CC BY
12
RADIATION SITUATION AROUND MINE "YUNY KOMUNAR"
Buzinny M., Soroka Y., Tsygankov N.
РАД1АЦ1ЙНА СИТУАЦ1Я НАВКОЛО ШАХТИ
"ЮНИЙ КОМУНАР"
БУЗИННИЙ М.Г., СОРОКА Ю.М., ЦИГАНКОВ М.Я.
ДУ "1нститут гiгieни та медичноТ екологií iм. О.М. Марзеева АМН УкраТни",,
Науковий Центр радiацiйноТ медицини АМН УкраТни, м. КиТв
УДК 539.1.074:577.4:614.7
етою дослiдження радiацiйноl ситуаци навколо шахти "Юний Комунар" було виявлення заб-руднення довкiлля внаслщок проведеного у нiй 1979 року вибуху ядерного заряду. Роз-глядалася можливють знахо-дження довгоживучих продук-тiв вибуху: 3Н, 137Сэ, 90Sr, 238Ри, 239Ри, 240Ри, 241Ат та ядерних ма-терiалiв (239Ри або надлишково-го 235и). Дослщження провади-лися восени 2005 року.
З огляду на значний водооб-мЫ у районi шахти очкувано низькi рiвнi питомоТ активностi тритю можна вимiрювати або довготривалими прямими ви-мiрюваннями водних зразкiв тсля Тх очистки, або застосу-ванням штенсифкаци чутливо-стi переведенням зразюв води в органiчну фазу — бензол та вщповщними тривалими вими рюваннями [1-3]. Досвщ пд-рогеолопчних тритieвих доош-джень вказуе на перевагу пер-шого методу, якщо чутливiсть визначення е достатньою [3]. Аналiзуючи еволюцiю форму-вання донних осадiв, ми вва-жали, що тривалий процес формування Тх мае значне кон-центрування та штегрування за вiдповiдний час. Методи
РАДИАЦИОННАЯ СИТУАЦИЯ ВОКРУГ ШАХТЫ "ЮНЫЙ КОММУНАР"
Бузынный М.Г., Сорока Ю.Н., Цыганков Н.Я.
Исследование радиационной ситуации вокруг шахты "Юный Коммунар"ставило целью выявление загрязнения окружающей среды вследствие проведенного в ней в 1979 году взрыва ядерного заряда. Исследования проводились осенью 2005 г. Рассматривалась возможность обнаружения долгоживущих продуктов взрыва: 3Н, 137Св, 90Sr, 238Ри, 239Ри, 240Ри, 241Ат и ядерных материалов (239Ри или избыточного 235и). Учитывая небольшую мощность заряда и продолжительное время с момента взрыва, значительные коэффициенты поглощения продуктов породами и/или разбавление искусственными водными потоками, которые присутствуют в шахтах, применялись высокочувствительные методы определения радионуклидов с предварительным их концентрированием, где это возможно и необходимо. В результате исследований было обнаружено достоверное отличие в концентрации трития в воде горизонтов шахты 936 м и 826 м, которое составило 5 Бкл-1.
дослщжень е традицмними та такими, що широко застосову-ються, тому Тх описано схематично. У доступних результатах попередшх дослщжень спостеркаеться певне проти-рiччя, тому, плануючи ц досли дження, ми орieнтувалися на низьк рiвнi вмюту радюнукли дiв i на вщповщж високочутли-вi методи Тх визначення.
МЕТОДИ ДОСЛ1ДЖЕННЯ
Трит'!й. Проста подготовка проб води для визначення тритю передбачала дистиля-цю та подальшу подготовку гомогенного зразка з 8 мл води та 12 мл сцинтиляцмноТ рщини ОрИрИаэе Highsafe 3 у полiети-леновм вимiрювальнiй пля-шечц — вiалi. Складна пщго-товка проб для вимiрювань тритiю — це синтез бензолу з використанням дослщжуваноТ води, а оч^ваш переваги — це певне концентрування водню
— до двократноТ кiлькостi у ви-мiрювальнiй пляшечцi та очи кувана вища ефективнiсть облiку зразюв в оргашчнш формi [9].
Цез1й-137 та стронц1й-90. При визначенш 90Sr, 239Ри i 241Ат в об'ектах навколишнього се-редовища дотримувалися ре-комендацiй докумен^в [4-7]. Методи вiдрiзняються для води та донних осадiв (мулу). Провадилося попередне концентрування води сумюним висадженням 137Cs та 90Sr на фероцiанiдному комплекс та у карбонатному комплексi вщпо-вiдно з об'ему 20-50 л^в. Вщ-повiднi подальшi дослiдження
— це гамма-спектрометрiя для
та радiометрiя для 90Sr з застосуванням радiохiмiчного видiлення.
