CC BY
120
ОПТИЧЕСКОЕ ПЕРЕКЛЮЧЕНИЕ И иР-КОНВЕРСИЯ В МАТЕРИАЛАХ С КВАНТОВЫМИ ЯМАМИ: ЭФФЕКТ ФОТОННОЙ ЛАВИНЫ
Е.Ю. Перлин, А.В. Иванов, Р.С. Левицкий
Исследован процесс запуска фотонной лавины в глубоких квантовых ямах (КЯ). Пороговые интенсивности ИК света, вызывающего лавину, составляют сотни кВт/см2. Показано, что энергии оптического переключения системы составляют десятки либо сотни фДж/мкм2. Предложена новая перспективная модель переключения на основе эффекта фотонной лавины (ЭФЛ) в гетероструктурах типа I с глубокими КЯ. Рассчитаны вероятности элементарных процессов, формирующих лавину. Выполнено математическое моделирование и проведена оптимизация параметров гетероструктуры типа I с глубокими КЯ. Проведен сравнительный анализ моделей оптического переключения и ир-конверсии в наноструктурах различных типов. Предложен принципиально новый механизм многократной мр-конверсии в примесных системах и наноструктурах - так называемый оптический трамплин. Выполнен качественный анализ и даны предварительные оценки эффективности этого механизма. Показана его перспективность для решения практических задач.
1. Общие сведения об эффекте фотонной лавины
Практические задачи создания следующих поколений систем обработки и передачи данных обусловливают поиск новых физических механизмов управления светом с помощью света, в том числе механизмов оптического переключения. В зависимости от характера решаемой практической задачи на первый план могут выходить такие параметры, как время переключения системы между состояниями с принципиально различными оптическими и (или) электрическими свойствами, либо энергия светового импульса, необходимая для переключения, либо интенсивность управляющего излучения, либо возможность перестройки спектрального диапазона работы устройства и т.д.
Настоящая работа посвящена исследованию исключительно перспективных в прикладном плане механизмов сверхбыстрого оптического переключения твердотельных гетеросистем с различными типами электронной зонной структуры на основе так называемого эффекта фотонной лавины (ЭФЛ).
Эффект, получивший это название, был впервые обнаружен в 1979 году в работе [1], начиная с которой использование ЭФЛ стало одним из наиболее эффективных способов возбуждения коротковолновой люминесценции с помощью длинноволновой накачки. До настоящего времени ЭФЛ наиболее интенсивно изучался для систем примесных редкоземельных ионов (РЗИ) (см., например, [1-10]).
Поясним механизм фотонной лавины на примере простейшей трехуровневой схемы. Обозначим основное и два возбужденных состояния РЗИ как 1, 2 и 3. Состояние 2 обычно считается метастабильным. В отсутствие накачки заполнено только состояние 1. Пусть частота накачки ш близка к частоте перехода ш32 между состояниями 2 и 3, но далека от резонанса с частотой ш21<ш32 перехода между состояниями 1 и 2. При малых интенсивностях света ] в системе ничего не происходит, так как могли бы идти лишь оптические переходы 2—3 между незаполненными состояниями. При увеличении] ситуация меняется. Пусть один из РЗИ каким-либо образом оказывается в состоянии 2. Поглощая квант Йш, он переходит в состояние 3. За счет кросс-релаксационного механизма ион возвращается из состояния 3 в состояние 2. При этом один из соседних РЗИ возбуждается из основного состояния 1 в состояние 2. Таким образом, в состоянии 2 оказываются уже два иона. Каждый из них, в свою очередь, может участвовать в таких же процессах, и т.д. В результате в состоянии 2 накапливается много электронов на различных ионах, возникает сильное поглощение на переходах 2—3 и, соответственно, высокая заселенность на уровне 3. В этом случае возможна люминесценция на переходе 3—на частоте О > ш. Ключевую роль в ЭФЛ играет конкуренция между релакса-
ционными потерями электронов в состоянии 2 и накоплением электронов в этом состоянии благодаря процессам поглощения света и кросс-релаксационного переноса возбуждения. Характерным свойствами ЭФЛ являются: а) четко выраженный пороговый характер явления - при7 «скачком увеличиваются заселенности возбужденных состояний и поглощение света ш; б) резкое возрастание времени тщ установления квазиравновесного распределения электронов в области пороговых интенсивностей света 7ш. Значения 7^ убывают с ростом концентрации РЗИ. Пороговый характер ЭФЛ позволил дать анализ этого явления в терминах теории фазовых переходов II рода Л.Д. Ландау [6].
В последнее десятилетие был предложен и практически реализован ряд различных схем лавинной ир-конверсии в примесных системах (подробную библиографию см. в [7]). В частности, в [10] рассмотрена высокоэффективная лавинно-каскадная схема ир-конверсии в восьмиуровневой модели трехзарядных ионов тулия в кристаллах УЬБ. Эта схема позволяет получать излучение с длиной волны X ~ 0.29 мкм при накачке с X = 1.11 мкм или X = 0.649 мкм. Можно констатировать, что использование ЭФЛ позволяет весьма эффективным способом возбуждать коротковолновую люминесценцию с помощью длинноволновой накачки.
Фактически, когда при увеличении интенсивности накачки 7 эта величина переходит из области 7 <7^ в область 7 >происходит переключение системы между состоянием (I) с незаселенными возбужденными состояниями и очень слабым поглощением излучения накачки и состоянием (II) с большими заселенностями возбужденных состояний и сильным поглощением накачки. Ясно, что после выключения накачки система возвращается из состояния II в состояние I за время порядка наиболее длинного из времен релаксации в электронной подсистеме. Введем времена геч установления квазиравновесного распределения в электронной системе при ЭФЛ. Тогда энергию переключения системы можно определить следующим образом: Е« теч7 .
