CC BY
19
УДК 537.538
НЕЛИНЕЙНАЯ ДИНАМИКА КВАЗИКЛАССИЧЕСКОГО СПИНА В НЕСТАЦИОНАРНОМ МАГНИТНОМ ПОЛЕ
А. К. Звездин
Рассмотрена квантовая динамика анизотропной спиновой системы с большим спином в магнитном поле, напряженность которого увеличивается (уменьшается) пропорционально времени. Такое поле индуцирует вихревое статическое электрическое поле в пространстве, нарушает аксиальную симметрию системы и индуцирует новые когерентные квантовые эффекты: образование зонного энергетического спектра с непрерывными спиновыми состояниями, квазиблоховские осцилляции и межзонный зенеровский туннельный эффект. Эти квантовые эффекты проявляются, в частности, в виде скачков намагниченности и пиков восприимчивости в рассматриваемой спиновой системе.
В последние годы интерес к проблематике, связанной с динамикой спиновых систем, получил значительный импульс (см. [1 - 6] и цитируемую там литературу). Во многом это связано с недавними открытиями макроскопического квантового туннелирова-ния намагниченности [1 - 5], молекулярной бистабильности и квантового гистерезиса, нового типа магнитных осцилляций, связанных с фазой Берри. Эти мезоскопические эффекты обнаружены в так называемых "системах с гигантским спином" - в магнитных нанокластерах Mni2, Feg, в которых спин основного состояния равен 10. Можно ожидать, что некоторые проявления мезоскопических спиновых эффектов могут быть обнаружены у редкоземельных ионов с большим угловым моментом (Dy3+, Tb3+, Но3+, Er3+, Gd3+). Большое внимание привлекают также вопросы, связанные с макроскопической квантовой когерентностью, квантовыми измерениями в спиновых системах и механизмами разрушения квантовых корреляций за счет взаимодействия с окружением
и особенно при переходе от квантовых объектов к макрообъектам. Нужно сказать, что условие наблюдения этих когерентных эффектов является более жестким, чем для вы шеперечисленных, поэтому представляется актуальным поиск и изучение новых путей и ситуаций, в которых проявляются эффекты квантовой когерентности. Эта проблема I и ка представляет и практический интерес для магнитной наноэлектроники (спинтронп ки) и квантовой информатики. В спинтронике одна из наиболее привлекательных идей - использовать нанокластер с гигантским спином как бистабильный элемент для молекулярной памяти будущих поколений. Эти же нанокластеры интересуют специалистов по квантовым компьютерам, как перспективные реализации <?-битов [7 - 10].
Цель настоящей работы - исследовать квантовую динамику анизотропной квантовой системы с большим спином, находящейся в магнитном поле, которое линейно возрастам (спадает) во времени. Такое поле создает вращающий момент, действующий на спим и индуцирующий его прецессию и таким образом выявляет новые черты в динам п-ке спиновой системы. Настоящая работа развивает идеи, ранее рассмотренные автором применительно к антиферромагнитным кластерам [11], металлическим кольцам и кольцевым молекулам [12].
Рассмотрим квантовую систему (ион, молекулу, кластер и т.п.), находящуюся под действием нарастающего (или спадающего) с постоянной скоростью магнитного поля. Представим гамильтониан системы в виде
где Усе - оператор кристаллического поля. Предполагается, что J >> 1, поэтому ни будет использовано квазиклассическое приближение для описания квантовой динам и г. ; рассматриваемой системы.
Представим кристаллическое поле в виде
Vср - кристаллическое поле с симметрией типа "легкая плоскость", а - создам анизотропию в плоскости. При этом \У^р\ « 1Пусть ось 2 декартовой системы
П = 1В{1) + УСЕ,
(1)
Усе = УСЕ + %
где
координат перпендикулярна "легкой плоскости". Предположим, что в ней содержится ось второго порядка, которая выбирается за ось х1.
Пусть магнитное поле есть В = (0,0, Вг), где Bz зависит от времени. Представим B(t) в виде B[t) = B\i¡T, где В\ и т - характеристики процесса возрастания поля. Согласно известной аналогии, назовем величину jm = Bi/Атгт "магнитным током".
