ПРОСТРАНСТВЕННО-МОДУЛИРОВАННЫЕ АНТИФЕРРОМАГНИТНЫЕ СТРУКТУРЫ В МУЛЬТИФЕРРОИКЕ С ДВУОСНОЙ АНИЗОТРОПИЕЙ Текст научной статьи по специальности «Физика»

ФУНДАМЕНТАЛЬНЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ

УДК 537.621

Пространственно-модулированные антиферромагнитные структуры в мультиферроике с двуосной анизотропией

А. Ф. Попков, С.В. Соловьев Национальный исследовательский университет «МИЭТ»

Н.Е. Кулагин Государственный университет управления (г. Москва)

А.К. Звездин Институт общей физики РАН им. А.М. Прохорова

Исследованы возможные типы пространственно-модулированных периодических антиферромагнитных структур в одноосном ромбоэдрическом мультиферроике с симметрией кристалла BiFeO3 в зависимости от соотношения параметров одноосной и базисной анизотропии, а также магнитоэлектрического взаимодействия.

Ключевые слова: мультиферроик, поляризация, антиферромагнетик, модулированная структура, двуосная анизотропия, фазовая диаграмма.

Ромбоэдрические антиферромагнетики типа BiFeO3 [1], кристаллическая структура которых описывается пространственной группой симметрии R3c, интересны как с точки зрения изучения пространственно неоднородных магнитоэлектрических взаимодействий вплоть до комнатной температуры, так и для практических приложений. Эти магнитные материалы обладают богатым набором явлений, обусловленных пьезо- и магнитоэлектрическими взаимодействиями между деформационными искажениями кристаллической решетки, спонтанной электрической поляризацией и упорядоченной спиновой подсистемой кристалла [2-4]. Благодаря возможности контролируемого электрического переключения магнитного состояния кристалла и управления электрическими свойствами магнитным полем, мультиферроики представляют интерес для спин-троники [5], СВЧ-электроники [6] и фотоники [7]. При этом как для тонкопленочных образцов BiFeO3, так и для мультиферроидных слоев исследуемой гетероструктуры важно понимание механизмов возникновения и исчезновения магнитоупорядоченных антиферромагнитных структур в этих слоях, индуцированных спонтанной поляризацией в магнитном ферроэлектрике, и их фазовых превращений, вызываемых действием упругих деформаций и приложенного магнитного поля. Перестройка модулированной структуры одноосного мультиферроика рассматривалась в [8].

Рассмотрим изменение условий устойчивости индуцированных спонтанной поляризацией несоразмерных антиферромагнитных структур в ромбоэдрическом ферромаг-

© А.Ф. Попков, С.В. Соловьев, Н.Е. Кулагин, А.К. Звездин, 2012

нетике типа BiFeO3 при перенормировке одноосной и базисной анизотропии. Такая вариация параметров анизотропии в антиферромагнетике возникает, например, при симметричном изменении намагниченностей подрешеток в магнитном поле вдоль главной оси H || c в фазе их неколлинеарного слома (спин-флоп), когда обменная и зееманов-

ская энергия определяют эффективную энергию Кc ~ %±H2l2cl2, перенормирующую энергию анизотропии, где х± - антиферромагнитная восприимчивость в перпендикулярном направлении, lc - проекция вектора антиферромагнетизма на ось c . Приложение магнитного поля в базисной плоскости H | b создает соответствующий дополнительный вклад в базисную анизотропию К ~ %_lH 2l112 . Заметим, что в магнитном

поле произвольной ориентации, когда Еан ~ %±[Н х l]2|2, где l - вектор антиферромагнетизма, необходимо учитывать не только изменение параметров одноосной и базисной анизотропии в указанном виде, но и перекрестные (интерференционные) члены типа %±HcHblyl2 . Другой механизм перенормировки анизотропии может быть связан с

возникновением наведенной упругими напряжениями магнитной анизотропии в слоях гетероструктуры из-за рассогласования параметров решетки. Для упрощения анализа ограничимся рассмотрением вариационного изменения констант анизотропии без интерференционной полевой перенормировки. Исходный термодинамический потенциал (энергия) рассматриваемого антиферромагнитного кристалла с антиферромагнитным взаимодействием и неоднородным обменным взаимодействием (флексомагнитоэлек-трическим), возникающим благодаря механизму Дзялошинского - Мория, в системе координат, в которой ось z выбрана вдоль оси c кристалла, а ось y совпадает с осью b , может быть записан в приближении малого слома подрешеток, когда l = const = 1:

Е = 1 I M^y J + (VA M + fev Jz + lyVylz -lzVxlx -lzVyly)-1 Kc/Z2 -1 Kb/2. (!)