Типичные времена тщ установления квазиравновесного распределения в электронной системе РЗ ионов при ЭФЛ составляют 1-100 мс при пороговых плотностях энергии накачки, необходимых для включения лавинного механизма, Еот~0.1-10 мкДж/мкм2. Столь медленное протекание ЭФЛ в системах РЗИ связанное с малыми значениями сил осцилляторов для актуальных оптических переходов и большими временами жизни возбужденных электронных состояний, естественно, ограничивает круг возможностей практического использования этого явления в оптоэлектро-нике. Поэтому представляет интерес поиск твердотельных систем, где переключение системы осуществлялось бы за значительно более короткие времена с затратой меньшей энергии. Можно было предположить, что подходящей системой окажется квантовая яма (КЯ), где, с одной стороны, силы осцилляторов для переходов между подзонами размерного квантования являются величинами порядка единицы, а с другой стороны, достаточно коротки времена релаксации в электронной системе. В работах [11-13] была предложена полупроводниковая система с легированными КЯ, где переключение в режим лавинной ир-конверсии может осуществляться за значительно более короткие времена с затратой меньшей энергии. Роль, которую в примесной системе играют межионные кросс-релаксационные переходы, в легированной КЯ выполняют внутриям-ные межподзонные переходы оже-типа.
В системе, рассмотренной в [11, 12], сохраняются такие особенности ЭФЛ, как пороговый характер процесса и резкое увеличение времен тщ при интенсивностях накачки, близким к пороговым значениям. Фотоиндуцированная динамика в легированной КЯ описывается в [11, 12] системой нелинейных уравнений баланса для заселенно-стей трех нижних подзон 1, 2 и 3 (резонансные оптические переходы идут между подзонами 2 и 3). Анализ этих уравнений показал, что система обладает двумя стационар-
ными точками - стабильным узлом и нестабильным узлом. При бифуркационном значении интенсивности света / = эти две стационарных точки вырождаются в одну. В
случае, когда вероятность оже-процесса WA, при котором в результате столкновения электрона из подзоны 3 с электроном из подзоны 1 оба переходят в подзону 2, удается представить в виде WA « уА п1п3, имеем [12]:
где п0 - полная (двумерная) концентрация носителей в КЯ, Wjj - скорости релаксационных переходов между 1-й и /-й подзонами, Оц - сечения поглощения света на переходе между 1-й и /-й подзонами. Формула (1) справедлива при По у а > Wij, о12 = 0. При конечных, но малых по сравнению с о23, значениях о12 (формальная) бифуркационная интенсивность оказывается комплексной: / = +1/". Однако / << / для актуальных значений о/, Wj, и п0. Поэтому при увеличении / вблизи имеет место резкое возрастание квазиравновесных значений п2 и п3 и уменьшение п1 При увеличении о12 изменение заселенностей п вблизи порога становится менее резким. Для времени тщ при / = в [12] получено выражение:
Видно, что тщ увеличивается с уменьшением скорости прихода электронов в состояние 2, где их количество может лавинообразно возрастать.
Как показали расчеты [11-16], благодаря ЭФЛ в легированных КЯ можно за времена ~ 1-100 пс переключить материал из состояния I в состояние II. В состоянии I практически все электроны находятся в нижней подзоне размерного квантования, длинноволновый свет поглощается слабо. В состоянии II электроны заселяют вторую и третью подзоны, а в нижней подзоне их концентрация мала, так что возникает инверсия заселенностей между подзонами 2 и 1, а также 3 и 1. Поглощение света в состоянии II резко возрастает. Если симметрия квантовой ямы такова, что переходы 3—1 разрешены, то на этих переходах возможна фотолюминесценция с длиной волны, меньшей, чем у возбуждающего света. Плотность энергии Еш, которую нужно затратить для переключения, оказывается очень малой: Е^~10-100 фДж/мкм2, что на 6-7 порядков ниже аналогичной величины для примесных систем с РЗИ.
Предложенная в работах [14, 15] схема ЭФЛ в системе с КЯ типа II существенно отличалась от рассмотренной в [11-12] и позволяла при умеренных интенсивностях накачки получить люминесценцию с длиной волны, в 3-5 раз большей, чем у возбуждающего света. При этом энергия переключения Еш~1-10 пДж/мкм2, т.е. на 4-5 порядков ниже, чем в системе РЗИ.
Как следует из сказанного выше, ЭФЛ возникает в ситуациях, когда поглощение света происходит на переходах из возбужденных электронных состояний. На первый взгляд, заведомо более эффективны схемы возбуждения, где оптические переходы идут из основного электронного состояния, в котором до начала действия импульса накачки находятся почти все примеси. Однако, парадоксальным образом, как показало исследование ЭФЛ в системах РЗИ (см., например, [1-10]), при/ >каскадно-лавинные схемы с поглощением из нижних возбужденных состояний позволяют получить значительно большую заселенность верхних возбужденных состояний, чем чисто каскадные схемы с поглощением из основного состояния. Нами показано, что аналогичная ситуация имеет место и в случае лавинной мр-конверсии в системах с глубокими КЯ.
W2l(nо)УA + + W32) ,
& °23(П0ГА - -
(1)
(2)
2. Принципы расчетов динамики процессов типа фотонной лавины
Задачи о расчете процессов типа фотонной лавины в локальных системах и наноструктурах состоят из нескольких взаимосвязанных частей.
A) Для каждой конкретной системы нужно построить модель процесса, т.е. выделить электронные или электрон-колебательные состояния, к квантовым переходам между которыми сводится кинетика лавины, а также выделить все существенные для ЭФЛ одно- и многочастичные переходы.
Б) Требуется рассчитать (или оценить по имеющимся экспериментальным данным) вероятности фотопереходов между различными электронными состояниями примесного центра или квантовой яме.
