Известия Тульского государственного университета Серия Естественные науки 2008. Выпуск 1. С. 126-135
ФИЗИКА
У. IК 624.315.592
Ю.Ф. Головнев, А.Б. Лаковцев
Тульский государственный педагогический университет им. Л.Н. Толстого
ПРЯМЫЕ И МЕЖЪЯМНЫЕ ЭКСИТОНЫ В ГЕТЕРОСТРУКТУРАХ НА ОСНОВЕ РЕДКОЗЕМЕЛЬНЫХ ПОЛУПРОВОДНИКОВ
Аннотация. В рамках модели магнитного экситона, проведен расчет энергии и силы осциллятора прямых и межъямных экситонов в сверхрешетке на основе ферромагнитного полупроводника ЕиБ. Построена схема энергетических уровней экситонов.
Для расширения частотного диапазона современной спектроскопии и методов диагностики качества наноструктур исследуют экситонные состояния в сверхрешетках. Экситонные спектры имеют различный характер в зависимости от структуры, чистоты и совершенства кристалла, наличия внутренних или внешних полей, ширины запрещенной зоны и характера оптических переходов.
Большинство современных как экспериментальных, так и теоретических работ в области низкоразмерных наноструктур в большинстве своем связаны с изучением свойств гетеросистемы А1-Оа-Ая. в различных ее конфигурациях. Однако, в последнее время, стало появляться все больше статей, посвященных рассмотрению полупроводниковых сверхрешеток, тем или иным образом содержащих ферромагнитные полупроводники. В одних случаях, в гетероструктуре имеет место ферромагнитная примесь (структуры типа С(1Те:Мп2+). в других же ферромагнетик выступает непосредственно в качестве одного из компонентов, составляющих сверхрешетку. Но, в связи с тем, что в последние годы все большее внимание к себе привлекают сверхструктуры на основе редкоземельных элементов, мы остановимся на рассмотрении сверхрешеток, составленных из моносульфидов европия, самария и свинца. Указанные халькогениды кристаллизуются в структурном типе ХаС1 с необычайно малым (~0.05 %) рассогласованием решеток. При этом полупроводники с рассогласованием параметра решетки менее 0,5 %
© Головнев Ю. Ф., Лаковцев А. Б., 2008
считаются наиболее перспективными с точки зрения создания гетероструктур. Если учесть существенную разницу зонных структур и, в частности, положение 4/- уровней, становится очевидным интерес, который может представить исследование сверхрешеток на основе ЕиБ, РЬБ и БтБ [1,2].
Модель магнитного экситона
Экситонный ферромагнетизм объемного кристалла ЕиБ хорошо изучен в работах Т. Касуя и А. Яназе. В рамках приближения Хартри - Фока построена схема энергетических уровней экситонных состояний (рис. 1). Установлено, что сдвиг края поглощения в экситонном спектре обусловлен с? — / обменным взаимодействием. Расчеты показали аномально высокие значения энергии связи и силы осциллятора экситонов. Величина обменного интеграла оказалась равной 461 см-1 [3-5].
Е,-------------------------------
1 е> 4 1 > ^ 4/"УР°вни
///////////> пиНтк уштштип
Ет ( 5
Рис. 1. Образование «обычного» (1) и магнитного (2) экситона в объемном кристалле сульфида европия
Время жизни, энергия связи и сила осциллятора существенно возрастают в системах пониженной размерности. Поэтому для изучения экситонов в сульфиде европия, подобрана соответствующая гетеропара и сконструирована сверхрешетка ЕиБ/РЬБ/ЕиБ.