2 i=x, y J 22

При записи выражения (1) использована система нормированных обозначений

x = ^[x]; Kc,b = ^1[кc,b]; Е = ~JAI[e]; 1 = (/х,ly,) - вектор антиферромагне-

2A Y Pz Y Pz

тизма; у - параметр неоднородного обменного взаимодействия Дзялошинского - Мория; A - параметр изотропного неоднородного антиферромагнитного взаимодействия; Pz - спонтанная поляризация, индуцированная вдоль оси симметрии кристалла (ось с), ответственная за возникновение неоднородного обменного взаимодействия Дзялошин-ского-Мория, описываемого в гамильтониане инвариантом Лифшица; Кс,ь - варьируемые параметры одноосной и базисной анизотропии. Термодинамический потенциал (гамильтониан задачи) в представленном виде (1) учитывает как магнитоупругую перенормировку констант анизотропии в слоях гетероструктуры, так и случай включения магнитного поля вдоль одной из осей кристалла.

Устойчивость однородного состояния в мультиферроике с двухосной анизотропией. Равновесные состояния вектора антиферромагнетизма находятся из вариационных уравнений Эйлера - Лагранжа с учетом постоянства модуля вектора антиферромагнетизма l = const для гамильтониана (1). В этом случае вариационные уравнения имеют вид уравнений Брауна:

5Е"

1 х-51

= 0. (2)

Рассмотрим задачу об устойчивости однородных состояний 1 = (1, 0, 0), 1 = (0,1, 0) и 1 = (0, 0,1) мультиферроика, которые являются основными при больших величинах параметров энергии анизотропии Ь с |, когда энергия неоднородного обменного взаимодействия Дзялошинского - Мория мала по сравнению с ними. Устойчивость этих состояний определяется из анализа спектра спин-волновых возбуждений, который находится решением линеаризованной системы уравнений динамики

1 х<Р= -

. ЪЕ 1 х-

51

(3)

в предположении, что 1 « 10 + 51, где |51| << |10| - малое отклонение вектора антиферромагнетизма от своего равновесного значения в гармоническом виде 51 ~ ехр [-/(ш? - кхх - к у)]. Решение задачи на собственные значения дает возможность

найти спектральные зависимости, анализ которых позволяет найти области устойчивости равновесных состояний и их границы, для которых выполняется условие ш2 (к) > 0, где к = (кх, к ,0) - волновой вектор в базисной плоскости. Так, для состояния 1 = (1, 0, 0)

Ш2 = кх2 + к2 -^Ь ±

х у о

Кс-Кь ) + 4к2

2

Устойчивость состояния 1 = (1, 0, 0), определяемая условием ш> 0, выполняется только в квадранте кс, кь < 0, кроме значений -|кь| - 4 + 4^|кь| <кс < 0 (либо, что то же самое, - |кс| - 4 + 4^|кс| < кЬ < 0). Аналогично для состояния 1 = (0,1, 0) находим

ш2 = к2 + к2 -чкс 2кь/ ±

(кс - 2кь ).

у

2 "К

к 2

2

с 1 + 4к 2

Устойчивость этого состояния, определяемая условием ш (к) > 0, выполняется только

(4 + к )2

в области кс < 4 (или - 4 < кс <+4), кЬ >--. Легко показать, что состояние

16

¡г = 1 устойчиво в области значений параметров кс > 0 и к < кс.

