CC BY
50
DOI: 10.21870/0131 -3878-2019-28-1 -5-25
УДК 621.039.76
Радиационная и радиологическая эквивалентность РАО при двухкомпонентной ядерной энергетике
Иванов В.К.1'2'4, Чекин С.Ю.1'2, Меняйло А.Н.1'2, Максютов М.А.1'2, Туманов К.А.1'2, Кащеева П.В.1,2, Ловачёв С.С.1'2, Адамов Е.О.3'4, Лопаткин А.В.3,4
1 МРНЦ им. А.Ф. Цыба - филиал «НМИЦ радиологии» Минздрава России, Обнинск;
2 ООО «НПК «Мединфо», Обнинск;
3 АО «НИКИЭТ» им. Н.А. Доллежаля Госкорпорации «Росатом», Москва;
4 Частное учреждение «ИТЦП «Прорыв», Москва
В настоящее время в России создаётся крупномасштабная ядерная энергетика на основе замкнутого ядерного топливного цикла, в котором опасность для здоровья человека полученных радиоактивных отходов (РАО) не должна превышать опасности потребляемого ядерной энергетикой природного урана. На тепловых реакторах и быстрых реакторах до 2100 г. будет затрачено 541,7 тыс. т природного урана и накоплено 7,523 тыс. т долгоживущих РАО. С учётом этих массовых соотношений равенство ожидаемых эффективных доз для населения от РАО и природного урана (радиационная эквивалентность) достигается через 287 лет выдержки РАО, а равенство радиационных рисков (радиологическая эквивалентность) - через 99 лет выдержки. При двукратной неопределённости в оценках доз радиологическая эквивалентность остаётся достижимой в пределах 270 лет после наработки РАО, в то время как радиационная эквивалентность становится практически недостижимой. При неопределённости в оценках доз порядка 30% радиологическая и радиационная эквивалентности достигаются в пределах 100 и 700 лет после наработки РАО соответственно. На периодах выдержки РАО более 100-150 лет наибольший вклад как в дозу, так и в радиационный риск, вносит изотоп 241Am. При этом массовая доля всех изотопов америция в РАО составляет 0,23%. В случае увеличении доли америция в РАО в 10 раз радиационная эквивалентность не будет достигнута даже через 1000 лет, а радиологическая эквивалентность будет достигнута через 414 лет, т.е. на 315 лет позже, чем при исходном составе РАО. Таким образом, выделение америция из РАО существенно сокращает время достижения как радиационной, так и радиологической эквивалентности, а применение принципа радиологической эквивалентности может быть использовано для обоснования существенного сокращения времени выдержки РАО. В случае развития ядерной энергетики по сценарию, основанному только на тепловых реакторах, радиационной эквивалентности достигнуть не удастся. Радиологическая эквивалентность в этом случае наступает только через время выдержки более 20000 лет.
Ключевые слова: ядерная энергетика, замкнутый ядерный топливный цикл, тепловые реакторы, быстрые реакторы, природный уран, радиоактивные отходы, ожидаемая эффективная доза, радиационная эквивалентность, пожизненный атрибутивный риск, радиологическая эквивалентность.
Электроэнергия, производящаяся на атомных станциях, в настоящее время составляет небольшую часть её общемирового производства. Несмотря на то, что ядерное топливо характеризуется наиболее высокой удельной энергией на единицу массы, проблемы обращения с облучённым ядерным топливом (ОЯТ) современных реакторов на тепловых нейтронах (тепловых реакторов - ТР) в настоящее время тормозят дальнейшее развитие ядерной энергетики
Иванов В.К. - зам. директора по научн. работе, Председатель РНКРЗ, чл.-корр. РАН; Чекин С.Ю.* - зав. лаб.; Меняйло А.Н. - вед. научн. сотр., к.б.н.; Максютов М.А. - зав. отд., к.т.н.; Туманов К.А. - зав. лаб., к.б.н.; Кащеева П.В. - ст. научн. сотр., к.б.н.; Ловачёв С.С. - мл. научн. сотр. МРНЦ им. А.Ф. Цыба - филиал ФГБУ «НМИЦ радиологии» Минздрава России, ООО «НПК «Мединфо». Адамов Е.О. - научн. рук. проектного направления «Прорыв», д.т.н., проф.; Лопаткин А.В. - зам. директора, д.т.н. АО «НИКИЭТ» им. Н.А. Доллежаля Госкорпорации «Росатом», частное учреждение «ИТЦП «Прорыв».
•Контакты: 249036, Калужская обл., Обнинск, ул. Королёва, 4. Тел.: (484) 399-30-79; e-mail: nrer@obninsk.com.
Введение
(ЯЭ). Неизбежное долговременное контролируемое хранение ОЯТ ТР и захоронение долгожи-вущих высокоактивных отходов (ДВАО) приводят к накоплению ОЯТ и ДВАО в мировом масштабе, т.е. к росту глобальной экологической опасности ЯЭ.
Развитие двухкомпонентной ядерной энергетики в виде ТР и реакторов на быстрых нейтронах (быстрых реакторов - БР), работающих в замкнутом ядерном топливном цикле (ЗЯТЦ), может существенно снизить опасность ЯЭ.
Большое внимание изучению радиоактивных отходов (РАО), которые могут образовываться в ЗЯТЦ, оказывается на уровне Международного агентства по атомной энергии (МАГАТЭ) в рамках Международного проекта по инновационным ядерным реакторам и топливным циклам (ИНПРО), а международный форум «Поколение IV» отметил перспективность разработки БР (в частности, БР со свинцовым теплоносителем) и соответствующих технологий ЗЯТЦ на ближайшие 15-25 лет [1].
При реализации ЗЯТЦ значительно сокращаются объёмы ОЯТ и ДВАО, однако полностью безотходного процесса добиться не удаётся и геологическое захоронение РАО по-прежнему является необходимым.
В настоящее время в РФ создаётся крупномасштабная ЯЭ на основе ЗЯТЦ, в которых проблема РАО решается на основе достижения такого состава и количества РАО (и их захоронения), для которых их потенциальная опасность для здоровья человека будет эквивалентна или менее опасности потребляемых ЯЭ природных радиоактивных изотопов урана [2-5].