B) Нужно оценить скорости релаксационных процессов, к числу которых относятся излучательные и безызлучательные процессы, причем в большинстве актуальных случаев процессы второго типа играют доминирующую роль. Примером того, как это делается в случае примесных РЗИ, является оценка, выполненная в работе [10]. В случае материалов с КЯ основную роль в процессах внутри- и межподзонной релаксации играет взаимодействие с полярными оптическими фононами. Анализ усложняется тем, что необходимо учитывать взаимодействие как с конфайнментными, так и с интерфейсными колебательными модами. Этим вопросам посвящена довольно обширная литература (см. например, [14-19]). Сечения захвата носителей из зонных состояний в подзону размерного квантования в КЯ удается оценить лишь очень грубым образом, равно как и сечения межзонной рекомбинации неравновесных электрон-дырочных пар. Впрочем, значения этих величин не являются критическими для построения качественной картины ЭФЛ.
Г) Необходимо рассчитать скорости «лавинообразующих» процессов - кросс-релаксации в локальных центрах или процессов оже-типа в КЯ. Соответствующие вычисления оказываются техническими весьма сложными, однако удается получить достаточно надежные оценки скоростей этих процессов [10, 11, 13].
Д) Требуется составить и решить систему уравнений нелинейных дифференциальных уравнений баланса населенностей различных электронных состояний. Качественный анализ такой системы удается провести лишь для некоторых наиболее простых моделей. Решения системы получаются исключительно численными методами. Следует иметь в виду, что применимость системы уравнений баланса для анализа фотоинду-цированной динамики далеко не во всех случаях очевидна, и этот вопрос нуждается в отдельном исследовании.
3. Модель каскадно-лавинной «^-конверсии и переключения в квантовой яме типа I
В данной работе рассмотрим более подробно ЭФЛ в гетероструктуре типа I с глубокими КЯ (в структуре типа I энергетическая щель узкозонного материала ямы лежит полностью внутри щели широкозонного материала барьера). Несмотря на одинаковую природу эффекта в различных системах, для каждой из них имеется ряд особенностей. Эти особенности могут играть существенную роль при практическом использовании ЭФЛ, в том числе для накачки коротковолновых лазеров длинноволновым светом, полностью оптического переключения и управления светом с помощью света.
Итак, рассмотрим гетероструктуру с зонной схемой типа I, состоящую из компонент А и В (рис. 1). Область А с шириной 2а является прямоугольной ямой как для электронов (с глубиной ис), так и для дырок (с глубиной и). Считаем, что глубина ямы ис достаточно велика (~1.5-2 эВ), в ней имеются три подзоны размерного квантования, нумеруемые в порядке возрастания энергии, а энергетические зазоры между 1-йу'-й под-
зонами ЙШг/ велики по сравнению с температурой Т. Предполагается также, что ш32 > ш21, а частота падающего света ш « ш32 (Йш ~ 0.5-0.8 эВ). Считается, что и < ис и в яме для дырок имеется лишь одна подзона размерного квантования у1. В отличие от [1113], предполагается, что в равновесных условиях электронные состояния в квантовой яме не заселены.
Развитие процесса (рассматривается также случай, когда имеется небольшое число электронов в подзоне 1) фотонной лавины происходит следующим образом. При малых интенсивностях света 7 появляется лишь небольшое число неравновесных электронов в подзоне 1 за счет прямых двухфотонных переходов (ДФП) из подзоны у1. Поскольку частота света больше частоты прямых переходов ш21 между подзонами 1 и 2, между этими подзонами могут идти лишь слабые непрямые (в к^-пространстве) переходы. При этом заселенности подзоны 2 и более высоких состояний остаются пренебрежимо малыми. Быстрые резонансные фотопереходы могли бы идти между подзонами
2 и 3, но эти подзоны при малых 7 остаются пустыми. Картина резко меняется при высоких значениях ]. За счет двухступенчатого каскада слабых переходов у^-1 и 1^2 некоторое число электронов все же оказывается в состояниях с к0 подзоны 2. Эти электроны быстро релаксируют на дно подзоны. Затем они могут либо «свалиться» в подзону 1 благодаря релаксации с участием фононов, либо поглотить фотон Йш и оказаться в подзоне 3. Для резонансных разрешенных переходов 2^3 сила осциллятора очень велика. Из подзоны 3 электроны могут «свалиться» в подзоны 2 и 1 благодаря релаксации с участием фононов, но достаточно эффективным, как показано в [11], оказывается и механизм оже-релаксации: благодаря кулоновскому взаимодействию между электроном в подзоне 3 и электроном в подзоне 1 они оба переходят в подзону 2. Каждый из этих электронов может таким же образом привести к появлению двух электронов в подзоне 2 и т.д. При больших интенсивностях света 7 в подзону 2 благодаря этому механизму попадает больше электронов, чем их уходит в подзону 1. В этом случае происходит лавинообразное увеличение заселенностей в подзонах 2, 3 и в состояниях непрерывного спектра зоны проводимости с.
В рассматриваемой модели существенную роль играет процесс оже-типа
3 ^ 11 у1: электрон из подзоны 3 переходит в подзону 1, передавая высвободившуюся энергию на рождение пары, состоящей из электрона в подзоне 1 и дырки в подзоне у1. При этом увеличивается общее число неравновесных электрон-дырочных пар в КЯ, что приводит к снижению пороговой интенсивности света Этот процесс отличается от рассмотренного в разд. 4 работ [14, 15] тем, что теперь обе начальные частицы находится в КЯ (область А).
В данной работе в дополнение к процессам, исследованным в [14, 15], мы также включаем в рассмотрение фотопереходы дырок из подзоны у1 (область А) в состояния непрерывного спектра валентной зоны (область В) и процесс релаксации дырок из непрерывного спектра в подзону у1. Таким образом, выполнен пункт А раздела 2. По пунктам Б (частично), В и Г (частично) мы можем воспользоваться результатами, полученными ранее в работах [11-15]. Фактически по пункту Б нам необходимо лишь рассчитать вероятности рождения электрон-дырочных пар за счет ДФП между подзонами у1 и 1. Реализация программы вычислений по пунктам Г и Д будет описана ниже.
