CC BY
42
Физика твёрдого тела Вестник Нижегородского университета им. Н.И. Лобачевского, 2013, № 2 (1), с. 39-44
УДК 537.6
НЕЛИНЕЙНОСТЬ И ГИСТЕРЕЗИС В ПРОДОЛЬНОМ ПЕРЕНОСЕ ТОКА В ОСАЖДЁННЫХ ИЗ ЛАЗЕРНОЙ ПЛАЗМЫ СЛОЯХ СПЛАВА Ge:(Mn, Al)/GaAs
© 2013 г. Е.С. Демидов, С.Н. Гусев, В.В. Карзанов, В.В. Сдобняков, Л.И. Бударин,
А.А. Тронов, В.В. Подольский, В.П. Лесников, Е.В. Скопин
Нижегородский госуниверситет им. Н.И. Лобачевского demidov@phys .unn.ru
Поступила в иедакцию 31.01.2013
Исследованы электротранспортные свойства осаждённых при пониженной температуре 150°С из лазерной плазмы на монокристаллический арсенид галлия наноразмерных слоёв разбавленного магнитного полупроводника на основе германия, легированного марганцем и алюминием Ge:(Mn, Al)/GaAs, и таких же образцов, подвергнутых дополнительному вакуумному термическому 15-минутному отжигу при 400°С. В продольном транспорте тока таких слоев обнаружены асимметрия вольт-амперной характеристики, свидетельствующая о спиновой поляризации носителей тока, существенные нелинейность до 2% и гистерезис до 1% как при комнатной температуре, так и при 77 K для сравнительно малых плотностей тока 103-104 А/см2. При 77 K в процессе повторения циклов измерений вольт-амперной характеристики наблюдались необратимые изменения в электрических свойствах слоев.
Ключевые слова: электротранспортные свойства, разбавленные магнитные полупроводники, асимметрия вольт-амперной характеристики, спиновая поляризация, гистерезис, нелинейность, компактная магниторезистивная память, ферромагнитный резонанс, аномальный эффект Холла.
Введение
Переключаемые собственным током магнитные структуры с гистерезисными ВАХ интересны возможностью создания компактной магниторезистивной памяти, в которой, в отличие от систем с управлением внешним магнитным полем, нет надобности в дополнительных токовых шинах с медленным, спадающим с расстоянием по логарифмическому закону, магнитным полем [1, 2]. Нетрудно убедиться, что для перемагни-чивания магнитным полем собственного тока обычного, даже сравнительно магнитно-мягкого, ферромагнитного металла потребуется неприемлемая по величине плотность тока у свыше 108 А/см2. Существенный прогресс в этом плане наметился в связи с идеей инжекции спин-поляризованных носителей тока в структурах спинового клапана (СК) - ферромагнетик/немагнитный проводник/ ферромагнетик или магнитного туннельного перехода (МТП) - ферромагнетик / диэлектрик / ферромагнетик [3, 4]. Эффект переключения параллельной-антипарал-лельной ориентаций намагниченностей разделённых немагнитной прослойкой магнитных слоёв и, следовательно, магнетосопротивления такой структуры при изменении направления тока был предсказан Л. Берже и Дж. Слончев-ским [5, 6], впервые наблюдался Дж. Кейтином и др. [7]. В первых экспериментах с металлическими структурами Со/Си/Со для переключения током намагниченности требовалась слишком
высокая плотность тока через структуру ~ 107 А/см2. Авторам работы [8] удалось, правда, при гелиевых температурах, снизить на два порядка (до ~ 105 А/см2) плотность тока переключения в полупроводниковой туннельной структуре GaMnAs/InGaAs/GaMnAs. В последнее время появились сообщения [9, 10] о структурах СК и МТП с магнитными обкладками из сплавов Гейслера, в которых уже при комнатной температуре наблюдались гистерезисные ВАХ с плотностью тока переключения, сниженной до 106 А/см2. Настоящая работа посвящена поиску альтернативных вариантов реализации структур с гистерезисными ВАХ при исследовании нелинейности и гистерезиса в переносе тока в осаждённых из лазерной плазмы однородных и неоднородных наноразмерных слоях новых магнитных материалов - разбавленных магнитных полупроводников (РМП) на основе кремния и германия, легированных марганцем [11-14]. Особенно интересным представляется изучение продольного транспорта тока в описанных в [14] слоях РМП Ge:(Mn, А1) с признаками наличия наноразмерных игольчатых включений ферромагнитных фаз, которые проявлялись в аномальной угловой анизотропии спектров ферромагнитного резонанса (ФМР) и характерной температурной зависимости аномального эффекта Холла (АЭХ). Неоднородность структуры может привести к неоднородности в электропроводности и возможной концентрации плотности тока вблизи включений