У пробах мулу i Грунту визначення стронцю базувалося на руйнуваннi попередньо про-жареноТ при 500оС проби (50100 г) у 6 М НС1 i подальшому
23*Е&Н
висадженн! оксалат1в лужно-земельних елемент1в. Очистка в1д природних радюнукл^в зд1йснювалась шляхом двох посл1довних стввисаджень Тх на г1дроксид1 зал1за. Вим1рю-вання активност1 90Sr здмсню-валося топя накопичення до-ч1рнього 90Y п1сля його видтен-ня. Використовували радю-метр LB 5100 ф1рми Tennelec, США.
Плутон1й-239 та Америц1й-
241. Видшення плутон1ю здм-снювалося на ан1он1т1 з 7 М розчину HNO3. Для очистки в1д тор1ю використовували про-мивку ан1он1ту 10 М HCl. Вими-вання плутон1ю 3i смоли про-воадилося 10 М HCl у присут-ностi NH4J. На вiдмiну вiд плутоню видiлення америцiю бу-ло складшшим. У сильноки-слих розчинах соляноТ та азот-ноТ кислот вш не утворюе ком-плексних юшв, якi б поглина-лись анюштами. Тому для ви-дiлення америцю необхiдна ретельна очистка розчинiв вщ макродомiшок. Це здшсню-еться шляхом його послщов-ного спiввисадження на окса-латi кальцiю i перевисадження на пдроокиа залiза. Очистка вщ плутонiю та урану здмсню-валася на анюнт з азотноки-слих i солянокислих розчишв. Видiлення америцю вiд рщко-земельних елементiв провя-дилось анiонiтом з метаноль-них розчишв у присутностi ро-данщу амонiю.
Для визначення хiмiчного ви-ходу методик видiлення радю-нуклщв використовували вщпо-вiднi мiтки 242Pu i 243Am. Нанесен-ня радiонуклiдiв на диски з нер-жавючо'Т сталi здiйснювалось електрохiмiчним способом.
1дентифкац^я радiонуклiдiв i визначення ТхньоТ активной провадилося на альфа-спектрометрах фiрм Canberra та Ortec, США. Чутливiсть визначення плутоню та урану
становила 0.001 Бк на пробу, чутливють визначення америцю — 0.01 Бк на пробу.
Для виявпення америцю та i30T0niB плутоню, а також i30-топного змщення урану засто-совуються вiдповiднi радюхи мiчнi методи, яю вкпючають використання трасера вщпо-вщно 242Am, 240Pu та 232U, кон-центрування для проб води (10 л^в) радiохiмiчного видшен-ня за допомогою iонообмiнних смол та тривалих вимiрювань i3 застосуванням натвпровщ-никового альфа-спектрометра.
Використання гамма-спек-трометричного методу дало можливють крiм 137Cs визначи-ти природнi радюнуклщи: радiй (226Ra), торiй (232Th), калм (40K).
ОБЛАДНАННЯ
Для доспiдження рiвнiв ра-дiонукпiдiв використовували напiвпровiдниковий гамма-спектрометр виробництва фiр-ми Ortec Inc, США, натвпро-вiдниковий альфа-спектрометр виробництва фiрми Ortec Inc, США, рщинно-сцинтиля-цiйний альфа-бета-спектрометр Quantulus 1220 TM виробництва фiрми Wallac Oy, Фн ляндiя. Все обладнання суча-сне, внесене до державного реестру та мае чинш свщоцтва про державну метролопчну атестацiю.
В1ДБ1Р ЗРАЗК1В
Вщбрано зразки води з вщ-м^ок 936 м, 826 м, вщстмника та ставка. Об'ем проб води становив 20 л для дослщжень
цезю та стронцiю, 10 л — для дослщжень плутонiю та америцю, 2 л — для дослщження тритю та урану.