Потенциальную опасность для здоровья человека можно оценивать по ожидаемым эффективным дозам [5] (в случае реализации принципа радиационной эквивалентности) или, более корректно, вычисляя пожизненный атрибутивный риск (LAR) индукции онкологических заболеваний человека в результате поступления в организм радионуклидов на основе современных моделей радиационных рисков, рекомендованных Международной комиссией по радиологической защите (МКРЗ) [6] (в случае реализации радиологической эквивалентности).
Материалы и методы
Проведено расчётное моделирование сценария развития в 21 веке ядерной энергетики России на основе АЭС с реакторами на тепловых и быстрых нейтронах. Реакторы на тепловых нейтронах (ТР) развиваются и работают на базе топлива из обогащённого урана до тех пор, пока не исчерпан принятый в модели ресурс природного урана 540 тыс. т. Все облучённое топливо из ТР перерабатывается, из него извлекается плутоний, минорные актиниды (МА) и некоторые долгоживущие продукты деления. На базе извлечённого плутония развивается система реакторов на быстрых нейтронах (БР). В модели принято, что в год запускается по 1 БР при наличии требуемого количества плутония. В модели учитываются ТР типа ВВЭР и РБМК и БР типа БРЕСТ-1200. К 2030 г. мощность системы достигает 47,3 ГВт, к 2100 г. - 107 ГВт и состоит к этому времени только из БР (рис. 1). БР работают в замкнутом топливном цикле. При переработке облучённого топлива ТР и БР в долгоживущие РАО попадает не более 0,1% урана, плутония, МА, Sr, Cs, Tc и I от их содержания в переработанном топливе. Предполагается, что ежегодные партии РАО хранятся, учитывается изменение их нуклидного состава за счёт радиоактивного распада. Получено, что на 2100 г. в системе ядерной энергетики будет накоплено 7523 т долгоживущих нуклидов.
ГВт
Год
Рис. 1. Мощности ТР и БР в системе ядерной энергетики.
Потенциальная биологическая опасность (ПБО) отходов ядерной энергетики (РАО) и потребляемого ядерной энергетикой природного сырья (уран) различна. Задача данной статьи -определение времени, через которое наступит равенство ПБО РАО и ПБО исходного природного сырья. В решении этой задачи существует два подхода: определение времени сравнения ожидаемых эффективных доз (радиационная эквивалентность) и определение времени сравнения радиационных рисков (радиологическая эквивалентность).
Под ожидаемой эффективной дозой (ОЭД) понимается ожидаемая за жизнь эффективная доза от поступления радионуклидов в организм. Приписывается к году поступления этих радионуклидов.
Для оценки радиологической эквивалентности требуется вычислять пожизненный атрибутивный риск. Пожизненный атрибутивный радиационный риск - это интегральный показатель риска, характеризующий радиационные последствия в целом за период жизни человека.
Пожизненный атрибутивный риск (LAR) характеризует число радиационно-индуцированн-ных злокачественных новообразований (ЗНО) или смертей от них, превышающих фоновое число, которые могут возникнуть в течение всей последующий жизни после облучения группы лиц, у которых одинаковы модифицирующие риск факторы (пол, возраст при облучении и др.).
Исходными данными для определения радиационной и радиологической эквивалентности являются ПБО в виде ОЭД от основных изотопов РАО и изотопов природного урана в различные периоды времени. Эти данные получены при моделировании сценария развития ЯЭ на тепловых реакторах и быстрых реакторах до 2100 г.
В табл. 1-8 представлены вклады в ОЭД различных радионуклидов РАО (каждая таблица соответствует одному значению времени выдержки), а в табл. 9 - вклады в ОЭД различных радионуклидов природного урана. Последнее получено из расчёта, что к 2100 г. на развитие крупномасштабной ЯЭ, согласно рассмотренному сценарию, затрачивается 541,7 тыс. т природного урана.
Таблица 1
Потенциальная биологическая опасность (ПБО) значимых радионуклидов в отходах
ядерной энергетики на ТР и БР в 2100 г.
Нуклид ПБО, Зв Нуклид ПБО, Зв
3Н 5,14Е+07 |5'ТЬ 2,37Е+04
14с 4,70Е+04 158ТЬ 1,18Е+05
63М1 9,32Е+04 166тНо 1,78Е+05
79ве 7,13Е+05 171Тт 5,13Е+04
85Кг 1,22Е+11 210РЬ 2,92Е+04
90вг 5,81 Е+09 227Ас 8,04Е+04
9з2г 3,99Е+06 228ТИ 7,12Е+08
93тЫЬ 1,25Е+06 229ТИ 7,27Е+05
99Тс 1,01Е+05 230ТИ 4,92Е+04
106Ри 9,92Е+11 231 Ра 6,16Е+04
102тРИ 1,83Е+06 232и 1,88Е+08
107рй 5,95Е+04 234и 9,00Е+05
108тАд 5,21 Е+04 236и 4,69Е+04
109Cd 7,33Е+04 238и 6,16Е+04
11зтСй 9,81 Е+09 237Мр 9,41 Е+05
119твп 1,29Е+07 236Ри 1,04Е+08
121твп 1,09Е+08 238Ри 4,08Е+10
126вп 4,39Е+07 239Ри 2,67Е+09
125вЬ 1,63Е+10 240Ри 4,94Е+09
129| 3,31 Е+04 241Ри 2,36Е+09
134Сз 6,56Е+08 242Ри 1,04Е+07
135Сз 2,00Е+04 241Ат 1,86Е+10
137Сз 6,13Е+09 242тАт 2,22Е+09
133Ва 9,01 Е+04 243Ат 1,16Е+08
144Се 5,62Е+11 243Ст 2,87Е+08
146Рт 1,32Е+07 244Ст 4,79Е+09
147Рт 4,49Е+10 245Ст 5,48Е+06
151вт 1,33Е+09 246Ст 6,91 Е+05
152Еи 1,89Е+08 249Вк 2,93Е+06
154Еи 2,15Е+10 249СГ 1,60Е+05
155Еи 3,93Е+09 250сг 2,94Е+05
153Gd 5,04Е+05
Таблица 2
Потенциальная биологическая опасность (ПБО) значимых радионуклидов в отходах ядерной энергетики на ТР и БР через 100 лет выдержки, начиная с 2100 г.
