Особенности частотной зависимости низкотемпературной бесфононной проводимости неупорядоченных систем Текст научной статьи по специальности «Физика»

ФИЗИКА КОНДЕНСИРОВАННОГО СОСТОЯНИЯ ВЕЩЕСТВА УДК 621.315.592

ОСОБЕННОСТИ ЧАСТОТНОЙ ЗАВИСИМОСТИ НИЗКОТЕМПЕРАТУРНОЙ БЕСФОНОННОЙ ПРОВОДИМОСТИ НЕУПОРЯДОЧЕННЫХ СИСТЕМ

И. П. Звягин, М. А. Ормонт

(.кафедра физики полупроводников) E-mail: ormont@phys.msu.ru

В рамжах парного приближения рассмотрена частотная зависимость резонансной бесфононной прыжжовой проводимости неупорядоченных систем с точечными центрами ложализации в пределе низжих температур. Пожазано, что существующая теория, предсжазывающая степенную частотную зависимость низжочастотной бесфононной прыжжовой проводимости сг(ш) и переход от линейной ж жвадратичной зависимости (жроссовер) при повышении частоты, может стать неприменимой, а жвад-ратичная частотная зависимость может вообще не проявляться.

Введение

Измерения низкочастотной проводимости неупорядоченных материалов служат одним из важных методов исследования таких материалов и, в частности, позволяют получить информацию о механизме переноса заряда. Во многих подобных материалах (аморфных и легированных полупроводниках, полупроводниковых стеклах, проводящих полимерах, гранулированных проводниках и т.п.) частотная зависимость вещественной части проводимости описывается степенным законом

a = Acos,

(1)

где А — постоянная, а показатель степени я часто лежит в интервале 0 < я ^ 1 (свойство универсальности, см. [1, 2]). Зависимость (1) указывает на то, что механизм проводимости является прыжковым. Однако универсальность частотной зависимости проводимости существенно затрудняет определение характеристик материала из измерений проводимости на переменном токе, и важную роль приобретает исследование отклонений от универсальности и установление их связи с особенностями механизма переноса и со структурными особенностями материала.

Степенная зависимость проводимости (1) с я« 1 обычно связывается с прыжковой проводимостью с участием фононов в условиях, когда характерная длина прыжка уменьшается с ростом частоты, оставаясь при этом существенно больше радиуса локализации состояний [3]. Аналогичная частотная зависимость получается при низких частотах и в случае бесфононной (резонансной) прыжковой проводимости при учете кулоновской корреляции локализованных носителей, попадающих на пары

центров, переходы между которыми и определяют проводимость [4]. Существующая теория справедлива для частот, в которой ш <изс, где

= 2/оД, (2)

а /о — предэкепоненциальный множитель в выражении для резонансного интеграла. В области частот, при которых энергия %из становится больше, чем энергия кулоновского взаимодействия между электронами пар, теория бесфононной проводимости предсказывает переход частотной зависимости проводимости от линейной (я« 1) к квадратичной (я «2). Подобный переход действительно наблюдался при возрастании частоты (в области около 1 ТГц) в легированном кремнии в окрестности перехода металл-изолятор [5, 6] и в металлических нанокомпозитах [7]. В настоящей работе рассмотрен вопрос об отклонениях от «универсальной» зависимости (1), связанных с особенностями частотной зависимости бесфононной прыжковой проводимости в области частот ш ~ изс, в которой длина прыжка становится сравнимой с радиусом локализации.

Модель

Рассмотрим систему точечных локальных центров, которые случайным образом расположены в пространстве, а «затравочные» энергии локализованных состояний, отвечающие изолированным центрам, случайны. В парном приближении выражение для вещественной части бесфононной проводимости имеет вид (см., напр., [2])

а(ш) =

же ш

П

J2 Клк«'г)1л')1

X

{А,А'} А^А'

х (nF(eА) - nF(ex>)) 3(£а - + М- (3)

Здесь суммирование ведется по парам {А, Л'} центров, ед, е у — энергии локализованных состояний Л, А' соответственно, я — единичный вектор вдоль направления внешнего электрического поля, пр(Е) — функция Ферми, а П — объем системы. В (3) матричный элемент (А|(я,г)|А') выражается через резонансный интеграл перекрытия /дд< волновых функций локализованных состояний:

(А|(я, г)\Х'} « (я, г)-

/аа<

(еу — ед)

Резонансный интеграл экспоненциально убывает при возрастании расстояния между центрами пары гХу:

1Ху =/0ехр(-27ГАдО, (4)

где /о — предэкепоненциальный множитель, а 7"1 - радиус локализованных состояний.

