CC BY
15Электронный научный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ» 1637 http://zhumal.ape.relam.ru/articles/2005/156.pdf
О превращении фононного конденсата при фотодиссоциации поляронов Ландау-Пекара
Мясников Э. Н. (1), Мясникова А. Э. (2), Мастропас 3. П. (mastrozin@ mail.ru) (1)
(1) Ростовский государственный педагогический институт (2) Ростовский государственный университет
В настоящей статье методами теории квантово-когерентных состояний выводится аналитическое выражение для расчёта спектров фотодиссоциации поляронов Ландау-Пекара [1] сильной связи при квантовом рассмотрении поля поляризации. В классическом пределе полученное нами выражение совпадает с известным результатом Эмина [2]. Квантовый результат отличается от классического вследствие того, что при квантовом рассмотрении поля поляризации в одном акте фотодиссоциации полярона Ландау-Пекара может излучаться как большое число фононов, так и малое (вплоть до одного), и лишь в среднем энергия излучаемых фононов совпадает с энергией поля поляризации в поляроне (равной 2 Е).
Н = -
Так называемый поляронный гамильтониан имеет вид:
П2
2т
-vHI
кФ 0
l2hcok
Vs*
[b-k exp(zlr)+ b\ exp(- ikr)]L (1)
где и - операторы рождения и уничтожения фонона к -ой гармоники фононного
поля, V - объем кристалла, £* = Sq srJ j(s() - sfi). Для того, чтобы исследовать
состояния с деформацией фононного вакуума, удобно произвести преобразование гамильтониана и волновых функций с помощью унитарного оператора сдвига
£=Пк. э=^ркл;-*}- <2)
к
Этим преобразованием полевые операторы Щ и Ь-поля b'V и Ь'^ по схеме: b'^ = U^b^U^1 = b- — d-,
превращаются в новые операторы
Электронный научный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ» 1638 http://zhumal.ape.relam.ru/articles/2005/156.pdf
качестве параметров d- унитарного преобразования естественно выбрать такие, чтобы значения поляризации
Р(Ю= ехр (fkr^ + d*E)
кФо \к\
(3)
равнялись квантовым средним значениям поляризации во всех точках кристалла в поляронном состоянии (деформации фононного вакуума электрическим полем носителя
заряда ). В этом состоянии системы (b^j и (bE^ отличны от нуля и равны соответственно
Фактически, в теории поляронов Ландау-Пекара вектор основного состояния системы выбирают в виде
И) = п(?-<*{)}|0>, (4)
U*o J
где |0> - вектор основного состояния фононной подсистемы в отсутствии деформации вакуума, R - произвольный вектор прямого пространства, а !//0 (г) - нормированная
волновая функция электрона в основном состоянии полярона. Для такого состояния системы (4) среднее значение гамильтониана (1) можно представить в форме:
к2
(d\H\d) = (-
2 in
-VI +
к* 0
h(0;
didi + Wib'i\d) - Jехр(г'Аг)+ d] exp(- ikr)j
(5)
В этом выражении представляет собой среднее число пЕ фононов к -ой
моды, которое в основном состоянии системы должно равняться нулю. Вводя обозначения dE = |й^|ехр(/^), приведем функцию (5) к виду, удобному для
нахождения ее минимума по переменной |й^|. Условие минимума по \d^ приводит в рассматриваемом случае центральной симметрии состояния (4) к соотношениям
Электронный научный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ» 1639 http://zhumal.ape.relam.ru/articles/2005/156.pdf
(d\H\d) - (- ) = -I2 xe2(vepyt, l(p) = -'Znatfdf
2m
к* о
кФ о
K| = &\^{V£*hcDk)~/2l7 k(P),
\k\
(6)
(7)
где 77Д/?) - к -я Фурье-компонента функции |(//0(г )|2 с некоторым варьируемым параметром [3. В системах с сильным электрон-фононным взаимодействием хорошие результаты дает использование предложенной Пекаром [1] волновой функции носителя
ty/0(r,/?)= {lftf3”3) ^(l + /?г)ехр(— /Зг). Минимизация (6) по переменной /3 приводит к Пекаровским значениям для [3 и энергии связи полярона Ер, энергия
деформации фононного вакуума ТкрУ' d*d т = 2Ер.