Нуклид ПБО, Зв Нуклид ПБО, Зв
3Н 1,97Е+05 220ТИ 1,68Е+07
14С 4,65Е+04 229ТИ 7,20Е+05
63М! 4,70Е+04 230ТИ 5,66Е+04
79ве 7,13Е+05 231Ра 6,16Е+04
85Кг 2,09Е+08 232и 7,59Е+07
90вг 5,36Е+08 234и 2,65Е+06
8З2г 3,99Е+06 236и 4,96Е+04
93тЫЬ 1,70Е+06 238и 6,16Е+04
99Тс 6,14Е+05 237Мр 1,29Е+06
107Pd 4,50Е+05 238Ри 1,96Е+10
113mCd 1,56Е+08 239Ри 2,67Е+09
121твп 2,22Е+08 240Ри 4,92Е+09
126вп 2,80Е+08 241Ри 1,99Е+07
129| 3,31 Е+04 242Ри 1,05Е+07
135Сз 2,00Е+04 241Ат 1,87Е+10
137Сз 6,22Е+08 242тАт 1,36Е+09
151вт 6,19Е+08 243Ат 1,15Е+08
152Еи 1,19Е+06 243Ст 2,71 Е+07
154Еи 7,32Е+06 244Ст 1,08Е+08
158ТЬ 8,09Е+04 245Ст 5,43Е+06
166тНо 1,68Е+05 246Ст 6,82Е+05
210РЬ 1,11 Е+04 249СГ 1,32Е+05
227Ас 9,64Е+04
Таблица 3
Потенциальная биологическая опасность (ПБО) значимых радионуклидов в отходах ядерной энергетики на ТР и БР через 200 лет выдержки, начиная с 2100 г.
Нуклид ПБО, Зв Нуклид ПБО, Зв
14С 4,59Е+04 228ТИ 6,16Е+06
63М1 2,35Е+04 229ТИ 7,14Е+05
79ве 7,13Е+05 230ТИ 6,91 Е+04
85Кг 3,35Е+05 231Ра 6,16Е+04
90вг 4,82Е+07 232и 2,78Е+07
9з2г 3,99Е+06 234и 3,50Е+06
93тЫЬ 1,71 Е+06 236и 5,23Е+04
99Тс 1,01 Е+05 238и 6,16Е+04
5,95Е+04 237Мр 1,61 Е+06
изтСй 5,53Е+05 238Ри 9,46Е+09
121твп 8,88Е+06 239Ри 2,66Е+09
126вп 4,38Е+07 240Ри 4,86Е+09
129| 3,31 Е+04 241Ри 2,83Е+05
135Сз 2,00Е+04 242Ри 1,05Е+07
137Сз 6,24Е+07 241Ат 1,60Е+10
151вт 1,87Е+09 242тАт 8,34Е+08
152Еи 3,14Е+04 243Ат 1,14Е+08
154Еи 2,01 Е+04 243Ст 2,51 Е+06
157ТЬ 3,33Е+04 244Ст 2,35Е+06
158ТЬ 5,50Е+04 245Ст 5,39Е+06
166тНо 7,36Е+05 246Ст 6,72Е+05
210РЬ 1,85Е+04 249СГ 1,08Е+05
227Ас 9,70Е+04
Таблица 4
Потенциальная биологическая опасность (ПБО) значимых радионуклидов в отходах ядерной энергетики на ТР и БР через 300 лет выдержки, начиная с 2100 г.
Нуклид ПБО, Зв Нуклид ПБО, Зв
14С 4,54Е+04 23иТИ 8,40Е+04
63М1 1,18Е+04 231Ра 6,15Е+04
79ве 7,13Е+05 232и 1,01 Е+07
90вг 4,33Е+06 234и 3,91 Е+06
9з2г 3,99Е+06 236и 5,50Е+04
93тЫЬ 1,71 Е+06 238и 6,16Е+04
99Тс 1,01 Е+05 237Мр 1,87Е+06
107РЙ 5,95Е+04 238Ри 4,65Е+09
121твп 2,52Е+06 239Ри 2,65Е+09
126вп 4,38Е+07 240Ри 4,81 Е+09
129| 3,31 Е+04 241Ри 1,26Е+05
135Сз 2,00Е+04 242Ри 1,06Е+07
137Сз 6,22Е+06 241Ат 1,36Е+10
151вт 1,33Е+08 242тАт 5,10Е+08
158ТЬ 3,74Е+04 243Ат 1,13Е+08
166тНо 1,49Е+05 243Ст 2,31 Е+05
210РЬ 2,86Е+04 244Ст 5,10Е+04
226Ра 1,21 Е+04 245Ст 5,35Е+06
227Ас 9,70Е+04 246Ст 6,63Е+05
228ТИ 2,25Е+06 249СГ 8,88Е+04
229ТИ 7,08Е+05
Таблица 5
Потенциальная биологическая опасность (ПБО) значимых радионуклидов в отходах ядерной энергетики на ТР и БР через 400 лет выдержки, начиная с 2100 г.
Нуклид ПБО, Зв Нуклид ПБО, Зв
14С 4,48Е+04 23иТИ 1,00Е+05
79ве 7,13Е+05 231 Ра 6,15Е+04
90вг 3,90Е+05 232и 3,71 Е+06
9з2г 3,99Е+06 234и 4,11 Е+06
Нуклид ПБО, Зв Нуклид ПБО, Зв
азтЫЬ 1,71Е+06 236и 5,76Е+04
99Тс 1,01Е+05 238и 6,16Е+04
5,95Е+04 237Мр 2,10Е+06
121твп 7,14Е+05 238Ри 2,33Е+09
126вп 4,38Е+07 239Ри 2,65Е+09
129| 3,31 Е+04 240Ри 4,76Е+09
135Сз 2,00Е+04 241Ри 1,23Е+05
137Сз 6,20Е+05 242Ри 1,06Е+07
151вт 6,14Е+07 241Ат 1, 16Е+10
158ТЬ 2,55Е+04 242тАт 3,12Е+08
166тНо 1,41 Е+05 243Ат 1,12Е+08
210РЬ 4,07Е+04 243Ст 2,14Е+04
226Ра 1,69Е+04 245Ст 5,31 Е+06
227Ас 9,70Е+04 246Ст 6,53Е+05
228ТИ 8,24Е+05 249СГ 7,29Е+04
229ТИ 7,02Е+05
Таблица 6
Потенциальная биологическая опасность (ПБО) значимых радионуклидов в отходах ядерной энергетики на ТР и БР через 600 лет выдержки, начиная с 2100 г.
