CC BY
14
УДК 51-72
ОПИСАНИЕ ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫХ ДАННЫХ МАЛОУГЛОВОГО РАССЕЯНИЯ НЕЙТРОНОВ НА СПЛАВЕ NiCrAl В РАМКАХ КВАНТОВОЙ МЕХАНИКИ И В КЛАССИЧЕСКОЙ МОДЕЛИ ПОЛИДИСПЕРСНЫХ
ШАРОВ
С. И. Поташев, В. П. Заварзина, А. А. Афонин
Модифицированный потенциал Юкавы используется для того, чтобы подогнать параметры модели ядра под данные малоуглового рассеяния нейтронов на сплаве никель-хром-алюминий для величины произведения переданного импульса Q и эффективного радиуса ядра R, удовлетворяющих условию QR < Н. Аналитическая модель полидисперсных шаров применяется для расчета интенсивности рассеяния нейтронов и определения наиболее вероятного макроскопического радиуса шара Ro при QRo > 3Н.
Ключевые слова: рассеяние нейтронов, борновское приближение, классическое рассеяние на шарах.
1. Введение. Для определения структурных параметров материала исследуется малоугловое рассеяние нейтронов с длиной волны А = 4.5 А, которая соответствует скорости нейтронов 890 м/с. Угловое распределение интенсивности рассеянных нейтронов регистрируется двумерным позиционно-чувствительным детектором. В результате измеряется зависимость интенсивности рассеянных нейтронов от величины переданного импульса Q = mv sin в, где m - масса нейтрона v - его скорость, в - угол рассеяния.
При малых значениях величин, удовлетворяющих условию QR < Н, корректно описать экспериментальные данные с помощью классических представлений (приближения Гинье) не представляется возможным (см. [1]). Поэтому в настоящей работе для вычисления сечения рассеяния тепловых нейтронов на ядрах мы используем борновское приближение и модель ядра с модифицированным потенциалом Юкавы.
ИЯИ РАН, 117312 Россия, Москва, пр-т 60-летия Октября, д. 7а; e-mail: potashev@inr.ru.
При больших значениях величины Т, удовлетворяющих условию QR0 > 3П, структура материала может быть описана в рамках модели, в которой предполагается, что образец состоит из нескольких фракций частиц (кристаллитов) сферической формы с наиболее вероятным радиусом R0. Также предполагается, что материал образца содержит несколько фракций сферических кристаллитов с различными распределениями по радиусу. Далее, аналитически вычисляется интенсивность I в зависимости от переданного импульса Q с несколькими свободными параметрами, которые оптимизируются для наилучшего описания экспериментальных данных.
2. Квантово-механическое описание рассеяния нейтронов на ядрах. Амплитуда рассеяния , (Т) в борновском приближении
>Ю) = - / ^«»Р (-4")'* = ^Т !„" ^(Т-) ■ ^ 0)
где Т - переданный импульс. Введя переменную переданного импульса в = Т, выра-
п
женную в единицах обратной длины, мы получим
^^ Г 2т
f (в) =--— V(г) ехр (—¿¿"г)13ж = —— V(г) вт (вг) ■ тв,г. (2)
2пП2 У П2в У о
Потенциал каждого из ядер исследуемого материала образца записываем в форме потенциала Юкавы
Vfc(г) = д ехр (—г/Rk), (3)
г
где индекс к = 0,1, 2 соответствует ядрам N1, Сг, А1. Здесь д - эффективный ядерный заряд, Rk = £Ак/310-13м - эффективный радиус ядра, где Ак - атомный вес соответствующего ядра, £ - поправочный множитель радиусов ядер. Величины д и £ определяются как свободные параметры, наиболее соответствующие экспериментальным данным. Дифференциальное сечение для каждого из ядер
^ = I, (в)|2 = 4д2£4т2 РкRfc (4)
1/к(в)1 = п4 (1+ £2R2в2)2 . (4)
Угловое распределение интенсивности рассеяния, которое мы измеряем в эксперименте
^ = 1о^По 1Ш + П1+ П2 ^ = 1о1 (по!,о(в)|2 + П1|,1(в)|2 + П2|,2(в)|2) =
41оЬрМАт2 Рк Rk
24
2.
