CC BY
6
УДК 621.039.7
Наранхуу Эрдэнэцэцэг, Обручиков А.В.
ПОДБОР ОПТИМАЛЬНОЙ КОНЦЕНТРАЦИИ ТРИЭТИЛЕНДИАМИНА ДЛЯ УДАЛЕНИЯ РАДИОИОДА УГЛЕРОДНЫМ МАТЕРИАЛОМ ИЗ ПАРОВОЗДУШНЫХ ПОТОКОВ
Наранхуу Эрдэнэцэцэг, обучающийся кафедры химии высоких энергий и радиоэкологии;
Обручиков Александр Валерьевич, к.т.н., доцент кафедры химии высоких энергий и радиоэкологии, e-mail:
Российский химико-технологический университет им. Д.И. Менделеева, Москва, Россия 125480, Москва, ул. Героев Панфиловцев, д. 20
Проведены сравнительные сорбционные испытания углеродных материалов УВИС, содержащих различные количества триэтилендиамина. Показано, что все испытанные образцы пригодны для улавливания радиоактивного иодистого метила из паровоздушных потоков. Рассчитаны степени очистки газового потока от CH3131I в зависимости от его общего количества, поданного в систему. На основании требований, предъявляемых к промышленным сорбционно-фильтрующим материалам, установлено минимально необходимое количество ТЭДА в данном типе сорбента.
Ключевые слова: радиоактивный метилиодид; сорбционно-фильтрующие материалы; иод-131; углеродные волокнистые сорбенты; эффективность сорбции; газообразные радиоактивные отходы.
DETERMINATION OF OPTIMAL CONCENTRATION OF TRIETHYLENEDIAMINE FOR REMOVAL OF RADIOIODINE BY CARBONACEOUS MATERIAL FROM AIR-FLOW STREAMS
Naranhuu Erdenezetsag, Obruchikov A.V.
D. Mendeleev University of Chemical Technology of Russia, Moscow, Russia
Comparative sorption tests of UVIS carbon materials containing various amounts of triethylenediamine were carried out. It is shown that all tested samples are suitable for trapping radioactive iodide from steam-air flows. The purification rates of the gas stream from CH3131I are calculated depending on the total amount fed to the system. Based on the requirements for industrial sorption-filtering materials, the minimum required amount of TEDA in this type of sorbent is established.
Keywords: radioactive methyliodide; sorption-filtering materials; iodine-131; carbon fiber sorbents; sorption efficiency; gaseous radioactive waste.
Введение
Очистку воздушных выбросов атомных электростанций (АЭС) от радиоактивных форм иода осуществляют с помощью иодных фильтров, эффективность которых определяется главным образом качеством применяемых в них сорбентов. Основу таких фильтров чаще всего составляют сорбционно-фильтрующие материалы (СФМ), изготовленные из специальных волокон, а также иодпоглощающих мембран. В практике обработки вентиляционного воздуха АЭС достаточно успешно зарекомендовали себя фильтры типа ФАИ-3000 и ФАС-3000 [1, 2]. Данные аппараты предназначены для комплексной очистки воздуха от радиоактивных аэрозолей, радиоиода и его органических соединений. Фильтрующая загрузка состоит из двух ступеней - тонкой очистки - для улавливания аэрозолей и иодной ступени - для очистки фильтруемого воздуха от газообразных форм радиоиода, размещаемых последовательно. В иодной части в качестве фильтрующего элемента используют СФМ суммарной толщиной 5-6 мм.
Целью настоящей работы являлось сравнение эффективности улавливания радиоактивного
иодистого метила различными углеродными волокнистыми материалами. Методика работы
Изучение сорбции радиоактивного метилиодида проводили на углеродных волокнистых материалах, изготовленных на основе гидратцеллюлозных волокон - УВИС. Сорбент представляет собой тканною текстильную форму, и характеризуются развитой пористостью и высокой удельной поверхностью.
Контрольные образцы для анализа готовили следующим образом. Из листа ткани толщиной 2 мм вырезали диски диаметром 48 мм. Далее диски импрегнировали раствором триэтилендиамина (ТЭДА) так, чтобы конечная концентрация в сорбенте составляла 0,5; 1; 2; 3%. Удаление лишней влаги из материала осуществляли в сушильном шкафу до постоянной массы образцов при температуре не выше 60°С. Ограничение температуры связано с достаточно высокой упругостью паров ТЭДА. Таким образом, получены четыре партии образцов для сравнения.
Экспериментальную проверку сорбционной способности образцов сорбентов проводили на
контрольном иодном стенде, созданном в РХТУ им. Д.И. Менделеева совместно с АО «Прогресс-Экология» при следующих условиях: температура, °С 30,0±0,1; относительная влажность газового потока, % 90,0±1,5;
линейная скорость газового потока, см/с 2,3±0,1.
Линейную скорость газового потока при испытаниях выбирали исходя из
производительности промышленного адсорбера и площади поверхности фильтрующего материала в нем [3].