Нуклид ПБО, Зв Нуклид ПБО, Зв
14С 4,37Е+04 23иТИ 1,34Е+05
79ве 7,13Е+05 231Ра 6,15Е+04
9З2г 3,99Е+06 232и 4,96Е+05
93тЫЬ 1,71 Е+06 234и 4,27Е+06
99Тс 1,01 Е+05 236и 6,29Е+04
^ 5,95Е+04 238и 6,16Е+04
121твп 5,74Е+04 237Мр 2,46Е+06
126вп 4,37Е+07 238Ри 6,20Е+08
129| 3,31 Е+04 239Ри 2,63Е+09
135Сз 2,00Е+04 240Ри 4,66Е+09
151вт 1,32Е+07 241Ри 1,22Е+05
158ТЬ 1,18Е+04 242Ри 1,06Е+07
166тНо 1,26Е+05 241Ат 8,41 Е+09
210РЬ 7,06Е+04 242тАт 1,17Е+08
226Ра 2,87Е+04 243Ат 1, 10Е+08
227Ас 9,69Е+04 245Ст 5,22Е+06
228ТИ 1, 10Е+05 246Ст 6,34Е+05
229ТИ 6,90Е+05 249СГ 4,91 Е+04
Таблица 7
Потенциальная биологическая опасность (ПБО) значимых радионуклидов в отходах ядерной энергетики на ТР и БР через 800 лет выдержки, начиная с 2100 г.
Нуклид ПБО, Зв Нуклид ПБО, Зв
14С 4,27Е+04 231Ра 6,14Е+04
79ве 7,13Е+05 232и 6,64Е+04
9З2г 3,99Е+06 234и 4,31 Е+06
93тЫЬ 1,71 Е+06 236и 6,80Е+04
99Тс 1,00Е+05 238и 6,16Е+04
^ 5,95Е+04 237Мр 2,72Е+06
126вп 4,37Е+07 238Ри 1,81 Е+08
129| 3,31 Е+04 239Ри 2,62Е+09
135Сз 2,00Е+04 240Ри 4,57Е+09
151вт 2,82Е+06 241Ри 1,20Е+05
166тНо 1,12Е+05 242Ри 1,06Е+07
210РЬ 1,08Е+05 241Ат 6,11 Е+09
226Ра 4,33Е+04 242тАт 4,37Е+07
227Ас 9,68Е+04 243Ат 1,08Е+08
228ТИ 1,47Е+04 245Ст 5,14Е+06
229ТИ 6,79Е+05 246Ст 6,16Е+05
230ТИ 1,68Е+05 249СГ 3,31 Е+04
Таблица 8
Потенциальная биологическая опасность (ПБО) значимых радионуклидов в отходах ядерной энергетики на ТР и БР через 1000 лет выдержки, начиная с 2100 г.
Нуклид ПБО, Зв Нуклид ПБО, Зв
l4C 4,17E+04 231Pa 6,14E+04
79Se 7,12E+05 234U 4,32E+06
93Zr 3,99E+06 236U 7,30E+04
93mNb 1,71 E+06 238U 6,16E+04
99Tc 1,00E+05 237Np 2,91 E+06
107Pd 5,95E+04 238Pu 5,70E+07
126Sn 4,36E+07 239Pu 2,60E+09
129| 3,31 E+04 240Pu 4,47E+09
135Cs 2,00E+04 241Pu 1,18E+05
151Sm 6,04E+05 242Pu 1,06E+07
166mHo 9,97E+04 241Am 4,43E+09
210Pb 1,53E+05 242mAm 1,63E+07
226Ra 6,05E+04 243Am 1,06E+08
227Ac 9,68E+04 245Cm 5,05E+06
229Th 6,67E+05 246Cm 5,98E+05
230Th 2,02E+05 249Cf 2,23E+04
Таблица 9
Потенциальная биологическая опасность (ПБО) природного урана с общей массой 541,7 тыс. т
Нуклид ПБО, Зв Нуклид ПБО, Зв
222Rn 1,03E+10 234Th 2,27E+07
210Po 8,23E+09 235U 1,46E+07
210Pb 4,73E+09 218Po 9,59E+06
226Ra 1,92E+09 210Bi 8,94E+06
230Th 1,41E+09 227Th 2,71 E+06
227Ac 3,43E+08 214Pb 9,59E+05
234U 3,29E+08 214Bi 7,53E+05
238U 3,01 E+08 231Th 1,06E+05
231 Pa 2,21 E+08 211Pb 5,63E+04
223Ra 3,12E+07 211Bi 1,99E+04
Методика вычисления пожизненного атрибутивного риска от внутреннего облучения изложена ранее [2]. Напомним, что LAR, при условии дожития до текущего возраста е, вычисляется путём суммирования избыточного абсолютного риска EAR с весом функции дожития (или здорового дожития) по возрастам дожития a, начиная от текущего возраста е до возраста 100 лет.
1 100
LAR(e) = -• У Г EAR ( a )• S ( e,a )! .
DDREF УL ( ' ( ;J
Здесь DDREF - коэффициент эффективности дозы и мощности дозы, равный 2 для солидных ЗНО и 1 - для лейкозов.
Избыточный абсолютный риск - это приращение фонового показателя заболеваемости ЗНО или смертности от ЗНО после радиационного воздействия [7-9].
Функция дожития характеризует вероятность для человека заданного пола и возраста е дожить до заданного возраста a. Функция здорового дожития характеризует вероятность для человека заданного пола и возраста е дожить до заданного возраста a и не заболеть при этом ЗНО заданной локализации.
Для целей определения радиологической эквивалентности используется усреднённый пожизненный атрибутивный риск по всем возможным возрастам населения (0-100 лет).
Вычисление пожизненного атрибутивного риска производится по эквивалентным дозам, полученным из ОЭД. Прямой расчёт по ОЭД не допустим, т.к. эффективная доза не позволяет делать различий между отдельными органами (рис. 2). Как видно из рис. 2, при сравнении риска, полученного по эффективной дозе, и риска, полученного по соответствующей эквивалентной дозе, различие может быть более чем в 5,5 раз.
Рис. 2. Отношение пожизненного атрибутивного риска, полученного по эффективной дозе, равной 1 мЗв, к пожизненным атрибутивным рискам по отдельным органам и тканям с эквивалентными дозами, соответствующими ожидаемой эффективной дозе 1 мЗв.