Перейдем к детальному рассмотрению экситонных состояний в указанной гетеросистеме. Особый интерес в данной ситуации возникает ввиду того, что в запрещенной зоне сульфида европия находятся недозаполненные 4/оболочки. Поэтому для дальнейших рассуждений необходимо учесть два способа образования экситона:
1. Электрон переходит из валентной зоны на 5с?- уровень, который находится под дном зоны проводимости и кулоновским притяжением образует с дыркой экситон (рис. 2а). Энергия связи такого образования мала, так как 5с?- уровни находятся очень близко к зоне проводимости, образованной смешиванием 5с?- и 6з- состояний. При подобном образовании, 4/- электроны
способствуют тому, что экситон оказывается в синглетном состоянии, следовательно резко уменьшается его время жизни. Такие экситоны являются «рыхлыми» и экспериментальное наблюдение их представляет большие сложности. 2. Электрон переходит с 4/—состояния в зону проводимости и
Рис. 2. Образование прямого и межъямного магнитного экситона. Показано расщепление зоны проводимости на минизоны сверхрешеточным потенциалом
образовывает с дыркой оптически активный магнитный экситон (рис. 26). В трехмерной системе такая ситуация привела бы к тому, что покинувший 4/- уровень электрон стал бы электроном проводимости без образования связанного состояния. В сверхрешетке же дополнительный периодический потенциал расщепляет зону проводимости на разрешенные и запрещенные минизоны. В таком случае, даже при переходе электрона в зону проводимости он кулоновским притяжением связывается с дыркой в экситон. Рассмотрим эту ситуацию более детально.
В описанной модели меняется роль примесных 4/— уровней. Обменное взаимодействие между электроном магнитного экситона и 4/—электронами сульфида европия существенно определяет спектр магнитного экситона. В частности, межъямный экситон находится в триплетном состоянии. Это связано с тем, что электрон, находящийся в синглетном с дыркой состоянии, оказывается на малом расстоянии от 4/—электронов (прямой экситон), чем та же пара, находящиеся в триплетном состоянии (межъямный экситон). Следовательно, кулоновское отталкивание между электроном магнитного экситона и всеми 4/—электронами в синглетном состоянии больше, чем в триплетном. Более того, из-за спинового запрета переходов в основное син-глетное состояние время жизни триплетных экситонов оказывается намного больше времени жизни синглетных возбуждений. Большое время жизни дает возможность получения в сверхрешетке достаточно высоких (1014 см-2)
плотностей триплетных экситонов, при которых они связываются Ван-дер-Ваальсовским притяжением в молекулы и появляется возможность наблюдения фазового перехода экситонный газ - экситонная жидкость.
Вероятность экситонного перехода
Для накопления экситонов необходимо, чтобы он был самым нижним возбужденным состоянием системы [6]. Магнитный экситон является статическим образованием, поэтому его оптически активный электрон должен обладать 7Р- симметрией вместе с 4/— дыркой и локализовываться в точке *3.
Возмущение физической системы приводит к переходу ее из одного состояния в другое. Вероятность такого перехода можно определить следующим образом:
Wnm = 27Г/Г1 \итп\2 S (Ет - Еп ± Ьм) , (1)
где Umn- возмущение системы, переводящее ее из состояния Еп в состояние Е
-*-^т •
В рассматриваемой модели магнитного экситона возбуждение электрона в зону проводимости происходит с 4/- уровня, что соответствует представлению Г25- Базисные функции в этом случае имеют вид:
£i=yz, £2 = xz, ¿з = ху. (2)
Переход будет разрешен, если
(п I т) = h-У (І\) X (А) хт (Гі) ф 0, (3)
где 1\- порядок группы; \п (Г*). \ (Л), \"1 (Г*) - характеры соответствующих представлений.
Разрешенными будут переходы Г^І'і и Г^Гі2, что соответствует экси-тонному переходу 4/ —>• 6s и 4/ —>• öd соответственно.
Таким образом, экситон образуется зонами 6s и 5с/, однако переход 4/ —>• 6s не дает выигрыша в энергии, а, следовательно, не является оптически активным.