Для описания динамики спина будем использовать когерентные квантовые состояния |0,<у?) [13, 14], где в и 9? - полярный или азимутальный угол углового момента количества движения. Они отсчитываются от осей z их, соответственно.
Лагранжиан системы представим в виде
М
С =--(cos0 - 1 )ф - Е, (2)
7
Е = —К\ sin2 в + К2 sin2 в sin2 ^ - MB{t) cos 0,
\К2\«\Кг\, K\ > 0, B\\z. (3)
Этот Лагранжиан может быть выведен при помощи стандартной техники когерентных квантовых состояний [14]. Все слагаемые в (2) и (3) имеют очевидный физический смысл: первое и второе в (2) - так называемый член Весса-Зумино, возникающий из-за неортогональности когерентных состояний при t и t + A¿, и полная энергия Е, первое и второе в (3) - энергия анизотропии (кристаллическое поле), функциональная зависимость которой от углов в и <р выбрана в простейшем, но достаточном для выяснения принципиальной стороны дела, виде, последнее в (3) - энергия Зеемана. Уравнения Эйлера-Лагранжа для лагранжиана (2) эквивалентны уравнениям Ландау-Лифшица (без затухания).
Статистическая сумма квантовой системы может быть представлена в виде функционального интеграла в эвклидовом пространстве (г = it)
Обобщение на ситуации, в которых анизотропия в плоскости характеризуется другими элементами симметрии, например, 4г, Зг, 6г, не представляет принципиальных трудностей.
Z = J Dcosoj Dipe* С ¿tW"), (4)
где /? = 0 = #(т), у? = Так как << \К\\, можно предположить, что в
не очень сильных магнитных полях в — 7г/2 << 1. Тогда, интегрируя выражение для статистической суммы (4) по 0, получим2
Z = J Dipe*CdT/:"fM, (5)
где
Ceff = -J-j-- Ыч>) - 7/ + гВЦ)ф, (6)
где / = ~ момент инерции системы, Ua = К? sin2 ip.
Последнее слагаемое в (6) представляет собой вклад энергии зеемановского взаимо-действия электрона с магнитным полем B(t).
Лагранжиан (6) можно представить в виде (в реальном времени)
- 1(ф - 7В)2 ТУ- , 2 121В2
С =----К2 sin tp---—, (7)
который удобен для проведения адекватного калибровочного преобразования и для рассмотрения аналогий с другими квантовыми системами (переход Джозефсона [15, 16], мезоскопическое проводящее кольцо, или кольцевая молекула [12, 17], антиферромагнитный нанокластер [11]). Легко видеть, что с точностью до полной производной по времени лагранжиан (7) может быть преобразован к виду (см. также [18, 19])
С = + eos 2<р + -iIBip. (8)
2Процедура вычисления сводится к следующему. Нетрудно видеть, что точка в = тг/2 является точкой экстремума функционала эвклидова действия Бе = ¿тС{в, ¡р) (при В — 0). Из условия стационарности действия (метод перевала) ЬБе — 0 следует (при 5/0)
Подставляя (4') в (4), раскладывая Бе по Ав = (в — вм) с точностью до второго порядка и вычисляя, если необходимо, гауссовский интеграл по Ав, получим (5) и (6). В (5) гауссовский интеграл, дающий несущественный в данном случае предэкспоненциальный множитель, для упрощения формул опущ<
Следует специально отметить, что переменная определена здесь не на множестве 51 (О < у < 27г), как это принимается обычно в теории углового момента, а на множестве V вещественных чисел (у? 6 Я1). Последнее в данной задаче представляет собой тривиальное расслоение пространства 51 (0 < < 27г), которое играет роль базы этого расслоенного пространства V. Это замечание представляется важным в данном контексте, так как наличие поля Вг{1,) нарушает симметрию относительно преобразования <р <р + 2тгп, где п - целое число, поэтому обычно используемое в подобных задачах пространство 5"1 должно быть расширено до V. Нарушение аксиальной симметрии очевидно, так как изменяющееся во времени поле В2(¿) генерирует, в силу уравнения Максвелла = гоЬЕ, аксиальное электрическое поле Е^.