Несоразмерные антиферромагнитные структуры в мультиферроике. Наряду с однородным антиферромагнитным состоянием в мультиферроике могут возникать несоразмерные модулированные структуры, характеризующиеся периодическим изменением угла разворота вектора антиферромагнетизма. В общем случае стационарные состояния мультиферроика описываются нелинейными уравнениями Эйлера - Лагранжа (2), минимизирующими термодинамический потенциал рассматриваемого ромбоэдрического кристалла. Из проведенного анализа этих уравнений для одноосного мультиферроика, когда к = 0 следует [8], что среди множества решений, описывающих периодические антиферромагнитные структуры, можно выделить, по крайней мере, два типа, которые имеют минимальную энергию в неперекрывающихся интервалах изменения нормированной одноосной анизотопии. Один из них, названный как

2

ZX-решение, имеет вид 10(x) = (l ° = cos у, 0,10 =— sin у) . При этом согласно (2) угол разворота x) удовлетворяет уравнению

dкс . 0 —^ + — sin 2ш = 0. dx2 2

Решение этого уравнения дает зависимость sin y(x) = sn(k, x 42h ), где постоянная интегрирования H для структуры с минимальной энергией связана с пространственным

периодом соотношением Л(Н) = -

4

,K(k), где k2 =

к

модуль эллиптического

42H ^ " 2H интеграла. При этом усредненная на пространственном периоде Л энергия структуры

равна < E > = 2H

E(k) ж 42H

K(k) 2 K(k)

— H (рис.1).

Рис.1. Зависимость минимальной свободной энергии Е(кс), соответствующих значений гамильтониана Н(кс) и периода Т(кс) для ¿Х-решения от параметра анизотропии кс

Данное решение является материнским по отношению к семейству, которое включает два менее симметричных 7-решения, описывающих правую и левую пространственно-модулированные периодические антиферромагнитные структуры с ненулевой поперечной компонентой антиферромагнитного момента различного знака. 2Х-решения существуют в интервале как положительных значений энергии одноосной анизотропии, так и в области отрицательных значений. Причем в области легкоосного значения магнитной анизотропии на границе интервала существования этих решений при кс = к « 2,467 2Х-решения переходят в доменные границы между антиферромагнитными состояниями = ±1. В области легкоплоскостной анизотропии при критическом значении к с = к 2 = —2,03 они теряют устойчивость. В этой точке происходит ветвление решений с нулевой проекцией антиферромагнитного момента в перпендикулярном к плоскости разворота направлении и рождение двух новых состояний с конусообразным распределением антиферромагнитного вектора в модулированной структуре, которые условно называются У-решениями (рис.2).

В точке ветвления кс = к2 = —2,03 энергия и период 2Х- и 7-решения совпадают (рис. 3). Энергия 2Х-решений меньше энергии однородного состояния в области их устойчивости — 2,03 < кс < 2,467, а 7-решения обладают наименьшей энергией в области — 4 < кс < —2,467.

При больших (по модулю) значениях параметра легкоплоскостной анизотропии энергетически выгодные 7-решения перестают существовать. При этом вблизи границы их существования ( к с = —4 ) период модуляции стремится к бесконечности и реализуется мягкий сценарий рождения (исчезновения) пространственного цикла, описывающего 7-решение на сфере 111 = 1. С точки зрения динамических систем в этой точке реализуется бифуркация Пуанкарэ - Андронова - Хопфа. Вблизи точки кс = —4,0 амплитуда

012 3 4567л-

Рис.2. Примеры 7-решений правой симметрии при кс = -2,03, H = 0,064, E(k, H) = -0,064

-0,01 -0,02 -0,03 -0,04 -0,05

-0,06 --,--

-4 -3,5 -3 -2,5 кс

Рис.3. Зависимость минимальной энергии пространственно модулированных состояний от нормированного параметра анизотропии: 1 - для ¿Х-решения; 2 - для 7-решения

модулированной структуры 7-типа стремится к нулю, а период - к бесконечности. В случае кь ^ 0 необходимо исследовать устойчивость найденных пространственно-модулированных состояний в общем случае, а именно проследить их эволюцию при изменении параметра кь. Так, для решения задачи об устойчивости ZX-состояния рассматривается линеаризованная система уравнений (3) колебаний вектора антиферромагнетизма вблизи этого состояния, описываемого решением

10(x) = (l0 = cos у, 0, l0 =— sin у) . Колебательной модой, ответственной за потерю устойчивости этого состояния, является конусообразная мода 51 = (0, l ,0), где l = a(x)exp(—iroí + ikx) . Для нее уравнение колебаний имеет вид

d 2l

dx

у + <¡ ю2 + кь —

кс sin2 у

f

dy

2

^Ч + 2 v dx J

dyN

dx J

■L = 0.

