые по плотности записи информации и скорости ее обработки при оптимальных условиях могут превосходить существующие процессоры. Существенным эксплуатационным недостатком уже созданных наносекундных оптических твердотельных эхо-процессоров (ОТЭП) является то. что их носители информации находятся в оптическом криостате при температуре жидкого гелия. Преодолеть указанный недостаток можно, либо достигая оптимальных условий функционирования эхо-процессора в условиях лазерного охлаждения, либо работая при комнатной температуре с использованием фемтосекундных источников излучения. К сожалению, эффективность процессов лазерного охлаждения. исследованных к настоящему времени, невысока. Уже первые эксперименты по наблюдению фемтосекундного ФЭ при комнатной температуре показали перспективность использования в качестве регистрирующей среды полимерных пленок. легированных молекулами красителя (поливииилбутираль с молекулами фта-лоцианина) [3].
Другой характерной чертой легированных полимерных пленок является предельно большая неоднородная ширина линии. Использование фемтосекундных импульсов света, также обладающих большой спектральной шириной, для возбуждения сигналов ФЭ в пленках может привести к определенным временным закономерностям наблюдения эхо-откликов и изменению их спектральных свойств. К сожалению, те немногие работы, в которых экспериментально исследовалось фемтосекундное ФЭ. не отвечают на поставленный вопрос. В настоящей работе детально исследуются спектральные свойства и временная структура первичного ФЭ при использовании иеколлииеариой схемы возбуждения.
1. Эхо-отклик и его сателлиты при неколлинеарной схеме возбуждения
При неколлинеарном возбуждении сигналов ФЭ, как следует из условия пространственного синхронизма, их несущая частота смещена в синюю область спектра относительно центральной частоты перехода атомов даже при условии, что ансамбль атомов возбуждается в условиях точного резонанса. В излучаемый эхо-отклик в этом случае больший вклад дают те атомы, частота перехода которых лежит в синей области спектра. Остановимся на временной структуре сигнала первичного ФЭ при условии возбуждения среды ультракороткими импульсами света с одинаковой спектральной шириной, сравнимой с неоднородной шириной линии. В этом случае зависимость спонтанного отклика от времени определяется неэквивалентным возбуждением различных спектральных пакетов атомов и асимметричным их вкладом в наблюдаемый сигнал в соответствии с условиями пространственного синхронизма. Результатом сказанного, как можно показать [4]. является то. что генерируемый отклик определяется интерференционным вкладом основного отклика:
СЮ
йЙ« [ ^у^е^д(А + 6)с1Л (1)
— сю
и четырех его сателлитов:
СЮ
^ й « / о 'о? 1 Т 7Т~~^) ехР 0 (А^± 20д-)} # (А + 6) с!А, (2)
J \Iri\Ir2 \ )
— ю
ю
Е2 (*) = [ о АО0 ехр {г (А1± 2<Эо)} 9 (А + ¿>) ¿А, (3)
J Мт1Мд2
— ю
где Е0 - амплитуда основного отклика, Е± - амплитуда ] -го сателлита, ] = 1, 3, 4;
©з,4 = ©1 Т ©2. = \/А2 + , XI = вг/тр, I = 1,2; 6>г = ¿12Е1Тр/2П площадь,
Е; - амплитуда I -го возбуждающего импульса (ВИ), ¿12 - дипольный момент резонансного перехода, А = о>21 — ^21 - отклонение частоты перехода отдельного атома от центральной частоты ансамбля атомов, 3 = ие — ш°1, ие - несущая частота эхо-отклика, £ = £ — 2т12 — 2тр, тр - длительность ВИ, т12 - временная задержка
между импульсами, <Эj = 1/2^/т^(А — 6)2 + в? . Считаем, что функция д{ А) распределения излучателей по частотам описывается лоренцианом, а несущая частота возбуждающих импульсов совпадает с центральной частотой перехода, ^р = ш°1-По отношению ко времени наблюдения основного отклика £ = 2 (тр + Т12) сателлиты могут появляться как с опережением, так и с запаздыванием. Как правило, интенсивность сателлитов монотонно спадает по мере увеличения их порядка по отношению к главному отклику. Однако при определенных соотношениях 61/62, а/х1,2-,~а 3/х1,2> где а - неоднородная ширина спектральной линии, сателлит первого порядка может превышать основной отклик по интенсивности. В частности, такая ситуация реализуется при 61 = п/2, 62 = п, тра = 1.875, а угол в между волновыми векторами ВИ варьируется от 1 ° до 3 ° .