•г£4 V п4 Ак (1 + £2R2 в2)
Здесь т - масса нейтрона, Ь - толщина образца, 10 - интенсивность падающих нейтронов, в - приведенный переданный импульс, т - масса нейтрона, Ма = 6.02 • 1023моль-1 -число Авогадро, р - плотность материала образца, Пк = рМд —к - концентрация ядер
Ак
элемента сорта к, Рк - массовая доля элемента сорта к. В сплаве №СгА1 массовые доли равны: Р0 = 0.58, Р1 = 0.39 и Р2 = 0.03 и атомные веса ядер составляют А0 = 0.0587 кг/моль, А1 = 0.052 кг/моль и А2 = 0.027 кг/моль. На рис. 1 приведено описание экспериментальных данных для сплава №СгА1: сплошная кривая - расчет по формуле (5), штриховая кривая - расчет в приближении Гинье. Наиболее вероятные значения параметров д = 2.473±0.05, £ = 28.3±0.5. Наиболее вероятный радиус сферы в приближении Гинье составляет Я = 67.2 ± 2.3 А. Видно, что квантово-механическое описание гораздо лучше соответствует экспериментальным данным малоуглового рассеяния при малых величинах в. Оно дает конечное значение сечения в пределе при в ^ 0.
сИ./сК1, см-1
0.04 0.06 0.08 О/йД"1
Рис. 1: Экспериментальный спектр малоуглового рассеяния нейтронов с длиной волны 4.5 А на сплаве ЫгСгА1 и результат аппроксимации начального участка от ~ 0.03 А-1 до ~ 0.1 Л-1 этого спектра борновским приближением с потенциалом Юкавы (сплошная линия) и в приближении Гинье (пунктирная линия).
Отметим, что при малых величинах в в предположении строго одинаковых частиц получаем квадратичную зависимость от в, как и в приближении Гинье, которое не реализуется в случае наличия распределения по радиусам макроскопических частиц.
Разлагая (5) в ряд при малых в, получим квантово-механический аналог формулы Гинье:
dI _ 41оЬрМлт2 ^^ ^ Pk Rk
-g
dn h4 * * ^ ^ ■
k=
= Ak [1 + 2 (s£Rk)2 + (s^Rk)4] 41оЬрМлт2,м(Л Pkо„2Й=0 PkRk
^ -g2f > 1 - 2s 2 „
h4 g? Vk=0 Ak Д Ho Pk Rk,
И при больших величинах s получаем зависимость ~ 1/s4 как и в законе Порода, который справедлив в предположении строго одинаковых частиц и также не реализуется для наличия распределения макроскопических частиц:
dl = 4IoLpNAm2 2,4 у Pk_R_ 4IoLpNAm2 g2 / A рЛ (7)
dn h4 g * ¿0 Ak [1 + 2 (s,Rk)2 + (s,Rk)4] ~ h4 s4 [kL Ak) • U
3. Макроскопическое описание в модели шаров. Угловое распределение интенсивности рассеяния в этой модели
7уЛ ЛЖ / Л Е>3\ 2
I = ^ = ^ f (R)$2(sR)\-ir) dR, A = n(p4 - Рм)2, (8)
где Е - макроскопическое сечение материала образца, П - телесный угол, n - концентрация молекул, рч - плотность частиц, рм - плотность материала матрицы, f (R) -функция распределения по радиусам частиц, Ф - формфактор, s - переданный импульс, R - радиус частицы.