Расчёт рисков только по эффективной дозе подразумевает, что произошло облучение всего тела в целом. Также нужно учитывать, что при внутреннем облучении ОЭД не учитывает распределение эквивалентных доз во времени, что может существенно влиять на итоговое значение пожизненного атрибутивного риска. На рис. 3 представлены отношения пожизненного атрибутивного риска, полученного только по ОЭД, равной 1 мЗв, к пожизненным атрибутивным рискам от поступления в организм различных радионуклидов с ОЭД, равной 1 мЗв. В первом случае никак не учитываются ни распределение дозы по облучаемым органам, ни распределение дозы по времени. Как видно из рисунка, различие может превышать 4 раза.
■
■
—
■
—И— 1
Р'асчёт через ОЭД
Рис. 3. Отношение пожизненного атрибутивного риска, полученного только по ОЭД, равной 1 мЗв, к пожизненным атрибутивным рискам от поступления в организм различных радионуклидов с ОЭД, равной 1 мЗв.
Для решения проблемы использования ОЭД применяется база данных МКРЗ [10], где дана динамика накопления эквивалентных доз во времени для различных органов и типов радионуклидов. Схема определения эквивалентных доз по ОЭД подробно была описана ранее [2]. Для расчётов используется ОЭД из табл. 1-8, нормированная на 1 мЗв суммарной ОЭД природного урана (табл. 9). Это связано с тем, что часть моделей годового радиационного риска квадратична по дозе (для ЗНО кости и лейкозов), при вычислении ПБО в терминах LAR надо ориентироваться на очень малые дозы, сопоставимые с теми, которые могут быть получены отдельными индивидуумами. Поэтому разумно произвести нормировку ПБО в терминах LAR на 1 мЗв.
Неопределённость расчёта времени достижения радиологической эквивалентности определяется неопределённостями расчёта величин LAR, а в последние весомый вклад вносит неопределённость оценки доз. Если облучение является пролонгированным, просто накопленная (кумулятивная) доза не может дать оценку риска, так как риск зависит от длительности воздействия, характера распределения доз во времени, а также от возраста облучённых лиц - возраст при облучении и возраст дожития. Кроме того, чтобы получить оценку риска, должен использоваться минимальный латентный период развития рака, потому что дозы, полученные в этот период, не определяют радиационный риск. Вне этих общих соображений для моделирования риска существенна неопределённость, связанная с определением индивидуальной дозы, полученной человеком. Наиболее сложна ситуация оценки дозы внутреннего облучения, когда оценка эквивалентных доз в органах и тканях опирается на модельные обобщённые представления о стандартном человеке. Индивидуальные эквивалентные дозы в органах и тканях заведомо имеют неопределённость по сравнению с оценочными, и при оценках радиационных рисков от радионуклидов, попавших в организм человека, эти неопределённости доз должны учитываться. Дополнительным источником статистической неопределённости оценок LAR является неопределённость коэффициентов исходных моделей годовых радиационных рисков. В настоящее время методы расчёта неопределённости величин LAR для внутреннего облучения требуют дополнительной разработки, поэтому в рамках данной работы неопределённость расчёта времени достижения радиологической эквивалентности (рассчитываемой на основе LAR) определялась путём варьирования средних значений ОЭД из табл. 1-9.
Результаты и обсуждение
На рис. 4 показано пересечение по времени кривой ПБО РАО и постоянного уровня ПБО соответствующего количества природного урана. Радиационная эквивалентность достигается через 287 лет после наработки РАО в 2100 г.
На рис. 5 представлены вклады в ПБО (Зв) значимых радионуклидов РАО в зависимости от календарного года. Здесь представлены только те радионуклиды, чей вклад хотя бы раз за 1000 лет превысил 1%. Несмотря на то, что в РАО доля америция по массе составляет всего
241
0,23%, примерно через сто лет выдержки в РАО начинает доминировать ОЭД от Am.
-•-РАО -©—U натур
-ч ^v W. да ^
J U U ф- и и т
2100 2200 2300 2400 2500 2600 2700 2800 2900 3000 3100
Календарный год
Рис. 4. ПБО (Зв) отходов ядерной энергетики на ТР и БР и соответствующего количества природного урана в различных календарных годах; точка пересечения кривых в 2387 г.
Рис. 5. Вклад (%) в потенциальную биологическую опасность значимых радионуклидов в отходах ядерной энергетики на ТР и БР.
На рис. 6 пересечение по времени кривой LAR от РАО и постоянного уровня LAR от соответствующего количества природного урана, т.е. радиологическая эквивалентность, достигается в 2199 г., через 99 лет после наработки РАО в 2100 г. Это на 188 лет раньше достижения радиационной эквивалентности.
На рис. 7 представлен вклад в суммарный усреднённый LAR от значимых радионуклидов РАО в зависимости от календарного года. Здесь, так же, как и в случае с ОЭД, максимальный
241 л
вклад через некоторое время начинает давать изотоп Am.
1 00Е+ 00
1 ООЕ-01
1 00Е-02
< 1 00Е-03
1 00Е-04
1 00Е-05
-^РАО
о и натур
^ ^ с
V J и и и - • ш__ и и
-•- -•-
1 00Е-06
2100 2200 2300 2400 2500 2600 2700 2800 2900 3000 3100
Календарный год
Рис. 6. Пожизненный атрибутивный риск отходов ядерной энергетики на ТР и БР и соответствующего количества природного урана, полученный по дозам, нормированным на 1 мЗв ПБО природного урана; точка пересечения кривых в 2199 г.
Ат-241 —•— Ат-242т Се-144 —#—05-137 —•—Еи-154 Кг-85
■ Ри-238 —•—Ри-239 —•—Ри-240 —•—Яи-Юб —•—Зт-151 —Эг-ЭО
Рис. 7. Вклад (%) в пожизненный атрибутивный риск значимых радионуклидов в отходах ядерной энергетики на ТР и БР.
На рис. 8, 9 показаны значения величины LAR отдельно для мужской и женской популяций. Важно подчеркнуть, что радиологическая эквивалентность в обоих случаях достигается при одинаковом временном диапазоне выдержки РАО, примерно, 100 лет.
Рассмотрим изменения во времени наступления радиационной и радиологической эквивалентности при увеличении ПБО америция в 10 раз. На рис. 10 показана ПБО РАО с увеличенной в 10 раз долей америция, а также ПБО соответствующего количества РАО природного урана. Из этого рисунка видно, что радиационная эквивалентность не достигается даже через 1000 лет после наработки отходов ядерной энергетики в 2100 г.
