CC BY
12
УДК 539.27
НЕОБЫЧНОЕ ВОЗДЕЙСТВИЕ ВОДОРОДОСОДЕРЖАЩИХ СТРУКТУР НА ЗАХВАТ НЕЙТРОНОВ ЯДРАМИ ЭТИХ СТРУКТУР
А. А. Бергман, А. Е. Самсонов
При исследовании радиаг^ионного захвата нейтронов на спектрометре по времени замедления нейтронов в свинце обнаружено аномально большое увеличение захвата нейтронов в мелкодисперсных соединениях кобальта и марганца, содержащих водород. Прослежена энергетическая зависимость этого увеличения соответственно до 50 и 150 эВ, резко отличающаяся от той, которая вызывается замедлением нейтронов на водороде. Нейтроны, прошедшие через образцы, захватывались ядрами золота в соответствии с ожидаемым замедлением на водороде образцов.
Исследования проводились па нейтронном спектрометре по времени замедления нейтронов в свинце [1 - 3] Института ядерных исследований РАН. Первые результаты исследований опубликованы в работе [4], где дана их ошибочная интерпретация.
Нейтроны из реакции T(d,n)4He генерировались импульсно внутри свинцового куба спектрометра. Измерялось в функции времени замедления нейтронов t отношение числа отсчетов пропорционального гамма-счетчика., вызванных захватом нейтронов в образцах (надеваемых на счетчик), к числу отсчетов борного счетчика. Счетчики помещались поочередно в измерительный канал внутри свинцового куба спектрометра. Кроме того, аналогичные измерения проводились в центре полости в графитовой призме, придвигаемой к свинцовому кубу. Мониторами в кубе и графитовой призме служили борные счетчики.
Экспериментальное относительное увеличение захвата нейтронов в образцах Се, вызванное присутствием водорода, определялось по формуле
Здесь член до двоеточия соответствует зависимости от времени замедления нейтронов t интенсивности отсчетов гамма-счетчика от захвата нейтронов в образце I~,(t), отнесенной к аналогичной зависимости отсчетов борного счетчика обе эти величины нормированы на отсчеты монитора Л/7 и МвA'(i) - поправка на отклонение сечения захвата нейтронов марганцем или кобальтом от закона l/v. (Для реакции lüB(n,a) при энергии Еп < 150 эВ \К\ < 0,008 [1].) Член после двоеточия - аналогичное отношение для тепловых нейтронов, полученных в графитовой призме, где присутствие водорода не сказывается. Очевидно, что при отсутствии водорода в образце Се = 0. Величины А Ц и А Iß являются разностями отсчетов для двух интервалов t - от 1600 до 4600 и от 4600 до 7600 мкс, что исключает вклад активации.
Величины K{t) нами были уточнены при измерении с образцами металлического марганца и обезвоженными окислами М n02 и Co:i04}. В члены I-у (t), /в(£)> АI1 и А Iß введены поправки на поглощение нейтронов в образцах и борных счетчиках, а в члены I-y(t) и Iß{t) ~ поправки на вклад рецикличных нейтронов.
Радиатор гамма-счетчика (1 мм свинца и под ним 1,5 мм магния) обеспечивал эффективность регистрации гамма-квантов, пропорциональную их энергии и. следова-•тельно, эффективность регистрации акта захвата нейтрона, пропорциональную энергии связи нейтрона. Поэтому вклад от захвата нейтронов водородом в отсчеты от образцов не превышал 0,27%. Конструкция счетчиков и чистота газов обеспечивали высокую стабильность регистрации гамма- и борных счетчиков [5]. Воспроизводимость отсчетов лучше 1 % обеспечивалась использованием двух уровней дискриминации импульсов.
Определение водорода в образце производилось относительным методом: гамма-счетчик окружался золотой фольгой, поверх которой надевался либо образец, либо фоновый контейнер с полиэтиленовыми пленками. В интервале Еп от 7 до 40 эВ (область, где нет нейтронных резонансов золота) наблюдалось существенное увеличение числа
'Из данных А'(<) мы получили уточненные радиационные ширины нейтронных резонансов кобальта с энергией 132 эВ (Г7 = 0,43 ± 0,012 эВ) и марганца с энергией 336 эВ (Г7 = 0,46 ± 0,015 эВ). Эти значения хорошо согласуются с данными работы [6].