Применяя формулы, приведенные в работе [1] для шара и заменив t = sR, получаем распределение интенсивности по переданному импульсу в модели шаров:
1 с 2 рж 1 С\тг2 р'Ж
I(s) = —r f (R)[sin(sR) - sR cos(sR)]2dR =—1~ f (t) (sin t - t cos t)2 dt. (9) s Jo s Jo
3.1. Интенсивность рассеяния для распределения Шульца-Цимма. В качестве распределения по размерам шаров выбирается нормированная на единицу плотность распределения вида:
R
1 - —
df(R) = r(k + 1)ak+iRke (10)
где использован табличный интеграл 860.07 из книги [2]. Тогда распределение интенсивности при рассеянии на шарах для распределения Шульца-Цимма имеет вид:
1 (4_)2 гж —
I(в) = ^-^гтЦ^ Rkе а [siп(вR) — вR сов^)]^. (11)
R
ж _ , Рк е Г(к + 1)акг1 в6 Уо
Вводим безразмерные величины: а = 1/(ва) и Ь = вR и получаем
16п2акг1 Г
I (в) =~'к ¿У Ьк е-а*(вт Ь — Ь сов Ь)^. (12)
После длинных, но несложных преобразований, получим решение интеграла (12) [3]
,к —а*,., , к! Г(к + 1)сов[(к +1)6]
/о 2акг1 2(а2 + 4) ^
Ьке—а* (siп Ь — Ь сов =
_Г(к+2)8т[(к+2)0] (к + 2)! Г(к + 3) сов[(к + 3)6] (13)
к + 2 + 2ак+з + к + 3 . (13)
2(а2 + 4) 2 2(а2 + 4) 2
При условии к € к > 1 получим Г(к + 1) = к!, Г(к + 2) = (к + 1)! и, обозначив г = Vа2 + 4, 01 = (к + 1)6, 02 = (к + 2)6, 03 = (к + 3)6, получаем распределение интенсивности при рассеянии на шарах для распределения Шульца-Цимма:
Т, , 8п2 Г к2 + 3к + 2 /а\к+1 I(в) = — <; 1+-----( - )
в6 а2 г
сов ©1 + (к + 1)
siпв2 (к + 2)сов©3"
'14)
3.2. Интенсивность рассеяния для гауссовского распределения радиусов шаров. В качестве распределения по размерам шаров выбирается нормированная на единицу плотность распределения вида:
1 _(R — ^)2 „ж (R — Rо)2
# (R) —
-е 2а2 dR,
1
2а2 dR =1.
\/2Па \/2па Уо
Интенсивность для гауссовского распределения вычисляется по формуле
I (в)
(4п)
2 да
1
л/2ла
(R — Rо)2
-е ' 2а2 [siп(вR) — вR cos(вR)]2dR.
15)
16)
2
г
г
6
в
о
Вычисления удобно проводить в безразмерных единицах заменой t = sR и to = sRo.
о (t - to)2 „
r. . (4n)2 —' Г - о 2 2 , • ч2, 16n2 1o _
-(s) = S^—^ / e 2s2a2 (sin t - t cos t)2dt = -==--, (17)
s7 \j2nso Jo V 2ns7 о
где s - переданный импульс, R и Ro - текущий и наиболее вероятный радиус шара, о -
дисперсия распределения шаров по радиусам.
Здесь
/о = ( 1 + to - ^/зsato + sV I + s2a2[to cos2to - (1 + s2a2)sin2to] -
sa íñ _2s2a2
— ^-е-2*2*2 {[1 — ¿о + в2а2(3 + 4в2а2)] сов2Ьо + (1 + 2в2а2)2Ьо вт2*о} +
+ (ва-2) {[1 — *о + в2а2(3 + 4в2а2)] яп2Ьо — (1 + 2в2а2)2Ьо сов2Ьо} 2о
где функция ^(у) выражается через интеграл или ряд
1 лж ___ж (_1)к2к
^(у) = 1 / е 4 = У ~„у2кг1.
Ш 2 Л УУ ] (2к + 1)!!