1.00Е+00
1.00Е-01
1.00Е-02
< 1.00Е-03
1.00Е-04
1.00Е-05
—•—РАО
- * Э - Природный уран
& - - V э----о----о----о---- ----е---- ----С Э--------о
—•-- -----
2100 2200 2300 2400 2500 2600 2700 2800 2900 3000 3100
Календарный год
Рис. 8. Пожизненный атрибутивный риск (мужчины) отходов ядерной энергетики на ТР и БР и соответствующего количества природного урана, полученный по дозам, нормированным на 1 мЗв ПБО природного урана. Точка пересечения кривых при линейной интерполяции в 2199 г.
ее
< 1.00Е-03
1.00Е-04
1.00Е-05
1.00Е-06
—•—РАО
- в - Природный уран
& - -\р----о----о---•©-------е-------о---- ----С
--—•---- -а
2100 2200 2300 2400 2500 2600 2700 2800 2900 3000 3100
Календарный год
Рис. 9. Пожизненный атрибутивный риск (женщины) отходов ядерной энергетики на ТР и БР и соответствующего количества природного урана, полученный по дозам, нормированным на 1 мЗв ПБО природного урана. Точка пересечения кривых при линейной интерполяции в 2199 г.
На рис. 11 представлены вклады в ПБО (Зв) значимых радионуклидов РАО с увеличенной
241
в 10 раз ПБО америция в зависимости от календарного года. Из рисунка видно, что Ат теперь вносит подавляющий вклад в ПБО.
Несмотря на то, что радиационная эквивалентность не достигается в течение 1000 лет при увеличении ПБО америция в 10 раз, радиологическая эквивалентность при этом будет достигнута через 414 лет (рис. 12), что на 315 лет позже, чем при исходном количестве РАО.
На рис. 13 представлен вклад в суммарный усреднённый LAR от РАО в зависимости от календарного года при увеличении в 10 раз ПБО америция. Здесь, так же доминирующий вклад
241 а
вносит изотоп Am.
1 00Е+13
1.00Е+12
О 1 00Е+11
о-©-е-©-8-©-©-©
1.00Е+10
1 00Е+09
2100 2200 2300 2400 2500 2600 2700 2300 2900 3000 3100
Календарный год
Рис. 10. ПБО отходов ядерной энергетики на ТР и БР с увеличенной в 10 раз ПБО америция и соответствующего количества природного урана в различных календарных годах.
100,00%
—Ат-241 Ат-242т Се-144 —»—08-137 Еи-154 Кг-85 Рт-147
Ри-238 Ри-239 Ри-240 Ри-106 Бт-151 Бг-90
Рис. 11. Вклад (в %) в потенциальную биологическую опасность значимых радионуклидов в отходах ядерной энергетики на ТР и БР с увеличенной в 10 раз ПБО америция.
1.00E+0G
1.00Е-01
1.00Е-02
Ct
<
1.00Е-03
1 CI0E-04
1 00Е-05
-•-РАО
—©—U натур
\
\ »---
s— -
__у___ и L
2100
2200
2300
2400
2500 2600 2700
Календарный год
2800 2900
3000
3100
Рис. 12. Пожизненный атрибутивный риск отходов ядерной энергетики на ТР и БР с увеличенной в 10 раз ПБО америция и соответствующего количества природного урана, полученный по дозам, нормированным на 1 мЗв ПБО природного урана. Точка пересечения при линейной интерполяции в 2514 г. (на 315 лет позже, чем в исходном РАО).
0,00% 2100
2500 2600 2700
Календарный год
2900
3100
-Am-241 - Pu-238
-Am-242m -Pu-239 •
Ce-144 Pu-240
Cs-137 - Ru-106
- Eu-154
- Sm-151
Kr-85 Sr-90
Рис. 13. Вклад (в %) в пожизненный атрибутивный риск (LAR) значимых радионуклидов в отходах ядерной энергетики на ТР и БР с увеличенной в 10 раз ПБО америция.
Влияние варьирования средних значений ОЭД из табл. 1-9 на время достижения радиационной эквивалентности (рассчитываемой на основе ОЭД) и радиологической эквивалентности (рассчитываемой на основе LAR) показана на рис. 14, где ОЭД от природного урана снижена на 30%, а ОЭД от РАО увеличена на 30%. При этом радиологическая и радиационная эквивалентности достигаются в пределах 100 и 700 лет после наработки РАО соответственно. Та-
2200
2300
2400
2800
3000
Pm-147
кие же приближённые оценки показывают, что при двукратной неопределённости в оценках доз радиологическая эквивалентность остаётся достижимой в пределах 270 лет после наработки РАО, в то время как радиационная эквивалентность становится практически недостижимой.
i? Q_ н
0 СИ
С ^
1 £
d ^ О g
0 о
1 3
Ш CL Ü
о
2,5
2,0
1,5
1,0
0,5
0,0
-0,5
-1,0
Календарный год
"Отношение ОЭД РАО к ОЭД природного урана, неопределённость доз 30% "Отношение LAR РАО к LAR природного урана, неопределённость доз 30% "Уровень радиационной или радиологической эквивалентности
Рис. 14. Время достижения радиационной эквивалентности (рассчитываемой на основе отношения ОЭД от РАО и природного урана) и радиологической эквивалентности (рассчитываемой на основе отношения LAR от РАО и природного урана); доза от природного урана снижена на 30%, а дозы от РАО увеличены на 30% по сравнению
со значениями в табл. 1-9.
Кроме рассмотренного выше сценария развития тепловых и быстрых реакторов в России проведено моделирование сценария, когда развиваются только реакторы на тепловых нейтронах. Принято, что ОЯТ тепловых реакторов не перерабатывается и накапливается на складе. Всего к 2100 г. будет накоплено 84 тыс. т ОЯТ ВВЭР и РБМК разного состава. Суммарная активность материалов ОЯТ составляет 5,461019 Бк, суммарная потенциальная биологическая опасность составляет 1,0 1013 Зв. ПБО потреблённого природного урана в рамках сценария ЯЭ составляет 2,81010 Зв.
На рис. 15 показано пересечение по времени кривой ПБО ОЯТ ВВЭР, РБМК и постоянного уровня ПБО соответствующего количества природного урана. Радиационная эквивалентность не достигается даже за период времени 25000 лет.