к
Фотодиссоциация поляронов происходит в результате взаимодействия электромагнитной волны с частотой Q с носителем заряда в поляроне. Оператор
указанного взаимодействия имеет вид Нml — eh2{m*cj (кА)ехр[/(с ~ ^, где Ьк -
импульс носителя, Q- волновой вектор электромагнитной волны, А - амплитуда её
вектор-потенциала, связанная с интенсивностью волны I = С1А2/2жТ1С. По золотому правилу Ферми вероятность перехода квантовой системы в единицу времени из состояния в состояние | f'j под действием оператора Ны есть
w,f=~ Е3 Начш,ьное состояние - основное состояние полярона
волны,
| i) = ^1ж(3~ъ(\ + (3 г )ехр(- /3r)Y\\d-) в поле электромагнитной
q
Е(=-Ер +Ю. Конечное состояние системы | f'j = L Qxp(ikr11[г-, Ej- — ti2k2/2т* + Ticov, где v - сумма чисел V- из набора \у~ ]. Тогда
Электронный научный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ» 1640 http://zhumal.ape.relam.ru/articles/2005/156.pdf
(/|^mt|*‘) = \drL^2 ехр(- ikr^Hm^7ж/3~3 (l + ррург\{(у^
4 .
(8)
После вычисления интеграла в (8) вероятность перехода электрона в состояния с волновым вектором, имеющим модуль к и направление в телесном угле sin 0 d6 d(p,
с образованием набора фононов |V-1 можно представить в форме
2
dWt > г = 2ж-
ehjkAj
щи
32.
ж
L /2 1 + ^Q-k
тс рР> ' ' ~ 'I П| Ы^)24р(к), (9)
где dp(k^= mL3 к (£) sin в d0d(p{^2n) 3/Г2 - спектральная плотность конечных состояний носителя заряда. Угол в мы будем отсчитывать от направления вектора Q,
угол (р - от плоскости, содержащей векторы к и Q, поэтому кА = Ак sin в cos (р, а
%к = т (Ш — Ер — vTkd). Следует отметить, что из полного набора чисел
\у~ ] на вероятность (9) влияет только общее число возбужденных квантов у. — V (в
я
соответствии с законом сохранения энергии — Ер+hQ. = h2k2/2m*+Но)У) и
суммарный волновой вектор фононов ^ q V- = q0 (в соответствии с законом
я
сохранения импульса Q — к = qQ). Поэтому экспериментально может быть проверена только вероятность (9), просуммированная по всем возможным наборам {у-j, у
которых характеристики V и q0 = Q — к одинаковы. Отнеся такую сумму к интенсивности возбуждающего света, получим
dw{fl,k,v,6,(p) _ 5\2е2 sin2 в cos2 <p(hkc) dOdcp lm*Q.c{h/3c)
Символ V над знаком У означает, что суммирование проводится по тем наборам |v-1, для которых Vп = V. Среди наборов \Уд ] не должно быть набора с V = 0, т.к. для
(10)
Электронный научный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ» 1641 http://zhumal.ape.relam.ru/articles/2005/156.pdf
этого случая q0 — 0, а, следовательно, к = Q и кА — QA = 0. Вероятности
Ут
dk
отличны от нуля практически только при К- = 0 и У- = 1, и
р- (° -к)=pih )Г=z к Г к |2-К-. I
91* ■
d
v-1
Q-k~Y,4i
exp(-v), (11)
где v- среднее число излучённых фононов у = = 2Epjho) . Зависимостью (11)
I
от Q — к при V > 2 можно пренебречь из-за большого числа сомножителей. Число слагаемых в сумме в (11) равно числу сочетаний С^Г1, при N»у С'. Г* ~
А
V-1
(,-1)
, где N - число возможных значений волнового вектора фонона. Если ввести
ИГ с помощью соотношения А^Г =ХЦ/| = V, то величину (11) можно
я
приближенно оценить как
^й7}’ ^ _ (?У в-
1у ~ (v -1)! ' N (у -1) N ‘ (12)
После подстановки (12) в (10), интегрирования по в и (р, пренебрегая величиной Q,
выражая к через Q и У и суммируя по V получим спектр W(Q).
