CC BY
35
Том 155, кн. 1
УЧЕНЫЕ ЗАПИСКИ КАЗАНСКОГО УНИВЕРСИТЕТА
Физико-математические пауки
2013
УДК 539.1^539.2^538.955
РАССЕЯНИЕ ВПЕРЕД МЕССБАУЭРОВСКОГО ИЗЛУЧЕНИЯ НА ТОЛСТЫХ ПОГЛОТИТЕЛЯХ В УСЛОВИЯХ ЯМР НА ВОЗБУЖДЕННОМ СОСТОЯНИИ ЯДРА
Э.К. Садиков, В. В. Арипип, В.Ю. Любимов
Аннотация
В работе исследовано явление резонансного рассеяния мессбауэровского излучения в направлении вперед (РВ) па толстых поглотителях с магнитным порядком. Предполагается возбуждение образца резонансным радиочастотным (РЧ) полем (выполняются условия ЯМР па возбужденном состоянии ядра). Конкретные расчеты приведены для мессбауэровского изотопа Б7Ре. Показано, что резонансное РЧ-поле приводит к образованию сателлитов в спектре РВ. аналогично рассмотренному ранее случаю воздействия па образец ультразвуком или перезопапспым РЧ-полем. Обнаружено также явление РЧ-ицдуцировашгой частичной прозрачности среды, то есть увеличение интенсивности прошедшего через образец мессбауэровского излучения с ростом амплитуды РЧ-поля.
Ключевые слова: радиочастотная мессбауэровская спектроскопия, рассеяние вперед мессбауэровского излучения, двойной гамма-магнитный резонанс.
Введение
Еще в 90-е годы XX в. были проведены мессбауэровские исследования по схеме рассеяния вперед (РВ) на толстых образцах, подверженных воздействию внешнего периодического поля. В спектрах РВ. измеренных на образцах из нержавеющей стали в режиме воздействия ультразвука (УЗ), были обнаружены сателлиты [1 5]. аналогичные ранее известным УЗ-сателлитам в спектрах поглощения [6]. В [5] была предложена теоретическая модель формирования спектров РВ с учетом воздействия на образец УЗ. Эта модель адекватно описывала структуру экспериментально наблюдаемых сателлитов и обнаруженное в этих условиях увеличение интенсивности прошедшего через образец излучения с ростом интенсивности звука. Другой способ периодического воздействия на образец это наложение на него радиочастотного (РЧ) поля. Следует различать магнитострикционный и магнито-динамический механизмы воздействия РЧ-поля на магнитный образец. В первом случае РЧ-поле возбуждает в образце УЗ. и ожидаемые изменения мессбауэров-ских спектров во многом схожи с эффектами, обнаруженными в [1 6]. Магнито-динамический механизм, в свою очередь, можно разделить на два типа. Первый РЧ-псрсключсние поля на ядре реализуется обычно в магнитомягких системах, что приводит также к формированию сателлитной структуры спектров поглощения и РВ [7 10]. Кроме того, переключение поля является причиной РЧ-коллапса магнитной сверхтонкой структуры спектров поглощения при достаточно больших частотах РЧ-поля. Магнитодинамический механизм второго типа может возникнуть в магнитных системах с выраженной анизотропией при условии равенства частоты внешнего РЧ-поля частоте резонансных спиновых переходов мессбауэровского ядра. Этот случай известен как режим ЯМР в мессбауэровской спектроскопии или режим двойного гамма-магнитного резонанса (ДГМР). Весьма интересные
теоретические результаты, полученные в рамках этой модели для спектров поглощения [11. 12]. были подтверждены экспериментально [13. 14]. Предметом рассмотрения настоящего сообщения является теоретическая модель формирования мессбауэровского спектра РВ в условиях ЯМР на возбужденном ядерном уровне. Эту работу можно рассматривать как логическое продолжение нашей недавней работы по моделированию спектра РВ с учетом РЧ-псрсключения поля на ядре [10]. Как и в [10]. объектом изучения являются также закономерности прохождения месбауэровского излучения через толстую резонансную среду (57Ге).