На рис. 16 представлена динамика вкладов в ПБО (Зв) значимых радионуклидов ОЯТ ВВЭР и РБМК. Здесь представлены только те радионуклиды, чей вклад хотя бы раз за 25000 лет превысил 1%. В начальный период выдержки наблюдается наибольший вклад в ПБО 241Ат, однако затем на первое место выходят изотопы 240Ри и 239Ри.
12100 17100
Календарный год
Рис. 15. Динамика ПБО ОЯТ ТР и ПБО соответствующего количества природного урана.
80,00%
0,00% 2100
7100
12100 17100
Календарный год
Am-241 Pb-210
Am-243 Pu-238
Cm-244 Pu-239
Cs-134 Pu-240
Cs-137 Pu-241
22100
Np-237 - Sr-90
27100
Рис. 16. Динамика вкладов (%) в ПБО значимых радионуклидов ОЯТ ТР.
На рис. 17 показана динамика LAR от ОЯТ ВВЭР и РБМК и постоянный уровень LAR от соответствующего количества природного урана. Радиологическая эквивалентность достигается через 20513 лет после начала выдержки ОЯТ.
На рис. 18 представлен вклад в суммарный усреднённый LAR от значимых радионуклидов ОЯТ ВВЭР и РБМК в зависимости от календарного года. Здесь, так же, как и в случае с ПБО, в первое время наибольший вклад в риск вносит изотоп 241Am, а затем начинают доминировать изотопы 240Pu и 239Pu.
1 00Е+00
1.00Е-01
1.00Е-02
а.
<
1.00Е-03
1.00Е-04
1.00Е-05
—•—ОЯТ ВВЭР иРБМК
о и натур
J 1.
2100
7100
12100 17100
Календарный год
22100
27100
Рис. 17. Динамика LAR от ОЯТ ТР и уровень LAR соответствующего количества природного урана, полученные по дозам, нормированным на 1 мЗв ПБО природного урана; точка пересечения кривых при линейной интерполяции в 22613 г.
70,00%
Календарный год
—»—Am-241 Am-243 Cm-244 Cs-134 —•— Cs-137 —•— Np-237 —»—Pb-210 —»—Pu-238 —»—Pu-239 Pu-240 Pu-241 —•— Sr-90
Рис. 18. Динамика вкладов (%) в LAR значимых радионуклидов ОЯТ ТР.
Выводы
В соответствии с принятым сценарием развития крупномасштабной ядерной энергетики в России на ТР и БР до 2100 г. будет затрачено 541,7 тыс. т природного урана и накоплено 7,523 тыс. т долгоживущих РАО. С учётом этих массовых соотношений равенство ожидаемых эффективных доз для населения от РАО и природного урана (радиационная эквивалентность) достигается через 287 лет выдержки РАО, а равенство радиационных рисков (радиологическая экви-
валентность) - через 99 лет выдержки. Радиологическая эквивалентность достигается на 188 лет раньше радиационной эквивалентности.
При двукратной неопределённости в оценках доз радиологическая эквивалентность остаётся достижимой в пределах 270 лет после наработки РАО, в то время как радиационная эквивалентность становится практически недостижимой. При неопределённости в оценках доз порядка 30% радиологическая и радиационная эквивалентности достигаются, в пределах 100 и 700 лет после наработки РАО соответственно.
На периодах выдержки РАО более 100-150 лет наибольший вклад, как в дозу, так и в ра-
241 л
диационный риск, вносит изотоп Am.
Таким образом, выделение америция из РАО существенно сокращает время достижения как радиационной, так и радиологической эквивалентности, а применение принципа радиологической эквивалентности позволяет обосновать существенное сокращение времени выдержки РАО.
Рассмотрение сценария развития ядерной энергетики, основанной только на тепловых реакторах, показывает, что в этом случае радиационной эквивалентности достигнуть не удастся. Радиологическая эквивалентность наступает через время выдержки более 20000 лет.
Литература
1. Введение в использование методологии ИHПRO для оценки ядерно-энергетических систем. Серия изданий MAГATЭ по ядерной энергии № NP-T-1.12. Вена: MAГATЭ, 2011. 49 с. [Электронный ресурс]. URL: https://www-pub.iaea.org/MTCD/Publications/PDF/Pub1478R_web.pdf (дата обращения 12.01.2019).
2. Иванов В.К., Чекин С.Ю., Меняйло А.Н., Максютов М.А., Туманов К.А., Кащеева П.В., Ловачев С.С., Адамов Е.О., Лопаткин А.В. Уровни радиологической защиты населения при реализации принципа радиационной эквивалентности: риск-ориентированный подход /Радиация и риск. 2018. T. 27, № 3. С. 9-23.
3. Адамов Е.О., Джалавян А.В., Лопаткин А.В., Молоканов Н.А., Муравьев Е.В., Орлов В.В., Каля-кин С.Г., Рачков В.И., Троянов В.М., Авронин Е.Н., Иванов В.Б., Алексахин Р.М. ^нцептуальные положения стратегии развития ядерной энергетики Rоссии в перспективе до 2100 г. /Атомная энергия. 2012. T. 112, вып. 6. С. 319-330.
4. Адамов Е.О., Ганев И.Х. Экологически безупречная ядерная энергетика. M.: HИKИЭT им. H.A. Доллежаля, 2007. 145 с.
б. Лопаткин А.В. Rадиационно-эквивалентное обращение с RAO. Tехническая справка 01.2017 Ь^Э. M., 2017. 21 с.
6. Публикация 103 Mеждународной комиссии по радиационной защите (MKR3): пер. с англ. /Под общей ред. M^. ^селёва и H.K. Шандалы. M.: Изд. OOO П^ «Aлана», 2009. 312 с. [Электронный ресурс]. URL: http://www.icrp.org/docs/P103_Russian.pdf (дата обращения 12.01.2019).
7. Иванов В.К., Цыб А.Ф., Панфилов А.П., Агапов А.М. Oптимизация радиационной защиты: «дозовая матрица». M.: Mедицина, 2006. 304 с.
В. Иванов В.К., Корело А.М., Панфилов А.П., Райков С.В. ARMИR: система оптимизации радиологической защиты персонала. M.: Изд-во «Перо», 2014. 302 с.