В выражении (3) можно перейти от суммирования по состояниям А и А' к интегрированию по энергиям центров е, е' и их координатам:

а(ш) =

4we2gßu f (hu

зо 1 V kT

/Чг)

de

de'

dr r4 x

x Ф(е, e', r)--7тт;Пр{е){ 1 — пр(е')\5(e — e' + hu),

(e — e'Y

(5)

где gp — плотность локализованных состояний на уровне Ферми (в рассматриваемой задаче ее обычно можно считать постоянной [4], а множитель Ф(е,е',г) в выражении (5) — это якобиан перехода от затравочных энергий ео, е'0 (без учета гибридизации) к энергиям е, е'. Множитель Ф(е,е',г) представляет собой функцию корреляции энергетических уровней, характеризующую условную вероятность того, что уровень энергии центра, расположенного на расстоянии г от заданного центра с энергией е, имеет энергию е' [8]. Корреляция энергетических уровней на малых расстояниях обусловлена квантовой гибридизацией электронных состояний центров и соответствует отталкиванию уровней. Функцию Ф(е,е',г) нетрудно найти для изолированной пары центров, для которых можно пренебречь перекрытием волновых функций с другими центрами, не принадлежащими рассматриваемой паре; вариационный расчет дает [9]

_± _ £о'

1

£0

гМ2.

4 /2(г),

Ф(е,е',г) =

\/ (е' — е)2 — 4/2(г)'

(6) (7)

где £"■" = £', е^ = е.

Поскольку Еу — ед = Ьи (см. (5)), из (7) следует, что вследствие гибридизации, приводящей к отталкиванию уровней (6), вклад в проводимость могут вносить лишь пары центров, для которых г\у ^ гш,

где гы = 7 1 1п(ис/и), а ис определяется выражением (2).

При 7-1, т. е. при и <ыс, основной вклад в интеграл по г в (5) дает область значений гш < г ^ гш + 7-1, и мы получаем обычное приближенное выражение для бесфононной проводимости на переменном токе [10, 11] 1

а(и) = ^ж2е2Ьу lg^u

1 -4,

(8)

При учете кулоновского взаимодействия между электронами в парах в подынтегральном выражении в (5) появляется множитель (1 + 11(г)/(Ьи)), где II(г) = е2/(кг), к — диэлектрическая проницаемость, и выражение для бесфононной проводимости принимает вид [4]

оо

4 TT2e2gp

З^2

а(и) =

hu ■

„4 XX'rXX'

J(hu)2- 4/2

--drXy

XX'

При rw^> 7 1 отсюда получаем

(9)

1

ай^ЛУ'^гХ^ + УУ). (10)

Частотная зависимость проводимости, таким образом, определяется поведением произведений г4и2 и г^и (первое и второе слагаемые в (10) при изменении частоты. Функция вида г^и4 есть немонотонная функция частоты, достигающая максимума при ит = ис ехр(—б/ц) , т.е. выражение (8) для частотной зависимости проводимости в отсутствие кулоновских эффектов имеет максимум при ит я 0.14шс, а выражение г4ии(гш) ~ иг"^ — при ит и 0.05о;с. Выражение (10) для проводимости можно переписать в виде

а{и) = \ж2е2^ъё2РЬи2с! (—

где

/(.z) = z ln Í-

1

(11)

2 ta (¡)J '

— e2j/(2k¡o) ■ Функция

г = и/ис, а А = е2у/(кЛи, ¡(г) имеет максимум, положение которого зависит от безразмерного параметра А. Оценка множите ля /о для водородоподобных центров дает [4, 5]

I,

О 1

2

е у

(12)

(13)

соответственно параметр А есть величина порядка единицы. Положение экстремума выражения (11) определяется уравнением

корень которого мы обозначим через гт. Зависимость гт = изт/изс от параметра А представлена на рис. 1 (кривая /). Численное решение уравнения (13) при А= 1 дает ит «0.065шс. Напомним, что гы = 7-1 1п(ис/и), так что области частот и < ис

3- = 0, 2

(0т/(0с, сосг/со, 0.9

0.10 0.15 0.20 0.25 0.30 0.35 0.40 0.45 0.50

Рис. 1. Зависимости приведенной частоты максимума шт/шс (кривая /) и частоты кроссовера шсг/шс (кривая 2) от параметра А

соответствует гш> 7-1. Таким образом, при типичных значениях А максимум находится в области применимости выражений (8), (10), определяемой условием 7 .

На рис. 2 приведены результаты прямого численного расчета проводимости как без учета кулонов-ского взаимодействия электронов, попадающих на изолированные пары центров (кривая /), так и с учетом этого взаимодействия (кривая 2). Видно, что частотная зависимость бесфононной проводимости а{из) является немонотонной. Это связано с тем, что частотная зависимость проводимости

0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8

0.9 1.0

(я/тг

Рис. 2. Частотная зависимость проводимости неупорядоченной системы с точечными центрами локализации без учета кулоновского взаимодействия (кривая /, соотношение (5)) и при учете кулоновского взаимодействия (кривая 2, соотношение (9))

определяется, с одной стороны, тем, что наибольший вклад в проводимость вносят пары центров, находящиеся на расстоянии гш друг от друга (этот вклад увеличивается с ростом частоты ш, т.е. с уменьшением а с другой — количеством таких пар (уменьшающимся с уменьшением гш). Центры в парах, принимающих участие в проводимости, не могут находиться на расстояниях меньших, чем так как при учете гибридизации, приводящей к отталкиванию уровней, в этом случае не обеспечивается выполнение закона сохранения энергии.