1. Теоретическая модель
Для анализа РЧ-эффектов при прохождении монохроматической гамма-волны Е0(у, Ь) ехр(г(к7у — шЬ)) через резонансную среду используем классическое уравне-
дЕо (у, Ь)/ду = —2п7о(у,Ь)/с, (1)
где 70(у, Ь) - медленно меняющаяся амплитуда плотности тока перехода 7(у, Ь) для системы мессбауэровских ядер. Такой подход уже применялся ранее для вычисления спектров РВ с учетом УЗ-колебаиий [5] и РЧ-псрсключения [10]. Представим 7(у, Ь) как ннтеграл в к-пространстве
7(у, Ь) = (2п)—3 / ¿ке^г £ (а(Ь)Н(к)|а(Ь))е—^. (2)
а
Вклад а-го мессбауэровского ядра с волновой функцией |а(Ь)} имеет вид [5, 10]
(а(Ь)|Лк)КЬ)) = — *(Й) —1 (тН(к)|м) х
г
х J ¿ь'^м|ц/е(Ь,Ь')|м^ (м 1К(ь')|^) (т\и3 (ь',ь) . (з)
Здесь используются состояния определенной проекции для ядерного спина |М} и |т} и введены операторы эволюции ядра в возбужденном (е) и основном состояниях
ие'3(Ь,Ь') = Техр Й I 3,т • Я^(т)^ , Я^ (Ь) = Но + Я/(Ь), (4)
где Н0 и Я]'/ (Ь) - гамильтонианы свободного ядра и сверхтонкого взаимодействия. Оператором На(Ь) = 1н'*(к7)Е0(уа,Ь)ехрг(к7га — шЬ) в (3) производится учет взаимодействия ядра с гамма-фотоном с волновым вектором к7. Эффект РЧ-поля с частотой П сводится к изменениям в (3) и (4); они связаны с тем, что сверхтонкое взаимодействие приобретает периодическую зависимость от времени Я]'/ (Ь) = Я]'/ (Ь + Т), Т = 2п/П. В режиме ЯМР на возбужденном уровне ядра (57Ге) гамильтониан Н^Т^/ (Ь) описывает зеемановское взаимодействие ядерного спина с постоянным и вращающимся перпендикулярным эффективными полями, а Я]/ (Ь) с большой точностью сводится к стационарному зеемановскому взаимодействию. Операторы эволюции Иед(Ь,Ь') в этом случае определены в [11, 12].
Стационарная РЧ-динамика ядерного спина в поглотителе приводит к периодической зависимости амплитуды проходящей фурье-компоиеиты излучения мессбауэровского источника от времени, то есть Е0 (у, Ь') = ^ сп (у) ехр(—ШпЬ'), с гра-
п
ничным условием сп (0) ~ ¿по/(ш8 — ш + »Г/2) для лоренцевой формы излучения
источника. Это позволяет нам разложить обе части уравнения (1) в ряд Фурье по О и приравнять коэффициенты при одинаковых гармониках. Вводя индекс поляризации гамма-волны а, получим па основе (1) систему уравнений
дгп _, , ,
= £ ОГа>опа, (у), (5)
у п'
с„„; = ^ АД(в)аВа'А(д)Сехр(гф(п - п'))
""' ~ Тл г(иа - ш + аеЫ - п'О - Етг + Ем" - ¿Г/2)(21д + 1)'
т1 ,м ' ',М 1 "
Где Д(в) = ¿]^''_п+п'-т1,. (вМм''-т1,.' (Я. А(^) = ^м/2'-п+п'.м (0)^м?2м''(0)'
В = С(т1, М'' - п + п' - т1,М'' - п + п')С(т1,М'' - т1,М'') - комбинации элементов матриц вращений и коэффициентов Клебша Гордона: коэффициент А = -стоЖо/ь—мГ/4; ао - максимальное течение поглощения, N0 — концентрация мессбауэровского изотопа, /ь—м - фактор Лэмба-Мессбауэра. Параметр ша задает положение линии поглотителя, значение ае в режиме ЯМР есть ае =
= -у/(ше - О)2 + Од = Од, Од - частота Раби РЧ-поля, в = п/2; угол 9 задает направление распространения гамма-излучения относительно направления постоянного поля на ядре. Система уравнений (5) описывает процесс генерации сателлитов мессбауэровского излучения по мере его прохождения через поглотитель в режиме ЯМР.