9. Rадиационная эпидемиология болезней системы кровообращения человека после радиационных аварий /Под общей ред. чл.-корр. RAH ВХ Иванова. Oбнинск: MRHЦ им. A^. Цыба - филиал ФГБУ «HMИRЦ» Mинздрава Rоссии, 2016. 168 с.
10. ICRP Database of Dose Coefficients: Workers and Members of the Public; Ver. 3.0, official website. [Электронный ресурс]. URL: http://www.icrp.org/page.asp?id=145 (дата обращения 12.01.2019).
Radiation and radiological equalities between natural uranium and radioactive waste in innovative two-component nuclear energy system
Ivanov V.K.1'2'4, Chekin S.Yu.1'2, Menyajlo A.N.1,2, Maksioutov M.A.1'2, Tumanov K.A.1,2, Kashcheeva P.V.1,2, Lovachev S.S.1,2, Adamov E.O.3,4, Lopatkin A.V.3,4
1 A. Tsyb MRRC, Obninsk;
2 Medinfo LLC, Obninsk;
3 N. Dollezhal Power Engineering Research and Design Institute, Moscow;
4 Innovation and Technology Center for the PRORYV, Moscow
At the present time the innovative nuclear energy system on a new technology platform, a closed nuclear fuel cycle, is developed in Russia, provided that the impact of the spent nuclear fuel on the human health should not exceed that of natural uranium used for production of the fuel. As calculated, the total amount of uranium to be used in the nuclear energy systems to 2100 will be 541.7x 103 tons and 7.523 x103 tons of the long-lived waste will be accumulated. For the mass uranium/nuclear waste ratio the effective doses from uranium and the waste will be equal radiation equality) following 287 years of the spent fuel holding, while radiation risks will be equal (radiological equality) following 99 years of the spent fuel holding. With 2-fold uncertainty in doses assessment radiological equality will be achieved in about 270 years of the waste holding, while the radiation equality practically will not be achieved. With 30% uncertainty in doses assessment radiation and radiological equalities will be achieved in about 100 and 700 years of the waste holding respectively. If the nuclear waste is held more than 100-150 years, the main contributor of dose and radia-
241
tion risk is Am. The content of americium isotopes in the waste mass is 0.23%. If the fraction of americium in the waste mass increases by 10 times, radiation equality will not be achieved even in 1000 years, while radiological equality will be achieved in 414 years, that is 315 years longer than the time needed to achieve radiological equality for common nuclear waste, 99 years. Due to separation of americium from the common waste it is possible to reduce the time needed to achieve radiological and radiation equalities between the depleted fuel and uranium. The principle of radiological equality can be used for justification of substantial reduction of time for radioactive waste holding. If thermal reactors only are used in nuclear power engineering, radiological equality may be achieved in more than 20,000 years of radioactive waste holding.
Key words: nuclear power engineering, closed nuclear fuel cycle, thermal reactor, fast reactor, natural uranium, radioactive waste, expected effective dose, radiation equality, life-time attributable risk, radiological equality.
References
1. Introduction to the use of INPRO methodology for the assessment of nuclear power systems. IAEA Nuclear Energy Series no. NPT-1.12. Vienna: IAEA, 2011. 49 p. Available at: https://www-pub.iaea.org/ MTCD/Publications/PDF/Pub1478R_web.pdf (Accessed 12.01.2019). (In Russian).
2. Ivanov V.K., Chekin S.Yu., Menyajlo A.N., Maksioutov IWA., Tumanov K.A., Kashcheeva P.V., Lovachev S.S., Adamov E.O., Lopatkin A.V. Application of the radiation equivalence principle to estimation of levels of radiological protection of the population: risk-oriented approach. Radiatsiya i risk - Radiation and Risk, 2018, vol. 27, no. 3, pp. 9-23. (In Russian).
3. Adamov E.O., Dzhalavyan A.V., Lopatkin A.V., Molokanov N.A., Muravyov E.V., Orlov V.V., Katyakin S.G., Rachkov V.I., Troyanov V.M., Avrorin E.N., Ivanov V.B., Aleksakhin R.M. Conceptual framework of a strategy for the development of nuclear power in Russia to 2100. Atomnaya energiya - Atomic Energy, 2012, vol. 112, no. 6, pp. 319-330. (In Russian).
Ivanov V.K. - Deputy Director, Chairman of RSCRP, Corresponding Member of RAS; Chekin S.Yu.* - Head of Lab.; Menyajlo A.N. - Lead. Researcher, C. Sc., Biol.; Maksioutov M.A. - Head of Dep., C. Sc., Tech.; Tumanov K^. - Head of Lab., C. Sc., Biol.; Kashcheeva P.V. -Senior Researcher, C. Sc., Biol.; Lovachev S.S. - Research Assistant. A. Tsyb MRRC, Medinfo. Adamov E.O. - Research Advisor, Project PRORYV Advisor, D. Sc., Tech.; Lopatkin A.V. - Deputy Director, D. Sc., Tech. N. Dollezhal PERDI, ITC for the PRORYV.
*Contacts: 4 Korolev str., Obninsk, Kaluga region, Russia, 249036. Tel.: (484) 399-30-79; e-mail: nrer@obninsk.com.
4. Adamov E.O., Ganev I.Kh. Environmentally pure nuclear power. Moscow, N. Dollezhal PERDI, 2007. 145 p. (In Russian).
5. Lopatkin A.V. Radiation-equivalent treatment of radioactive waste. Technical reference 01.2017 NRRE. Moscow, 2017. 21 p. (In Russian).
6. ICRP, 2007. The 2007 Recommendations of the International Commission on Radiological Protection. ICRP Publication 103. Ann. ICRP 37 (2-4).
7. Ivanov V.K., Tsyb A.F., Panfilov A.P., Agapov A.M. Optimization of radiation protection: "dose matrix". Moscow, Meditsina, 2006. 304 p. (In Russian).
8. Ivanov V.K., Korelo A.M., Panfilov A.P., Raikov S.V. ARMIR: the system for optimization of radiological protection of the staff. Moscow, Pero, 2014. 302 p. (In Russian).
9. Radiation epidemiology of the circulatory system diseases in humans following radiological accidents. Ed.: V.K. Ivanov, Correspondent member of RAS. Obninsk, A. Tsyb MRRC, 2016. 168 p.
10. ICRP Database of Dose Coefficients: Workers and Members of the Public; Ver. 3.0, official website. Available at: http://www.icrp.org/page.asp?id=145 (Accessed 12.01.2019).