4. Вероятности двухфотонных переходов VI ^ 1 и переходов оже-типа 3 ^ 11 VI
Для оценки вероятности прямых (в координатном пространстве и в пространстве поперечных импульсов) ДФП между подзонами у1 и 1 была использована модель с од-нозонными волновыми функциями (см. [14]) и учитывалась специфика правил отбора для межзонных и межподзонных оптических переходов. Вычисления проводились во
втором порядке теории возмущений по взаимодействию электронной подсистемы со светом. Были получены аналитические выражения для вероятности ДФП через интенсивность света, приведенную массу электрона и дырки, межзонный матричный элемент оператора импульса электрона и превышение энергии двух фотонов над порогом ДФП.
ис
т
£
> \
Ию
Рис. 1. Схема переходов в системе с квантовыми ямами типа I при каскадно-лавинной цр-конверсии. Вертикальные волнистые линии со стрелками обозначают оптические переходы, сплошные линии со стрелками - оже-переходы 3 —11v1, а пунктирные линии со стрелками - оже-переходы 31 —22
Далее рассмотрим переходы оже-типа 3 — 11 у1: электрон с двумерным волновым вектором к31, находящийся в подзоне 3 КЯ зоны проводимости, переходит в подзону 1 в состояние с волновым вектором к11^. Высвободившаяся энергия расходуется на рождение пары, состоящей из электрона в подзоне 1 с волновым вектором к121 и дырки в подзоне у1 с волновым вектором - к^. Переданный при этом импульс в плоскости, перпендикулярной оси роста наноструктуры, равен:
Ч 01= к 31 - к111= к121- к V1. (3)
Выражение для вероятности данного перехода запишем в виде
W (к 31, к„1 ; к 111, к121 ) = I I (к 31 )К3?,к,1 ;к111 ,к121 + Мк31,к,1 ;к111 ,к121 |2 *
Й к 31 ,к,1 ,кщ ,к121 (4)
Е3к 3, + Еук,,, — Е1к111 — Е1к121 ) ,
где I(к31) - функция распределения электронов в подзоне 3 зоны проводимости, а М^к к к и Мке1к ^ к 1± к121 - прямой и обменный матричные элементы оператора
межэлектронного взаимодействия. При написании формулы (4) предполагалось, что электронные состояния к111, к121 и дырочные состояния - к^ не заняты. Это обусловлено, с одной стороны, большой величиной расстройки резонанса д' = (е — 2Ет — Е — Еп ),(Е01 - энергия экстремума 1-й подзоны размерного кванто-
V \ 03 01 ё 0 р1 /
вания, - см. рис. 1) и короткими временами релаксации электронов в подзоне размерного квантования, а с другой — уходом дырок под действием излучения накачки в состояния непрерывного спектра валентной зоны).
Подставляя кулоновское взаимодействие в виде разложения в трехмерный ряд Фурье, после стандартных преобразований в результате получим следующее выражение для прямого матричного элемента:
М^)
2е
кз± ,к 1± ,кз± -Чо± ,к„±+Чо! (1о± ) ^ £ Х\ \
и 1 (до±) + >/2СО8 вЧв±я± I 2 (до±)
(5)
где х =
, п = р +-[а ууь ], а - матрица Паули, £ - площадь КЯ, Уь - периодиче-
тЕ§ 4тс
ский потенциал решетки, р - оператор импульса, 0() п - угол между векторами q0_L и п±, а величины I i (до1) представляют собой следующие выражения:
¡Мо.) = Цdzldz2е до1 21 -22 зщп(21 -гЖ(ъ)в(ъШ*гЖ^
Яо±) = Л dz1dz2 е-до1 21 - 221 в( 21)Д1( 21)вв1( 22)&( 22),
где Д. (2) - огибающие волновые функции подзон размерного квантования. Выражение для вероятности перехода запишем в виде:
23 £3
(6) (7)
ш =
3,11»
(2п)5 Й
1 d 2к у11 / (к 31) d 2к 311 d 2q
01
М(d} +
к 31,к »1,к 31 -q 01,к »1+qоl
+М(е}
к з1,к »1,к 31 ^о1>к »1+qоl
8
д' + ^ (к - к ). q - - Ёкк ^^ 1Кз± Чох ~
т т 2ш„
(8)
Для упрощения вычисления шестикратного интеграла в выражении для вероятности будем считать, что все электроны в подзоне 3 находятся вблизи ее дна. Такое предположение обусловлено тем обстоятельством, что релаксация электронов внутри подзоны 3 происходит значительно быстрее других релаксационных процессов. Тогда в подынтегральной функции в правой части (8) можно положить к31= о. При этом
1Г (к = (2п)2
пъ.
(9)
Интегрирование по углам между к31 и q0 снимается с помощью 8-функции. После некоторых вычислений получим:
1
Ш3,„» = 4е4тсх\2 ^' „ 2 ^ ^о
о 2*322
£п3 п Й а о
1 1
М ('') + М (е)
qо1 qо1
у/(до21 -3_ )(3+- до21)
3± = ^ ±р), р = к■
4та
2 (
Й2
Д,. -
2тг У
(т) = а 4т»тс д,
Й 2т + т„
(10)
(11) (12)
В приведенных выше формулах фигурируют безразмерные волновые векторы, измеряемые в единицах а-1.
5. Математическое моделирование и оптимизация параметров гетероструктуры
типа I с глубокими квантовыми ямами
Математическое моделирование фотонной лавины в квантовых ямах проводится с использованием уравнений баланса для заселенностей электронных состояний. При составлении уравнений баланса следует иметь в виду, что при больших интенсивностях накачки / концентрации электронов в подзонах 2 и 3 становятся сопоставимыми, и следует учитывать фотоиндуцированные переходы как с поглощением, так и с испусканием фотона. Сказанное не относится к переходам р, — р1, р1 — 1, 1 — 2 и 3 — с, так как конечные состояния для этих переходов практически не заполнены из-за отдаленности от минимумов соответствующих подзон в КЯ валентной зоны и КЯ зоны проводимости. Обладая относительно большой кинетической энергией, электроны или дырки в этих конечных состояниях быстро теряют ее за счет внутризонной или внутриподзон-ной релаксации и покидают область резонанса.