Таблица
Свойства слоев Ge:(Mn, Al)/GaAs(100), осажденных из лазерной плазмы при пониженной температуре Tg = 150 °С, до и после дополнительного 15-минутного термического отжига в вакууме при Ta = 400 °С. Обозначения для ферромагнитного резонанса (ФМР): Н+А - наблюдались два спектра ФМР с нормальной и аномальной анизотропией формы, А - один спектр с аномальной анизотропией формы; для эффекта Холла (ЭХ): АГ - аномальный эффект Холла с гистерезисом, Н - нормальный эффект Холла
Обработка ФМР ЭХ p, 1020 см-3 ц, см2/Вх р, 10-3 Ом-см
77 K 293 K 77 K 293 K 77 K 293 K 77 K 293 K 77 K 293 K
До отжига Н+А А АГ Н 1.7 1.4 4 6.8 9.2 6.6
После отжига Н+А А АГ Н 1.2 0.85 13 19.5 4.0 3.8
ферромагнитных фаз, возникновению повышенных локальных магнитных полей и, как следствие, перемагничиванию этих включений. А это, в свою очередь, скажется на изменении сопротивления в зависимости от величины и направления тока, то есть в возникновении нелинейности и гистерезиса ВАХ. Оказалось, что действительно в слоях Ge:(Mn, Al) проявились существенные нелинейность и гистерезис ВАХ при сравнительно малых величинах плотности тока 103-104 А/см2.
Методика эксперимента
Технология лазерного синтеза, измерений электропроводности, АЭХ и ФМР кремниевых и германиевых слоёв РМП описана в [11-14]. ВАХ записывались с использованием прецизионного анализатора Agilent Technologies B1500A, Semiconductor Device Analyzer. Измерения продольного электротранспорта при повышенной плотности тока проводились при 77 K и комнатной температуре по 2-зондовой схеме на образцах шириной 2-3 мм и длиной 5-6 мм. Индиевые контакты имели площадь (2-3) мм2. Предположение о пренебрежимо малом вкладе сопротивления индиевых контактов к магнитному слою проверялось путем сравнения сопротивления образца с двумя индиевыми контактами и поверхностного сопротивления магнитного слоя, измерявшегося 4-зондовым методом. Малое контактное сопротивление было обусловлено большой площадью контакта, на четыре порядка превышающей поперечное сечение магнитного слоя толщиной 20100 нм, высокой электропроводностью магнитного слоя и малой толщиной оксида на его поверхности. Измерения ВАХ образцов проводились в контакте с медным теплоотводом при комнатной температуре или в жидком азоте при 77 K.
Экспериментальные результаты и их обсуждение
Изучение продольного транспорта тока в полученных нами ранее однородных слоях РМП
Ge:Mn с атомной долей марганца 10-13%, описанных в работах [11-13], не показало заметной нелинейности или гистерезиса при 77-300 К до величины плотности тока 105 А/см2, выше которой начиналось необратимое разрушение слоев. Существенные нелинейность и гистерезис обнаружены в слоях РМП Ge:(Mn, Al)/GaAs(100), осаждённых при пониженной температуре 150°С [14]. Такие слои исследовались также после дополнительного 15-минутного термического отжига в вакууме при Та = 400°С. Предполагалось, что термический отжиг при повышенной температуре приведет к частичному переходу атомов марганца из твердого раствора в германии в рассмотренные в [14] игольчатые ферромагнитные включения. Это будет способствовать большей неоднородности в плотности тока около этих включений и усиленному влиянию неоднородного магнитного поля тока на их способность рассеивать носители тока. Данные атомно-силовой микроскопии показали, что слои являются гладкими с неровностями в основном в пределах 5 нм, сплошными без каких-либо трещин или разрывов. Результаты измерений ФМР, электропроводности и эффекта Холла таких слоёв представлены в таблице.