Более того, как показывает анализ [4], только в средах с широкой спектральной линией реализуется ситуация, когда па начальном этапе изменения угла в от 0° до некоторого значения интенсивность наблюдаемого сигнала за счет вклада
в
дает. Это происходит при 61 < 62, атр > 1 (рис. 1). Наоборот, с средах с узкой
т
Рис. 1. Временное поведение интенсивности ФЭ при в1 = 3п/2; = 3п; а = 1.25Т013с-1 ;
T = (te — í)/rp; угол в = 0°; 5°; 7.5°
спектральной линией даже при незначительном увеличении в интенсивность сателлитов резко падает. Временной интервал, разделяющий все отклики друг от друга при равенстве длительностей обоих ВИ, тр1 = тр2 = тр, практически равен тр. Оценки показывают, что при определенном соотношении площадей ВИ генерация указанных сигналов может приобретать вид многократного ФЭ [4].
Следует отметить, что как основной отклик, так и его сателлиты носят осциллирующий характер, поскольку примесные центры излучают не в резонансе. Частота осцилляций зависит от времени, максимальный отклик наблюдается в тот момент, когда мгновенная частота Раби равна ô. На малых временах наблюдения 1t — te| < 2тр спад сателлитов происходит по степенному закону. Основной отклик определяется суммой трех слагаемых, затухающих по экспоненциальному закону со скоростями a, xi и Xi соответственно. Поэтому его временная зависимость носит достаточно сложный характер. На больших временах наблюдения t ^ te + 2тр интенсивность результирующего сигнала затухает со скоростью, равной удвоенной неоднородной ширине линии. Подытоживая результаты исследований, можно сделать следующие выводы: 1 ) при воздействии импульсов большой площади по мере увеличения ô/x 1,2 разделение между компонентами ФЭ возрастает; 2) при уменьшении a/x 1,2 сигналы ФЭ становятся более узкими и интенсивными. Наконец, при малых площадях ВИ 0i, < п/2 сигнал ФЭ имеет вид одиночного импульса.
2. Особенности формирования спектра сигнала фотонного эха
Остановимся на спектральных свойствах первичного ФЭ в полимерных пленках. Легко показать, что спектр отклика описывается выражением [5]:
I (Д) <x|F(ke — k) • Ф(Д) • g(A + ô)|2, (4)
где k - волновой вектор (ВВ) наблюдаемого сигнала,
F (ke — k) = (sin (ke — k)z L/2)/((ke — k)z L/2),
Ф(Д) = sinc2(02) • [sinc2^^^^/2) + i sin(201)] .
Как видно из (4). спектральные свойства излучаемого сигнала определяются по существу тремя факторами: структурным фактором F(ke — k), функцией возбуждения атомного ансамбля Ф(Д) и форм-фактором д(Д). Структурный фактор отражает дифракционную природу фотонного эха и дает интервал допустимых углов 0. Функция возбуждения Ф(Д) и форм-фактор д(Д) учитывают интерференцию всех спектральных пакетов атомов давая результирующую картину, наблюдаемую в направлении k та часто те ш = kc/n, где n - показатель преломления материала. Из условия дифракционного минимума (ke cos p — k cos a)L = 2mn (m = = ±1, ±2, ±3,...) мы получаем, что для угла а минимум интенсивности эха [5] находится при
---------- Ат
cos ф а/5 — 4 cos ф Н——
шт = шр------------------------. (5)
cos а
Следовательно, спектральная ширина фундаментального максимума выражается как ДП = = 4nc/(L cos а), Функция Ф(Д) зависит от площадей ВИ, дли-
тельности импульсов и задержки между ними. Что касается д(Д+3), ее влияние на спектр ФЭ определяется неоднородной шириной линии поглощения и отстройкой частоты отклика S = — ш01 • Заметим, что для тонких полимер пых пленок ДП
может быть того же порядка, что и неоднородное ушнренне, II обе эти величины могут играть одинаково важную роль в формировании спектра ФЭ. Анализируя (4), можно заключить, что неколлинеарная генерация ФЭ приводит к смещению частоты отклика и асимметрии его спектра. Кроме того, асимметрия возрастает с углом 0 и становится наиболее заметной при атр > 1.8. Наши вычисления проводились при следующих значениях параметров: Ао = 780 нм; тр = 150 фс, L = 80 мкм, #1,2 = п/2, а = 1.25 • 1013 с-1, 0 = 0° и 6°.
