CC BY
6ВЕСТНИК ПЕРМСКОГО УНИВЕРСИТЕТА
2003 Физика Вып. 1
0 низкотемпературном поведении статической восприимчивости предельно концентрированных ферроколлоидов
Е. В. Лахтина*, А. Ф. Пшеничников!, А. В. Лебедев!
* Пермский государственный университет, 614990, Пермь, ул. Букирева, 15
1 Институт механики сплошных сред УрО РАН, 614013, Пермь, ул. ак. Королева,1
Использованы методы расчета статической магнитной восприимчивости ферроколлоидов, основанные на экстраполяции функций, описывающих поведение динамической восприимчивости магнитных жидкостей на средних частотах, в область низких частот. Приведено сравнение результатов экстраполяции с непосредственным измерением статической восприимчивости на инфранизких частотах.
1. Введение
На сегодняшний день существует множество моделей, описывающих свойства магнитных жидкостей. Самой простой из них является одночастичная модель, которая рассматривает ферроколлоид как газ невзаимодействующих между собой макроскопических магнитных диполей, взвешенных в жидкой матрице[1, 2]. Эта модель позволяет сделать лишь качественную оценку некоторых процессов в ферроколлоидах (намагничивание, магнитооптические эффекты, реологические свойства магнитной жидкости). В реальности поведение магнитных жидкостей существенно отличается от предсказанного этой моделью. Например, немонотонное изменение начальной восприимчивости с температурой или ее логарифмически медленное убывание с частотой зондирующего поля необъяснимо без учета межчастичных взаимодействий. Наличие в системе магнитодипольных межчастичных взаимодействий дает право на существование также структурным и ориентационным фазовым переходам. Не исключено, в частности, обнаружение совершенно новых эффектов, связанных с возникновением внутри образца некоторой сложной магнитной структуры.
Если подобные структурные переходы имеют место в реальности, то это должно проявиться в изменении физических свойств концентрированных магнитных жидкостей с понижением температуры. Одним из возможных последствий образования новой структуры может быть резкое замед-
ление релаксационных процессов в системе и переход ее в существенно неравновесное состояние. Именно такой сценарий развития предполагает гипотеза о переходе концентрированных ферроколлоидов в состояние дипольного стекла [3]. Существует некоторое ограничение на применимость этой гипотезы для объяснения явлений, связанных с поведением концентрированных магнитных жидкостей, - предположение о подобном переходе может быть использовано только в том случае, когда энергия магнитодипольных взаимодействий в жидкости превышает тепловую энергию частиц. Ключевым моментом в экспериментальном исследовании таких ферроколлоидов является построение температурной и концентрационной зависимостей начальной восприимчивости, а основным препятствием на этом пути - очень большие времена релаксации намагниченности в области низких температур. Анализу различных способов решения проблемы медленной релаксации и посвящена данная работа.
2. Методика эксперимента
Измерение статической восприимчивости магнитных жидкостей может осуществляться двумя способами. Первый - измерение начальной восприимчивости на инфранизких частотах (< 0.1 Гц)
- требует довольно сложного оборудования (прецизионный усилитель постоянного тока и высокочувствительный аналого-цифровой преобразователь) и больших затрат времени на Фурье-анализ сигналов, но результатом является непосредствен-
© Е. В. Лахтина, А. Ф. Пшеничников, А. В. Лебедев, 2003
93
но определенное значение. Основной источник погрешностей - шумы на фоне очень слабых (порядка нескольких микровольт) сигналов. Вторым методом определения статической низкотемпературной восприимчивости является экстраполяция результатов измерений в среднем диапазоне частот (от 10 до 105 Гц) на низкочастотную область. В этом случае все необходимые данные можно получить с помощью моста взаимной индуктивности, что значительно упрощает процесс измерения, так как характерная величина измеряемого сигнала возрастает на два-три порядка. Главным недостатком этого метода является неоднозначность выбора такой аналитической функции, которая обеспечит удовлетворительную экстраполяцию. Представленная работа посвящена исследованию последнего из указанных методов и сопоставлению полученных данных с прямыми измерениями на инфранизких частотах.