Как видно из таблицы, ФМР при 77 К обнаруживает как нормальную, так и аномальную анизотропию формы, а при комнатной температуре - только аномальную. При 77 К наблюдается аномальный эффект Холла с гистерезисом, а при комнатной температуре - обычный, нормальный. Все эти особенности, как и в [14], мы связываем с наличием двух ферромагнитных фаз: твердого раствора марганца в германии с точкой Кюри ниже комнатной температуры и игольчатых включений с высокой точкой Кюри, ориентированных перпендикулярно плоскости пленки. Таблица показывает, что эти особенности сохранились и после дополнительного вакуумного термического отжига в течение 15 минут при температуре Та = 400°С. В результате на 4065% уменьшилась концентрация носителей тока
Рис. 1. Зависимость Rrc(j) при 293 К для слоя РМП Ge:(Mn, А1) толщиной 110 нм, осажденного из ЛП на GaAs (100) при Тя = 150°С в первом (слева) и втором (справа) циклах измерений; прямой ход, обратный ход
^=(4837,548
-0,9 -0,6 -0,3 0,0 0,3 0,6 0,9
\, 103 А/ст2
Рис. 2. Зависимость Ягс() при 77 К для такого же, как на рис.1, образца Ge:(Mn, Al)/GaAs(100) в первом (слева) и втором (справа) циклах измерений; прямой ход и обратный ход
- дырок, в 3 раза возросла их подвижность при 77 и 293 К. Это означает, что дополнительный отжиг привёл к дальнейшему ожидаемому переходу атомов марганца из твердого раствора в германии во включения второй фазы.
Для проверки воспроизводимости результатов измерений ВАХ и выявления возможных необратимых изменений в магнитных слоях под воздействием тока проводилось несколько циклов записи зависимости напряжения и от тока I. В каждом цикле производилось однократное сканирование тока от минимального отрицательного значения Ттп до равного по модулю положительного значения 1тах (прямой ход), затем в обратном направлении к Ттп (обратный ход). В качестве меры нелинейности бралась величина [(^Ц/УТ)тах - (dU/dT)min]/R0 для одного полуцикла измерений ВАХ (прямого или обратного хода), а меры гистерезиса - максимальная разница между значениями относительного дифференциального сопротивления (ОДС) Rrd= =(dU/dT)/R0 для прямого и обратного хода ВАХ, где R0 - среднее сопротивление образца. Результаты измерений отклонения от линейного закона Ома приведены на рис. 1-5. Явная на большинстве из этих рисунков асимметрия ВАХ образцов, в которых намеренно не создавались латеральные градиенты лигатуры, не
может быть объяснена никаким из известных обычных механизмов рассеяния носителей тока. По-видимому, эта асимметрия связана с участием в электротоке спин-поляризованных носителей заряда, их рассеянием на игольчатых включениях ферромагнитной фазы МпхОеу, которые обладают некоей преимущественной спиновой ориентацией магнитных атомов. При комнатной температуре исходные образцы имели сопротивление около 3.6 кОм (рис. 1). Уже при малых плотностях тока порядка 103 А/см2 имеют место существенная нелинейность - 4% и гистерезис
- 1% ВАХ при прямом и обратном ходе изменения тока. Причем эти ВАХ воспроизводимы при повторении циклов измерений. Мы полагаем, что эти особенности ВАХ не связаны с перегревом образцов, так как выделяемая мощность не превышала 20 мВт, а образец был плотно прижат к медному теплоотводу.
Понижение температуры до 77 К, согласно рис. 2 и таблице, приводит к полуторакратному возрастанию сопротивления магнитного слоя до 4.8 кОм. Это согласуется с тем, что, как говорилось в [14], при низких температурах начинает проявляться спиновое обменное взаимодействие между ионами марганца в твердом растворе этой примеси в германии, которое приводит к дополнительному рассеянию но-
^=(1999,446 1 ' ' ' 1 ' —і 1
- 1 лаЛмЛа і .