А—
— Ао = 7.7 0 = 6°
0
Это зависит от таких параметров, как La, спектральных ширин и площадей ВИ. Рассмотрим случай, когда ширина главного дифракционного максимума срав-
0
только постепенный рост синего сдвига частоты вместе с уменьшением интенсивности, но возможно также и переключение частоты в красную спектральную область. Природа данного явления красного сдвига частоты ФЭ состоит в следующем.
0
сдвинутым достаточно далеко в синюю область спектра. Поскольку плотность атомов с собственной частотой, сдвинутой в синюю область, мала для заметного вклада в формируемый эхо-отклик, то интенсивность ФЭ падает. В то же время вклад в излучаемый эхо-отклик активных центров с частотой перехода ш_1, соот-—1
(ш_1 < ш01), может оказаться значительно выше. Как следствие, частота наблюдаемого эхо-отклика wr оказывается сдвинутой в красную сторону спектра. Условия красного сдвига можно вывести из уравнения (4). Положение максимума дифрак—1
(ke cos ф — k cos p)L = 2.86п.
Тогда красный сдвиг частоты эха 5r = шг — есть
1 — cos 0 2.86пс
cos 0 L cos 0
АЛ
Г
Рис. 2. Спектральная зависимость компонент ФЭ, соответствующих {—1} порядку дифракции при в = 0°; 3°; 6°; 9° ; а = 1.25 • 1013 с-1, Ь = 80 мкм, ДАГ = 2пстр (А-Ао) /А§
при угле наблюдения а = в- Для синего сдвига имеем:
дъ = <*о (л/5 — 4 соэ /3 — 1).
Подставив выражения для красного и синего сдвига в уравнение (5), можно вычислить интенсивность спектральных компонент эха на этих частотах I(¿г) и I(¿ь) соответственно. Решив неравенство I(¿г) > I(¿ь), вытекающее из соотношений между дифракционными максимумами {—1} и нулевого порядков, мы получим необходимые условия для красного переключения в полимерных пленках различной толщины. Нами установлено, какой возможный красный сдвиг может иметь место в определенном интервале углов. Численное моделирование проводилось для толщины пленки Ь = 35 и 80 мкм. Выявлено, что с ростом размеров образца интервал величин угла в Для излучения сигнала с частотой, сдвинутой в красную область, уменьшается и сдвигается в сторону меньших углов. Когда толщина превышает предельно допустимую величину Ь*, переключение в красную область не возникает. Обнаружено, что Ь* в нашем случае составляет около 300 мкм. Рис. 2 позволяет попять поведение интенсивности эхо-сигнала I(в) более детально. Здесь
—1
фракции при Ь = 80 мкм, в1,2 = п/2. Из рисунка можно сделать заключение, что
в
вышеупомянутой компоненты растет и достигает максимума при в = 6° . При этом
—1
более интенсивна по сравнению с нулевым порядком дифракции. Поэтому мы мов
которой оба дифракционных порядка одинаковой интенсивности примерно равны, составляет 4.5°. При таком угле спектральное переключение имеет место в пленке толщиной 80 мкм. При больших в { — 1} порядок дифракции остается более интенсивным, чем нулевой порядок, но постепенно сдвигается в синюю область. Угол, при котором красный сдвиг исчезает в пленке толщиной Ь = 80 мкм, соответствует в = 8°.
в = 0° — 1
порядка дифракции расположен па длине волны 792.9 нм, что соответствует крас-
12.9
ственно меньше нулевого порядка дифракции. Поэтому переключения спектра в
7.7 в = 3°
1.25 в = 6°
Л = 781.25 нм). При угле 9° величина красного сдвига равна 6.45 нм. Следует от-
—1
порядка дифракции находится в синей области спектра при Л = 773.55 нм. Иными словами, при в ~ 8° вновь происходит спектральное переключение отклика в синюю область.