Доннi осади (мул) вщбрано з огляду на можливють !х вими рювань на гамма-спектрометрi iз застосуванням посудини Ма-рiнеллi об'емом 1 л, як склали 1,2 — 2,0 кг, а для дослщжень плутоню, америцю та строн-цю вiдiбрано вщповщш зразки масою 50-100 г
РЕЗУЛЬТАТИ ДОСЛЩЖЕНЬ
Гамма-спектрометричш до-слiдження. Результати доош-дження вмiсту гамма-випроми нюючих радiонуклiдiв у зразках зведено до таблиц 1, з якоТ видно, що у дослiджених зразках присутш природнi радюну-клщи — у мулi у характерних невисоких рiвнях. У водi вими рюванi природнi радiонукпiди зафiксовано у дуже низьких рiвнях, тобто визначено ттьки калiй, а для радю i торiю проведено лише оцшку, яка вказуе на присутнють Тхнiх дочiрнiх радiонукпiдiв. Зростання ка-лiю-40 вiд вiдстiйника до ставка вказуе на його накопичення у водi за рахунок поверхневого змиву. Значення питомоТ ак-тивност цезiю-137 е слiдовими для проб пщземного вщбору, а достовiрно визначаються тшь-ки для проб поверхневого вщ-бору. Характерне збiльшення активной цезiю у водi та мулi на шляху вiдстiйник — ставок вказуе на поверхневу природу надходження цезiю-137 у по-верхневу воду та мул — випа-дшня та поверхневий змив.
Таблиця 1
Результати гамма-спектрометричних дослщжень зразмв
Опис зразка Час вим1ру,с Маса, кг Cs-137, Бк*кг-1 K-40, Бк*кг-1 Ra-226, Бк*кг-1 Th-232, Бк*кг-1
Мул 936 пг 11 23051 1,34 0,37 127 20,0 15,0
Мул 936 пг 12 62008 1,35 0,07 124 21,2 16,1
Мул 826 пк 1 41031 1,05 < 0,03 206 33,9 23,8
Мул 826 пв 1 61152 1,6 < 0,03 205 25,0 20,7
Мул 826 ВБ 90282 1,6 < 0,03 54 13,7 8,0
Вщстшник 15382 1,68 1,21 60 10,1 10,8
Мул ставок 10795 1,69 7,9 242 16,8 21,8
Вода вщм. 826 м 23745 18 < 0,04 0,31 < 0,01 < 0,01
Вода вщм. 936 м 55480 1 < 0,08 0,37 < 0,48 < 0,01
Вода вщстшник 59379 18 0,30 0,30 < ,01 < 0,03
Вода ставок 15852 18 0,68 0,63 < ,01 < 0,03
Е&Н*24
RADIATION SITUATION AROUND MINE "YUNYKOMUNAR" Buzinny M., Soroka Y., Tsygankov N.
Studying of radiation situation around mine "Yuny Komunar" carried out at 2005 aimed detection of any possible contamination in the environment caused by explosion of nuclear explosive device in it at 1979. Study concerne on long lived radionuclides originated during explosion: 3H, 137Cs, 90Sr, 238Pu, 239Pu, 240Pu, 241Am and nuclear materials (239Pu and 235U excess). High sensitive methods which include pre concentration where possible and where required were used for sample analyses taking into account long period after explosion, relatively small mass of explosive device, high sorption of radionuclides by rock and/or high dilution by ground water flow. As a result of study it was found only excess of tritium activity for two different mine horizon beeing 5 Bq • l-1.
Привертае увагу те, що у муж на горизонт 936 м зафксовано цезм-137 достовiрно, а тому ми вважаемо за доцшьне пов-торити ц дослщження по мо-жливост для деюлькох зразюв. Для води результати можна оч^вати, хiба що дослщження провести з бшьшого об'ему води та ретельнше.
Трит1й. Дослщження тритю за простою схемою подготовки проб дало результати, наведе-ш у таблиц 2. Вода нижшх го-ризон^в шахти 826 м та 936 м мае рiвень тритю бшьший за його рiвень у поверхневм водк Контраст рiвня тритю води з позначок 826 м та 936 м вка-зуе, що надлишковий тритш мае походження, пов'язане з
Таблиця 2 Питома активнють три^ю у пробах дослщжено'Г води
Проба Тритм, Бк*л-1
T3 0
T5 2,42
936 м 10,23
826 м 5,09
Вiдстiйник 4,42
Ставки 4,56
Примгтка:
У таблиц для пдтвердження якост результата наведено референтнi значення активност трилю у пробах T3 та T5 — зразки, якi викори-стовувались у шостiй програ-м1 порiвнянь вимiрювання трилю, що здiйснювалися nig егдою МАГАТЕ [8]. Питома ак-тивнiсть проби T5 становила на 01.08.2005 р. 2,33 Бк-л-1, вимiряно — 2,42 Бк-л-1, а в^илення становить 3,9% [8]. Це п 'дтверджуе високу надiйнiсть наведених у таблиц результата вимiрювань.