■ 1 щ ■
' и чі її -
- А ' Т і V ь -
ІЛлА/
• /»
г Ш
■ »4 -
аігегі ^
• ' геуегее , 1 , 1 , 1 , 1 —і—і—
Рис. 3. Зависимость КГ£() при 293 К для образца Ge:(Mn, Al)/GaAs(100), после вакуумного термического отжига при Та = 400°С в первом (слева) и втором (справа) циклах измерений; прямой ход и обратный ход
I 10 А/ст
], 10 А/ст
Рис. 4. Зависимость Ягс() при 77 К образца Ge:(Mn, Al)/GaAs(100), после вакуумного термического отжига при Та = 400°С в первом (слева) и втором (справа) циклах измерений; прямой ход и обратный ход
сителей тока на магнитных ионах марганца. В отсутствие внешнего магнитного поля вероятнее всего имеет место мелкодисперсная доменная структура со сложной картиной распределения спиновой ориентации этих ионов. Другая причина снижения проводимости может быть обусловлена сужением каналов протекания тока в неоднородном материале из-за понижения тепловой кинетической энергии носителей тока. Также проявились, но в два раза меньшей степени, нелинейность - 2% и гистерезис - 0.5% ВАХ. Они не могут быть отнесены к недостаточному теплоотводу, поскольку прижатый к медной пластине образец был полностью погружен в жидкий азот. Вместе с тем, в отличие от процедуры при комнатной температуре, при температуре жидкого азота, как видно на рис. 2, несмотря на ещё более надежный теплоотвод, повторный цикл измерений привел к необратимому изменению ВАХ. Нелинейность уменьшилась до - 0.5%, пропал гистерезис, возрос уровень шумов. По-видимому, при низкой температуре локализация плотности тока в неоднородном материале достигает такой величины, при которой происходит влияние локальных магнитных полей на намагниченность ферромагнитных включений.
Результаты измерений при 293 К для образцов после дополнительного вакуумного термического отжига при Та = 400°С на рис. 3 показывают, что такая термообработка способствует возрастанию электропроводности образцов. Так и должно быть в связи с ростом подвижности дырок и возможностью термически стимулированного переноса части марганца из твердого раствора в германии в ферромагнитные игольчатые включения. Так же как и для исходных образцов на рис.1, при малых плотностях тока порядка 103 А/см2 имеют место существенная нелинейность - 2% и гистерезис - 0.5% ВАХ при прямом и обратном ходе изменения тока. Имела место воспроизводимость ВАХ при повторении циклов измерений.
Охлаждение до 77 К, согласно рис. 4, как и в случае неотожженных образцов, приводит к возрастанию удельного сопротивления магнитного слоя Ое:(Мп, А1), но всего лишь на 1113%, то есть в результате отжига слои приобрели более металлический характер температурного изменения электропроводности. Это согласуется с возрастанием подвижности дырок, вызванным уменьшением электрически активной доли марганца в твердом растворе в германии в промежутках между ферромагнитными
\, 10 А/ст
Рис. 5. Результаты повторных измерений Ягс() при 293 К и 77 К для того же, что и на рис. 2, образца Ge:(Mn, Al)/GaAs(100), до термического отжига; прямой ход и обратный ход
включениями. Так же как и для этого образца на рис. 3 при 293 К или для аналогичного неото-жженного образца на рис. 2, проявились, но в меньшей степени, нелинейность - 1% и гистерезис - 0.5% ВАХ. Как и в случае неотожжен-ного образца, второй цикл измерений (рис. 4) привел к необратимому изменению ВАХ. Наблюдались выбросы в сопротивлении, нелинейность уменьшилась в два раза, начал исчезать гистерезис. Это означает, что и в отожженном слое сохранились неоднородности в распределении электрических свойств, и локализация плотности тока была достаточно большой, чтобы вызвать необратимое размагничивание ферромагнитных включений в областях этих локализаций.
Повторные измерения на тех же неотожжен-ных и отожженных при 400°С образцах РМП Ое:(Мп, А1)/0аАз(100) показали, что описанные выше циклы измерений при 77 К действительно привели к необратимым изменениям в слоях. Неотожженный образец на рис. 5 (слева) показал при комнатной температуре нелинейность около 2%, отсутствие гистерезиса и узкий выброс в сопротивлении. При 77 К (рис. 5 (справа)) нелинейность ВАХ упала до 0.35%, в пределах шумов отсутствовал гистерезис.