Система уравнений для концентраций неравновесных дырок непрерывного спектра валентной зоны р,, дырок р1 в КЯ валентной зоны, электронов п12,3 в трех подзонах КЯ зоны проводимости и электронов в непрерывном спектре зоны с пс имеет вид
Пс = О3с/П3 - К3Пе - ЛсПс (р0 + рV X
П3 = ^3Пс - О3с/П3 - (^31 + ^32 + )П3 + О23 7(П2 - П3) - ^31,22 (П1, П3 ),
П2 = -^1П2 - О23 7(П2 - П3) + ^32П3 + 2W21,22 (П1, П3) + О12/П1,
П1 = О12/П1 + ^21П2 + (^31 + )П3 - ^31,22 (П1, П3) (13)
р11/2 (1 - д)(1 - 1С1) - (Рю + р1 ),
р1 = (р10 + р1) + о Й12 (1 -11)(1 - Д ) + Т>3 + О р,р1 - ^ р,р1,
р„ = ЛсПс (р0 + р, ) - Ор,р1 + ^р, р1
с начальными условиями: п1, п2, п3, пс =0, р1=р01, р,=р0 при ^ = 0 . В формулах (13) ^с3,
- скорости захвата электронов и дырок из непрерывного спектра зоны проводимости в подзону 3 КЯ зоны проводимости и подзону р1 КЯ валентной зоны. Вероятность оже-переходов типа 31—22 описывается членом W3122 (см. [11, 13]). Оценка сечений о/ оптических переходов между 1-й и /-й подзонами проводится с учетом того, что типичные ширины полос межподзонного поглощения составляют 10-30мэВ.
В уравнениях (13) фигурируют «двумерные» концентрации р,, р0, пс частиц непрерывного зонного спектра, которые отличаются от обычных концентраций ру, р0, Пс
множителем пк = 5 -105 см-1 (количество ям на единицу длины вдоль оси роста наноструктуры): пс = пспк и т.п. Члены -Лспс(р0 + ру) и -Л1п1(р01 + р,) описывают обычную
бимолекулярную рекомбинацию электронов в зоне проводимости и в подзоне 1 с дырками в валентной зоне и в подзоне р1 области А. Величины р0, р10 обозначает равновесную концентрацию дырок в непрерывном спектре валентной зоны и в подзоне р1. Равновесную концентрацию электронов в зоне проводимости считаем равной нулю.
При высоких интенсивностях света состояния вблизи дна нижней подзоны размерного квантования КЯ для электронов оказываются заполненными, а состояния вблизи потолка подзоны в КЯ для дырок опустошаются (т.е. возникает высокая концентрация дырок р). Это влияет на скорости многофотонных межзонных переходов и многофотонных переходов оже-типа. Данные эффекты не являются критическими для рассматриваемой задачи. Тем не менее, их желательно учесть хотя бы в самом грубом приближении. С этой целью реальные распределения неравновесных электронов и ды-
рок аппроксимируются фермиевскими функциями распределения, соответствующими мгновенным концентрациям п^) и р^О электронов и дырок. Так, в формулах (13) фигурируют функции распределения Д и f электронов и дырок в подзоне п1 и р1 соответствующие энергиям ас (к, ) и (к, ) в точке к, двухфотонного резонанса между подзонами.
Д ={ехр[(^(к±)-/(#0)^] +1}-1, fpl ={ехр[(^(к,)-/(р^ф 1}-1. (14)
Для вычисления химических потенциалов ц , ц, (^ > 0) для электронов и
дырок, фигурирующих в формулах для функций распределения, воспользуемся трансцендентными уравнениями:
пМ) * рМ) * . Л
^ -ф(Ц„1) = 0, ~ф(ЦР1) = 0, (15)
N„(1) ^ Ма(Т)
шк„Т _ шк„Т ^ г dz
N = с в N = у в Ф
П1 пГ Р1 пП2 01 + ехр^ - х)
»(х)=1 т+е^т-хг • (16)
где ц/ = ц/ / квТ, N и N - эффективные плотности состояний соответственно в
подзоне 1 КЯ зоны проводимости и подзоны в КЯ валентной зоны.
Таким образом, при математическом моделировании фотонной лавины в гетеро-структуре типа I с глубокими КЯ требуется получить самосогласованное решение системы нелинейных дифференциальных уравнений (13) и трансцендентных уравнений (14-17). Сложность этой задачи делает невозможным как качественный анализ динамики системы, подобного [12, 13], так и получение простых формул для пороговых ин-тенсивностей света и времен установления квазиравновесных населенностей в электронной системе. Поэтому будем использовать результаты численных расчетов, которые приводятся ниже.
Оптимизация параметров зонной структуры для уменьшения пороговой интенсивности света, необходимой для запуска фотонной лавины, проводилась в пределах, обусловленных (а) соотношениями между энергетическими параметрами, допускаемыми выбранной моделью эффекта, и (б) значениями параметров, встречающихся в реально существующих структурах. В результате были выбраны следующие значения параметров, фигурирующих в правых частях уравнений (13): а = 3-10-7 см, р01 = 0,
р0 = 3-1010 см-2, Ж31 = 0.02 пс-1, = Жс3 = 0.01 пс-1, Ж32 = 0.07 пс-1, Ж21 = 0.1 пс-1,
таиг = 0.06 пс, <5=0.05 эВ, а = 1.2, шу = 0.5т, тс = 0.04ш, а23 = 2 см2/пс-1МВт,
а2 = 0.003 см2/пс-1МВт, а = а3 = 0.025 см2 МВт, Е = 1 эВ, Т= 300 К,
12 ' ргр1 3с 7 я ' '
и = 1.74 эВ .