Волновая функция
Волновую функцию свободного экситона в сверхрешетке [7] можно представить в виде:
^ = S-1/4e(Ze,^^h(Zh) , (4)
где S- площадь образца в плоскости интерфейса; Zej, — координата электрона или дырки; Фe,h ~ волновые функции электрона в (1- зоне или дырки на 4/ - уровне; р- двумерный вектор с координатами хе — Х},. уе — уВолновая функция электрона в d- зоне имеет вид:
Фе (Ze,p) = F3D (Ze, р) (feXз (Ze) \Х3, s) , (5)
где | А'з. 5) — волновая функция электрона со спином 5 = ±| в точке Х>,: У:>,1) — волновая функция относительного движения; <рех3 {%е) — огибающая волновой функции в сверхрешетке, имеющая вид:
<РехЛ2е) = 5-1''2е^^/(ге) , (6)
где / {г/(.) — блоховская часть огибающей <рех3 {%е)\ 5' площадь образца.
Для определения энергии экситона, необходимо решать систему уравнений:
Я Ф = Е Ф,
где
ф
Фх
ф2
ф
N
(7)
(8)
Для построения пробных функций Фі в уравнении (8) можно воспользо ваться оператором проектирования
1 ЦхгГ.
Р
к
(9)
Г
где Г — операция симметрии; \ г — характер этой операции в соответствующей точечной группе; I — размерность неприводимого представления; к — порядок группы, суммирование осуществляется по всем операциям симметрии точечной группы. Однако подобный подход приводит к значительным математическим трудностям. В частности для с? — состояний
шс
у'З
базисные функции представления Гі2 пространственной группой 0,!
, используя
5
Фі
1
2 -*- / 2 I 2\
2 - О (х + У )
ф;
(*2 - У2)
(10)
пробные функции имеют вид
1 Фі 0
Кн = С^1 0 0 + С24З2 0 -ф2 + Сз(рз (є2 + іє і) іє з/уД
0 0 0
+
о
(2/>/15) {єі - ІЄ2)
(1/л/15) ІЄ3
— (і/\/іб) (єі + ієз)
где базисные функции єі, є2. £:>, представления І'2л- имеющие вид (2)
г/г2т,-7/2
+ Сдірд
(И)
Фі = г/Гіг13/2,02
З фіЄ г2 ' ’Ф3
Хе-г/г
г1г'лг:>) 7/2 . сь С‘2- сз, С4- константы, удовлетворяющие условию нор-
4
мировки c‘i = 1-
г=1
Для /— оболочки подход, основанный на соображениях симметрии осложняется еще и тем, что при рассмотрении иона Ки2+ мы имеем дело с нечетным числом электронов, что приводит к появлению двузначных представлений точечной группы [9].
Для расчета энергии экситонов методом спин-гамильтониана необходимо построить базис волновых функций, включающий в себя спины электрона и дырки [10]. При этом главным образом необходимо учесть четыре варианта взаимной ориентации спинов электрона и дырки:
где к — волновой вектор экситона; г/2 - «л — константы, определяемые из решения уравнения Шредингера (7).
Наконец, для анализа спектра прямых и межъямных экситонов целесообразно подбирать волновые функции в виде линейной комбинации одночастичных состояний с определенной локализацией электрона и дырки:
где амплитуда вероятности обнаружения электрона и дырки с соответствующей волновой функцией ф.
Гамильтониан системы
Для определения энергетического спектра экситонов в сверхрешетке необходимо решать уравнение (7), причем вид гамильтониана системы зависит от выбора пробных волновых функций.
При выборе (4) в качестве волной функции оператор Гамильтона имеет вид
(12)
(13)
(14)
Здесь Hq (к)- гамильтониан, определяющий спектр вблизи точки Л'з.
11 (г) = — ^г- кулоновский потенциал, е- диэлектрическая проницаемость,
2- суммарный заряд на 4/ - уровне. Для гетеросистемы Ки8 РЬ8 Ки8 Гамильтониан Но можно представить в виде:
р,2ь,2 ь.2ь,2
Но (А)=£0(г) + _| + _^ +
О
О
(15)
где кг = — г Ео (,; ) — энергетическое положение точки Л';>,: О константа,
описывающая кр- взаимодействие.
