Радиационная стойкость таблеток карбида бора различной стехиометрии с высоким обогащением по изотопу бор-10

Рисованый Владимир Дмитриевич; Муралева Елена Михайловна; Захаров Анатолий Васильевич; Клочков Евгений Петрович

УДК 621039.56

РАДИАЦИОННАЯ СТОЙКОСТЬ ТАБЛЕТОК КАРБИДА БОРА РАЗЛИЧНОЙ СТЕХИОМЕТРИИ С ВЫСОКИМ ОБОГАЩЕНИЕМ ПО ИЗОТОПУ БОР-10

ОАО «Государственный Научный Центр -Научно-исследовательский институт атомных реакторов», г. Димитровград

Поступила в редакцию 20.11.2012

Приведены результаты испытаний в реакторе БОР и послереакторных исследований таблеток карбида бора различной стехиометрии с обогащением по изотопу бор-10. Максимальный флюенс быстрых нейтронов составил 5,8Ч1021 см-2. После испытаний таблетки карбида бора имели трещины, увеличение диаметра таблеток не превышало 3,9 %. Кристаллическая структура таблеток сохранилась после облучения, ее параметры увеличились не более, чем 1,5 %. Выгорание изотопа 10В во всех таблетках не превышало 3%. Проведенные исследования показали возможность применения в качестве поглощающих материалов карбида бора высокого обогащения по изотопу 10B (98,4 %) нестехи-ометрического состава вплоть до BC.

Ключевые слова: карбид бора, свойства, структура, обогащение по изотопу бор -10, радиационная стойкость, быстрый реактор.

ВВЕДЕНИЕ

Карбид бора (B4C) широко применяется в качестве поглощающего материала органов регулирования ядерных реакторов различного типа [1,2]. В стержнях аварийной защиты (АЗ) реакторов на быстрых нейтронах с натриевым теплоносителем используют только карбид бора, обогащенный до 80-92 % изотопом 10B, что обусловлено требованием их высокой физической эффективности [3,4]. В стержнях АЗ проектируемого реактора БН-800 планируется увеличение обогащения до 95 % по изотопу 10B [5].

Ядерная плотность изотопа 10B может быть повышена и другими способами, например, увеличением физической плотности материала, использованием соединений нестехиометрическо-го состава, либо других соединений с более высокой плотностью ядер бора, чем у карбида бора. Так ядерная плотность бора в карбиде бора B10C на ~ (6-8) % выше, чем у B4C.

В настоящей работе представлены результаты испытаний в реакторе на быстрых нейтронах Б0Р-60 и материаловедческие исследования таблеток карбида бора различного сте-хиометрического состава с обогащением 98,4 % по изотопу 10В. Таблетки были изготовлены в Национальном центре высоких технологий Гру-

Рисованый Владимир Дмитриевич, доктор технических наук, заместитель директора. E-mail: rvd@niiar.ru Муралева Елена Михайловна, кандидат технических наук, научный сотрудник. E-mail: muraleva@niiar.ru Захаров Анатолий Васильевич, кандидат технических наук, начальник лаборатории. E-mail: ris@niiar.ru Клочков Евгений Петрович, доктор технических наук, главный научный сотрудник.

зии (г. Тбилиси), испытания и исследования проведены в Государственном Научном Центре Российской Федерации «Научно-исследовательском институте атомных реакторов» (г. Димитровград, Ульяновской обл.).

1. ИССЛЕДУЕМЫЕ МАТЕРИАЛЫ И УСЛОВИЯ ОБЛУЧЕНИЯ

Для проведения испытаний были разработаны и изготовлены ампулы, конструкция которых показана на рис. 1. Ампулы в верхнем концевике имеют узел негерметичности, обеспечивающий заполнение внутренних зазоров ампулы натрием при помещении их в реактор, а также выход выделяющегося газа в теплоноситель. Для изготовления оболочки ампулы использовали трубу из стали 12Х18Н10Т ( О 10,0х0,4 мм).

Облучение ампул проводили в стандартном материаловедческом пакете.

В ампулах в качестве сердечника испытыва-лись таблетки карбида бора различной стехиометрии, характеристики которых представлены в табл. 1.

Реакторные испытания ампул с таблетками карбида бора проводили в ячейке Д-02 восьмого ряда (радиус 31,2 см) ядерного реактора на быстрых нейтронах Б0Р-60 до максимального флю-енса 5,8-1021 см-2 (Е>0,1 МэВ). Значения флюен-сов нейтронов по высоте ампул представлены на рисунке 2. Температура на внешней поверхности оболочек ампул составляла 345-350°С, в центре таблеток 600-660°С. Расчетное выгорание изотопа 10В во всех таблетках было практически одинаковым и составило 2 3%.