В качестве исследуемых жидкостей были отобраны образцы ферроколлоидов на основе магнетита, отличающихся от ранее исследованных более крупными размерами частиц с высоким уровнем диполь-дипольных взаимодействий и очень высокой (несколько десятков единиц) магнитной проницаемостью. Измерения проводились с помощью моста взаимной индуктивности [4]. На вход моста подавался сигнал с генератора звуковых сигналов ГЗ-112, выходной сигнал моста поступал на вход селективного нановольтметра, а с него - на цифровой вольтметр В7-38 для увеличения точности измерений. Температура жидкости определялась с помощью дифференциальной термопары,
“холодный” спай которой помещался в сосуд с мелко наколотым влажным льдом. Сигнал с тер-
X,
60
40
20
240
280
320
Т,К
Рис. 1. Температурные зависимости действительной масти восприимчивости образца магнитной жидкости при различных частотах (1 -10 Гц, 2 -40 Гц, 3 - 640 Гц, 4 - 103 Гц, 5-105 Гц)
мопары измерялся универсальным цифровым вольтметром Щ300. Стабилизация температурного режима образца обеспечивалась электрической схемой, основными частями которой являлись вспомогательная дифференциальная термопара, элементы Пельтье и самописец КСП-4.
3. Результаты измерений
По полученным данным строились зависимости действительной и мнимой частей восприимчивости от температуры образца и частоты зондирующего поля. В качестве примера на рис. 1 приведены зависимости действительной части динамической восприимчивости от температуры при различных значениях частоты. Из рисунка видно, что при повышении частоты максимум восприимчивости достигается при больших значениях температуры, а его значение при этом уменьшается. Такое уменьшение восприимчивости может быть описано и без учета взаимодействий между частицами - в рамках одночастичной теории Дебая. Согласно формулам Дебая частотная зависимость динамической восприимчивости равна
Хо(Т)
(1 + ¡сот')
где Ха(Т) - статическая восприимчивость (монотонно убывающая функция температуры) со = 2яу, г - время релаксации [5]. Из-за того, что вектор намагниченности в переменных полях большой частоты не успевает следить за измене-
Рис. 2. Экспериментальная и расчетные зависимости динамической восприимчивости от температуры для частоты 40 Гц (1 - эксперимент, 2 - модель Ланжевена, 3 - среднесферическое приближение, 4 -модель Вейса)
О низкотемпературном поведении предельно концентрированных ферроколлоидов 95
ниями поля, магнитная восприимчивость становится комплексной величиной:
% = %\ +1'Х 2-
Серьезные несоответствия теоретических построений и экспериментальных данных обнаруживаются при попытке описания температурной зависимости динамической восприимчивости [6, 7]. На рис. 2 в качестве примера представлены кривые, построенные по различным моделям, в сопоставлении с нашими экспериментальными данными. Как видно, модели Вейса и Ланжевена и даже более совершенная среднесферическая модель неудовлетворительно описывают экспериментальные кривые. Расхождение между экспериментальными и расчетными кривыми может быть связано как с несовершенством теоретических моделей, так и с нарушением условия квазиравновесности на частоте 40 Гц. Очевидно, что для обнаружения эффектов, связанных с магнитодипольными взаимодействиями, условие квазиравновесия в эксперименте должно выполняться с хорошей степенью точности. Так как минимальная достигаемая в эксперименте с мостом взаимной индуктивности частота составляла 10 Гц, то необходимо было выбрать метод экстраполяции данных на инфраниз-кие частоты. В представленной работе экстраполяция осуществлялась на диаграммах Коул-Коула двумя типами функций. Диаграмма Коул-Коула представляет собой, как известно, отображение экспериментальных данных на плоскости Х\> Хг• В случае дебаевской жидкости эти точки должны совпасть с дугой окружности, пересекающей ось действительной части восприимчивости в точке, соответствующей значению статической восприимчивости [2].