Вычисление спектров РВ на основе системы уравнений (5) включает в первую очередь вычисление матрицы О""', далее численное решение этой системы, порядок которой подбирается таким, чтобы обеспечить сходимость решения. Алгоритм
у
аналогии с [10] может быть представлен соотношением
I (ш', у, ш8,ша) - г/2п ^ [(шя - ш' + пО)2 + (Г/2)2] —1 х
п
2
х {ехр (С (ша,ш' - пО, ф) у)}по (7)
Этот спектр подвергается свертке с функцией формы линии анализатора фА (ш',Ша), прежде чем сопоставить ему экспериментальный спектр РВ
1ехр (ш>А,У,шв,ша) ~ J I (ш ',у,ше,ша) фА (ш' ,ша) (8)
Интегрированием(8) (или (7)) по ша (пли по ш') и представлением результата как функцию ш8, может быть получен спектр поглощения. Например,
ШаЬэ (ше,ша,у) <шйА 1ехр (¿А,У,ша,ша) = ^ I (ш',у,ше,ша) . (9)
2. Результат и их обсуждение
Влияние ЯМР-переходов между спиновыми уровнями ядра на форму мессбауэ-ровских спектров поглощения и РВ носит специфический характер. В этом случае (вращающееся РЧ-поле) формируется система квазиэнергетических (одетых) спиновых состояний н в спектре поглощения нет разделения на основной спектр и сателлиты, как в УЗ-спектрах поглощения. В спектрах РВ следует ожидать основную линию и сателлиты, но число сателлитов будет конечно (в случае 57Ге оно
Рис. 1. Спектры поглощения и интенсивности сателлитов. Перпендикулярная геометрия (в = п/2), Од = 2, ^о = 30, (а) То = 1, (б) То = 50. Сплошная линия - полная интенсивность прошедшего излучения (спектр поглощения), пунктирная суммарная интенсивность всех сателлитов, точечная интенсивность лилии источника. Здесь и далее все параметры указаны в единицах естественной ширины гамма-перехода Г
равно 3). Это обусловлено тем, что в режиме ЯМР состояния ядерного спина (состояния Флоке) образуют конечное множество. Кроме того, расположение сателлитов относительно основной линии будет зависеть от настройки частоты источника на конкретный зеемановский уровень возбужденного состояния ядра. Напомним также, что каждый зеемановский переход имеет собственную поляризацию. Если излучение от источника имеет поляризацию, отличную от собственной поляризации данного перехода, то излучение с дополнительной поляризацией не поглощается, то есть такой поглотитель выступает как поляризатор. Вычисления по формулам (7) и (8) обнаруживают ожидаемые особенности спектров РВ в условиях ЯМР. Отметим, что все паши численные расчеты спектров поглощения и РВ выполнены без учета электронного поглощения.
Влияние РЧ-поля па спектры РВ и поглощения существенным образом зависит от эффективной толщины поглотителя Те = сто^о/ьмУ ■ При малых толщинах поглотителя (Те < 1) расчеты спектра поглощения по формуле (9) приводят к известному результату [11, 12] (см. рис. 1, а). В этом случае спектр РВ, вычисленный по формуле (7), состоит из одной (основной) линии, то есть сателлитная структура эмиссионного спектра практически не заметна. При увеличении эффективной толщины поглотителя роль сателлитов возрастает, на рис. 1, Ь показана зависимость интегральной интенсивности, приходящейся на долю сателлитов, от частоты линии источника при Те « 50; здесь же представлен спектр поглощения, который подвержен уширеншо благодаря эффекту толщины. Из рисунка видно, что наиболее эффективная генерация сателлитов имеет место не при точной настройке линии источника на зеемановские переходы, а при некотором отклонении от резонанса. На рис. 2 представлены спектры РВ для наиболее оптимальных режимов. Еще в [5] был обнаружен эффект возрастания интенсивности радиационного канала в спектре РВ, при прохождении излучения через среду, модулированную УЗ. Схожий эффект был изучен позже, в работе [10], на основе анализа спектров рассеяния, измеренных в условиях РЧ-возмущения магнитного образца. Закономерности, обнаруженные в упомянутых работах, подтверждаются и нашими расчетами. На рис. 3, а представлена зависимость полной интенсивности прошедшего излучения от толщины при различных значениях амплитуды РЧ-поля. Система уравнений (5) (9) позволяет нам также описать процессы преобразования поляризации излучения по мере его прохождения через резонансную среду. На рис. 3, Ь,
