Научная статья на тему 'Спектральные свойства и временная структура первичного фотонного эха в полимерных пленках, допированных красителем'

Спектральные свойства и временная структура первичного фотонного эха в полимерных пленках, допированных красителем Текст научной статьи по специальности «Физика»

CC BY
98
26
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.
Ключевые слова
ФОТОННОЕ ЭХО / НЕОДНОРОДНОЕ УШИРЕНИЕ / ЛЕГИРОВАННЫЕ КРАСИТЕЛЯМИ ПОЛИМЕРЫ / САТЕЛЛИТЫ / СДВИГ ЧАСТОТЫ / ДИФРАКЦИЯ / СПЕКТРАЛЬНОЕ ПЕРЕКЛЮЧЕНИЕ / PHOTON ECHO / INHOMOGENEOUS BROADENING / DYE-DOPED POLYMERS / SATELLITES / FREQUENCY SHIFT / DIFFRACTION / SPECTRAL SWITCHING

Аннотация научной статьи по физике, автор научной работы — Хасанов Олег Хайруллович, Федотова Ольга Михайловна, Самарцев Виталий Владимирович, Лобков Владимир Сергеевич, Сафиуллин Георгий Маратович

Исследуется первичное фотонное эхо в полимерных пленках, легированных молекулами красителя. Рассматриваются спектральные свойства и временная структура эхо-отклика в условиях неколлинеарного возбуждения. Анализируются условия формирования сателлитов и спектрального переключения частоты сигнала эха.

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

Похожие темы научных работ по физике , автор научной работы — Хасанов Олег Хайруллович, Федотова Ольга Михайловна, Самарцев Виталий Владимирович, Лобков Владимир Сергеевич, Сафиуллин Георгий Маратович

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

Primary photon echo in polymer films doped with dye molecules is investigated. Spectral properties and temporal structure of echo-response under conditions of noncollinear excitation are considered. The conditions of satellite formation and spectral switching of echo-signal frequency are analyzed.

Текст научной работы на тему «Спектральные свойства и временная структура первичного фотонного эха в полимерных пленках, допированных красителем»

УЧЕНЫЕ ЗАПИСКИ КАЗАНСКОГО ГОСУДАРСТВЕННОГО УНИВЕРСИТЕТА Том 152, кн. 2 Физико-математические пауки 2010

УДК 535.3

СПЕКТРАЛЬНЫЕ СВОЙСТВА И ВРЕМЕННАЯ СТРУКТУРА ПЕРВИЧНОГО ФОТОННОГО ЭХА В ПОЛИМЕРНЫХ ПЛЕНКАХ, ДОПИРОВАННЫХ КРАСИТЕЛЕМ

О.Х. Хасанов, О.М. Федотова, В.В. Самарцев,

B.C. Лобков, Г.М. Сафиуллин

Аннотация

Исследуется первичпое фотонное эхо в полимерных пленках, легированных молекулами красителя. Рассматриваются спектральные свойства и временная структура эхо-отклика в условиях пеколлипеарпого возбуждения. Анализируются условия формирования сателлитов и спектрального переключения частоты сигнала эха.

Ключевые слова: фотонное эхо. неоднородное уширепие. легированные красителями полимеры, сателлиты, сдвиг частоты, дифракция, спектральное переключите.

Введение

С момента предсказания [1] и экспериментального обнаружения [2] фотонное эхо (ФЭ) стало мощным инструментом исследования твердых тел. газов, биологических объектов, тканей и т. д. Другой перспективной областью применения ФЭ является создание эхо-процессоров, которые по плотности записи информации и скорости ее обработки при оптимальных условиях могут превосходить существующие процессоры. Существенным эксплуатационным недостатком уже созданных наносекундных оптических твердотельных эхо-процессоров (ОТЭП) является то. что их носители информации находятся в оптическом криостате при температуре жидкого гелия. Преодолеть указанный недостаток можно, либо достигая оптимальных условий функционирования эхо-процессора в условиях лазерного охлаждения, либо работая при комнатной температуре с использованием фемтосекундных источников излучения. К сожалению, эффективность процессов лазерного охлаждения. исследованных к настоящему времени, невысока. Уже первые эксперименты по наблюдению фемтосекундного ФЭ при комнатной температуре показали перспективность использования в качестве регистрирующей среды полимерных пленок. легированных молекулами красителя (поливииилбутираль с молекулами фта-лоцианина) [3].