Системы с потенциальной энергией типа "стиральной доски" 1/(х) = Цо(х) + сх, где 1]о(х) - периодическая функция х, с - константа, а именно таковой является потенциальная энергия в (6), ранее уже исследовались. В качестве примеров можно указать движение электрона в кристалле в постоянном электрическом поле [20, 21] или динамику перехода Джозефсона при протекании через него постоянного электрического тока [15, 16]. Поэтому можно ожидать проявления в динамике спинового момента некоторых свойств, аналогичных свойствам приведенных выше систем. Такими характерными свойствами являются образование зонного энергетического спектра, блоховские осцил ляции [20, 21] и межзонный зенеровский туннельный эффект [22 - 24]. Рассмотрим это подробнее.
Обобщенный импульс, соответствующий координате равен р^ — Щ, — ¿Ф — 1(ф — 7В). Тогда, гамильтониан системы Л = р^ф — С можно представить в виде
Рассмотрим сначала задачу на собственные значения гамильтониана (9) при В = 0. Собственными состояниями гамильтониана (9) являются функции Блоха
где т - произвольное вещественное число, 5 - номер энергетической полосы. Параметр т естественно назвать квазиспином, (ср. с квазиимпульсом для зонного электрона). По
1
21
Уя{<р + 2ж) = е,,гтФа(у>)
(И)
аналогии с термином "зарядовые состояния", используемом для характеристики подобных состояний в теории эффекта Джозефсона, можно определить (11) как "непрерывные спиновые состояния". Известно, что проекция спинового момента на выделенное напра вление квантуется. В рассматриваемой ситуации "квазиспин" является произвольным вещественным числом (m € R1)3. Различие между этими двумя типами состояний может быть пояснено следующим образом. Квантованные спиновые состояния заданы в пространстве S1 (0 < у? < 27т), при этом квантование спинового момента естественно связано с симметрией квантовой задачи относительно поворота системы координат на 2л- вокруг оси г, другими словами, с граничными условиями Ф(с^> + 2тг) = Ф(</?). Отсутствие же этой симметрии в динамической группе симметрии лагранжиана (2) отменяет квантование спинового момента4. Вместо этого в расслоенном пространстве V (оо < if < оо) реализуются "непрерывные орбитальные состояния", т.е. функции Блоха (11).
Пусть Ua(ip) = — (1/2)Л'г cos 2ip, где Л'2 - константа. Тогда уравнение Шредингера для гамильтониана (9) сводится к уравнению Матье, из теории которого следует, что энергетический спектр гамильтониана (9) имеет зонную структуру, т.е. собственные значения (9) Еп(т) суть функции, определенные в соответствующих зонах Бриллюэна. При К2 ~ 0 зонная структура соответствует приближению свободных электронов
„ , . Н2т2
Es(m) = — (12)
с запрещенными зонами на границах зон Бриллюэна: тв = s (s = ... — 2,-1,0,1,2, ...), которые являются узкими в меру отличия величины К2 от 0.
На границе зоны Бриллюэна, например, вблизи тв = —1, волновая функция может быть представлена в виде
Ф {<р) = и{ч>)е-Ш, (13)
3Волновые функции (11) и спектр (12) формально близки к таковым из [17]. Однако, вместо координаты <р в [17] фигурирует поток магнитного поля Ф, а вместо квазиспина тп величина 2Ф/Фо, где Ф0 = - квант магнитного потока.
и е
4Для того, чтобы обеспечить эрмитовость оператора Р^ можно использовать, как известно, периодические" граничные условия на бесконечности (т.е. в данном случае для достаточно больших значений угловой переменной N2л-, а затем устремить N к бесконечности). Тогда естественно, что квантуется на кольце с длиной окружности равной Ь — 2ттМ\ при отображении этого большого кольца на 51 величина кванта становится порядка 2-к/Ь и при N —► оо обращается в 0. Это и означает снятие квантования орбитального момента в 51.