(4)

где угол у периодически меняется как sin у(л) = sn(&, W2H ) с периодом Л(H) .

Анализ задачи на собственные значения при поиске периодических решений уравнения (4) позволяет определить устойчивость рассматриваемой модулированной структуры из условия обращения частоты колебательной моды в нуль, когда ш2 < 0. Из численного решения уравнений (4) следует, что критические значения кь (кс)

для ZX-решения хорошо аппроксимируются зависимостью к b

i к с 1 + —. 2

Наряду с исследованием устойчивости ZX-решений проведен бифуркационный анализ рождения 7-решений и рассчитано изменение их энергии при вариации параметра базисной анизотропии кь вдоль линий с постоянным значением параметра

кc = const. Так, уменьшение от положительного до отрицательно критического значения параметра базисной анизотропии кь в области отрицательных значений параметра одноосной анизотропии (кc <—2,14) приводит к увеличению энергии 7-решения и возрастанию периода вплоть до бесконечности (рис.4). При этом стабильное модулированное состояние становится метастабильным и затем неустойчивым в области ниже критического значения этого параметра.

Следует заметить, что наряду с ZX- и 7-решениями симметрия рассматриваемой системы допускает аналогичного типа ZZ-решения и X-решения, описывающие несо-

размерные структуры, модулированные в перпендикулярном направлении, т.е. вдоль оси у. Так, например, Х-решение представляет собой структуру, модулированную вдоль оси у , в которой вектор антиферромагнетизма вращается вокруг оси х. Это решение в силу симметрии гамильтониана в точке с параметрами (кс, къ ) соответствует по энергии У-решению в точке с параметрами (кс -къ, -къ) и наоборот. То же касается ZY- и ZХ-решений, а именно: ZХ-структура - модулированное вдоль оси х состояние, в котором вектор антиферромагнетизма вращается в плоскости у = 0, а ZY-структура - модулированное вдоль оси у состояние, в котором вектор антиферромагнетизма вращается в плоскости х = 0. Так как точке ZХ-решения с параметрами (к,кь) одинаковой энергии соответствуют ZY-решения в точке с параметрами (кс — къ, — къ ), то для ZY-решения критические точки потери устойчивости аппроксимируются линией

къ « —2 — кс. Линия, на которой сравниваются энергии модулированных 2Х- и 2У-состояний определяется условием кь= 0. При кь = 0 потеря устойчивости как ZХ-решения, так и ZY-решения происходит при кс «—2,014.

В целом диаграмма областей устойчивости рассмотренных модулированных состояний системы на плоскости параметров двуосной анизотропии (къ,кс) представлена на рис.5.

Таким образом, при вариации параметров одноосной и базисной анизотропии возможны структурные изменения пространственно-модулированных антиферромагнитных состояний, что должно приводить к изменению таких измеряемых физических величин, как тепловое расширение, магнитострикция, намагниченность и др. Так, магнитострикционное изменение длины образца в базисной плоскости в направлении в = (вх, в , 0) дается выражением

< 5/ // >=< 5/ // >± +Л(1) < ¡1 > +Л(2) (р2 — в2 )< ¡2 > — < ¡1 >), которое показывает, что наличие ненулевой поперечной компоненты вектора антиферромагнетизма < /2у 0 будет приводить к дополнительным особенностям полевой либо температурной измеряемой зависимости в соответствующей области изменения параметров анизотропии, когда появляется конусообразная мода пространственной модуляции.

В заключение отметим, что при анализе возможных фазовых переходов между различными типами неоднородного антиферромагнитного упорядочения следует учитывать также возможность возникновения более сложных структур, связанных с образованием субдоменов У-типа с различающейся по знаку проекцией антиферромагнитного момента на поперечное к плоскости разворота момента направление. Такая субдомен-

8

6 ................'-' ' '

-0,10 -0,05 0 0,05 0,10 К ъ

Рис.4. Изменение периода У-решения вдоль линии кс = -2,7

Рис.5. Диаграмма модулированных состояний в двуосном мультиферроике: 1, 2, 3 - однородные антиферромагнитные состояния с вектором антиферромагнетизма, направленным по осям х, у, г соответственно; 4,5- модулированные состояния, соответствующие 2Х- и ZУ-решениям; 6, 7 - модулированные состояния, описываемые У- и Х-решениями соответственно