а = 4.7 х104 см2МВт-2пс-1, = 0.01 см2с-1, ^ = 0.003 см2с-1, = 0.3 эВ,
Результаты численного решения системы нелинейных уравнений (13) даны на рис. 2 и 3. На рис. 2 приведены зависимости квазиравновесных заселенностей п123с ир1у от интенсивности накачки. Видно, что имеется пороговое значение интенсивности ] = ]Л, вблизи которого происходит резкое увеличение заселенностей подзон в КЯ для электронов, подзоны в КЯ для дырок, непрерывного спектра в зоне проводимости и валентной зоне. В данном случае« 0.056 МВт/см2.
На рис. 3 изображены зависимости времени установления квазиравновесного распределения электронов тед от интенсивности накачки/. Видно, что вблизи / = величины ТеЧ резко возрастают.
.........I...........' ' ' ' ' "'I.........I-1 I I I ЧМ|........П
10"® 101 10° 10' 1сг 103
\ МВт/см"
Рис. 2. Зависимость равновесных заселенностей от интенсивности света, где жирная сплошная линия - пс, штриховая - п3, пунктирная - п2, штрих-пунктирная - п1, штрих два пунктира - р1, сплошная - р
Рис. 3. Зависимость времени установления равновесных заселенностей тея
от интенсивности света }
Указанные эффекты являются следствием возникновения фотонной лавины. Полученные результаты схожи с результатами для системы с глубокими КЯ типа II [14, 15]. Таким образом, благодаря ЭФЛ можно осуществить генерацию неравновесных ЭДП слабым ИК светом в системе с квантовыми ямами типа I [16]. При этом пороговые интенсивности ИК света, вызывающего лавину, составляют сотни кВт/см2.
Следует отметить, что эффект фотонной (точнее, многофотонной) лавины при определенных условиях может играть ключевую роль в оптическом пробое прозрачных широкозонных диэлектриков или полупроводником короткими мощными световыми импульсами (см. [23, 24]).
6. Сравнительный анализ моделей оптического переключения и «^-конверсии
в наноструктурах различных типов
Можно сопоставить параметры переключения на основе эффекта фотонной лавины и переключения на основе оптического эффекта Штарка в наноструктурах ([25-29]). В этом случае переключение можно осуществить за времена 0.1-1 пс, более короткие, чем в случае ЭФЛ, с плотностью энергии в переключающем световой импульсе ~10-100 фДж/мкм2. Это сопоставимо с энергией, необходимой для переключения на основе ЭФЛ. Однако в случае штарк-эффекта требуются интенсивности переключающего света, примерно на 3 порядка более высокие, чем в случае ЭФЛ. Таким образом, для работы в пико- и субпикосекундном диапазонах предпочтительнее использовать переключение на основе оптического эффекта Штарка, а для работы, скажем, в наносе-кундном диапазоне удобнее использовать переключение на основе ЭФЛ в КЯ.
Сопоставим теперь оптическое переключение и ир-конверсию в квантовых ямах различных типов. В случае легированных КЯ при начальной (двумерной) концентрации свободных электронов в нижней подзоне размерного квантования ~1012 см-2 времена переключения в актуальном диапазоне интенсивностей света (/ ~ 1 МВт/см2) могут составлять от единиц до десятков пикосекунд, а энергии переключения весьма малы (~ 10-100 фДж/мкм2). Весьма низкими являются и пороговые интенсивности света / ~ 10-100 кВт/см2). Гетероструктуры с подходящими зонными параметрами достаточно распространены. Существенным недостатком данной схемы является невысокая степень ир-конверсии: фактически можно получить люминесценцию (и лазерную генерацию) на частоте, менее чем в 2 раза превосходящей частоту накачки.
Этот недостаток преодолевается в моделях, использующих двухфотонную накачку нижней подзоны размерного квантования в яме для электрона в гетероструктурах типов I и II. Так, в структуре с квантовыми ямами типа II можно получить люминесценцию на межзонных переходах на частоте, почти в 5 раз превышающей частоту накачки. При этом пороговые интенсивности света остаются примерно такими же, как в случае легированных квантовых ям. Однако из-за того, что в такой модели требуется время для создания достаточно высокой концентрации носителей в нижней подзоне размерного квантования, времена (а вместе с ними и энергии) переключения оказываются примерно на два порядка большими, чем в случае эффекта фотонной лавины в материале с легированными квантовыми ямами. Это и есть та цена, которую приходится платить за увеличение степени ир-конверсии. Примером гетероструктуры типа II с глубокими КЯ могут служить системы !п0.53Оа0.47А8 (область А)/А1А80.568Ь0.54 (см. [30, 31]]) (зонные параметры этой системы близки к использованным в наших расчетах [14]) либо ¡п0.3Оа0.7А8 (область А)/А1Лб (область В) (см. [32]]).
В рассмотренном в настоящей работе эффекте фотонной лавины в гетерострукту-ре типа I с глубокими квантовыми ямами степень ир-конверсии может превышать 5, а время (~ 1 нс ) и энергия переключения (~ 1 пДж/см2) принимают значения, промежуточные между теми, которые можно реализовать в рассмотренных ранее моделях леги-
рованных КЯ и КЯ типа II. В принципе, такой вариант мог бы считаться оптимальным, однако в настоящее время известна лишь одна гетеросистема СёЗе/БгБ [33], зонные параметры которой соответствуют требованиям данной модели. Вместе с тем отсутствуют принципиальные ограничения для создания в будущем и других гетеросистем, позволяющих реализовать рассмотренную модель оптического переключения и ир-конверсии.
7. Качественный анализ принципиально новых моделей многократной ир-конверсии («оптический трамплин») в низкоразмерных системах
В рассмотренных в предыдущих разделах моделях фотонной лавины ключевую роль играли процессы типа Оже, которые обеспечивали «размножение» электронов в возбужденных состояниях. В модели многократной ир-конверсии (или оптического трамплина), которая будет рассматриваться в данном разделе, главная роль принадлежит более сложным процессам типа Оже, а именно, процессам второго порядка с участием в элементарном акте фотонов. Поясним модель оптического трамплина на простом примере. Рассмотрим диэлектрик или полупроводник с широкой запрещенной зоной (Ея ~ 4-6 эВ). Пусть в кристалле имеется достаточно высокая концентрация глубоких двухуровневых примесных центров. Обозначим энергетический зазор между возбужденным (2) и основным (1) состоянием примесного центра через Л21. Примем для определенности, что расстояние Лс2 от уровня 2 до дна зоны проводимости с и расстояние Лу1 от потолка валентной зоны V до уровня 1 таковы, что
Л21 < Лс2, Лvl < 2Л21, (17)
(см. рис. 4).