Готовые образцы для испытания последовательно укладывали в секционированный держатель и размещали его в суховоздушном термостате установки (рис. 1).
разное количество ТЭДА, при одинаковом поданном
количестве СИз1311 в систему - 39±5 мг. Таблица 1. Распределение удельной активности СН31311 по
Слой сорбента 0.5% ТЭДА 1% ТЭДА 2% ТЭДА 3% ТЭДА
1 0.3653 0.4885 0.5928 0.7096
2 0.3102 0.3016 0.3050 0.2437
3 0.1851 0.1330 0.0808 0.0411
4 0.1197 0.0561 0.0172 0.0056
5 0.0197 0.0154 0.0042 -
6 - 0.0053 - -
Очевидно, что с увеличением концентрации импрегнанта в образце, первые слои материала накапливают большее количество радиоиода. При этом распределение концентрации локализуется на меньшем количестве образцов.
По результатам экспериментальных данных были построены графики зависимости емкости лобового слоя углеткани от количества поданного радиоиода в систему (рис. 2). Емкость лобового слоя (мг/см2) материала после испытания была рассчитана по данным о площади рабочей поверхности образца, активности первого слоя и общей активности, поданной в систему. Полученные экспериментальные кинетические кривые были обработаны методом наименьших квадратов как функция вида у = Л[\ — ехр (— и определены предэкспоненциальные множители - максимальная емкость лобового слоя.
С увеличением концентрации ТЭДА в сорбенте от 0,5 до 3% максимальное количество метилиодида, поглощенное сорбентом составило по расчетным данным 1,1; 1,3; 2,8; 3,1 мг/см2. Стоит отметить, что динамическая емкость сорбентов растет с увеличением содержания ТЭДА в нем не аддитивно, по всей видимости, из-за агрегации кристаллов триэтилендиамина на волокнах УВИС.
Рис. 1. Секционированный держатель контрольного иодного стенда
Подачу радиоактивного метилиодида в основной паровоздушный поток осуществляли в течение нескольких минут, после чего измеряли активность каждого слоя материала на гамма-спектрометре по энергетической линии 1311 364 кэВ. Определение концентрации СН31311 в газовом потоке и массовое содержание его в сорбенте находили путем измерения активности эталона, содержащего известное количество меченного иодистого метила. При этом эталон и контрольный образец измерялись в одинаковой геометрии. Экспериментальная часть и результатов
В таблице 1 представлено
Л
контрольных образцах
(
удельной активности
\
обсуждение
распределение радиоиода в
углеткани, содержащей
Рис. 2. Кинетика накопления радиоактивного метилиодида лобовым слоем ипрегнированного материала. 1 - 0,5%ТЭДА; 2 - 1%ТЭДА; 3 - 2%ТЭДА; 4 -3%ТЭДА
По полученным экспериментальным данным была рассчитана эффективность очистки газового потока исследуемым материалом. Степень очистки оценивалась по первым двум слоям углеткани УВИС, т.к. иодный сорбент в промышленных адсорберах, как правило, состоит из двух фильтрующих слоев. Расчет проводили на основании общего количества радиоактивного метилиодида, поданного в систему, и радиоиода, уловленного сорбентом (рис. 2).
Рис. 3. Степень очистки двумя слоями ипрегнированного материала. 1 - 0,5%ТЭДА; 2 - 1%ТЭДА; 3 - 2%ТЭДА; 4 -3%ТЭДА
Видно, что с увеличением количества триэтилендиамина в углеткани, степень очистки растет при одинаковой инкорпорированной активности. При этом стоит обратить внимание на тот факт, что сорбент с высоким содержанием
импрегнанта эффективно работает и при существенно больших количествах поданного радиоактивного метилиодида. Промышленные аппараты считаются эффективными и пригодными к работе при условии удаления из газового потока не менее 90% ОД13^ [4]. Таким образом, все партии исследуемых контрольных образцов до определенного времени соответствуют этому условию. С другой стороны, требования к изготавливаемым сорбционно-фильтрующим
материалам также вводят еще одно ограничение -емкость лобового слоя по радиоиоду должна составлять не менее 0,7 мг/см2. Сопоставляя эти условия, установлено, что минимально необходимым количеством ТЭДА в углеткани УВИС должно быть не менее 2%.
Список литературы
1. Универсальный аэрозольно-сорбирующий фильтр ФАИ-3000. http://www.p-ecology.ru/production/product-category^a№3000.
Фильтр аэрозольный секционный ФАС-3000. http://aerofiltr.ru/production/yodnyie-filtryi/fas-v-3000-is.html.
2. Корниенко В.Н. Создание иодных фильтров-адсорберов для атомных электростанций и радиохимических производств: автореферат дис. канд. тех. наук. - С.Пб. 2005. 24 с.
3. Testing and Monitoring of Off-Gas Cleaning Systems at Nuclear Facilities. Techn. Rep., Ser. No 243. Vienna: IAEA. 1984. pp 28.