Следует заметить, что использовать (15) для расчета энергетического спектра экситонов в сверхрешетке Ки8 РЬ8 Ки8 неудобно, ввиду того, что гамильтониан не учитывает напрямую обменное 4/—5с? взаимодействие, главным образом определяющее экситонный спектр в заданной гетеросистеме. Для его учета в (15) необходимо раскрывать константу кр- взаимодействия, имеющую вид матрицы 8x8, что осложнит математические вычисления.
Использование базиса (12) в качестве волновых функций позволяет учесть спиновые ориентации электрона и дырки. При наличии внешнего магнитного поля на спин электрона и дырки будет действовать эффективное магнитное поле
о -1-1Е^Д7/^Д0 (кТ)-1, (16)
*9е,Ь,Р г
где Но- внешнее поле. Причем, прямое действие Но на электрон и дырку оказывается гораздо меньше (Только в том случае, если внешнее магнитное поле Но меньше некоторого критического значения ЯКр). чем (15). В этом случае, гамильтониан можно представить в виде
Н = ле5е + Анвэ^ф + де/ЗН0зе + дн/ЗН0зэкфф + ^,ьзэффзе , (17)
Ае,Н = 5 (1$)
где зе — спин электрона; — эффективный спин дырки, 7 = Je^ —
константа обменного взаимодействия; пе^ — среднее число ионов европия, с которыми эффективно обменное взаимодействие для дырки и электрона [10].
Использование волновых функций в виде (12) и гамильтониана в виде (17) позволяет построить схему энергетических уровней экситона, расщепленных обменным взаимодействием.
Как отмечалось выше, для анализа спектра экситонов волновую функцию удобно использовать в виде (11). В этом случае гамильтониан для прямых экситонов имеет вид
Нг = - (2т:)-1 («V«,)2 - (2т^)“1 (ШУк)2---------^----— , (19)
£ЕиБ \ге - П»
где га.* ь — эффективная масса; ге^ — координаты, — спин электрона и дырки; ££из — диэлектрическая проницаемость сульфида европия.
Для межъямных экситонов выражение (19) преобразуется с учетом диэлектрической проницаемости и ширины слоя РЬБ, разделяющего ба-
рьеры
е2
Й2 = -(2т*Л)“ (*^Уе) —(2?7?.,)- (г/гУ/г)------------——------------——. (20)
ЕрЬв{<12 + \Ре,Ь-Ш/
Расчет энергии экситонных состояний
Вначале построим схему энергетических уровней экситона, расщепленных обменным взаимодействием.
В качестве исходных волновых функций выберем базис (12). Тогда, действуя на него гамильтонианом (17) находим его собственные значения
Е1 = \ [3/27 - {ЗАк + Ае)} ,£4 = 5 [3/27 - {ЗАк + Ае)]
1/‘2\ . (21)
2 2'
(.Ае — А/г) + 4J2
Выражения (21) имеют такой вид, если в (17) не учитывать внешнее магнитное поле. Схема энергетических уровней экситона приведена на рис. 3.
15 0 Щ 1 1.5 2
Ат
Рис. 3. Зависимость энергетических уровней экситона от соотношения Ае/А}1. С учетом Боровского радиуса экситона для ближайшего узла положено А}1 = 5 мэВ, </ = —0,3 мэВ
При условии, что число ионов европия, с которыми эффективно обменное взаимодействие электронов равно такому же числу ионов европия, с которыми эффективно обменное взаимодействие дырок, уширение экситон-ной полосы составляет 20 мэВ. При дальнейшем повышении концентрации ионов Ки“+ наблюдается сильное размытие экситонных полос.