где = Aieimip + А2е'(т+2^. Уравнение Шредингера для гамильтониана (9) может быть записано как (уравнение Матье)
и" + (ц2 - 2Ь2 cos 2ф)и = О,
2 21Е о П<2 , ч
где ^ = W' (14)
Здесь использована новая переменная ф = + 7г/2. Знак будет далее опущен. Подставляя (13) в (14), получим
(ц2 - т2)А1 - Ь2А2 = О, -Ь2А1 + {ц2 - (т + 2)2)А2 = 0, (15)
откуда следует
В частности, из выражения (16) очевидно, что при тд = —1 ширина запрещенной зоны (т.е. лежащей между разрешенными зонами С5 = 0и5 = 1) равна
9Й2/»2
А Е10= — = К2. (17)
Ширины нулевой, первой и третьей разрешенной зоны: Е0 ~ ^у-, Е\ « ^ и Е2 » соответственно, в то время как запрещенные зоны быстро уменьшаются (при К2 « К\), переходя к более высоким полосам энергии. Так
АЕ21 » —
АЕ-
I \2h2 П2 ЦК 4 2
32
16/ h2 (IK-2
Л' flK2y AE43S,5m(w) итд'
Уравнения (10), (14), (16), (17) достаточно точно определяют энергетический спектр в пределах двух зон Бриллюэна.
Перейдем к рассмотрению эффектов поля 52(г), которое, как отмечено выше, можно рассматривать в уравнениях (7), (8) как классическое калибровочное поле. Последнее
слагаемое 7в уравнении (8) играет такую же роль, как энергия е.Р • х (.Р характеризует электрическое поле, а х является координатой электрона) в хорошо известной задаче о динамике блоховского электрона в электрическом поле. Уравнение (6), таким образом, изоморфно уравнению, описывающему динамику блоховского электрона в электрическом поле.
Рассмотрим динамику момента р^ для случая, когда магнитное поле изменяется адиабатически медленно:
|/7Б| « К2. (19)
Чтобы описать динамику спина под влиянием "магнитного тока" ]т = В/Атг, рассмотрим волновой пакет, составленный из блоховских функций (11). Пусть ш и <р означают средние значения квазиспина и координату центра пакета, а значения Дт, Д</? (Дт • Аср ~ 1) определяют соответствующие неопределенности. Под влиянием "магнитного тока" ]т сформированный при 2 = 0 волновой пакет смещается к границе (например, правой, т.е. тв = 1) зоны Бриллюэна, отражается от нее, его групповая скорость изменяет знак, затем распространяется до левой границы зоны Бриллюэна (тв = —1), отражается от нее и т.д. При этом происходит периодическое изменение дисперсии Дт и ширины пакета Ар. Этот процесс называют блоховскими осцилляцн-ями. Математически он описывается следующими уравнениями для средних значений т и Ср\
/7Я1
т =
Пт '
В этом (адиабатическом) процессе система остается в состоянии с заданным s и наблюдаемые физические величины, например, магнитный момент кольца, являются осппл лирующими функциями времени с частотой
fBloch = 1 1 • (21)
пт
Если внешнее магнитное поле имеет, кроме линейного вклада, еще гармоническую составляющую, т.е.
В = Brf/т + bsin2Trft, (22)
тогда возможны резонансы на частоте / = fBloch и / = гfBloch, где г - рациональное число (резонансы Штарка).
При возрастании "магнитного тока"
Ъ1В\ £ К (23)
возникает туннельный эффект Зинера между соседними зонами. В частности, вероятность туннельного перехода в единицу времени между зонами С5 = 0из = 1 равна
дог = /Bloche'0, (24)
где ß = 7 =
Рассмотрим на качественном уровне поведение среднего магнитного момента рассматриваемой спиновой системы. Проекция магнитного момента на ось 2 равна
Мг = Mcos0 « М - = щ [в, - ^ . (25)
Усредняя (25) с соответствующей волновой функцией, получим
(М2) = хх (Bz - М ) , (26)
м2
где хх = 5л;-
Рассмотрим сначала два предельных случая: а) К2 = 0, при этом дп,п±i = 1 и б) <7oi = 0. Первый можно определить как свободную прецессию, а второй - как случай блоховских осцилляций.