ная структура будет нивелировать наличие спонтанного антиферромагнитного момента в 7-структуре. Отметим, что фазовые переходы, определяемые нормированным параметром анизотропии, могут происходить не только благодаря вариации параметров анизотропии при изменении магнитного поля и температуры, но и при изменении величины и направления спонтанной поляризации, которая может меняться электрическим полем. Необходимо учитывать также возможность возникновения неодномерных модулированных структур, таких как магнитные вихри - «скирмионы» [9, 10], массив которых в виде треугольной либо квадратной решетки может образовывать новую устойчивую фазу, конкурирующую с полосовой периодической структурой. Возможность формирования и контролируемого изменения магнитной структуры электрическим полем представляет интерес с точки зрения возможных применений мультиферроиков для нового типа магнитной памяти и других приложений в спинтронике.

Работа выполнена при финансовой поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (грант № 11-07-12031) и аналитической ведомственной целевой программой Министерства образования и науки РФ (проект № 2.1.1/5169).

Литература

1. Нарушенная четность относительно инверсии пространства и времени и магнитоэлектрические взаимодействия в антиферромагнетиках / А.М. Кадомцева, А.К. Звездин, Ю.Ф. Попов и др. // Письма в ЖЭТФ. - 2004. - Т. 79, вып. 11. - C. 705-716.

2. Смоленский Г.А., Чупис И.Е. Сегнетомагнетики // Успехи физических наук. - 1982. - Т. 137, вып. 3. - С. 415-448.

3. Звездин А.К., Пятаков А.П. Фазовые переходы и гигантский магнитоэлектрический эффект в мультиферроиках // Успехи физических наук. - 2004. - Т. 174, № 4. - С. 465-470.

4. Phase transitions in multiferroic BiFeO3 crystals, thin-layers, and ceramics: enduring potential for a single phase, room-temperature magnetoelectric «holy grail» / A.M. Kadomtseva, Yu.F. Popov, A.P. Pyatakov et al. // Phase transitions. - 2006. - Vol. 79, iss. 12. - P. 1019-1042.

5. Rossler U.K., Bogdanov A.N., Pfleidered C. Spontaneous skyrmion ground states in magnetic metals // Nature. - 2006. - Vol. 442. - P. 797-801.

6. Геометрические эффекты в наноразмерных эпитаксиальных пленках титаната бария-стронция / В.М. Мухортов, В.В. Колесников, Ю.И. Головко и др. // ЖТФ. - 2007. - Т. 77, вып. 10. - С. 97-102.

7. Switchble nonlinear metalloferroelectric photonic crystals / E. Mishina, A. Zaitsev, N. Ilyin et al. // Appl. Phys. Lett. - 2007. - Vol. 91, iss. 4. - P. 041107.

8. Кулагин Н.Е., Попков А.Ф., Звездин А.К. Пространственно-модулированные антиферромагнитные структуры в легкоплоскостном мультиферроике // Физика твердого тела. - 2011. - Т. 53, вып. 5. - C. 912-918.

9. Bogdanov A.N., Rossler U.K. Chiral symmetry breaking in magnetic thin films and multilayers // Phys. Rev. Lett. - 2001. - Vol. 87, iss. 3. - P. 037203.

10. Kalinkin A.N., Skorikov V.M. Skyrmion lattices in BiFeO3 multiferroic // Inorganic Materials. -2011. - Vol. 47, № 1. - P. 63-67.

Статья поступила 8 июля 2011 г.

Попков Анатолий Фёдорович - доктор физико-математических наук, профессор кафедры квантовой физики и наноэлектроники МИЭТ. Область научных интересов: физика магнитных явлений, спинтроника, магнитные материалы, наноэлектро-ника. E-mail: afpopkov@inbox.ru

Кулагин Николай Евгеньевич - доктор физико-математических наук, профессор кафедры высшей математики Государственного университета управления. Область научных интересов: динамические системы, численные методы, солитоны. Звездин Анатолий Константинович - доктор физико-математических наук, главный научный сотрудник теоретического отдела Института общей физики РАН им. А.М. Прохорова. Область научных интересов: физика магнитных явлений, магнитные материалы, спинтроника, наноэлектроника. Соловьев Сергей Владимирович - студент МИЭТ.