0,8-, 0,60,4-
(а)
1(ш')1
0,6-
0,4-
(Ь)
О,О-1
-120
-80 -40
о,о4
-120
1
-80 -40
(ш'-оИ/Г
Рис. 2. Типичный спектр РВ: в = п/2, То = 100 Од = 2 ш§ = 30, (а) = -62, (б) шд = -52
0,8
£0,6 ■(О
О 0,4
-4—'
С
0,2
-пй=о
-Пк=2 £2 =5
(а)
40 60
Т
1,0 0,8
С ф
0,4 0,2 0,0
\ / ч ✓
Рис. 3. (а) Зависимость полной интенсивности прошедшего через образец излучения от его эффективной толщины. Источник настроен на первую линию (шд = -71.36), в = = п/2, = 30; (б) поляризованный источник (а = +1) настроен на первую линию, (шд = -71.36), в = п/2, ш§ = 30, Од = 2. Сплошная линия - полная интенсивность прошедшего излучения, пунктирная интенсивность прошедшего излучения с поляризацией а = +1, точеная - с поляризацией а = -1
например, отражено изменение поляризационного состояния изначально поляризованного излучения в зависимости от толщины. На рис. 4 представлены результаты расчета интенсивности прошедшего излучения на основной частоте и интегральной интенсивности сателлитов в зависимости от толщины поглотителя при различных значениях амплитуды РЧ-поля. Следствием конечности множества квазнэнерге-тических состояний являются осцилляции суммарной интенсивности сателлитов с изменением толщины поглотителя (см. рис. 4).
Заключение
Нами проведен теоретический анализ спектра РВ, формируемого при прохождении мессбауэровского излучения через толстый поглотитель в режиме ЯМР-перемешиваиия его ядерных спиновых состояний. Показано, что в этом случае спектр РВ содержит, помимо основной линии, сателлиты на частоте РЧ-поля, как это ранее наблюдалось в условиях создания в поглотителе УЗ-поля [1 5] или режима переключающегося поля на ядре [10]. В работе используется теоретическая модель формирования спектров РВ [10], модифицированная с учетом особенности рассматриваемого здесь механизма РЧ-воздействия (ЯМР) на поглотитель. Эта модель позволяет также проводить более адекватную интерпретацию
Рис. 4. Настройка на 1-ю линию (ws = -71, 36), в = п/2, = 30. (а) Од = 2, {б) Од = 5. Сплошная линия полная интенсивность прошедшего излучения (спектр поглощения), пунктирная суммарная интенсивность всех сателлитов, точечная интенсивность лилии источника
эффектов частичного просветления среды по отношению к мессбауэровскому излучению. рассмотренных в последние годы [15. 16].
Работа частично поддержана РФФИ (проект Х- 11-02-00896-а).
Summary
Е.К. Sadykov, V. V. Arinin, V. Yu. Lyubimov. Forward Scattering of Mossbauer Radiation by Thick Absorbers under NMR Conditions in an Exited Nuclear State.
This work deals with the resonant scattering of Mossbauer radiation in forward direction by a thick absorber with magnetic order. We propose an excitation of the absorber by a resonant radiofrequency field (provided NMR condition in the exited nuclear state is fulfilled). We made concrete calculations for the Mossbauer isotope 67Fe and found that the resonant radiofrequency field causes the formation of satellites in the forward scattering spectra, analogously to the case of satellites exited by an ultrasound or a lioiiresoiiant. radiofrequency field. We also detected the phenomenon of radiofrequency-induced partial transparency of the medium, i.e., the increase in the intensity of the Mossbauer radiation transmitted through the absorber, accompanied by the increase in the radiofrequency field amplitude.
Keywords: radiofrequency Mossbauer spectroscopy, forward scattering of Mossbauer radiation, double gamma-magnetic resonance.