При из ^ изс нижний предел интегрирования по Г\\/ в (9) обращается в нуль и выражение для вещественной части бесфононной проводимости принимает вид

а(из) =

4

3 А

/2 4

¿ГАА' =

/^М). (И)

)/(М2-4/А2А(

1 7г2е2шя|/О7^5 = 48 А

где д{из) = Низ/2/0 = из/изс > 1, а Р(д) = _ р ; ехр( 1)=^г^ р|рИ больших д, отвечающих вы-

0 у —ехр(—г)

соким частотам, функцию Р(д) можно аппроксими-

оо

ровать выражением Р(д) и | | г4 ехр(—г) йг = у,

о

и частотная зависимость проводимости становится логарифмически слабой. В области из изс проводимость (14) выходит на насыщение

п2е2

<уп

п

(15)

приближаясь к значению а^ сверху.

Обсуждение результатов

Таким образом, проведенное выше рассмотрение показывает, что важная особенность частотной зависимости проводимости состоит в появлении максимума и падающего участка на кривой <т(ш), предшествующего выходу проводимости на насыщение (15) при повышении частоты. Оценки частоты ш,„, отвечающей максимуму, показывают, что эта частота может быть существенно меньшей критической частоты и>с, определяемой равенством (2). Используя оценку предэкспоненциального множителя /о (12) в выражении для резонансного интеграла, мы находим, что характерное значение критической частоты составляет изс ~ 10,2-И013 с-1 «1-10 ТГц, т.е. максимум может быть расположен в области, доступной для экспериментального исследования.

С другой стороны, частота шсг кроссовера от линейной к квадратичной зависимости проводимости определяется условием Низ = II (гт.е. Низ = е2/(кгш). Из выражения (11) видно, что урав-

-2 -4 -6 -8 -10 -12 -14

Рис. 3. Частотная зависимость проводимости неупорядоченной системы (11) (в двойном логарифмическом масштабе) при различных значениях параметра А: а — А = 0.1 (кривая /), А = 0.4 (кривая 2); кривая, обозначенная точками, соответствует второму слагаемому выражения (11); б — /1 = 0.0001; пунктирная и штрихпунктирная кривые соответствуют второму и первому слагаемым выражения (11)

соответственно

нение, определяющее соотношение между частотами шсг и и!с, имеет вид

г\п{\/г) = А. (16)

Решение этого уравнения г„ = ш^/шс выражается через 1У7 — функцию Ламберта:

КПШС \ \ КПШС))

Зависимость приведенной частоты кроссовера от параметра А приведена на рис. 1. Согласно оценке (12), параметр А — величина порядка единицы. Вещественное решение уравнения (16) существует при условии А<1/е; при этом неравенство и{г^)>киз справедливо во всей области частот, т.е. во всей области ш<шс кулоновские эффекты существенны и зависимость (1) близка к линейной (я» 1) (рис. 2, 3). Кроссовер от линейной к квадратичной зависимости может наблюдаться лишь при достаточно малых значениях А, когда шст<шт. Область значений А, при которых может проявляться кроссовер, ограничивается сверху точкой Дсг, отвечающей точке пересечения кривых / и 2 на рис. 1, шсг(/4сг) = шт{А„). При А>А„ переход на падающий участок кривой сг(ш), предшествующий выходу на насыщение, происходит до того, как достигается область квадратичной зависимости (8) (рис. 3).

Работа выполнена при поддержке РФФИ (грант 06-02-16918а).

Литература

1. Di/re I.C., Schroeder Th.B. // Rev. Mod. Phys. 2000. 72. P. 873.

2. Zvyagin I.P. // Charge transport in disordered solids with applications in electronics / Ed. by S. Baranovski. Chichester, 2006. P. 339.

3. Pollak M„ Geballe Т.Н. // Phys. Rev. 1961. 22. P. 1742.

4. Шкловский Б.И., Эфрос А.Л. // ЖЭТФ. 1981. 81. С. 406.

5. Lee М., Stutzmann M.L. // Phys. Rev. Lett. 2001. 87. P. 056402.

6. Helgren E., Armitage N.P., Gruner G. // Phys. Rev. Lett. 2002. 89. P. 246601.

7. Reedijk I.A., Adriaanse L.I., Brom H.B. et al. // Phys. Rev. 1998. B57. P. R15116.

8. Mott N.F. Ц Phil. Mag. 1970. 22. P. 7.

9. Miller A., Abrahams E. // Phys. Rev. 1960. 120. P. 745.

10. Momm H., Дэвис Э. Электронные процессы в некристаллических веществах. М., 1974.

11. Бонч-Бруевич В.Л., Звягин И.П., Кайпер Р. и др. Электронная теория неупорядоченных полупроводников. М., 1981.

Поступила в редакцию 26.09.2007

12 -20 -18 -16 -14 -12 -10

-6 -4 -2 In (со/сос)

6 -4 -2 1п(оо/сос)

А = 0.0001

-5

-10

-15

-20