Другой характерной чертой легированных полимерных пленок является предельно большая неоднородная ширина линии. Использование фемтосекундных импульсов света, также обладающих большой спектральной шириной, для возбуждения сигналов ФЭ в пленках может привести к определенным временным закономерностям наблюдения эхо-откликов и изменению их спектральных свойств. К сожалению, те немногие работы, в которых экспериментально исследовалось фемтосекундное ФЭ. не отвечают на поставленный вопрос. В настоящей работе детально исследуются спектральные свойства и временная структура первичного ФЭ при использовании иеколлииеариой схемы возбуждения.

1. Эхо-отклик и его сателлиты при неколлинеарной схеме возбуждения

При неколлинеарном возбуждении сигналов ФЭ, как следует из условия пространственного синхронизма, их несущая частота смещена в синюю область спектра относительно центральной частоты перехода атомов даже при условии, что ансамбль атомов возбуждается в условиях точного резонанса. В излучаемый эхо-отклик в этом случае больший вклад дают те атомы, частота перехода которых лежит в синей области спектра. Остановимся на временной структуре сигнала первичного ФЭ при условии возбуждения среды ультракороткими импульсами света с одинаковой спектральной шириной, сравнимой с неоднородной шириной линии. В этом случае зависимость спонтанного отклика от времени определяется неэквивалентным возбуждением различных спектральных пакетов атомов и асимметричным их вкладом в наблюдаемый сигнал в соответствии с условиями пространственного синхронизма. Результатом сказанного, как можно показать [4]. является то. что генерируемый отклик определяется интерференционным вкладом основного отклика:

СЮ

йЙ« [ ^у^е^д(А + 6)с1Л (1)

— сю

и четырех его сателлитов:

СЮ

^ й « / о 'о? 1 Т 7Т~~^) ехР 0 (А^± 20д-)} # (А + 6) с!А, (2)

J \Iri\Ir2 \ )

— ю

ю

Е2 (*) = [ о АО0 ехр {г (А1± 2<Эо)} 9 (А + ¿>) ¿А, (3)

J Мт1Мд2

— ю

где Е0 - амплитуда основного отклика, Е± - амплитуда ] -го сателлита, ] = 1, 3, 4;

©з,4 = ©1 Т ©2. = \/А2 + , XI = вг/тр, I = 1,2; 6>г = ¿12Е1Тр/2П площадь,

Е; - амплитуда I -го возбуждающего импульса (ВИ), ¿12 - дипольный момент резонансного перехода, А = о>21 — ^21 - отклонение частоты перехода отдельного атома от центральной частоты ансамбля атомов, 3 = ие — ш°1, ие - несущая частота эхо-отклика, £ = £ — 2т12 — 2тр, тр - длительность ВИ, т12 - временная задержка

между импульсами, <Эj = 1/2^/т^(А — 6)2 + в? . Считаем, что функция д{ А) распределения излучателей по частотам описывается лоренцианом, а несущая частота возбуждающих импульсов совпадает с центральной частотой перехода, ^р = ш°1-По отношению ко времени наблюдения основного отклика £ = 2 (тр + Т12) сателлиты могут появляться как с опережением, так и с запаздыванием. Как правило, интенсивность сателлитов монотонно спадает по мере увеличения их порядка по отношению к главному отклику. Однако при определенных соотношениях 61/62, а/х1,2-,~а 3/х1,2> где а - неоднородная ширина спектральной линии, сателлит первого порядка может превышать основной отклик по интенсивности. В частности, такая ситуация реализуется при 61 = п/2, 62 = п, тра = 1.875, а угол в между волновыми векторами ВИ варьируется от 1 ° до 3 ° .

Более того, как показывает анализ [4], только в средах с широкой спектральной линией реализуется ситуация, когда па начальном этапе изменения угла в от 0° до некоторого значения интенсивность наблюдаемого сигнала за счет вклада

в

дает. Это происходит при 61 < 62, атр > 1 (рис. 1). Наоборот, с средах с узкой

т

Рис. 1. Временное поведение интенсивности ФЭ при в1 = 3п/2; = 3п; а = 1.25Т013с-1 ;

T = (te — í)/rp; угол в = 0°; 5°; 7.5°

спектральной линией даже при незначительном увеличении в интенсивность сателлитов резко падает. Временной интервал, разделяющий все отклики друг от друга при равенстве длительностей обоих ВИ, тр1 = тр2 = тр, практически равен тр. Оценки показывают, что при определенном соотношении площадей ВИ генерация указанных сигналов может приобретать вид многократного ФЭ [4].