При К2 = 0 уравнения (20) дают
(ф) = f(B(t) + с), (27)
где с - константа, определяемая начальными условиями. Подставляя (27) в (26), получим
(М) = М0, (28)
где М0 = — ххс _ магнитный момент системы при Т = 0. Таким образом, отличительным свойством случая свободной прецессии является то, что ускоренная прецессия спина под влиянием растущего (спадающего) магнитного поля экранирует вклад парамагнитной восприимчивости иона (ххДг), так что средний магнитный момент не зависит от величины поля.
В случае блоховских осцилляций картина существенно меняется. В этом случае зависимость (Мг) от В2 представляет собой сумму "обычной" линейной (ххДг) и периодической кривой с периодом, равным
АВ = В\{т }в1оск)~1 = Л/7/. (29)
При К2 « Кг эта периодическая функция весьма близка к пилообразной с амплитудой Аф « 21/Н:
в, о < В < ь, В - 26, Ь<В<ЗЬ, В - 46, 36 < В < 56 и т.д.,
где 6 = А.
В общем случае, зависимость Мг(Вг) содержит характерные черты обоих предельных процессов. Волновую функцию процесса |Ф) следует рассматривать как суперпозицию двух амплитуд: |Ф) = с^а) + с2|6), где |а), |6) - волновые функции процессов (а) и (б). Действительно, как было показано выше, (см. (16)), при К2/К1 « 1 ширина запрещенной зоны АЕ21 много меньше АЕю, АЕ32 « АЕ2\ и т.д. Поэтому в первом приближении можно положить Р\2 = Р2з = /34 = ••• = 1, т.е. пренебречь блоховскими осцилляциями в первой возбужденной и следующих зонах. Это означает, что прецессию во всех зонах, кроме основной, можно рассматривать, как свободную. В целоу прецессию под влиянием поля В2(1) можно представить себе следующим образом: сформированный при г = 0 волновой пакет, несколько расплываясь, достигает края зоны Бриллюэна, частично отражается с вероятностью 1 — Р01 и частично туннелирует (с вероятностью Р01) в следующую зону, в которой прецессирует свободно. Математически этот процесс можно описать при помощи следующего кинетического уравнения:
^ = СыРп (31)
где Рц2) ~ вероятности нахождения спина в 1(2) зонах и Рг + Р2 = 1, <701 определяется уравнением (24).
Интегрируя (31) с граничным условием Рг(0) = 0, получим
Р2 = 1-е-*'01. (32)
Используя эти соображения и уравнения (24), (30), можно представить зависимость М2(В) в виде
х1гм2 =
о, о < в < ь,
26(1 - р), 6 < В < 36,
46(1 — р)2, 36 <£<56,
66(1-р)3, 56 <£<76 и т.д.,
(33)
где р = е^, /3 определяется в (24). Нетрудно убедиться, что величины скачков магнитного момента ДМ2 уменьшаются при возрастании номера скачка. Так, при В = 6 (ДМ,)ю = Х±26(1 - р); при В = 36 (ДМ,)21 = хх26(1 - р)(1 - 2р); при В = 56 (АМ2)зг = Хх26(1 — р)2(1 — Зр) и т.д. Это означает, что кривая М2(В) стремится с ростом В к насыщению.
Все вышеприведенное рассмотрение относится к случаю нулевой температуры Т = 0 К. Очевидно, тепловые флуктуации (при Т ф 0 К) и диссипация (т.е. взаимодействие с диссипативным окружением) разрушают обсуждаемые квантовые когерентные эффекты. Учет конечной температуры и диссипации заслуживают отдельного рассмотрения. Здесь же мы ограничимся лишь указанием пределов применимости "Т = 0 Кп-теории: Т << К\ и Т2 >> Ьт/Вх, где - время спиновой релаксации в системе. При К\ ~ 1 см~1 (что представляется реалистичным, например, для случая, когда основное состояние представляет собой триплет, возникающий из расщепления кристаллическим полем основного мультиплета спин-системы) и Вх/т и 104 Э/с, получим Т << 2 К, Т2 » 0.04 с. Эти ограничения выглядят достаточно выполнимыми для современных низкотемпературных экспериментов.
