CC BY
4ВКВО-2023- РАДИОФОТОНИКА И ФИС
ПЕРЕХОДНЫЕ ОСЦИЛЛЯЦИИ В ДИНАМИКЕ МОЛЕКУЛ С БОЛЬШИМ СЕЧЕНИЕМ РАМАНОВСКОГО РАССЕЯНИЯ
Терещенков Е.А. 12,3*, Андрианов Е.С. 12,3, Шишков В.Ю. 1,2,3
1 Институт теоретической и прикладной электродинамики РАН, г. Москва 2 ФГУП ВНИИА им. Н.Л. Духова, г. Москва 3Московский физико-технический институт (национальный исследовательский университет),
г. Долгопрудный
* E-mail: [email protected] DOI 10.24412/2308-6920-2023-6-118-119
Рассматривается динамика некогерентно накачиваемой квантовой точки (КТ). Среди всех уровней КТ выделим два: основное и возбужденное состояния, таким образом, перейдем к двухуровневой системе (ДУС). Гамильтониан такой КТ имеет следующий вид:
Hmoi = haaaTa + hoftb + hg<7Ta (bT + b), (1)
где a = | g)(e|, aT = |e)(g| - операторы переходов из возбужденного состояния КТ в основное
состояние и наоборот, bT и b - операторы рождения и уничтожения фонона (колебательных
степеней свободы КТ), g - константа взаимодействия электронной и колебательной подсистем КТ,
О a .- частота перехода КТ (экситона), ov - частота фонона.
Гамильтониан взаимодействия КТ и внешнего поля в приближении вращающейся волны будет иметь следующий вид:
Vmol-field = ^{ae(t +ae) (2)
где QR j - частота Раби (константа взаимодействия между ДУС и внешнего поля). Чтобы найти собственные значения гамильтониана молекулы, переписали его:
Hmot = -a2 )aa + ЪорЪ (3)
где
b = b + acrTcr, a = — (4)
(v
- смещенный оператор уничтожения фононов
Нашли собственные значения гамильтониана молекулы:
|g, n) ( =(v (n +1/2), n = 0,1,... (5)
|e, na), Oen = о a (l-a2 ) + (v (ni + 1/2), n = 0,1,.. (6)
где
D(a) = exp(abT -a*b), \na) = D(a)|n) (7)
- оператор смещения и смещенные фоковские состояния
Для описания процессов релаксации будем использовать управляющее уравнение для матрицы плотности в форме Линдблада. Оно имеет вид [1-3]
Р = 1~ [К, р] + [Р] + Ьртр [Р] + Ь*рИ [Р] + Lv[ Р] (8)
где Ь^ [ /3] - супероператор Линдблада, описывающий безизлучательную релаксацию экситона, Ьритр [ /3] - супероператор Линдблада, описывающий некогерентную накачку экситона, Ьс1ерк [ ¡3] -
супероператор Линдблада, описывающий дефазировку экситона, ЬД /3] - супероператор Линдблада, описывающий релаксацию фонона.
ВКВО-2023- РАДИОФОТНИКА И ФИС
Управляющее уравнение на матрицу плотности (8) было решено численно. В динамике дипольного момента наблюдаются коллапсы и ревайвалы (возрождения). Причина коллапсов связана со структурой собственных состояний системы (5)-(6). Собственные состояния системы можно разделить на два подмножества. Первое (5) является прямым произведением основного электронного состояния и фоковских состояний колебаний ядер. Второе подмножество (6) является прямым произведением возбужденного электронного состояния и сдвинутых фоковских состояний колебаний ядер. Воздействие внешнего монохроматического поля на молекулярный дипольный момент само по себе приводит к осцилляциям Раби между основным и возбужденным электронными состояниями, во время которых система меняет электронное состояние, но не меняет колебательное состояние. В результате через половину цикла Раби, начиная, например, с основного электронного состояния и фоковского колебательного состояния, система оказывается в возбужденном электронном состоянии и неподвижном фоковском колебательном состоянии. Это состояние не является собственным, и система начинают переходить в собственные состояния второго подмножества, например, в возбужденное электронное состояние и сдвинутое колебательное состояние. Если время этого перехода меньше как времени дефазировки, так и периода колебаний, возникает коллапс переходных колебаний. Так как разности частот между фоковскими колебательными состояниями и сдвинутыми фоковскими колебательными состояниями равны друг другу, возникает возрождение переходных колебаний. Эти коллапсы и ревайвалы продолжаются до тех пор, пока колебания не затухнут вследствие дефазировки. Они проявляются в спектре поляризационных колебаний в виде расщепления спектральной линии в окрестности частоты электронного перехода: спектральная линия распадается на несколько линий с шириной, равной обратному времени коллапса, и расстоянием между ними, равным частоте фонона. Полученные результаты дают дополнительный инструмент для измерения вибронной частоты и константы взаимодействия электронных и ядерных колебательных степеней свободы.
Литература
1. M.O. Scully, M.S. Zubairy, et al., Quantum optics cambridge university press, Cambridge University Press, 1997, p. 630
2. H.J. Carmichael, Statistical methods in quantum optics 1: master equations and Fokker-Planck equations, Springer Science & Business Media, 1999, p. 365
3. H.-P. Breuer, F. Petruccione, et al., The theory of open quantum systems, Oxford University Press on Demand, 2002, p. 625