Рис. 1 демонстрирует зависимость этого спектра от энергии связи полярона и ширины электронной зоны, соответственно. Из рисунка видно, что полоса поглощения света поляронами вследствие их фотодиссоциации оказывается очень широкой с
максимумом на частоте Q.msx ~ 5,6Ер jit ( при тп* — те), полушириной
приблизительно 5,6EpJh ( при т* =те) и длинноволновой границей на частоте Ер Jh + (О , так как у > 1. Причём положение максимума и полуширина полосы, выраженная в Ер, не зависит от Ер. При сужении исходной электронной зоны
Электронный научный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ» 1642 http://zhumal.ape.rdam.ru/artides/2005/156.pdf
(увеличении т ) полуширина полосы и энергия её максимума, выраженные в £ , уменьшаются.
Рис. 1. Форма спектров оптической диссоциации поляр она при трёх наборах параметров:
кривая 1: Ер = ОД 125эД йсц = 0,045э5, V = 2Ер jtioi = 5(а = 5), т = те ; кривая 2: Ер = 0,225эВ, v"=10(« = 7) при той же энергии фонона,
w* = ™e> ~ 5>6^/й> Qi/2 * Qmax> Qih = Ер/п + со (у > 1);
кривая 3: m =me, hQm3K & 4,4Ер, « 3,4£р, остальные параметры, как у
кривой 1.
Итак, характерным признаком спектров фотодиссоциации поляронов большого радиуса, полученных в настоящей работе, являются примерно одинаковые величины энергии максимума полосы и её полуширины. При определении энергии связи полярона по экспериментально полученному спектру оптического поглощения или фотопроводимости необходимо учитывать значение зонной массы носителя заряда.
Если она точно неизвестна, энергию связи можно оценить при т = тв -5-3те как
Ep=ficom3Xf5 с погрешностью 10% Форма полосы, представленной на рис. 1,
подобна форме полос поглощения или оптической проводимости, многократно наблюдавшихся в средней ИК области (так называемых mid-IR полос) в нестехиометрических (допированных для получения носителей заряда) сложных
Электронный научный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ» 1643 http://zhumal.ape.relam.ru/articles/2005/156.pdf
оксидах (купратах [3], никелатах [4], титанатах [5], манганитах [6]). Например, рис.2 демонстрирует экспериментальный спектр оптической проводимости
при Т = 6 К[6] и его аппроксимацию с помощью 4-х различных теоретических моделей.
Рис.2 Форма экспериментально полученного спектра поглощения света поляронами в Lall3SrV3Mn03 при Т=6К [6] и 4 варианта его аппроксимации
1 - Эмин (поляроны сильной связи при классическом поле поляризации )
2 - Гуревич, Ланг и Фирсов (поляроны слабой связи)
3 - Темпер и Девриз (газ поляронов слабой связи)
4 - наст, работа (поляроны сильной связи при квантовом рассмотрении поля поляризации)
Литература
1. С. И. Пекар. Исследования по электронной теории ионных кристаллов. ГИТТЛ, М-Л. (1969); L. Landau. Z. Physic Sowjetunion 3, 664 (1933).
2. D. Emin. Phys. Rev. B48, 1369 (1993).
3. D. Mihailovich, С. M. Foster, K. Voss, A. J. Heeger, Phys. Rev. B42, 7989 (1990).
4. С. C. Homes, J. H. Tranquada, Q. Li et al.. Phys. Rev. B67, 184516 (2003).
5. C. A. Kuntcher et al.. Phys. Rev. B67, 035105 (2003).
6. Ch. Hartinger et al.. Phys. Rev. B69, 100403(R) (2004).
