CC BY
17
УДК 543:546.799.4:627.157:(268.51+551.313:282.251.1+551.313:282.251.2)
СОДЕРЖАНИЕ 239> 240Ри В ДОННЫХ ОТЛОЖЕНИЯХ КАРСКОГО МОРЯ И ЭСТУАРИЕВ РЕК ОБЬ И ЕНИСЕЙ
А.М. Афиногенов, Ю.А. Сапожников, С.Н. Калмыков, Н.А.Айбулатов*, А.Н. Плишкин*, И.П. Ефимов**
(кафедра радиохимии)
Получены новые данные о содержании 239>240Ри в донных отложениях открытой части Карского моря (0,6 - 11,5 Бк/кг), Обской губы (0,5 - 20,5 Бк/кг) и Енисейского залива (0,8 - 35,5 Бк/кг). В донных осадках из района Енисейского залива содержится больше 239>240Ри, чем в донных осадках, отобранных в открытой части Карского моря и Обской губе, что позволяет в настоящее время считать сток Енисея важным источником поступления Ри в Карское море.
Формирование современной радиационной обстановки в Карском море обусловлено следующими основными факторами [1, 2]:
1. Работа Новоземельского ядерного полигона, где с 1956 г. проводили испытания ядерного оружия в атмосфере и под водой, а также более 20 лет (1964 - 1986) осуществляли захоронения твердых радиоактивных отходов (РАО) [1]. В настоящее время можно говорить лишь о потенциальной опасности этих захоронений, поскольку судя по результатам совместных российско-норвежских океанографических экспедиций (1990-1994) содержание 239,240ри в пробах донных осадков, отобранных вблизи захоронений на восточном побережье Новой Земли, соответствует уровню глобальных выпадений (от < 0,1 до 18 Бк/кг [2]). Что касается воздействия на окружающую среду испытанных на Новоземельском полигоне ядерных зарядов, то достаточно уверенно можно говорить об относительно невысоких уровнях загрязнения непосредственно вблизи мест испытаний. Так, например, группой «Гринпис» в октябре 1990 г. на Южном острове возле старой шахты были обнаружены «горячие пятна» ( плотность выпадений более 50 Бк/см2). «Пятна» находились в 400 м от шахты, а в 2 км от нее показания приборов упали до фоновых значений [1].
2. Затопление у побережья Новой Земли реакторов атомных подводных лодок и аварийного реактора атомного ледокола «Ленин» (9 реакторов без ядерного топлива и 7 в аварийном состоянии с невыгруженным ядерным топливом), а также захоронение твердых РАО в 8 районах у побережья Новой Земли и в Карском море [1]. Содержание 238,239,240ри в основных местах захоронений оценивается в 13 ТБк, из которых 11 ТБк приходится на залив Цивольки [2].
3. Глобальные выпадения, связанные с испытаниями ядерного оружия (плотность выпадений 239-240Ри для 70 - 80° с.ш. оценивается в 0,36 ± 0,05 мКи/км2 [3], средний уровень удельной активности 239,240ри в Д0ННЬ1Х осадках составляет 0,1 - 10 Бк/кг [4].
4. Сбросы радиохимических предприятий Западной Европы, переносимые вокруг скандинавского побережья отрогами течения Гольфстрим.
5. Перенос речными системами сбросов радиохимических предприятий или вымывание радионуклидов с загрязненных территорий.
6. Чернобыльские выпадения.
С учетом того, что около трети всех поступлений пресной воды в арктические моря приходится на сток рек Обь и Енисей (через Карское море), особое значение приобретает оценка влияния на общее радиоактивное загрязнение Карского моря радионуклидов, поступающих с выносом этих рек, в бассейнах которых осуществлялся сброс РАО, обусловленный функционированием радиохимических предприятий и радиационными инцидентами.
Входе 49-горейсаНИС«ДмитрийМенделеев» (1993) в этом регионе были отобраны пробы донных осадков. Их анализ на содержание 239,240ри был проведен в лаборатории дозиметрии и радиоактивности окружающей среды кафедры радиохимии химического факультета МГУ.
Экспериментальная часть
Образцы донных осадков собирали с помощью дно-черпателя (площадь отбора 0,25 м2) и пробоотборника с квадратным поперечным сечением (площадь отбора 0,10 м2). Пробы из них брали послойно.
Критерием выделения слоев являлся цвет осадка. Толщина верхнего слоя (I) обычно не превышала 5 мм. Следующие за ним более плотные по консистенции второй (II) и третий (III) слои имеют толщину, в сумме обычно не превышающую 3 см.
В лабораторных условиях пробу донного осадка после высушивания довоздушносухого состояния отжигали в муфельной печи при температуре 400 - 450° в течение 6 -10 ч.
* Институт Океанологии им. П.П. Ширшова РАН.
** Кафедра аналитической химии.
Затем пробу обрабатывали двумя порциями 8 М азотной кислоты при температуре 80 - 90° по 3 ч.
В объединенную кислотную вытяжку добавляли трассер 236Ри (в количестве 0,1- 0,2 Бк на пробу) и пропускали через сорбционную колонку с три-н-октилфосфиноксидом (ТОФО), импрегнированным в микропористый тефлон.
Далее колонку промывали свежеприготовленым 0,2 М раствором аскорбиновой кислоты в 1 М HCl. В этих условиях плутоний переходит в трехвалентное состояние и вымывается в раствор, а уран и торий (которые могут создать помехи на стадии а-спектрометрических измерений) не восстанавливаются, оставаясь связанными с сорбентом.