Се =
ЩМв A/7TiV/g
(1 + K(t))IB(t)M^ ■ А1ТВХЦ
- 1.
(1)
отсчетов от захвата тех нейтронов, которые после замедления на водороде приобретали энергию, близкую к резонансу золота при Еп = 4,9 эВ. Результаты определения водорода этим методом с хорошей точностью совпали с весовым методом определения водорода при насыщении обезвоженных образцов С03О4 водой в атмосфере с влажностью 100%, а также содержанием водорода в образцах с сухим соединением СоООН, которое является устойчивой формой гидроокиси [7, 8].
Результаты определения водорода в образцах по уменьшению счета от гамма-захвата ядрами золота в резонансе при Еп = 4,9 эВ, вызываемому водородом образца, совпали с результатами вышеизложенного метода, однако, точность определения была, хуже.
Влияние водорода на захват нейтронов (за счет замедления) определялось также расчетным путем; при этом учитывалось изменение углового распределения рассеянных в образце нейтронов по отношению к поверхности2.
Для проверки расчетов образцы из сухого порошка металлического марганца и окиси кобальта Со20з, содержащей влагу (без которой Со2Оз не существует3), окружались полиэтиленовыми пленками. Увеличение счета за счет замедления в пленках в интервале энергий нейтронов 1-13 эВ составило (7,9 ± 0,7)% и (7,0 ± 0,4)%, в согласии с расчетными значениями 7,9 и 7,3%. При энергиях нейтронов меньших 1 эВ происходило быстрое уменьшение влияния водорода, находящегося как в образце, так и в полиэтиленовой пленке вследствие того, что водород находится в связанном состоянии.
В таблице 1 приведены данные о влиянии водорода для интервала энергий 1 - 13 эВ. Средние пути нейтронов в образце п (выраженные числом ядер Мп или Со на см2) характеризуют толщины образцов. Здесь указаны экспериментальные Се и расчетные Сс значения относительного увеличения захвата нейтронов ядрами, вызываемого замедлением нейтронов на водороде, а также их разности. Данные для первых трех образцов демонстрируют правильность введения поправок на активацию и поглощение нейтронов.
Для области 1-13 эВ величины Се и Сс практически не зависят от энергий, причем экспериментальные значения для образцов N 4 - N 10 превышают расчетные в 1,5 4,3 раза. Наибольшее превышение захвата получено для воздушно-сухого окисла марганца М11О2 (образец N 4) : Се — (21 ± 0, 7)%, что в 2,96 ± 0,16 раза больше, чем по расчету.
2За помощь в расчетах благодарим М. В. Казарновского и С. М. Поташева.
3В исследованных образцах на одну молекулу НоО приходилось 4,6 молекулы С02О3.
Наибольшее отношение Се к Сс получено для воздушно-сухого окисла кобальта Со2Оз ДО 5) -4,27 ±0,31.
Таблица 1
Результаты измерений влияния водорода в образцах на захват нейтронов ядрами в
интервале энергий 1-13 эВ
Образец и п ■ 10"21 Сс,% Се,% (Се-Сс),%
его номер
1. Мп металл 9,21 0 1,3 1,3
±0,9 ±0,9
2. Со304 2,55 0,08 -0,4 - 0,4в
прокаленный ±0,08 ±0,8 ±0,8
3. Мп02 4,34 0,56 - 1.2 -1,8
прокаленный ±0,07 ±1,2 ±1,2
4. Мп02 5,05 7,10 21,0 13,9
воздушно-сухой ±0,14 ±0,7 ±0,7
5. Со2Оз 8,07 2,34 10,0 7,7
±0,13 ±0,4 ±0,41
6. Со304 6,73 4,16 11,3 7Д
влажный ±0,17 ±0,41 ±0,44
7. СоООН 6,59 8,67 13,8 5,13
сухой ±0,20 ±0,29 ±0,35
8. СоООН 2,12 2,83 6,87 4,04
сухой ±0,14 ±0,47 ±0,49
9. Мп + Н20 6,66 2,98 6,30 3,3
±0,17 ±0,47 ±0,50
10. Мп + Н20 6,66 1,93 5,45 3,5
±0,14 ±0,58 ±0,60
Измерения с образцом N 5 производились дважды с интервалом 3 года. Приведены результаты второго измерения, которые полностью совпали с первыми, в том числе, по содержанию водорода.