вибухом. Осюльки отриман рiвнi питомоТ активной трит-ю визначен достовiрно, ми вважали за недоцшьне прова-дити визначення за бшьш чут-ливою методикою.
Уран у вод'1. Дослщження урану провадилися за допо-могою методу на основi р^ динно-сцинтиляцмного обл^ ку виключно у водi глибоких горизон^в. Визначена активнють вiдрiзняeться для проб у твтора рази. Стввщношення активной iзотопiв урану 234 до 238 е близьким для двох проб (близько 2.0 на користь урану-234) i характерним для води глибоких горизонлв з помiрною трщинуватютю порiд.
Таблиця 3 Питома активнють урану у пробах дослщжено'Г води
Проба Уран, Бк-л-1 238U 234U
826 м 0,026 1,0 1,95
936 м 0,042 1,0 2,0
Строн^й-90, плутонй-239 та америц'1й-241 у вод та мулi. Результати, яю отримаш для плутоню у донних вщкладах, е малопредставницькими з ^еТ причини, що визначеш рiвнi ду-же низью. Альфа-активнють у цих пробах визначаеться виключно природними радюну-клщами 238и i 232ТИ. Незважаючи на надзвичайно високу ефек-тивнiсть очистки зразюв вщ цих радiонуклiдiв у процес види лення плутонiю Тхня кiлькiсть на мiшенях, приготовлених для вимiрювань, дуже велика, хоча вони не заважають вести щен-тифкацю плутонiю. При часi набору спектрiв 172800 с юль-кiсть вщл^в в енергетичному вiкнi, що вщповщае плутоню-239, коливалася вiд 3 до 5. Така юпьюсть вщлкв межуе з фоно-вою, особливо при тому, що у носи, який використовували, е домшок плутоню-239, який становить близько 1,2%. Саме тому доцтьно вс отриманi результати щодо плутоню пред-ставити у виглядi <0.05 Бк-кг1. Чутливють методики становить 0.001 Бк на пробу.
Таблиця 4
Питома активнють радюнукп^в у пробах дослщжено'Г води та донних вiдкпадiв
Мiсце вiдбору Активнють, Бк-кг1
90Sr 239pu 241Am
Вода
Вiдстiйник 0,045 0,0006 0,0015
Ставки 0,070 0,0002 0,0009
836 м < 0,017 0,0001 0,0004
926 м < 0,017 < 0,0001 0,0001
Доны вщклади
пп 2,71 0,019
826 -пв -1 2,81 0,009
Вщстмник 8,71 0,015
936 -10 2,95 0,026
936 -пг -11 2,62 0,026
936-12 2,11 0,007
25*Е&Н
Данi за стронцieм-90 значно нижчi вiд рiвня, характерного для забруднення поверхш у результат глобальних випадiнь (5,0-15,0 Бк-кг-1). Bei вони зна-ходяться на межi чутливостi методу i перевищують фон лише в 1,5 рази.
Загальний вмют штучних ра-дiонуклiдiв надзвичайно низь-кий. Активнiсть проб станов-лять виключно природнi радю-нуклщи.
Висновки
У результатi проведен их ра-дiонуклiдних дослiджень вста-новлено:
1. Дослщження вмюту це-зю-137 у водi та мулi за ме-жею вiдбору показали, що це-зiй виявлено у водi поверхне-вiй (вiдстiйник та ставки), що узгоджуеться з вiдповiдними результатами, отриманими для проб мулу, та вказуе на те, що джерелом цезю-137 у цьому випадку е забруднення поверхш землк У водi з шахти з горизонтв 826 м та 936 м цезю не виявлено з межею детектування <0,01-0,03 Бк-л-1, а достовiрно виявлеш слiди цезiю-137 у мулi на горизонт 936 м на рiвнi 0,07-0,37 Бк-кг-1 можна трактувати двояко: як накопиченi з води та таю, що могли бути занесен з поверх-нi, а тому вимагають перевiр-ки на бтьш показовiй ктько-стi зразкiв.
2. Результати дослщження природних радюнукл^в у пробах мулу вказують на вщ-мiнностi характерних порiд. У водi вимiрюванi природнi ра-дiонуклiди зафксовано у дуже низьких рiвнях, тобто визначе-но лише калiй, а радм та торiй оцiнено за присутнютю ïхнiх дочiрнiх радiонуклiдiв. Збть-шення калiю вiд вiдстiйника до ставка вказуе на його накопичення у водi за рахунок поверхневого змиву.
