CC BY
191
ОСОБЕННОСТИ ЭКОЛОГИЧЕСКИ БЕЗОПАСНОГО ПРОИЗВОДСТВА ГЕНЕРАТОРОВ ТЕХНЕЦИЯ-99М
Е.А. Нестеров, В.С. Скуридин, Е.В. Чибисов, Н.В. Варламова, Е.С. Стасюк Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования «Томский политехнический университет» «Научно-исследовательский институт ядерной физики»
(«НИИ ЯФ») Томск, Россия, reaktor@npi.tpu.ru
В Томске создано экологически безопасное производство сорбционных генераторов технеция-99м, которое отвечает требованиям стандартов GMP. Исследованы условия изготовления генераторов. Установлена взаимосвязь между величинами ВЭ, рН-формой сорбента и адсорбируемой массой молибдена. Регенерация молибдена из отработанных генераторов позволяет снизить как себестоимость продукции, так и количество отходов.
Радионуклиды и меченные ими соединения используются в современной медицине для проведения диагностических исследований в онкологии, кардиологии, эндокринологии и других ее областях. Начиная с 1985 г., в НИИ ЯФ были разработаны и внедрены ряд оригинальных и практически безотходных технологий по получению и выделению короткоживущих радионуклидов на базе исследовательского ядерного реактора ИРТ-Т и циклотрона Р-7М.
На сегодняшний день по объему выпуска и применения в мировой медицине хроматографические генераторы технеция-99м занимают главенствующие позиции. Как известно, для зарядки таких генераторов требуется молибден-99 с высокой удельной активностью, который обычно получают из продуктов деления урана-235. Технология имеет чрезвычайно много радиоактивных отходов и создает много экологических проблем.
Использование в качестве материала мишени обогащенного молибдена-98 практически полностью исключает образование отходов. Но здесь возникает ряд специфических проблем, обусловленных низкой удельной активностью молибдена-99. Для изготовления мощных генераторов необходимо увеличивать массу молибдена, наносимого на колонку генератора, и соответственно увеличивать массу сорбента для его «надежного связывания». Кроме того, присутствие в исходном сырье большого количества носителя в виде стабильных ядер молибдена-98 очень сильно влияет на величину выхода технеция-99м.
В этой связи при производстве сорбционных генераторов 99тТс на основе обогащенного молибдена-98 необходимо учитывать множество факторов, в том числе влияние массы стабильного молибдена и его распределение по хроматографической колонке. Также важнейшую роль играют условия приготовления сорбента и процессы адсорбции молибдена.
Рис. 1. Внешний вид исследовательского реактора ИРТ-Т.
Производство генераторов технеция «99тТс-ГТ-ТОМ» в Томске создано на базе исследовательского водно-водяного реактора ИРТ-Т. Внешний вид реактора со стороны физзала (а) и и его активная зона (б) показаны на рис. 1.
Картограмма активной зоны реактора и экспериментальных устройств показана на рис. 2.
ВЭК-12 ГЭК-5 ВЭК-14 ГЭК-3 ГЭК-4
ТВС 6-ти трубная с каналом для стержня АЗ
ТВС 8-ми трубная
ТВС 6-ти трубная с каналом для стержня СУЗ
Блок бериллиевый с каналом для стержня АР
Л=С/ Блок бериллиевый с каналом
D=44 мм, размер блока 69х69 мм
Вытеснитель с каналом для ионизационной камеры
Блок бериллиевый с пробками D=32 и 40 мм
Блок бериллиевый
Блок бериллиевый с пробками D=96 и 44 мм, размер блока 138,5 х 138,5 мм
Блок бериллиевый с пробками D=90 и 110 мм
Рис. 2. Картограмма активной зоны реактора и экспериментальных устройств.
При работе реактора на мощности 6 МВт в центральных каналах ЦК-1 и ЦК-2 достигается максимальная плотность потока тепловых нейтронов 1,1 -1014 н/см2-с, а быстрых - 2-1013 н/см2-с.
На рис. 3 приведена общая схема хроматографического генератора «99тТс-ГТ-ТОМ», который представляет собой хроматографическую колонку с оксидом алюминия, помещенную в защитный контейнер. К колонке подведены иглы для подачи физраствора и отбора элюата с 99тТс.
Для «зарядки» генераторов
используется раствор полимолибдата натрия, приготовленный из облученного нейтронами оксида молибдена 98МоО3 с обогащением более 98 %. Молибденовые мишени массой 1 - 2 г облучают в центральном канале реактора в потоке тепловых нейтронов 1,Ы014 н/см2-с. За счет высокого содержания в нейтронном спектре резонансных нейтронов достигается сечение реакции (п,у)99Мо на уровне 700 мб, что позволяет нарабатывать удельную активность 99Мо порядка 12 Ки/г [1]. В НИИ ЯФ разработаны оригинальные дистанционные устройства для облучения в «мокром» и «сухом» каналах реактора.