Следует отметить, что как основной отклик, так и его сателлиты носят осциллирующий характер, поскольку примесные центры излучают не в резонансе. Частота осцилляций зависит от времени, максимальный отклик наблюдается в тот момент, когда мгновенная частота Раби равна ô. На малых временах наблюдения 1t — te| < 2тр спад сателлитов происходит по степенному закону. Основной отклик определяется суммой трех слагаемых, затухающих по экспоненциальному закону со скоростями a, xi и Xi соответственно. Поэтому его временная зависимость носит достаточно сложный характер. На больших временах наблюдения t ^ te + 2тр интенсивность результирующего сигнала затухает со скоростью, равной удвоенной неоднородной ширине линии. Подытоживая результаты исследований, можно сделать следующие выводы: 1 ) при воздействии импульсов большой площади по мере увеличения ô/x 1,2 разделение между компонентами ФЭ возрастает; 2) при уменьшении a/x 1,2 сигналы ФЭ становятся более узкими и интенсивными. Наконец, при малых площадях ВИ 0i, < п/2 сигнал ФЭ имеет вид одиночного импульса.

2. Особенности формирования спектра сигнала фотонного эха

Остановимся на спектральных свойствах первичного ФЭ в полимерных пленках. Легко показать, что спектр отклика описывается выражением [5]:

I (Д) <x|F(ke — k) • Ф(Д) • g(A + ô)|2, (4)

где k - волновой вектор (ВВ) наблюдаемого сигнала,

F (ke — k) = (sin (ke — k)z L/2)/((ke — k)z L/2),

Ф(Д) = sinc2(02) • [sinc2^^^^/2) + i sin(201)] .

Как видно из (4). спектральные свойства излучаемого сигнала определяются по существу тремя факторами: структурным фактором F(ke — k), функцией возбуждения атомного ансамбля Ф(Д) и форм-фактором д(Д). Структурный фактор отражает дифракционную природу фотонного эха и дает интервал допустимых углов 0. Функция возбуждения Ф(Д) и форм-фактор д(Д) учитывают интерференцию всех спектральных пакетов атомов давая результирующую картину, наблюдаемую в направлении k та часто те ш = kc/n, где n - показатель преломления материала. Из условия дифракционного минимума (ke cos p — k cos a)L = 2mn (m = = ±1, ±2, ±3,...) мы получаем, что для угла а минимум интенсивности эха [5] находится при

---------- Ат

cos ф а/5 — 4 cos ф Н——

шт = шр------------------------. (5)

cos а

Следовательно, спектральная ширина фундаментального максимума выражается как ДП = = 4nc/(L cos а), Функция Ф(Д) зависит от площадей ВИ, дли-

тельности импульсов и задержки между ними. Что касается д(Д+3), ее влияние на спектр ФЭ определяется неоднородной шириной линии поглощения и отстройкой частоты отклика S = — ш01 • Заметим, что для тонких полимер пых пленок ДП

может быть того же порядка, что и неоднородное ушнренне, II обе эти величины могут играть одинаково важную роль в формировании спектра ФЭ. Анализируя (4), можно заключить, что неколлинеарная генерация ФЭ приводит к смещению частоты отклика и асимметрии его спектра. Кроме того, асимметрия возрастает с углом 0 и становится наиболее заметной при атр > 1.8. Наши вычисления проводились при следующих значениях параметров: Ао = 780 нм; тр = 150 фс, L = 80 мкм, #1,2 = п/2, а = 1.25 • 1013 с-1, 0 = 0° и 6°.

А—

— Ао = 7.7 0 = 6°

0

Это зависит от таких параметров, как La, спектральных ширин и площадей ВИ. Рассмотрим случай, когда ширина главного дифракционного максимума срав-

0

только постепенный рост синего сдвига частоты вместе с уменьшением интенсивности, но возможно также и переключение частоты в красную спектральную область. Природа данного явления красного сдвига частоты ФЭ состоит в следующем.