Пусть на материал падает свет с частотой ш = Л21/Й. Каждый из двух соседних примесных центров (А и В), поглощая фотон Йш, переходит из основного состояния 1 в возбужденное состояние 2. Далее может иметь место процесс А02+В02+Йш ^ А01+В++ес: электрон на центре А переходит из состояния 2 в состояние 1, передавая высвободившуюся энергию электрону на центре в, который переходит в зону проводимости с, поглощая в том же элементарном акте фотон Йш (см. рис. 4а). На освободившееся состояние центра В в результате аналогичных процессов может перейти электрон из валентной зоны. Сначала центр А, снова поглощая фотон Йш, переходит из основного состояния 1 в возбужденное состояние 2. Затем происходит процесс Л02+Б++Йш ^ А°1+В°1+^ (см. рис. 4б). В результате всех перечисленных процессов образуется электрон-дырочная пара (электрон в зоне проводимости с и дырка в валентной зоне V), энергия возбуждения которой составляет почти 5Йш. При грубой оценке вероятностей рассмотренных процессов считалось, что глубокий примесный центр описывается двухзонной моделью потенциала нулевого радиуса, а взаимодействие между примеснымицентрами является диполь-дипольным. Было показано, что при вели-
20 3
чине Йш ~ 1 эВ, концентрации центров п1 ~ 10 см предлагаемый здесь механизм генерации электрон-дырочных пар более эффективен, чем прямые 5-фотонные межзонные переходы, по крайней мере, при интенсивностях света] ~ 10 ГВт/см2.
Механизм оптического трамплина может действовать и в квантовых наноструктурах. Рассмотрим, например, глубокую легированную квантовую яму с тремя подзонами размерного квантования, нумеруемыми в порядке увеличения энергии как 1, 2 и 3 (рис. 5). Как и в предыдущих разделах, где рассматривался эффект фотонной лавины, считаем, что ш21 < ш32 , однако частота света ш теперь выбирается равной частоте перехода ш 21 между нижней и второй подзонами.
а
Дц | Ш
Л_
Нсо
Д2
Дз1 { Ноу
а
Ее
~К~ С
б
Д21
ж—ж
НаУ
Д21
"Ж 1
А21
В
г'
Рис. 4. Схема оптического трамплина в материале с глубокими примесными центрами.
Пояснения в тексте
Рис. 5. Схема оптического трамплина в квантовой яме. Пояснения в тексте
При Йш21 >> kT в отсутствие света практически все электроны находятся в нижней подзоне 1. После включения света электроны могут переходить в подзону 2. Далее начинает работать следующий механизм: электрон из подзоны 2 переходит в нижнюю подзону 1, отдавая высвободившуюся энергию другому электрону из подзоны 2, который переходит в верхнюю подзону 3 с одновременным поглощением фотона Йш.
Электрон, попавший в подзону 3, может поглотить еще один фотон и перейти в состояние непрерывного спектра. При этом возникает фотопроводимость в направлении оси роста наноструктуры. Вероятности переходов 22+Йш ^ 13 вычисляются во втором порядке теории возмущений - один порядок по межэлектронному кулоновско-
му взаимодействию и один порядок по взаимодействию электронов со светом. Оценки
11 2
показывают, что при концентрации электронов в яме n0 ~ 10 см , Йш « 0.4 эВ переходы указанного типа доминируют над двухфотонными непрямыми переходами между подзонами 2 и 3 при всех интенсивностях света ниже порога разрушения для материалов с легированными квантовыми ямами.
Таким образом, механизм оптического трамплина может быть, в принципе, использован для генерации низкочастотным светом высокоэнергетических возбуждений примесных систем и наноструктур. Очевидно, что этот механизм нуждается в подробном исследовании.
Работа выполнена по Госконтракту № 02.467.11.7006 при частичной поддержке РФФИ, грант 04-02-16175.
Литература
1. J.S. Chivian, W.E. Case, and D.D. Eden. The photon avalanche: a new phenomenon in Pr3+-based infrared quantum counters. // Appl. Phys. Lett. 1979. Vol. 35. № 2. P. 124-126.
2. A.W. Kueny, W.E. Case, and M.E. Koch. Nonlinear-optical absorption through photon avalanche. // JOSA B.1989. Vol. 6. № 5. P. 639-643.
3. W.E. Case, M.E. Koch, and A.W. Kueny. Photon avalanche in rare-earth crystals. // Journ. of Lumin. 1990. Vol. 45. P. 351-354.
4. H. Ni and S.C. Rand. Avalanche upconversion in Tm:YAlO3. // Opt. Lett. 1991. Vol. 16. № 10. P.14241-14243.
5. A.W. Kueny, W.E. Case, and M.E. Koch. Infrared-to-ultraviolet photon-avalanche pumped upconversion in Tm:LiYF4. // JOSA B. 1993. Vol. 10, № 10. P. 1834-1838.
6. S. Guy, M.-F. Joubert, and B. Jacquier. Photon avalanche in the mean field approximation. // Phys. Rev. B. 1997. Vol. 55. № 13. P. 8240-8249.
7. M.-F. Joubert. Photon avalanche upconversion in rare-earth laser materials. // Optical materials. 1999. Vol. 11. P. 181-212.
8. D.B. Gatch, W.M. Dennis, and W.M. Yen. Photon avalanche effect in LaCl3:Pr3+ // Phys. Rev. B. 2000. Vol. 62. № 16. P. 1790-1796.
