CC BY
100ВКВО-2019- Стендовые
ОСОБЕННОСТИ ГЕНЕРАЦИИ СУПЕРКОНТИНУУМА
В РАЗЛИЧНЫХ СРЕДАХ И ЕГО ПРИМЕНЕНИЕ ДЛЯ СПЕКТРОСКОПИИ НАКАЧКА-ЗОНДИРОВАНИЕ
Жукова М.О.*, Мельник М.В., Путилин С.Э., Цыпкин А.Н.
Университет ИТМО, г. Санкт-Петербург * E-mail: [email protected]
DOI 10.24411/2308-6920-2019-16181
Экспериментальные и теоретические исследования явления генерации спектрального суперконтинуума (ССК) при взаимодействии интенсивных фемтосекундных лазерных импульсов с оптически прозрачной средой ведутся последние 50 лет [1-3]. Спектральный суперконтинуум, генерируемый в поле импульсов с разными исходными центральными длинами волн в газообразных, жидких и твердых средах, со спектральными диапазонами, простирающимися от УФ до дальнего ИК, нашел широкое применение в реализации устройств и экспериментальных схем для исследования свойств материалов. ССК используются в качестве широкополосной накачки для спектроскопии поглощения, спектроскопии накачка-зондирование «pump-probe» [4], накачки параметрических генераторов, рамановского рассеяния и других вынужденных нелинейных процессов [ 5], генерации фемто- и аттосекундных импульсов [6], имаджинга и микроскопии.
Сам процесс генерации ССК вызван протекающими в среде нелинейными процессами вследствие ее взаимодействия с высокоинтенсивным излучением. Для импульсов с центральной длиной волны, попадающей в область нормальной дисперсии групповой скорости среды основополагающим эффектом, приводящим к генерации ССК является фазовая самомодуляция излучения [7]. В области нулевой и аномальной дисперсии групповой скорости среды на процесс генерации ССК кроме фазовой самомодуляции влияют и другие эффекты, такие как четырехволновое смешение, формирование солитонов и др.
Микроструктурированные волокна являются самой широко распространённой средой генерации низкоэнергетического ССК. Сильное уширение спектра в микроструктурированном волокне, связано с увеличением эффективной нелинейности благодаря малому размеру сердцевины (1-3 мкм), а волноводный эффект вносит существенный вклад в хроматическую дисперсию, которая сдвигает длину волны нулевой дисперсии групповой скорости в рабочий диапазон ИК лазеров сверхкоротких импульсов [8].
Однако, генерация спектрального суперконтинуума с высокой энергией в твердом теле ограничена его необратимым разрушением при достижении мощности оптического пробоя среды. Это обычно обусловлено появлением оптического филамента - феномена, который возникает как следствие динамического равновесия между процессами керровской самофокусировки излучения и его дефокусировки в электронной плазме, вызванной многофотонной ионизацией вещества. Использование в качестве среды генерации жидкости, помещенной в кювету, позволяет повысить порог повреждения среды и, как следствие, увеличить энергию генерируемого ССК. Но фокусировка высокоинтенсивного излучения в кювету с жидкостью малого размера приведет к разрушению кварцевых окон кюветы при достижении уровня энергии сотен мкДж, что ограничивает возможности получения ССК с высокой энергией.
Использование струи жидкости в качестве среды генерации (см. рис. 1) позволяет значительно увеличить порог повреждения благодаря отсутствию кюветы, а также тому факту, что каждый следующий импульс взаимодействует со своей областью среды (при надлежащей скорости течения),
что не приводит к эффекту накопления. В данной работе будут рассмотрены особенности генерации суперконтинуума в твердых телах, волокнах и жидкостях, а также возможность применения для спектроскопии накачка-зондирование. В качестве примера будет рассмотрена реализация схемы спектроскопии накачка зондирование с использованием излучения суперконтинуума в качестве зондирующего излучения для исследования нелинейного пропускания и динамики возбуждения носителей в кристаллах селенида цинка.
Нелинейная спектроскопия позволяет получать данные о дисперсии нелинейного отклика вещества, о структуре и положении спектральных линий, что позволяет извлечь разнообразную
346
№6 2019 СПЕЦВЫПУСК «ФОТОН-ЭКСПРЕСС-НАУКА 2019» [email protected]
ВКВ0-2019 Стендовые
информацию о строении молекул. Использование фемтосекундных импульсов позволяет наблюдать сверхбыстрые процессы в веществах и получать сведения о внутримолекулярной динамике различных процессов. Фемтосекундные импульсы обладают большей пиковой мощностью, что способствует многофотонному возбуждению в веществе без его разрушения.
Фемтосекундные импульсы используются для исследования внутримолекулярной динамики в методе спектроскопии накачки-зонирования или «pump-probe» спектроскопии [9]. В методе используется два фемтосекундных лазерных импульса. Первый - импульс накачки, падает на объект и вызывает в нем возмущения, а через определённое время задержки второй - зондирующий, проходит через возбужденный образец и фиксирует изменения состояния вещества. Действие импульса накачки анализируется либо с помощью сравнения характеристик зондирующего импульса до и после возбуждения образца, либо рассматриваются только изменения характеристик зондирующего пучка после прохождения через возбужденный образец.
Используя импульсы фемтосекундного спектрального суперконтинуума и варьируя время задержки относительно импульса накачки, в методе спектроскопии накачка-зондирование мы получаем спектр поглощения исследуемого образца в возбужденном состоянии и его релаксационные характеристики, которые являются уникальным для каждого конкретного вещества.
На рисунке 2 представлена схема спектроскопии накачка-зондирование использованием суперконтинуума, полученного из тонкой струи воды, в качестве зондирующего излучения с диапазоном генерируемых частот 300 - 1400 нм. В качестве накачки использовалось излучение от фемтосекундной системы на кристаллах титан-сапфира, на основе генеративного усилителя (Regulas 35f-1k, Авеста-Проект) со следующим параметрами: длительность импульса 30 фс, энергия до 2,3 мДж, частота повторения до 1 кГц. Плотность мощности накачки перед падением на образец составляла порядка 10 ГВт/см2, спектрального суперконтинуума - 3 ГВт/см2. Излучение ССК, прошедшего через исследуемый образец, регистрировалось на спектрометре. Опорный спектрометр использовался для отслеживания стабильности генерируемого суперконтинуума.
Рис. 2. Схема спектроскопии накачка-зондирование использованием суперконтинуума в качестве
зондирующего излучения
Показано, что для достижения более интенсивного и стабильного при длительных экспериментах ССК падающая плоская струя воды является более оптимальным источником, нежели твердые тела и волокна.
Литература
1. Alfano R.R., Shapiro S.L., Phys. Rev. Lett. 24, 592 (1970)
2. Dudley J.M., Genty G., Coen S., Rev. Mod. Phys. 78, 1135 (2006)
3. Dubietis A., et al., LITH J PHYS 57, 113-157 (2017)
4. Dobryakov A.L., et al., Rev. Sci. Instrum. 81, 113106 (2010)
5. Krylov V., et al., Opt. Lett. 21, 2005-2007 (1996)
6. Bespalov V.G., et al., J. Opt. Technol. 65, 823-825 (1998)
7. Кандидов В.П., Голубцов И.С., Косарева О.Г., Квантовая электроника 34, 348-354 (2004)
8. Skryabin D. V., Gorbach A. V., Rev. Mod. Phys. 82, 1287-1299 (2010)
9. Rulliere C. Springer Science+ Business Media (2005)
№6 2019 СПЕЦВЫПУСК «ФОТОН-ЭКСПРЕСС-НАУКА 2019»