3. Выводы
Мы проанализировали влияние, которое оказывает неколлинеарная схема эксперимента на временную структуру и спектральный состав генерируемых эхо-откликов в полимерных пленках, легированных молекулами красителя. Пленки характеризуются экстремально широкими неоднородно-уширенными спектральными линиями. Как оказалось, наблюдаемый сигнал ФЭ имеет сложную временную структуру. Время наблюдения главного эхо-отклика и его сателлитов, а также их интенсивностей, зависит от относительных площадей ВИ. угла между их волновыми векторами и спектральной ширины линии а. В ряде случаев интенсивность некоторых сателлитов превышает интенсивность главного отклика. Эхо-сигналы осциллируют с переменной во времени частотой, как и в случае нерезонансного возбуждения спектральной линии. Характер релаксации генерируемых сигналов меняется во времени и может подчиняться степенному нлн экспоненциальному закону. Скорость релаксации зависит от частоты Раби ВИ и от ширины линии. При определенных условиях наблюдаемые отклики могут принять форму многократного ФЭ. Установлено, что временное разрешение эхо-компонент увеличивается с ростом площадей ВИ. Дополнительной особенностью ФЭ является немонотонное
в
ция всех компонент может привести к увеличению пиковой интенсивности ФЭ с в 0° 6° — 7° в
лению сигнала. Что касается спектральных особенностей, следует отметить, что вышеупомянутая схема возбуждения приводит к асимметричной форме спектра
в
спектральное переключение частоты ФЭ между синей и красной областями по отношению к центру линии поглощения. Это следует из дифракционной природы явления эха. Условия такого переключения зависят от соотношения неоднородной ширины спектральной линии и спектральных ширин возбуждающих импульсов, а также от толщины пленки.
Таким образом:
1) установлено, что неколлннеарное возбуждение ФЭ в полимерных пленках, легированных красителем, может привести к наблюдению сателлитов:
2) показано, что эхо-сигнал может иметь характер многократного ФЭ:
3) выявлено, что спектр сигнала ФЭ становится асимметричным:
4) предсказано переключение частоты эхо-сигнала в красную область спектра.
Работа выполнена при финансовой поддержке Программами ОФН РАН «Фундаментальная оптическая спектроскопия и ее приложения» и совместного российско-белорусского РФФИ (Л- Ф08Р-195 и Л- 10-02-90000_Бел-а).
Summary
O.Kh. Khasanov, О.М. Fedotova, V.V. Samartsev, V.S. Lobkov, G.M. Safiullin. Spectral Properties and Time Structure of a Primary Photon Echo in Dye-Doped Polymer Films.
Primary photon echo in polymer films doped wit.li dye molecules is investigated. Spectral properties and temporal structure of eclio-response under conditions of noncollinear excitation are considered. The conditions of satellite formation and spectral switching of echo-signal frequency are analyzed.
Key words: photon echo, inliomogeneous broadening, dye-doped polymers, satellites, frequency shift, diffraction, spectral switching.
Литература
1. Копаиллем У.Х., Нагиба,poo В.P. Световое эхо па парамагнитных кристаллах // Физика металлов и металловедение. 1963. Т. 15, Л'! 2. С. 313 315.
2. Kurnit N.A., Abella I.D., Hartmann S.R. Observation of photon echoes // Pliys. Rev. Lett. 1964. V. 13, No 19. P. 567 568.
3. Zuikov V.A., Ferri W., Ollikainen O., et al. Wave matching of femtosecond and picosecond photon echoes in dye doped polimer films // Laser Pliys. 1996. V. 6, No 4. P. 729 734.
4. Khasanov O.K., Fedotova O.M., Samartsev V.V. Principles of angular echo-spect.ro-scopy // J. Luminescence. 2007. V. 127, No 1. P. 55 60.
5. Зуйков В.А., Калачей А.А., Самарцеа В.В., Ребаие А.К., Вилъд У.П. Пространственные и спектральные свойства фотонного эхо // Опт. и спектр. 1998. Т. 84, Л'! 5.
С. 708 710.
Поступила в редакцию
11.02.10
Хасанов Олег Хайруллович кандидат физико-математических паук, ведущий научный сотрудник Научно-практического центра по материаловедению НАН Беларуси, г. Минск.
Е-шаП: khasanoveifttp.bas-net.by
Федотова Ольга Михайловна кандидат физико-математических паук, старший научный сотрудник Научно-практического центра по материаловедению НАН Беларуси, г. Минск.
Е-шаП: olfeQifttp.bas-net.by
Самарцев Виталий Владимирович доктор физико-математических паук, профессор, заведующий лабораторией нелинейной оптики Казанского физико-технического института им. Е.К. Завойского КазНЦ РАН.
Е-шаП: samartsevQkfti.kne.ru
Лобков Владимир Сергеевич кандидат физико-математических паук, старший научный сотрудник, заведующий лабораторией быстропротекающих процессов Казанского физико-технического института им. Е.К. Завойского КазНЦ РАН.
Е-шаП: 1оЬЬт вкрА. kne.ru
Сафиуллин Георгий Маратович кандидат физико-математических паук, старший научный сотрудник Казанского физико-технического института им. Е.К. Завойского КазНЦ РАН.
Е-шаП: gsafiullinMmail.ru