9. M.P. Hehlen, A. Kudicher, et al. Nonradiative dynamics of avalanche upconversion in Tm:LiYF4 // Phys. Rev. B. 2000. Vol. 61. № 2. P. 1116-1124.
10. Е.Ю. Перлин, А.М. Ткачук, M.-F. Joubert and R. Moncorge. Каскадно-лавинная up-конверсия в кристаллах YLF:Tm3+. // Опт. и спектр. 2001. Т. 90. В. 5. С. 772-781.
11. Е.Ю. Перлин. Фотонная лавина в легированной квантовой яме. // Оптика и спектроскопия. 2001. Т. 5. В. 5. С. 777-783.
12. E.Yu. Perlin. Photon Avalanche Effect in Doped Quantum Wells. // Journ. of Luminescence. 2001. Vol. 94-95. P. 249-253.
13. Е.Ю. Перлин, Р.С. Левицкий. Фотонная лавина в легированных квантовых ямах: up-конверсия и эффект переключения. // Оптический журнал. 2006. Т. 73. В. 1. С. 3-11.
14. Е.Ю. Перлин, А.В. Иванов, Р.С. Левицкий. Каскадно-лавинная генерация электрон-дырочных пар в квантовых ямах типа II. // ЖЭТФ. 2003. Т. 123, В. 3. С. 612-624.
15. Е.Ю. Перлин, А.В. Иванов, Р.С. Левицкий. Каскадно-лавинная ап-конверсия и генерация неравновесных электрон-дырочных пар в гетероструктурах типа II с глубокими квантовыми ямами. // Оптический журнал. 2006. Т. 73. В. 1. С. 12-21.
16. Р.С. Левицкий, А.В. Иванов, Е.Ю. Перлин. Эффект фотонной лавины в гетероструктурах типа I с глубокими квантовыми ямами. // Оптический журнал. 2006. Т. 73. В. 2. С. 3-8.
17. M.H. Degani and O. Hipolito. Electron-phonon interaction effects in a quasi-two-dimensional electron gas in the GaAs-Ga1.xAlxAs heterostructure. // Phys. Rev. B. 1987. Vol. 35. № 14. P. 7717-1722.
18. B.K. Ridley. Electron scattering by confined LO polar phonons in a quantum well. // Phys. Rev. B. 1989. Vol. 39. No 8. P. 5282-5289.
19. B.K. Ridley. Electron-hybrydon interaction in a quantum well. // Phys. Rev. B. 1993. Vol. 47. № 8. P. 4592-4594.
20. K.J. Nash. Electron-phonon interactions and lattice dynamics of optic phonons in semiconductor heterostructures. // Phys. Rev. B. 1992. Vol. 46. № 12. P. 7723-7729.
21. C. Trallero-Giner, F. Comas, and F. Garsia-Moliner. Polar optical modes and electron-phonon interaction in semiconductor nanostructures. // Phys. Rev. B. 1994. Vol. 50. № 3. P.1755-1764.
22. J.L. Gondar, F. Comas, and F. Castro. Scattering rates in a semiconductor heterostructure: the effects of intersubband transitions. // Physica B. 2000. Vol. 292. P. 354-356.
23. Е.Ю. Перлин, А.В. Иванов, Р.С. Левицкий. Новый механизм предпробойной генерации электрон-дырочных пар в кристаллах: эффект многофотонной лавины. // Известия РАН. 2005. Т. 69. В. 8. С. 1133-1135.
24. Е.Ю. Перлин, А.В. Иванов, Р.С. Левицкий. Предпробойная генерация неравновесных электрон-дырочных пар: эффект многофотонной лавины. // ЖЭТФ. Физ. 2005. Т. 128, В. 2 (8). С. 411-421.
25. Е.Ю. Перлин. Оптический штарк-эффект при переходном двойном резонансе в полупроводниках. // ЖЭТФ. 1994. Т. 105. В. 1. С. 186-197.
26. Е.Ю. Перлин, А.В. Федоров. Двухфотонное поглощение, контролируемое резонансным оптическим штарк-эффектом в кристаллах и квантовых наноструктурах. // Оптика и спектроскопия, 1995. Т. 78. В. 3. С. 445-456.
27. Е.Ю. Перлин, А.В. Федоров. Переходный двойной оптический резонанс на эксито-нах в квантовых наноструктурах. // Оптика и спектроскопия, 1995. Т. 78. В. 3. С. 445-456.
28. Е.Ю. Перлин, А.В. Федоров. Квазистационарный оптический штарк-эффект при двойном межзонном резонансе в анизотропных полупроводниках. // Известия РАН. Сер. физ 1996. Т. 60. В. 6. С. 164-179.
29. Е.Ю. Перлин, Д.И. Стаселько. Многофотонные переходы и резонансный оптический эффект Штарка в нанокристаллах AgBr. // Оптика и спектроскопия. 2005. Т. 98. В. 6. С. 944-950.
30. A. Neogi, T. Mozume, H. Yoshida, O. Wada. Intersubband Transitions at 1.3 and 1.55 □ m in a Novel Coupled InGaAs-AlAsSb Double-Quantum-Well Structure. // IEEE Photon. Technol. Lett. 1999. Vol. 11. No. 6. P. 634-636.
31. A. Neogi A, H. Yoshida, T. Mozume, N. Georgiev, T. Akiyama, and O. Wada. Absorption saturation of near-infrared intersubband transition in lattice-matched InGaAs/AlAsSb quantum wells // Physica E. 2000. Vol. 7. P. 183-187.
32. C.P. Garcia, A. De Nardis, V. Pellegrini, et al. 1.26 □m intersubband transitions in In0.3Ga0.7As/AlAs quantum wells // Appl. Phys. Lett. 2000. Vol. 77, № 23. P. 3767-3769.
33. R. Engelmann, J. Ferguson, and R. Solanki. Quantum-well activated phosphors: A new concept for electroluminescent displays. // Appl. Phys. Lett. 1997. Vol. 70. № 4. P. 411413.