Для образцов одинаковых геометрических размеров С о2Оз (К 5), влажный Со30.| 1 N 6) и СоООН (К 7) количество водорода (величина Сс) меняется в отношении 1:1,7:3,3, а
разность Се — Сс для первых двух одинакова (7,4±0,30)%, а для СоООН меньше (5,1 ± 0,28)%. Отсюда видно, что величина Се — Сс определяется не количеством водорода, а свойствами водородосодержащей структуры.
Наши эксперименты по определению водорода в образцах показывают, что увеличение захвата в золотой фольге, находящейся между счетчиком и образцом, происходит в соответствии с расчетом замедления нейтронов, вызываемого водородом. Т.е. аномальное увеличение захвата не вызывается аномальным замедлением нейтронов в образце. Поэтому, по мнению авторов, величина Се — Сс не должна зависеть от толщины образцов. Это подтверждается измерениями с образцами СоООН (К 7 и N 8), которые разнятся по толщине в 3,1 раза, а значения Се — Сс для них близки соответственно (5,13 ±0,35)% и (4,04 ±0,40)%.
Се-Сс,Сс,%
.-Сс,Сс,%
(5,6П Со203, Со304 /
СоООН(7)
СоООН(7)
Рис. 1. Энергетическая зависимость разности между экспериментальными (Се) и расчетными (Сс) значениями относительного увеличения числа захватов нейтронов ядрами кобальта (а) и марганца (Ь) в водородосодержащих структурах образцов. На рисунках показаны интервалы усреднения и ошибки значений Се — Сс. Сплошные линии - энергетическая зависимость величин Сс. Для каждого образца она помечена теми же значками, что и разности Се — Сс. В скобках указаны номера образцов.
На рис. 1 приведена энергетическая зависимость значений Сс (сплошные линии) и
значений Се — Сс (точки с ошибками и указанием интервалов усреднения, соединенные пунктиром). Максимальные энергии для приведенных значений определялись тем, что из-за плохого энергетического разрешения нашего спектрометра (АЕ/Е — 0,35) при больших энергиях могли сказаться нейтронные резонансы Со (Еп = 132 эВ) и Мп (.Еп = 336 эВ).
Для образцов Со203 (N 5) и влажного С03О4 (N 6), несмотря на различное содержа ние водорода, значения Се — Сс для каждого энергетического интервала практически не различаются, поэтому для этих образцов приведены средние значения, которые возра стают с увеличением энергии. Величины Сс для них много меньше и спадают с ростом энергии из-за возрастающего отклонения сечения захвата нейтронов от закона \/v по мере приближения к резонансу 132 эВ.
Образец С03О4 (N 6) был получен прокаливанием Со2Оз. Удаление воды приводит к образованию С03О4 [7, 8]. Затем полученный С03О4 выдерживали в атмосфере со 100%-ной влажностью. Через два месяца (при измерении Се) количество водорода уменьшилось на 14%, т.к. происходило образование Со2Оз. Гидраты кобальта таким способом получить нельзя [8]. Отсутствие гидрата окиси кобальта в этом образце подтверждается и анализом других данных. Следовательно, в образце N 6 весь водород находится а»еоставе воды, как и в образце Со2Оз (N 5).
Поэтому можно предположить, что в образце N 6, содержащем большее количество воды, чем образец N 5, только часть воды, обуславливающая существование С'о20з образует такую структуру, которая вызывает аномальное увеличение захвата нейтро нов.
Измерения с образцом из порошка металлического марганца, смешанного с водой, велись дважды: вскоре после приготовления (N 9) и через 5 месяцев, когда вся вода прореагировала (N 10). За это время количество водорода в образце уменьшилось в 1,5 раза, а количество молекул Мп(ОН)2 увеличилось в 2 раза (не менее, чем в 1,6 раза). Количество прореагировавшего марганца составило 11%. Однако все это практически не сказалось на величине Се — Сс. Это говорит о том, что молекулы Мп(ОН)2 не являются фактором, определяющим величину Се — Сс. Одно из возможных предположений состоит в том, что в этом образце (N 9 и N 10) аномальное увеличение захвата нейтронов ядрами марганца вызывалось структурой, которая образовалась в частицах марганца на границе между марганцем И" гидроокисью. На рис. lb приведены средние значения для этих двух измерений.