0

сдвинутым достаточно далеко в синюю область спектра. Поскольку плотность атомов с собственной частотой, сдвинутой в синюю область, мала для заметного вклада в формируемый эхо-отклик, то интенсивность ФЭ падает. В то же время вклад в излучаемый эхо-отклик активных центров с частотой перехода ш_1, соот-—1

(ш_1 < ш01), может оказаться значительно выше. Как следствие, частота наблюдаемого эхо-отклика wr оказывается сдвинутой в красную сторону спектра. Условия красного сдвига можно вывести из уравнения (4). Положение максимума дифрак—1

(ke cos ф — k cos p)L = 2.86п.

Тогда красный сдвиг частоты эха 5r = шг — есть

1 — cos 0 2.86пс

cos 0 L cos 0

АЛ

Г

Рис. 2. Спектральная зависимость компонент ФЭ, соответствующих {—1} порядку дифракции при в = 0°; 3°; 6°; 9° ; а = 1.25 • 1013 с-1, Ь = 80 мкм, ДАГ = 2пстр (А-Ао) /А§

при угле наблюдения а = в- Для синего сдвига имеем:

дъ = <*о (л/5 — 4 соэ /3 — 1).

Подставив выражения для красного и синего сдвига в уравнение (5), можно вычислить интенсивность спектральных компонент эха на этих частотах I(¿г) и I(¿ь) соответственно. Решив неравенство I(¿г) > I(¿ь), вытекающее из соотношений между дифракционными максимумами {—1} и нулевого порядков, мы получим необходимые условия для красного переключения в полимерных пленках различной толщины. Нами установлено, какой возможный красный сдвиг может иметь место в определенном интервале углов. Численное моделирование проводилось для толщины пленки Ь = 35 и 80 мкм. Выявлено, что с ростом размеров образца интервал величин угла в Для излучения сигнала с частотой, сдвинутой в красную область, уменьшается и сдвигается в сторону меньших углов. Когда толщина превышает предельно допустимую величину Ь*, переключение в красную область не возникает. Обнаружено, что Ь* в нашем случае составляет около 300 мкм. Рис. 2 позволяет попять поведение интенсивности эхо-сигнала I(в) более детально. Здесь

—1

фракции при Ь = 80 мкм, в1,2 = п/2. Из рисунка можно сделать заключение, что

в

вышеупомянутой компоненты растет и достигает максимума при в = 6° . При этом

—1

более интенсивна по сравнению с нулевым порядком дифракции. Поэтому мы мов

которой оба дифракционных порядка одинаковой интенсивности примерно равны, составляет 4.5°. При таком угле спектральное переключение имеет место в пленке толщиной 80 мкм. При больших в { — 1} порядок дифракции остается более интенсивным, чем нулевой порядок, но постепенно сдвигается в синюю область. Угол, при котором красный сдвиг исчезает в пленке толщиной Ь = 80 мкм, соответствует в = 8°.

в = 0° — 1

порядка дифракции расположен па длине волны 792.9 нм, что соответствует крас-

12.9

ственно меньше нулевого порядка дифракции. Поэтому переключения спектра в

7.7 в = 3°

1.25 в = 6°

Л = 781.25 нм). При угле 9° величина красного сдвига равна 6.45 нм. Следует от-

—1

порядка дифракции находится в синей области спектра при Л = 773.55 нм. Иными словами, при в ~ 8° вновь происходит спектральное переключение отклика в синюю область.

3. Выводы

Мы проанализировали влияние, которое оказывает неколлинеарная схема эксперимента на временную структуру и спектральный состав генерируемых эхо-откликов в полимерных пленках, легированных молекулами красителя. Пленки характеризуются экстремально широкими неоднородно-уширенными спектральными линиями. Как оказалось, наблюдаемый сигнал ФЭ имеет сложную временную структуру. Время наблюдения главного эхо-отклика и его сателлитов, а также их интенсивностей, зависит от относительных площадей ВИ. угла между их волновыми векторами и спектральной ширины линии а. В ряде случаев интенсивность некоторых сателлитов превышает интенсивность главного отклика. Эхо-сигналы осциллируют с переменной во времени частотой, как и в случае нерезонансного возбуждения спектральной линии. Характер релаксации генерируемых сигналов меняется во времени и может подчиняться степенному нлн экспоненциальному закону. Скорость релаксации зависит от частоты Раби ВИ и от ширины линии. При определенных условиях наблюдаемые отклики могут принять форму многократного ФЭ. Установлено, что временное разрешение эхо-компонент увеличивается с ростом площадей ВИ. Дополнительной особенностью ФЭ является немонотонное