Теперь обратимся к расчету энергии экситона. Воспользуемся волновыми функциями в виде (11). В качестве базисных функций можно использовать
2\ —§ / / (-* ч _ ( К -П»Г
ф(ге,г11) = ^2(тга2) ~2 ф (ге) ф (гк) екр 1 е ^ ^ , (22)
где а - вариационный параметр; ф(ге) и ф(гф) - волновые функции электронов и дырок. Чтобы учесть обменное взаимодействие, необходимо несколько дополнить выражения (18) и (19)
Н\ = - (2т:)“1 («Уе)2 - (2т;)“1 (¿ЙУЛ)2 -
е2 - е (г ер), (23)
£ЕиБ \ге - Ги
Н2 = -(Шеу [(2т*е)-1+ (2гп1У
_2
£РЪБ (б?2 + | ге,}1 - Г к |)1/2
Л(*е,ь + *ь)е(г6р) _ (24)
где — спин электрона и дырки; А — обменный интеграл; р — ферромагнитная область.
В уравнениях (23) и (24) О (г € р) принимает вид:
0 (г €„) = (*■ ПРИГ<« (25)
4 ! [0, при г > р. 4 '
Теперь, переписав (7) для прямых и межъямных экситонов в виде
(26)
г] | Н\ \фпт) | фпт) — 0,
I ^2 \Фпт) {lфij | Фпт) — 0, можно определить их энергии
= П2к2 _ ре2п-2 _ А(зе + зн),
2(ш*+ш*) 2Н2£2Еи3 2 '
Величина энергии отсчитана от дна зоны проводимости и ее абсолютное значение при к =0 равно энергии связи электрона и дырки в покоящемся экситоне. Как видно из формулы (27), она возросла на величину энергии обмена.
Силу осциллятора прямого экситона можно определить по формуле:
где N — число ионов, способных возбуждаться; а — коэффициент поглощения; V — частота света. Для сверхрешетки Ки8 РЬ8 Ки8 сила осциллятора прямого экситона оказалась равной / =~ 0,02.
Таким образом, для увеличения энергии связи и силы осциллятора целесообразно использовать гетероструктуры на основе ферромагнитных редкоземельных полупроводников. Обменное взаимодействие в них приводит к понижению экситонных уровней и способствует тому, чтобы межъямный экситон оказался в триплетном состоянии.
1. Алферов Ж.И. Двойные гетероструктуры: концепция и применения в физике, электронике и технологии / Ж.И. Алферов. УФН -2002. -Т.172.
2. Дидик В.А. Исследование диффузии европия в монокритсаллическом сульфиде самария / В.А. Дидик [и др.]. // Письма в ЖТФ. -2004. -Т. 30. -JV® 05.
3. Yanase A. Mechanisms for the Anomalous Properties of Eu-Chalcogenides Alloys / A. Yanase, T. Kasuya. // Phys. Soc. Japan. -1968. -V. 25.
4. Yanase A. Anomalous Transport Phenomena in Eu-Chalcogenide Alloys / A. Yanase, T. Kasuya. // Rev. Mod. Phys. -1968 -V. 40.
5. T. Kasuya. Theory of Impurity Conduction / T. Kasuya. // Phys. Soc. Japan. -1958.
6. Верцимаха A.B. Межъямные экситоны в полумагнитных полупроводниках двойных квантовых ямах во внешнем магнитном поле / A.B. Верцимаха, С.Б. Лев, В.И. Сугаков. // ФТТ. -2004. -V. 46.
7. Ивченко Е.Л. Обменное расщепление экситонных уровней в сверхрешетках типа I и II / Е.Л. Ивченко, А.Ю. Каминский, И.Л. Алейнер // ЖЭТФ. -1988. -V. 104.
8. Бир Г.Л. Симметрия и деформационные эффекты в полупроводниках / Г.Л. Бир, Г.Е. Пикус. - М.: Наука, 1972. - 584 с.
9. Loudon R. Magnon-Magnon and Exciton-Magnon Interaction Effects on Antiferromagnetic Spectra / R. Loudon. // Adv. Phys. -1968. -V. 17.
10. A.B. Комаров Гигантское магнитное расщепление экситонной полосы отражения в кристалле ZnTe:Mn / A.B. Комаров // Письма в ЖЭТФ. -1978. -Т. 27.
(28)
Библиографический список
V. 13.
Поступило 11.02.2008