Литература
1. Asher J., Granshaw Т.Е., O'Connor D.A. The observation of sidebands produced when monochromatic radiation passes through a vibrated resonant medium // J. Pliys. A: Math. Nucl. Gen. 1974. V. 7, No 3. P. 410 419.
2. Tsankov L.T. The spectrum of Mossbauer radiation passed through a vibrating resonant medium // J. Pliys. A: Math. Gen. 1980. V. 13, No 9. P. 2959 2967.
3. Tsankov L.T. Resonant and non-resonant, amplitude modulation of Mossbauer gamma-quanta // J. Pliys. A: Math. Gen. 1980. V. 13, No 9. P. 2969 2974.
4. Tsankov L.T. Experimental observations on the resonant amplitude modulation of Mossbauer gamma rays // J. Pliys. A: Math. Gen. 1981. V. 14, No 1. P. 275 281.
5. Shvydko Yu. V., Smirnov G. V. Enhanced yield into the radiative channel in Raman nuclear resonant, forward scattering // J. Pliys.: Condens. Matter. 1992. V. 4, No 10. P. 2663 2685.
6. Ruby S.L., Bolef D.I. Acoustical modulation of the gamma rays from 67Fe // Phys. Rev. Lett. 1960. V. 5, No 1. P. 5 7.
7. Балдохии Ю.В., Борщ С.А., Клиигер JI.M., Поеитцкий В.А. Влияние радиочастотного иеремагпичивапия па гамма-резопапспые спектры ферромагнетиков // Жури, эксперим. и теорет. физики. 1973. Т. 63, Вып. 2. С. 708 712.
8. Kopcewicz М., Kotlicki A. Mossbauer study of the separation of the rf sideband and collapse effects in invar // J. Phys. Cliem. Solids. 1980. V. 41. No 6. P. 631 633.
9. Dzyublik A.Ya., Spivak V.Yu. Mossbauer absorption by thick ferromagnets in radio-frequency magnetic field // Ukr. J. Phys. 2002. V. 42. P. 390 395.
10. Сады,ков Э.К., Дзюблик А.Я., Петров Г.И., Аринин В.В., Стшак В.Ю. Мессбауэ-ровское рассеяние вперед на FeBO з в режиме радиочастотного перемагничивания // Письма в ЖЭТФ. 2010. Т. 92, Вып. 4. С. 279 283.
11. Hack M.N., Hmmrmesh М. Effect of radiofrequency resonance on the natural line form // II Nuovo Cimento. 1961. V. 19, No 3. P. 546 557. T. 92, Вып. 4. С. 279 283.
12. Gabriel H. Effect of radio-frequency fields on Mossbauer spectra // Phys. Rev. 1969. V. 184, No 2. P. 359 363.
13. Vagizov F.G. The splitting of hyperfine lines of 67Fe nuclei in RF magnetic field // Hyp. Int. 1990. V. 61, No 1 4. P. 1359 1362.
14. Tittonen I., Lippmaa M., Шопен E., Linden J., Katila T. Observation of Moessbauer resonance line splitting caused by Rabi oscillations // Phys. Rev. Lett. 1992. V. 69, No 19. P. 2815 2818.
15. Vagizov F.G., Manapov R.A., Sadykov E.K., Lyubimov V.V., Kocharovskaya O.A. The
з
Hyp. Int. 2009. V. 188, No 1 3. P. 143 150.
16. Любимое В.Ю., Пе.трушеико Ю.Я., Попов E.A., Самарце.в В.В. Эффекты квантовой интерференции гамма-излучепия в оптически протяженной среде // Учен. зап. Казап. уп-та. Сер. Физ.-матем. пауки. 2009. Т. 151, кп. 1. С. 121 129.
Поступила в редакцию 09.04.11
Садыков Эдгар Камилович доктор физико-математических паук, профессор кафедры физики твердого тела. Казанский (Приволжский) федеральный университет, г. Казань, Россия.
E-mail: esadQksu.ru
Аринин Виталий Валерьевич кандидат физико-математических паук, инженер кафедры физики твердого тела. Казанский (Приволжский) федеральный университет, г. Казань, Россия.
E-mail: varininse Qmail. ru
Любимов Виктор Юрьевич инженер Института физики, Казанский (Приволжский) федеральный университет, г. Казань, Россия. E-mail: victor, lyubimov Qgmail. com