:i8)
:i9)
3.3. Интенсивность рассеяния для распределения Рэлея. Распределение интенсивности по величине переданного импульса при рассеянии на системе шаров с распределением Рэлея по радиусам имеет вид:
2 R2
1 2 D __
I= Re 2а2 [sin(sR) - sRcos(sR)]2dR,
s6 Л а2
где
R2
4 е 2а2 dR = 1.
о а2
Решая интеграл, получим интенсивность рассеяния для распределения Рэлея:
(20)
/ (s)
16п2 16п2 Í 3
/
s6 4
- + 2s2a2 - sa
^ + sa (3 + 4sV)
л/2 v 7
F(saV2n . (21)
6
s
4. Анализ результатов. Как было показано выше, при малых переданных импульсах для описания экспериментальных данных малоуглового рассеяния нейтронов необходимо использовать квантово-механический подход. В диапазоне переданных импульсов ^ = ® от « 0.06 А-1 до ~ 0.13 А-1 было проведено моделирование экспериментального спектра малоуглового рассеяния нейтронов с длиной волны 4.5 А на сплаве №СгА1 в классическом представлении рассения на шарах с различными распределениями для разных фракций. Результаты представлены на рис. 2.
с/1.1 Л2, см-1
и -1-1-1-1-1-1-1-1-1-1-1-1-1-1-1-1-1-
0.06 0.08 0.1 0.12 А"1
Рис. 2: Моделирование экспериментального спектра малоуглового рассеяния нейтронов с длиной волны 4.5 А на сплаве ЫгСгА1 и результат аппроксимации второго участка от ~ 0.06 А-1 до ~ 0.13 А-1 этого спектра суперпозицией пяти фракций шаров с различными распределениями (см. текст).
В результате анализа было обнаружено, что для исследуемого экспериментального спектра основной вклад в рассеяние вносит фракция частиц, описываемая распределением Шульца-Цимма (11) с наиболее вероятным радиусом частиц 46 А. Вторая фракция описывается тремя распределениями Гаусса (16) с наиболее вероятными раз-
мерами 10, 11 и 9 А. Третья, малая фракция состоит из частиц с распределением по закону Рэлея (21) с наиболее вероятным радиусом 5 А. Результаты расчетов приведены в табл. 1.
Таблица 1
Результаты аппроксимации экспериментальных данных набором распределений по
радиусам макроскопических частиц
Распр. фракции Вклад, см 1 Радиус макс., А Диспер., А Степень Ослабл.
Шульц-Цимм 12.2963018 46.35 2 0.0431426
Рэлей 0.0006190 5 0.4100617
Гаусс 0.0429991 10.1397037 0.4
Гаусс 0.0417457 11.1991441 0.41
Гаусс 0.0426561 9.2245972 0.42
5. Выводы. 1. Показано, что квантово-механический подход в модели ядра с потенциалом Юкавы для расчета интенсивности рассеяния нейтронов при малом переданном импульсе лучше описывает спектр малоуглового рассеяния, чем классическая модель Гинье.
2. В модели шаров вычислена интенсивность рассеяния в зависимости от переданного импульса для суперпозиции различных распределений по размерам шаров: Гаусса, Рэлея и Шульца-Цимма.
3. Анализ малоуглового рассеяния нейтронов на сплаве №СгА1 позволил определить правильный характерный размер частиц образца 46 А, который существенно отличается от величины 67 А, полученного с помощью классического приближения Гинье.
Авторы выражают искреннюю благодарность Инне Владимировне Сурковой за полезные советы.
ЛИТЕРАТУРА
[1] Д. И. Свергун, Л. А. Фейгин, Рентгеновское и нейтронное малоугловое рассеяние (М., Наука, 1986).
[2] Г. Б. Двайт, Таблицы интегралов и другие математические формулы. Пер. с англ. 2-е изд., испр. (М., Наука, 1966).
[3] А. А. Афонин, А. В. Царев, В. С. Литвин, С. И. Поташев, Препринт ИЯИ РАН 1327/2012 (ИЯИ, Москва, 2012).
Поступила в редакцию 30 января 2017 г.