Таким образом, в работе показано, что магнитное поле, растущее (спадающее) пропорционально времени, индуцирует новые когерентные квантовые эффекты в динамике анизотропной спиновой системы. К таковым относятся образование зонного энергетического спектра с непрерывными спиновыми состояниями, квазиблоховские осцилляции и межзонный зенеровский туннельный эффект. Эти квантовые эффекты проявляются в виде скачков намагниченности и пиков восприимчивости в рассматриваемой спиновой системе.
Работа поддержана РФФИ (проект N 99-02-17830), МНТП (проект N 97-1071).
ЛИТЕРАТУРА
[1] Barbara В., Thomas L., L i о n t i F., et al. JMMM, 200; 167 (1999); Barbara В., Günther L. Physics World, 12 (3), 35 (1999).
[2] Friedman J., Sarachick M. P., T e j a d a J., et al. Phys. Rev. Lett., 76, 3820 (1996); Thomas L., L i о n t i F., В а 1 1 о u R., et al. Nature, 383, 145 (1996).
[3] S e s s о 1 i R., Gatteschi D., Caneschi A. and Novak H. A. Nature, 365, 14 (1993).
[4] D о b г о v i t s к i i V. V., Zvezdin А. K. Europhys. Lett., 38 (5), 377 (1997); Günther L. ibid, 39, 1 (1997).
[5] G a r g A. Europhys. Lett., 22 (3), 205 (1993); Wernsdorfer W., S e s s о 1 i R. Science, 284, 133 (1999).
[6] Zvezdin А. K., Dobrovitskii V. V., Harmon В. N., К a t s n e 1 s о n M. I. Phys. Rev. В, 58 (22), 14733 (1998).
[7] L о s s D. P. and D i V i n с e n z о D. P. Phys. Rev., A57, 120 (1998); cond-mat/9701055.
[8] Д о б p о в и ц к и й В. В., 3 в е з д и н А. К., Попков А. Ф. УФН, 166 (4), 439 (1996).
[9] 3 в е з д и н А. К. Природа, 12, 11 (2000).
[10] Burkard G., Engel Н.-А., Loss D. cond-mat/0004182.
[11] Звездин А. К. Краткие сообщения по физике ФИАН, N 12, 13 (1999); cond-mat/0004074.
[12] Звездин А. К. Краткие сообщения по физике ФИАН, (2000) (в печати).
[13] Perelomov A. Generalized Coherent States and Their Applications, Springer, 1986.
[14] F r a d k i n E. Field Theories of Condensed Matter Systems (Addison-Wesley, Redwood City) (1991).
[15] A v e r i n D. V., Z о r i n A.B., L i k h a r e v К. K. Sov. Phys. JETP, 88, 692 (1985).
[16] Schön G. and Z a i k i n A. D. Phys. Rep., 198 (5,6), 237 (1990).
[17] Eckern U., Schwab P. Adv. Phys., 44, 387 (1995).
[18] Zvezdin A. K. JETP Lett., 29, 605 (1979).
[19] Zvezdin A. K., Mukhin A.A. Kratkie Soobsch. Fiz. FIAN, N 12, 10 (1981).
[20] W a n n i e r G. H. Phys. Rev., 117, 432 (1960).
[21] Bloch F. Phys. Rev. Lett., 137, A787 (1965); 166, 415 (1968).
[22] Z e n e г С. Proc. Roy. Soc., A145, 523 (1934).
[23] К e 1 d у s h L. V. Sov. Phys. JETP, 6, 763 (1958).
[24] E i 1 e n b e r g e r G. Z. Phys., 164, 59 (1961).
Институт общей физики РАН Поступила в редакцию 23 января 2001 г.