Для образца Мп02 энергетическая зависимость величины С?е — Сс имеет м&ксимх м
при энергии нейтронов 18 - 26 зВ. В этом интервале величина Се — Сс для МпО) превышает расчетное значение Сс в 3 раза, достигая (20 ± 1,7)%.
Все эти факты не могут быть объяснены аппаратурными эффектами, т.к. образцы достаточно тонкие и доля нейтронов, рассеянных водородом, не более 13%. Доля нейтронов, рассеянных на кислороде, марганце или кобальте не превышает в образцах ] О'Х Это рассеяние не увеличивает суммарные пути, проходимые нейтронами через образец, по сравнению с путями через пустой контейнер [1]. Замедление нейтронов вследствие этого рассеяния приводит к увеличению захвата нейтронов не более чем на 0,2%.
Приведенные факты можно истолковать как указание на существование двух разных явлений, приводящих к увеличению захвата нейтронов ядрами под влиянием водорода. Первое - это обычное замедление нейтронов водородом, регистрируемое по гамма-захвату на золоте. Второе явление, обуславливающее величину Се — Сс, - это приобретение нейтронами под влиянием водородосодержащих структур, включающих ядра марганца и кобальта, свойств, благодаря которым захват нейтронов ядрами увеличивается. По в отличие от обычного замедления, когда относительное увеличение числа захватов возрастает пропорционально толщине и содержанию водорода, второе явление определяется видом водородосодержащей структуры и не приводит к увеличению захвата, пропорциональному толщине образца и количеству водорода.
Одно из объяснений второго явления может быть основано на предположении, что протоны и нейтроны в наших экспериментах находятся в делокализованных состояниях с размерами, превышающими межатомные расстояния. Это могло бы приводить к временному увеличению длины волн де Бройля нейтронов, которое не сохраняется при выходе нейтронов из отдельных частиц вещества, имеющих водородосодержащпе структуры, обладающие необычными свойствами.
В заключение отметим, что:
1) Полученные данные об аномальном влиянии водородосодержащих структур на захват нейтронов не противоречат совокупности данных по рассеянию нейтронов на образцах с водородом, когда регистрация рассеянных нейтронов осуществляется после выхода нейтронов из образцов, в результате их взаимодействия с другими ядрами, как в наших экспериментах по определению водорода с помощью золота.
2) Эти данные не могут быть объяснены на основе современных представлений о свойствах нейтронов и протонов. Они свидетельствуют о необходимости расширения наших знаний о нейтронах и прогонах и их взаимодействии внутри вещества, а также о необходимости более глубокого изучения строения и свойств водородосодержащих
материалов.
ЛИТЕРАТУРА
[1] Шапиро Ф. Л. Труды ФИАН, 24, 3 (1964). И с а к о в А. И. ibid., 68. Попов 10. Г1. ibicL, 111. Б е р г м а н A. A. ibid, 169.
[2] Бергман А. А., М а л и к ж о и о в А. Краткие сообщения по физике ФИЛИ. N 4, 71 (1972).
[3] Б е р г м а н А. А., С т а в и с с к и й 10. Я., Челноков В. В. и др. Ядерные константы, Атомнздат, 7, 50 (1971).
[4] Берг м а н А. А., В л а д и м и р с к и й К. В., С а м с о и о в А. Е. Краткие сообщения по физике ФИАН, N 11-12. 29 (1995).
[5] Бергман А. А., Б е с к о р с к и й А. И., Данилов В. Ф. и др. ВАНТ, серия Ядерные константы, вып. 1, 4 (1991).
[6] М u g h a b g h a. b S. F., Divadeen a m M., Holden N. E. Neutron Cross Sections, 1, Part A, New York (19S1).
[7] О в ч и н н и к о в а Т. М., И о ф ф е Э. Ш., Рот и н я н A. JI. ДАН, 100. N 3, 469 (1955).
[8] Смирнов В. И., Абдеев М. А. Известия АН КазССР, серия Металлургия, вып. 2 (12), 97 (1957).
Институт ядерных исследований РАН Поступила в редакцию 25 июня 1997 г.