Таким образом, в результате исследования продольного транспорта тока в слоях РМП Ое:(Мп, А1)/0аАз(100) обнаружены асимметрия ВАХ, свидетельствующая о спиновой поляризации носителей тока, существенные нелинейность и гистерезис ВАХ при сравнительно ма-
3 2
лых плотностях тока величиной до 2^10 А/см для слоев Ое:(Мп, А1)/0аАз(100). Неожиданным оказалось, что при 77 К в процессе повторения циклов измерений наблюдались необратимые изменения в электрических свойствах слоев, пропадает асимметрия, связанная с участием в электротоке спин-поляризованных носителей заряда. Это, возможно, обусловлено тем, что
локализация плотности тока в неоднородном материале достигает такой величины, при которой локальные магнитные поля размагничивают ферромагнитные включения MnxGey, теряется преимущественная спиновая ориентация магнитных атомов в этих включениях. Пониженная температура способствует локализации путей протекания тока и концентрации магнитных полей на включениях. Дополнительный вакуумный отжиг при 400°С не привёл к росту нелинейности и гистерезиса продольного транспорта тока. Представляет интерес дальнейшее изучение диапазонов стабильности гистерезис-ных ВАХ таких слоев для разработки совместимых с полупроводниковой технологией переключаемых собственным током ячеек безмеха-нической магнитной памяти.
Работа поддержана грантами РФФИ 05-02-17362, 08-02-01222а, 11-02-00855а, МНТЦ G1335, АВЦП РНП ВШ 2.1.1/2833, 2.1.1/12029, контрактом № 02.740. 11.0672 по проекту «Кадры» с Министерством образования и науки.
Список литературы
1. Аплеснин С.С. Основы спинтроники. СПб.: Лань, 2010. 2-е изд., испр. 288 с.
2. Данилов Ю.А., Демидов Е.С., Ежевский А.А. Основы спинтроники. Учебное пособие. Нижний Новгород, 2009. 173 с.
3. Грюнберг П.А. // Успехи физических наук. 2008. 12. Т. 178. С. 1349-1358.
4. Ферт А.Т. // Успехи физических наук. 2008. 178. 12. С. 1337-1348.
5. Berger L. // Phys. Rev. B. 1996. 13. V. 54. P. 9353-9358.
6. Slonczewski J.C. // Journal of Magnetism and Magnetic Materials. 1996. 1-2. V. 159. P. L1-L7.
7. Katine J.A. Albert F.J., Buhrman R.A., et al. // Phys. Rev. Letters. 2000. 14. V. 84. P. 3149-3152.
8. Elsen M., Boulle O., George J.-M., et al. // Phys. Rev. B. 2006. 3. V. 73. P. 035303-1-035303-4.
9. Yao X., Meng H., Zhang Y., Wang J.-P. // J. Appl. Phys. 2008. 7. V. 103. P. 07A717-1-07A717-3.
10. Sukegawa H., Kasai S., Furnbayashi T., et al. // Appl. Phys. Letters. 2010. 4. V. 96. P. 042508-1042508-3.
11. Демидов Е.С., Данилов Ю.А., Подольский В.В. и др. // Письма в ЖЭТФ. 2006. 12. Т. 83. C. 664-667.
12. Демидов Е.С., Подольский В.В., Лесников
В.П. и др. // ЖЭТФ. 2008. 1. Т.133. C. 1-8.
13. Demidov E.S., Aronzon B.A., Gusev S.N., et al. // Journal of Magnetism and Magnetic Materials. 2009. 7. V. 321. P. 690-694.
14. Демидов Е.С., Подольский В.В., Лесников В.П. и др. // Письма в ЖЭТФ. 2009. 12. Т. 90. C. 852-855.
NONLINEARITY AND HYSTERESIS IN THE LONGITUDINAL CURRENT TRANSPORT IN Ge:(Mn, Al)/GaAs LAYERS DEPOSITED FROM LASER PLASMA
E.S. Demidov, S.N. Gusev, V.V. Karzanov, V.V. Sdobnyakov, L.I. Budarin, A.A. Tronov,
V. V. Podolskii, V.P. Lesnikov, E. V. Skopin
Electrotransport properties of Ge:(Mn, Al)/GaAs nanolayers deposited from laser plasma at a reduced temperature of 150°C have been studied along with those of the same samples after an additional 15-minute thermal vacuum annealing at 400°C. There has been found an asymmetry of the current-voltage characteristic (CVC) in the longitudinal current transport of such layers indicating spin polarized carriers, as well as significant nonlinearity and hysteresis up to 2% and 1%, respectively, both at room temperature and at 77K for relatively low current densities of 103-104 A/cm2. Irreversible changes in the electrical properties of the layers have been observed in the course of repeated CVC measurement cycles at 77K.
Keywords: electrotransport properties, diluted magnetic semiconductors, current-voltage characteristic, asymmetry, spin polarization, hysteresis, nonlinearity, compact magnetoresistive memory, ferromagnetic resonance, anomalous Hall effect.