Аскорбиновокислый элюат обрабатывали при нагревании азотной кислотой до полного обесцвечивания раствора и при необходимости повторяли стадию сорбции-десорбции с новой порцией импрегнированного тефлона.
Из 6 - 8 М азотнокислого раствора, полученного из элюата, проводили экстракцию плутония 0,1 М раствором ТОФО в толуоле дважды по 2 мл в течение 10 мин. Органические фазы объединяли и реэкстрагировали плутоний 0.5 М раствором щавелевой кислоты в 30%-м этаноле (дважды по 2 мл в течение 15 мин). Водно-спиртовые фазы объединяли.
Анализируемую пробу преносили в полиэтиленовый флакон, добавляли необходимый объем плавиковой кислоты и интенсивно перемешивали. Туда же вносили аликвоту 0,2 М азотной кислоты, содержащую 0,1 г лантана. Раствор вновь интенсивно перемешивали, а затем давали отстояться в течение 30 мин, после чего образовавшийся осадок отделяли фильтрованием через лавсановый фильтр с помощью разборной воронки. Затем фильтр отделяли от подложки и досушивали.
Для проведения измерений лавсановые фильтры укреплялись на металлических подложках.
а-Спектрометрические измерения проводили с использованием измерительного пульта "СЭС-13", спетрометра "СЭА-01", блока "БДЗА-01" с кремниевым детектором (площадь чувствительной поверхности 250 мм2) и многоканальным анализатором "LP-4900 TDC-3000".
Химический выход, определенный по 236Ри, составлял в среднем 48 ± 10 %.
Результаты и их обсуждение
На рисунке указаны расположение и номера станций пробоотбора донных осадков в ходе 49-го рейса НИС «Дмитрий Менделеев».
В таблице представлены результаты определения удельной активности 239,240pu в этих Пр0бах (с указанием
долгота
географических координат станций пробоотбора).
Полученные данные в целом хорошо согласуются с уже упомянутыми результатами совместной российско-норвежской океанографической экспедиции [2]. Проведенные исследования подтверждают, что глобальные выпадения являются основным источником поступления изотопов плутония в этом регионе и свидетельствуют об отсутствии значимого влияния местных захоронений на окружающую среду .В то же время, сравнение средних удельных активностей 239>240Ри, рассчитанных для трех районов проботбора (открытая часть Карского моря, районы Обской губы и Енисейского залива) (см. таблицу), позволяет говорить о влиянии на радиоэкологическую обстановку в Карском море выносов Енисея.
Это предположение подтверждается при сопоставлении полученных результатов с данными об удельной активности 137Сз в тех же пробах донных осадков, для которых удельная активность проб из Енисейского залива (до 333 Бк/кг) значимо превышает соответствующие значения для проб, отобранных в Карском море и Обской губе (15 - 70 Бк/кг) [5].
Получены новые данные о содержании 239,240ри в донных отложениях из открытой части Карского моря (0,6 - 11,5 Бк/кг), Обской губы ( < 0,5 - 20,5 Бк/кг) и Енисейского залива (0,8 - 35,5 Бк/кг).
239,240ри в пробах донных осадков Карского моря и эстуарных зон Оби и Енисея
Номер Географические Слой Удельная
станции координаты активность, Б к/кг
Карское море
4378 71°40.83'с.ш. 58°56.59' в.д. I 7.4 1 1.7
4382 74°36.8' с.ш. 63°58.2' в .д. I 0.610.7
П 1.710.5
4385 73°19.81' с.ш. 64°36.3' в .д. I 7.612.8
II 11.012.8
III 11.513.3
4388 71°01.55' с.ш. 64°35.7' в.д. II 7.412.0
4397 75°59.5' с.ш. 72°40.2Г в.д. II 3.011.0
Среднее 6.011.9
Обская губа
4414 73°39.1' с.ш. 73°31.00' в.д. I 20.513.1
И 0.2 10.3
Ш £0.5
4415 72°46.9' с.ш. 73°26.3' в.д. I 0.910.3
4416 71°44.6' с.ш. 73°05.4' в .д. I 4.8 10.7
Среднее 2.4 ± 1.1
Енисейский залив
4401 74°00.3' с.ш. 79°57.0' в.д. II 35.5 1 5.5
4404 72°33.00' с.ш. 79°44.6' в.д. III 12.713.5
4412 7Г48.9' с.ш. 83° 10.4' в.д. трал 13.516.6
4410* I 1.910.4
II 2.210.6
III 1.410.4
Среднее 15.9 ±4.6
* Точные географические координаты станции отсутствуют
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Яблоков А.В., Карасев В. К., Румянцев В.М. и др. Факты и проблемы, связанные с захоронением радиоактивных отходов в морях, омывающих территорию Администрации Президента Российской Федерации. Доклад правительственной комиссии. Российской Федерации. М., 1993.
2. Strand P., Sickel M.,Aarkrog A. etal. / Radionuclides in the Oceans, Inputs and Inventories. Sherburg, 1996. P. 95.
Поступила в редакцию 26.06.97
3. Perkins R.W.,Thomas C.W. I Transuranic Elements in the Environment. Springfield, 1980. P. 53.
4. Sholkovitz E.R. II Earth-Sci.Rev. 1983.19. P. 95.
5. Sapozhnikav Yu. A., Aibulatov N.A.,Plishkin A.N./ Arctic Nuclear Waste Assessment Program Workshop. Woods Hole, Oceanographic Institution. Massachusetts. 1-4 may, 1995.