Известия Самарского научного центра Российской академии наук, т. 14, №4(4), 2012

таблетки

Рис. 1. Конструкция ампул с таблетками Таблица 1. Характеристики таблеток карбида бора

Д> облучения

ЕЬишювание материала СтеХИО- ШфИИ Обогащение, ат.% Обозначение офазца Ддаетр, мм Высота, мм МЪсса, г Плотность, г/см3 Плотность по 10В, г/см3 Плотность, по В г/см3

10в,зС 9-1 6,844 12,425 1,0841 2,37 1,82 0,03

Карбид Сора, обогащенный изотогом 10В 9-2 6,851 12,573 1,0993 2,37 1,82 0,03

Х5С 98,4 11-1 6,851 12,306 1,0556 2,33 1,94 0,03

11-2 6,843 12,595 1,0786 2,33 1,94 0,03

10ВюС 6-1 6,82 12,6 1,0563 2,29 2,01 0,03

6-2 6,85 12,32 1,0473 2,31 2,03 0,03

1 » 1 > ¡V

/ 1 » 1 » 1 ■ 1 ■ 1 > 1 ■

1 • 1 1 1 • 1 4 1 I ¥

1 4 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 ;

С 1 1 1 1 1 1 Ян 1 > : ± *

-500 -400 -300 -200 -100 0 100 200 300 400 500

Расстояние от центра активной зоны, мм

Рис. 2. Распределение флюенса нейтронов по высоте активной зоны ядерного реактора БОР-60

(цифрами указаны номера ампул)

2. ПОЛУЧЕННЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ

После окончания облучения материаловедческий пакет был отмыт от натрия в спиртоводной смеси и направлен на материаловедческие исследования.

Визуальный осмотр макетов не выявил формоизменений и каких - либо дефектов оболочки (нарушений целостности, изгибов, вмятин, коррозионных повреждений). Оболочки сохранили характерный блестящий цвет (рисунок 3, а). На поверхности оболочек отсутствовали отложения, налеты и цвета побежалости. Не было обнаружено каких-либо повреждений сварных соединений.

После реакторных испытаний размеры ампул не изменились. Зазоры между таблетками и оболочкой сохранились (рис. 3, б).

После разделки ампул и выщелачивания натрия свободно извлекли все таблетки. Таблетки имели трещины (рис. 4), часть из них разрушалась при незначительном механическом воздействии. Увеличение диаметра составило 1,3-3,9 %. Корреляции между стехиометрией карбида бора и распуханием не обнаружено, что объясняется растрескиванием таблеток практически одинакового характера - радиальные трещины, распространяющиеся от центра к поверхности (рис. 5).

Параметры гексагональной кристаллических решёток карбидов бора до и после реакторного облучения представлены в таблице 3. Дифрак-тограммы карбидов бора были проиндицирова-ны как относящиеся к тригональной структуре с пространственной группы К-3ш (166). Изменение стехиометрии карбида бора ВхС с х=4,3 до х=10 не сильно влияет на параметры кристаллической структуры. Облучение приводит к увеличению параметров на величину не более 1,5%.

После реакторных испытаний определялся изотопный состав бора в образцах карбида бора. Относительное содержание 10В в образце В65С -95,3±0,5%, что соответствует выгоранию 10В 3,1 %, в образце В43С -96,2±0,5% (выгорание 10В 2,2 %), в образце В С - 96,3±1,0% (выгорание 10В 2,1 %).

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Проведенные исследования показали возможность применения в качестве поглощающих материалов карбида бора высокого обогащения по изотопу 10В (98,4 %) нестехиометрического состава вплоть до В10С, что позволяет повысить физическую эффективность органов регулирования ядерных реакторов на быстрых нейтронах.

а б

Рис. 3. Внешний вид ампулы (а) и рентгеновский снимок ампулы (б) с таблетками борсодержащих материалов после реакторного облучения в реакторе Б0Р-60

а

Рис. 4. Внешний вид таблеток карбида бора после облучения в реакторе Б0Р-60:

В^С (а); В43С (б); В6,С (в)

Известия Самарского научного центра Российской академии наук, т. 14, №4(4), 2012

Таблица 2. Характеристика таблеток из боросодержащих материалов, испытанных в реакторе Б0Р-60

До облучения ГЬсле облучения

Нашею - вание шгериада Стехиометрии Обогащение, ат.% Диаметр, мм Вьеота, мм Масса, г Шот-ЮСТЬ, г/см3 Диаметр, мм Высота, мм Плотность, г/см3 №менение диаметра, % Изменение высоты, %