в

ция всех компонент может привести к увеличению пиковой интенсивности ФЭ с в 0° 6° — 7° в

лению сигнала. Что касается спектральных особенностей, следует отметить, что вышеупомянутая схема возбуждения приводит к асимметричной форме спектра

в

спектральное переключение частоты ФЭ между синей и красной областями по отношению к центру линии поглощения. Это следует из дифракционной природы явления эха. Условия такого переключения зависят от соотношения неоднородной ширины спектральной линии и спектральных ширин возбуждающих импульсов, а также от толщины пленки.

Таким образом:

1) установлено, что неколлннеарное возбуждение ФЭ в полимерных пленках, легированных красителем, может привести к наблюдению сателлитов:

2) показано, что эхо-сигнал может иметь характер многократного ФЭ:

3) выявлено, что спектр сигнала ФЭ становится асимметричным:

4) предсказано переключение частоты эхо-сигнала в красную область спектра.

Работа выполнена при финансовой поддержке Программами ОФН РАН «Фундаментальная оптическая спектроскопия и ее приложения» и совместного российско-белорусского РФФИ (Л- Ф08Р-195 и Л- 10-02-90000_Бел-а).

Summary

O.Kh. Khasanov, О.М. Fedotova, V.V. Samartsev, V.S. Lobkov, G.M. Safiullin. Spectral Properties and Time Structure of a Primary Photon Echo in Dye-Doped Polymer Films.

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

Primary photon echo in polymer films doped wit.li dye molecules is investigated. Spectral properties and temporal structure of eclio-response under conditions of noncollinear excitation are considered. The conditions of satellite formation and spectral switching of echo-signal frequency are analyzed.

Key words: photon echo, inliomogeneous broadening, dye-doped polymers, satellites, frequency shift, diffraction, spectral switching.

Литература

1. Копаиллем У.Х., Нагиба,poo В.P. Световое эхо па парамагнитных кристаллах // Физика металлов и металловедение. 1963. Т. 15, Л'! 2. С. 313 315.

2. Kurnit N.A., Abella I.D., Hartmann S.R. Observation of photon echoes // Pliys. Rev. Lett. 1964. V. 13, No 19. P. 567 568.

3. Zuikov V.A., Ferri W., Ollikainen O., et al. Wave matching of femtosecond and picosecond photon echoes in dye doped polimer films // Laser Pliys. 1996. V. 6, No 4. P. 729 734.

4. Khasanov O.K., Fedotova O.M., Samartsev V.V. Principles of angular echo-spect.ro-scopy // J. Luminescence. 2007. V. 127, No 1. P. 55 60.

5. Зуйков В.А., Калачей А.А., Самарцеа В.В., Ребаие А.К., Вилъд У.П. Пространственные и спектральные свойства фотонного эхо // Опт. и спектр. 1998. Т. 84, Л'! 5.

С. 708 710.

Поступила в редакцию

11.02.10

Хасанов Олег Хайруллович кандидат физико-математических паук, ведущий научный сотрудник Научно-практического центра по материаловедению НАН Беларуси, г. Минск.

Е-шаП: khasanoveifttp.bas-net.by

Федотова Ольга Михайловна кандидат физико-математических паук, старший научный сотрудник Научно-практического центра по материаловедению НАН Беларуси, г. Минск.

Е-шаП: olfeQifttp.bas-net.by

Самарцев Виталий Владимирович доктор физико-математических паук, профессор, заведующий лабораторией нелинейной оптики Казанского физико-технического института им. Е.К. Завойского КазНЦ РАН.

Е-шаП: samartsevQkfti.kne.ru

Лобков Владимир Сергеевич кандидат физико-математических паук, старший научный сотрудник, заведующий лабораторией быстропротекающих процессов Казанского физико-технического института им. Е.К. Завойского КазНЦ РАН.

Е-шаП: 1оЬЬт вкрА. kne.ru

Сафиуллин Георгий Маратович кандидат физико-математических паук, старший научный сотрудник Казанского физико-технического института им. Е.К. Завойского КазНЦ РАН.

Е-шаП: gsafiullinMmail.ru

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.