3. Вмют тритю у пробах во-
ди, в^брано'Т з горизонтв 826 м та 936 м, контрастно ви дрiзняеться, причому з горизонту 936 м вщповщае бтьше значення — 10 Бк-л-1, а величина тритю у водi на горизонт 826 м дуже близька до величи-ни у водi на поверхш.
4. Дослщження стронцю-90 у мулi показали достовiрно пщвищений рiвень тiльки для проби вщстмника, а рiвнi, виз-наченi для Ыших проб, розта-шованi на межi чутливостi методу, що значно нижче рiвнiв забруднень через глобальш випробування. Рiвнi забруднення води е достовiрними тiльки у пробах поверхневоТ води, а в Ыших пробах перебува-ють за межею чутливостi методу <0,017 Бк-л-1.
5. Визначення питомоТ актив-ностi плутонiю-239 та амери-цiю-241 показали шформатив-нiсть ттьки у поверхневм водi. Щодо шахтноТ води, то отри-манi значення не нульов^ що-правда, саму отриману величину можна трактувати з великою iмовiрнiстю слщами плуто-нiю-239 у м^Ц — 1.2% за ак-тивнютю.
6. Визначена активнiсть урану у пробах води горизонтв 826 м та 936 м в^д^зняеться для проб у твтора рази. Ств-вiдношення активностi iзотопiв урану-234 до урану-238 е близьким для обох проб (близько 2.0 на користь урану-234) i характерне для води гли-боких горизонтв з помiрною трiщинуватiстю порiд.
7. Як уже показано, шформа-тивними е ттьки дослщження тритю для води. Щодо дослщжень цезю-137 та стронцю-90 шформативним може виявити-ся використання бiльшого об'ему води — 100 л на пробу.
8. З огляду на отримаш результати вважаемо за доцтьне провести оцшку можливост та оргашзацп доступу для обсте-ження та вщбору зразюв на дiльницi, закритоТ на час обсте-ження шахти.
Л1ТЕРАТУРА
1. Tamers M.A., Bibron B. Benzene Method Measurement Tritium in Rain Without Isotope Enrichment. — Nucleonics, June, 90-94, (1963).
2. James D., Spaulding, John E. Noakes, Russell A. Mellon and David A. McCuzdy. Routing Analysis of Ambient Tritium Levels in Environmental Water Samples, 1980.
3. Michael P. Neary. Tritium Enrichment — To Enrich or Not to Enrich? Radioactivity & Ra-diochemistry. — 1997. — V. 8, № 4. — P. 23-35.
4. Сборник методик по определению радиоактивности окружающей среды / Под ред. ГА. Середы, З.С. Шулеп-ко. — М.: Гидрометеоиздат, 1966. — 52 с.
5. Методические рекомендации по определению радиоактивного загрязнения водных объектов / Под ред. С.М. Ваку-ловского. — М.: Гидрометеоиздат СССР, 1986. — 80 с.
6. Инструкция и методические указания по оценке радиационной обстановки на загрязненной территории. — М.: Госкомгидромет, 1989 — 118 с.
7. Методические рекомендации по санитарному контролю за содержанием радиоактивных веществ в объектах внешней среды / Под общ. ред. А.Н. Марея и А.С. Зыковой. — М., 1980.
8. SIXTH IAEA INTERCOMPA-RISON OF LOW-LEVEL TRITIUM MEASUREMENTS IN WATER (TRIC2000). REPORT Prepared by M. Groning, C.B. Taylor, G. Winckler, R. Auer, H. Tatzber. Isotope Hydrology Laboratory Agency's Laboratories Seibersdorf and Vienna. International Atomic Energy Agency. Vienna, October 2001. 59 p. URL: www.iaea.org/programmes/ri-al/pci/isotopehydrology/ docs/ intercomparison/TRIC2000Re-port.pdf
9. Измерение удельной активности трития методом жид-костно-сцинтилляционного счета в пробах воды переведенных в бензол / Бузын-ный М.Г. // Методы жидкостно-сцинтилляционного счета в радиоэкологии. Сб. / Науч. центр радиац. медицины АМН Украины. — К., 1999 — Вып. 3. — С. 34-45: ил. — Рус.— Деп. в ГНТБ Украины. 13.12.1999, № 339-Ук99.
Автори висловлюють подяку Федоренко О.В. за проведення пдготовки проб води для визначення цез1ю-137, стронц1ю-90 та урану, Сахно В.1. — за п'щготовку проб для проведення визначення гамма-випром1нювач1в та трит1ю, Подрезову О.А. — за допомогу у вщбор1 проб.
Е&Н*26