Карбид 10В4,зС 6,844 12,425 1,0841 2,37 7,11 8,57 2,32 3,9

бора, 6,851 12,573 1,0993 2,37 7,09 10,82 2,23 3,5

обогащ- 10Вб,5С 98,4 6,851 12,306 1,0556 2,33 6,97 - 2,34 1,7

енный 6,843 12,595 1,0786 2,33 6,94 - 2,32 1,4

ивотогом 10ВюС 6,82 12,6 1,0563 2,29 6,98 12,8 2,25 2,3 1,5

10В 6,85 12,32 1,0473 2,31 6,94 - 2,25 1,3

Рис. 5. Поперечный разрез и микроструктура таблеток карбида бора после облучения в реакторе Б0Р-60: В10С (а, б); В43С (в, г); В65С (д, е)

Таблица 3. Параметры кристаллических решёток карбидов бора до и после реакторного облучения

Материал a, hm C, HM

до обл. после обл. до обл. после обл.

10 в10с 0,56558±0,00023 0,56746±0,00016 1,22335±0,00094 1,22417±0,00152

10В4,зС 0,56148±0,00006 0,56438±0,00016 1,21112+0,00019 1,22348±0,00155

10B6,5C 0,56088±0,00023 0,56376±0,00016 1,20831±0,00079 1,20831±0,00147

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

1. Рисований В.Д., Захаров А.В., Клочков Е.П., Гусева Т.М. Бор в ядерной технике. 2е, перераб. и доп. Димитров-град: ОАО «ГНЦ НИИАР», 2011. 668 с.

2. Рисований В.Д, Захаров А.В., Клочков Е.П. Поглощающие материалы и органы регулирования ядерных реакторов. М.: Издательский дом МЭИ, 2012. 392 с.

3. Кузнецов С.А., Меламед В.Е., Неворотин В.К., Поно-маренко В.Б. Стержни регулирования для быстрых реакторов с натриевым теплоносителем// Summary Report Meeting of Specialists on Development and

Application of Absorber Materials. Dimitrovgrad: RIAR, 1973. P.381-390.

4. Alexandrov Yu.K., Vasilyev B.A., Iskhakov S.A. at al. Experience of the BN-600 reactor control rod development. Vienna: IAEA, 1996. TECDOC-884. P.33-45.

5. Захаров А.В., Рисований В.Д., Клочков Е.П. и др. Ма-териаловедческие исследования стержней АЗ быстрых реакторов БОР-60, БН-600 и проблемы увеличения их ресурса // Сб.докл. Четвертой межотраслевой конференции по реакторному материаловедению. Димитровград: ГНЦ РФ НИИАР, 1996. Т.4. С.82-107.

RADIATION RESISTANCE OF BORON CARBIDE PELLETS DIFFERENT STOICHIOMETRY WITH HIGH ENRICHED IN THE BORON-10

Joint Stock Company "State Scientific Center Research Institute of Atomic Reactors", Dimitrovgrad

The results of the tests in the BOR and the post-irradiation examination of boron carbide pellets different stoichiometry enriched in the boron-10. Maximum fast neutron fluence was 5,8 H 1021 cm-2. After testing of boron carbide tablets had cracks, increasing the diameter of tablets did not exceed 3.9%. The crystal structure of tablets remained after irradiation, its parameters have increased by no more than 1.5%. Burnout isotope 10B in all tablets should not exceed 3%. Studies have shown the possibility of use as absorbent materials boron carbide highly enriched in the isotope 10B (98,4%) nonstoichiometric until B10C.

Keywords: boron carbide, properties, structure, enriched in the boron-10, radiation resistance, fast reactor.

Vladimir Risovaniy, Doctor of Technics, Deputy Director. E-mail: rvd@niiar.ru

Elena Muraleva, Candidate of Technics, Research Fellow. E-mail: muraleva@niiar.ru

Anatoliy Zaharov, Candidate of Technics, Head of Laboratory. E-mail: ris@niiar.ru

Evgenyi Klochkov, Doctor of Technics, Chief Research Fellow.

RADIATION RESISTANCE OF BORON CARBIDE PELLETS DIFFERENT STOICHIOMETRY WITH HIGH ENRICHED IN THE BORON-101Joint Stock Company “State Scientific Center Research Institute of Atomic Reactors”, Dimitrovgrad

Текст научной работы на тему «Радиационная стойкость таблеток карбида бора различной стехиометрии с высоким обогащением по изотопу бор-10»