Были исследованы два варианта. В первом из них для получения статической восприимчивости по экспериментальным данным на диаграмме Коул-Коула методом наименьших квадратов восстанавливалась окружность и вычислялось значение действительной части восприимчивости в точке пересечения ЭТОЙ окружности С ОСЬЮ Х\- Полученное значение принималось за искомое. Типичный пример построения приводится на рис. 3. Так как в некоторых случаях метод наименьших квадратов давал значительную невязку при построении окружности, были предприняты попытки исполь-
' 0 к 1 N X,
/ 20 40 60 80 V
Рис. 3. Экстраполяция экспериментальных данных, полученных при температуре 239 К, окружностью на диаграмме Коул-Коула (точки
- результат измерения, сплошная линия -расчетная кривая)
зования в качестве аппроксимирующей функции полиномов различной степени (второй вариант). Практически во всех расчетах расхождение между результатами экстраполяции квадратичным и кубическим полиномами не превышало 4 %.
Нами была предпринята попытка воспользоваться еще одним методом экстраполяции, который заключается в подборе параметров логарифмически нормального распределения по размерам частиц для каждого значения температуры с целью получения кривых, одновременно хорошо удовлетворяющих частотной зависимости действительной и мнимой частей восприимчивости. Нам, однако, не удалось получить хорошее согласование расчетных кривых с экспериментальными данными. Наиболее вероятной причиной этого несоответствия является, по-видимому, пренебрежение межчастичными взаимодействиями при вычислении значений действительной и мнимой частей динамической восприимчивости.
Сопоставление результатов, полученных разными методами (экстраполяцией окружностями, кубическими полиномами и измерением на ин-франизких частотах), приведено на рис. 4. Было обнаружено, что расхождение между расчетными и экспериментальными кривыми не превышает 5% и достигает 20% только при температурах, близких к температуре отвердевания жидкости-носителя (243 К). В целом полученное здесь согласие следует признать хорошим. Существенный разброс результатов в области температур около
Рис. 4. Совмещение результатов экстраполяции со значениями статической восприимчивости, полученной измерением на инфранизких частотах (1 - экстраполяция окружностью, 2 -экстраполяция кубическим полиномом, 3 -непосредственные измерения, пунктиром обозначена температура замерзания жидкости-носителя)
240 К может быть связан со слабой неоднородностью температуры образца, когда отдельные его части уже закристаллизовались, а другие еще остались в жидком состоянии.
4. Заключение
Принимая во внимание обобщенные результаты, приведенные на рис. 4, можно считать, что использование данных по динамической восприимчивости с последующей экстраполяцией на область инфранизких частот вполне обеспечивает получение надежных результатов по статической восприимчивости. Рис. 2 наглядно демонстрирует важную роль межчастичных магнитодипольных взаимодействий в области низких температур, однако исследования этой проблемы выходят за рамки данной статьи.
Работа выполнена при частичной финансовой поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (гранты 01-02-17839, 02-03-33003) и Фонда гражданских исследований и развития для стран СНГ (Civilian Research & Development Foun-
dation for the Independent States of the Former Soviet Union), грант PE-009-0.
Список литературы
1. Фертман В. Е. И Магнитные жидкости: Справ, пособие. Минск: Высшая школа, 1988. С. 56.
2. Блум Э. Я., Майоров М. М., Цеберс А. О. Магнитные жидкости. Рига: Зинатне, 1989. С. 42.
3. Мшаков А. А., Мягков А. В., Зайцев И. А., Веселого В. Г. // Изв. АН СССР. Сер. Физ. 1987. Т. 51, № 6. С. 1062.
4. Пшеничников А. Ф. // Неравновесные процессы в магнитных суспензиях: Сб. науч. тр. Свердловск: УНЦ АН СССР, 1986. С. 9.
5. Пшеничников А. Ф., Шлиомис М. И. // Изв. АН СССР. Сер. Физ. 1987. Т. 51, № 6. С. 1067.
6. Pshenichnikov A. F. ¡1 J. Magn. and Magn. Mater. 1995. Vol. 145. P. 319-326.
7. Pshenichnikov A. F., Mekhonoshin V. V., Lebedev A. V. //Ibid. 1996. Vol. 161. P. 94-102.
8. Пшеничников А. Ф., Лебедев A.B. И Журн. эксперимент. и теор. физ. 1989. Т. 5, вып. 3. С. 869.