Рис.3. Схема генератора технеция
«99тТс-ГТ-ТОМ»
Технологический процесс изготовления генераторов технеция-99м включает следующие основные стадии:
- вскрытие мишени;
- приготовление раствора полимолибдата,99Мо натрия растворением в растворе NaOH в присутствии перекиси водорода с последующим добавлением раствора HCl;
дозирование раствора системой дозаторов; - сорбция молибдена на оксиде алюминия. Все эти операции проводятся дистанционно, исключая переоблучение персонала.
Для
Ду (£) Дт о чгУ Q
01 Щ LJ2
в БЗГ к генераторам
( )вн
производства генераторов на реакторе ИРТ-Т выбрана наиболее простая и надежная схема (рис. 4).
В качестве сорбентов используются оксиды алюминия фирмы «Merk», которые перед загрузкой в колонки обрабатывают заданным количеством раствора соляной кислоты до требуемого значения рН, в зависимости от номинальной активности
Рис. 4. Аппаратурная схема зарядки генераторов технеция
«99тТс-ГТ-ТОМ»
генератора.
Выход технеция-99м из генератора определяли из отношения активности элюата, выделенного данным объемом элюента, к его общей активности.
Изучение характера распределения молибдена в генераторных колонках проводили путем сканирования колонок над детектором с последующим расчетом адсорбированной массы и степени заполнения колонок.
Проведенные исследования и полученные экспериментальные данные о влиянии адсорбированного молибдена и степени заполнения колонки на величину выхода технеция-99т из генератора, показали, что с увеличением адсорбированной массы выход 99тТс возрастает. Однако, по мере увеличения массы, т.е. по мере заполнения колонок молибденом, различие в выходах становится не столь ощутимым. Обобщив все полученные данные, выявлено, что взаимосвязь между выходом 99тТс из генератора, рН-формой оксидов и массой адсорбированного молибдена имеет вид [2]:
Вэ = 1 + к • (4 - pH) • ln(mMo/mnp)
(1)
где к - некоторая постоянная, зависящая от характеристик используемого сорбента;
тПр = Ж ■ тох - предельная масса молибдена, которая может быть адсорбирована на колонке с массой оксида тох;
Ж - сорбционная емкость оксида алюминия по молибдену.
Исследование свойств и характеристик каждой конкретной марки сорбента и использование формулы (1) позволяет заранее рассчитать требуемую массу кислоты для обработки оксидов с целью изготовления генераторов с заданной активностью на момент поставки.
1
Созданное на реакторе ИРТ-Т производство сорбционных генераторов технеция-99м отвечает требованиям стандартов GMP и является, практически, безотходным. Молибден-98 регенерируют из отработанных генераторов после их возврата от потребителя с целью его последующего использования в технологическом цикле. С одной стороны, это позволяет свести к минимуму количество радиоактивных отходов, а с другой - значительно снизить себестоимость генераторов.
Основные радиоактивные отходы образуются в виде алюминиевых пеналов, используемых для облучения. Суммарная активность отходов не превышает 10-4 % от общей активности нарабатываемого 99Мо, в то время как в традиционных технологиях этот показатель достигает 4000 %.
1. Ryabchikov A.I, Golovkov V.M. // Nucl. Instr. And Meth. In Phys. Res. - 2004. - B 213. - P. 364-368.
2. В.С. Скуридин, Е.А. Нестеров, Е.В. Чибисов, А.И. Рябчиков, В.М. Головков, Е С. Стасюк // Изв. Вузов. Физика. - 2007. - Т. 50. - № 10/3. С. 240 - 244.
FEATURES OF SAFE ECOLOGICALLY OF MANUFACTURING OF TECHNETIUM-99M GENERATORS
E.A. Nesterov, V.S. Skuridin, E.V. Chibisov, N.V. Varlamova, E.S. Stasjuk «Tomsk polytechnical university» «Nuclear physics of institute» («TPU NPI») Tomsk, Russia, reaktor@npi.tpu.ru
The manufacturing of technetium-99m generators, created on the reactor IRT-T in Tomsk, meets the requirements of GMP and is practically wasteless. The conditions of their manufacturing are investigated. The correlation between values ВЭ, рН-forms of sorbent and adsorbed mass of molybdenum is established. Molybdenum-98 is regenerated out of exhaust generators, after they return from the consumer with the aim of further use in technological cycle. On the one hand, it allows minimizing the quantity of radioactive wastes, on the other - to decrease the generator's prime cost noticeably.
