264
ВЕСТН. МОСК. УН-ТА. СЕР. 2. ХИМИЯ. 2000. Т. 41. №> 4
УДК 551.464.679
ОПРЕДЕЛЕНИЕ 210РЬ И 137С« В ДОННЫХ ОСАДКАХ ДНЕПРОВСКО-БУГСКОГО ЛИМАНА
Р. А. Алиев, Ю. А. Сапожников
(кафедра радиохимии)
Проведено датирование донных осадков Днепровско-Бугского лимана методом неравновесного 210РЬ. Восстановлена хронология поступления С« в донные осадки до и после Чернобыльской аварии.
Авария на Чернобыльской АЭС привела к значительному загрязнению Черного моря долгоживущими радионуклидами, в особенности 137Cs и 9С^г Первичное поступление 137Cs и 91^г в виде атмосферных выпадений определялось метеорологической обстановкой и происходило крайне неоднородно по поверхности моря. В первые дни после аварии (26-28 апреля) перенос радиоактивного облака происходил преимущественно в северо-западном направлении [1], в результате чего загрязнению подверглась Северная и Западная Европа. В последующие дни направление ветра изменилось на западное. В первые дни мая 1986 г. наблюдались локальные выпадения продуктов аварийного выброса в районе российской части Черноморского побережья Кавказа. Крымское побережье от атмосферных выпадений практически не пострадало.
Кроме радионуклидов, поступивших в Черное море с воздушными массами, существенные количества радионуклидов поступили (и, по-видимому, продолжают поступать) в результате медленного процесса - выноса реками. Значительный вклад в загрязнение Черного моря (особенно в северо-западном секторе) вносит Днепровская система [2, 3]. Сообщалось [2] об аномально высоком содер-
жании Sr (до 2,52 Бк/л) в воде западнее мыса Тарханкут летом 1991 г. Причиной поступления 91^г мог быть весенний паводок 1991 г. В связи с этим представляет большой интерес хронология поступления техногенных радионуклидов, в особенности 137сб, в донные осадки Черного моря. Для решения этой задачи был использован
'6 08-137
10 15 20
глубина, см
Рис. 1. Профили активности 210РЬ и 226Яа в пробах донного осадка (Днепровско-Бугский лиман, 46° 34,2' с.ш. 31° 23,2' в. д.)
0
0
5
25
30
ВЕСТН. МОСК. УН-ТА. СЕР. 2. ХИМИЯ. 2000. Т. 41. № 4
265
метод датирования донных осадков по неравновесному 210Pb.
Этот метод основан на нарушении радиоактивного
равновесия в ряду 238U. Равновесие нарушается за счет
222
эманирования Rn, который через ряд короткоживущих нуклидов превращается в атмосфере в 210Pb, который затем с глобальными выпадениями попадает в водоемы и накапливается в донных осадках. В среднем до попадания
в осадки 210Pb находится в воде один-два года. Определяя
21 0
содержание Pb в том или ином горизонте, возможно определить возраст осадка, если соблюдаются следующие предположения:
21 0
1) поток Pb в осадки постоянен;
2) скорость осадконакопления не меняется в пределах рассматриваемого промежутка времени;
21 0
3) постседиментационная миграция Pb не происходит.
Определение 210Pb путем детектирования испускаемых им ß-частиц - непростая задача, так как энергия его ß-из-лучения невысока: 16,5 и 63 кэВ (82 и 18% соответственно). Возможно и у-спектрометрическое определение ак-
21 0
тивности Pb, но вероятность испускания у-квантов при распаде составляет всего лишь 4,5%, энергия у-квантов тоже невелика (46,5 кэВ). Поэтому для у-спектрометри-ческого определения низких активностей 210Pb требуются специальные детекторы для регистрации у-квантов низких энергий. Такой анализ требует длительного времени экспозиции (до нескольких суток). Поэтому 210Pb чаще опре-
21 0
деляют косвенно, регистрируя ß-частицы дочернего Bi
21 0 21 0 или а-частицы внучатого Po. Определение Pb по
210Po требует дополнительного предположения о равновесии между радионуклидами, которое в общем случае может и не соблюдаться. Поэтому предпочтительным явля-
21 0
ется определение активности Bi, который является ß-излучателем с периодом полураспада 5,0 сут.
Для определения 210Pb отобранные колонки донных осадков разрезали по глубине на слои толщиной 2 см, затем каждый слой по отдельности обрабатывали в течение 1 0 ч смесью соляной и азотной кислот, затем отделяли висмут экстракцией четыреххлористым углеродом в виде диэтилдитиокарбаматного комплекса из аммиачного раствора, содержащего избыток ЭДТА. Затем растворитель упаривали и комплекс разлагали концентрированной азотной кислотой. Активность 210Bi определяли по кривым распада жидкостно-сцинтилляционным методом на спектрометре «Tri Carb 2700TR» (Canberra Packard). В качестве сцинтиллятора использовали «Hi Safe III» (Wallac). Для определения химического выхода висмута
207-г,-
использовали радионуклид Bi, активность которого определяли гамма-спектрометрически на установке с де-
7
б *x 5 s -5 4 ч: g 3 о ra , о. 2 Cs-137 п
1 О f-1- 1, w
4 ¿P ¿P ¡N й й Л ф K°>V <hN K?>v K^ K^
Рис. 2. Предлагаемая хронология поступления 137Cs в донные осадки
тектором из сверхчистого германия (Canberra Packard). Количество вводимой метки составляло около 1 Бк. Химический выход висмута составлял 60-100%. Минимальная определяемая активность 210Bi составляет около 0,1 Бк на пробу при массе образца около 5 г. Результаты определения активности Pb и Ra в пробах донного осадка, отобранных вблизи устья Днепра (46° 34,2' с.ш. 31° 23,2' в. д.) приведены на рис. 1.
Содержание 137Cs и 226Ra в образцах определяли гам-ма-спектрометрически. Калибровку по эффективности проводили, используя стандартный препарат, содержащий 232Th в равновесии с продуктами распада. Результаты оп-
137/-, ,
ределения активности Cs приведены на рис. 1.
На основании полученных значений активности 210Pb рассчитан возраст каждого горизонта и восстановлена ди-
137
намика поступления Cs в донные осадки до и после Чернобыльской аварии (рис. 2).
Интересно, что наибольшее содержание 137Cs в донных осадках приходится на начало девяностых годов, это может быть объяснено тем, что скорость миграции цезия невелика, так как вынос загрязнений реками происходит довольно медленно. Кроме того, дополнительные
137
количества Cs могут поступать в окружающую среду в результате постепенной коррозии частиц, содержащих продукты деления. Возможно, значительную роль сыграл также весенний паводок 1991 г., который привел к затоплению больших ранее не затапливавшихся площадей, подвергнутых радиоактивному загрязнению во время Чернобыльской аварии.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Interim report on fallout situation in Finland from April 26 to May
4 1986. Finnish Center for Radiation and Nuclear Safety.
2. Сапожников Ю.А., Ефимов И.П., Сапожникова Л.Д., Ремез
В.П. // Вестн. Моск. Ун-та. Сер. 2. Химия. 1992. 33. С. 395.
3. Polikarpov G.G., Kulebakina L.G., Timoshchuk V.I., Stokozov N.A.
// J. Environ. Radioactivity. 1991. 13. P. 25.
Поступила в редакцию 20.01.2000