CC BY
13
УДК 539.128.4:519.144
НАБЛЮДЕНИЕ ДЛИННОПРОБЕЖНЫХ а-ЧАСТИЦ В ПРОЦЕССЕ ДЕСОРБЦИИ ДЕЙТЕРИЯ (ВОДОРОДА) ИЗ ГЕТЕРОСТРУКТУРЫ Au/Pd/PdO:D(H)
А. Г. Липсон1,3, А. С. Русецкий, А. Такахаши2, Дж. Касааги3
С помощью Si-поверхностно-барьерных детекторов с различной эффективностью, включая dE-E-телескоп,
»
исследована эмиссия заряженных частиц в образцах Аи/Pd/PdO :D(H) в процессе экзотермической десорбции дейтерия (водорода). Обнаружено новое свойство поверхности гетероструктур вида Auf Pd/ PdO :D и Au/Pd/PdO:H, заключающееся в генерации длиннопро-бежных а-частиц с энергиями 8.0 < Еа < 14.0 МэВ в процессе спонтанной десорбции дейтерия (водорода).
В образцах гетероструктуры Ли/Pdf PdO. насыщенных дейтерием электрохимическим методом, наблюдается эмиссия нейтронов [1 - 3] и заряженных частиц (протонов и тритонов) [3, 4], являющихся продуктами DD-реакции. Было установлено, что сред ний выход D .D-продуктов в исследованных образцах составляет Л od ~ 10~23 с~г / DD пару и является практически одинаковым для обоих каналов £Ш-реакции D(d,n)Hez и D(d,p)T [3]. Результаты ядерных измерений в гетероструктуре Аи/Pd/PdO.D принципиально подтверждают существование низкоэнергетических ядерных процессов, инду цированных кристаллической решеткой (НЯПИКР) в дейтерированных твердых телах. Между тем, в спектрах заряженных частиц, наблюдавшихся в изученных образцах при экзотермической десорбции дейтерия [3], помимо характерного DD-пика (3,0 МэВ протоны) часто наблюдается высокоэнергетическая компонента, в области Е > 8.0 МэВ
1Институт физической химии РАН, Москва 117915, Россия.
2Osaka University, Faculty of Nuclear Enginnering, Osaka 565, Japan.
3Tonoku University, Laboratory of Nuclear Science, Sendia 982, Japan.
Аналогично частицы высоких энергий детектируют и при бомбардировке Pd и Тг подло жек низкоэнергетическими дейтеронами [5, 6]. Существенно, что такая высокоэнергети ческая компонента не характерна как для £Ш-спектров, так и для спектров а-частиц природных альфа излучателей (рядов радона и тория). Эмиссия заряженных частиц более высокой энергии (в сравнении с продуктами .DD-реакции) может указывать на наличие специфических механизмов инициирования НЯПИКР, связанных, например, с концентрированием фононов в твердых телах [7] или проявлением многочастичных реакций 3D 4.0-типа [8].
Целью настоящей работы явилось исследование высокоэнергетической компоненты спектра заряженных частиц в гетероструктуре Аи/Pd/PdO:D(H) с помощью различного вида ¿"г-поверхностно-барьерных (SSB) детекторов, включая корректное определение энергии и типа эмитируемых частиц и сравнение их спектров со спектрами естественного фона.
Для проведения измерений спектров заряженных частиц применяли как индивидуальные SSB-детекторы с различной эффективностью, так и dE-E-пару (телескоп). В первой серии экспериментов использовали SSB-детектор ORTEC толщиной h = 150 мкм и площадью S = 100 мм2 (детектор 1). Расстояние от поверхности образца до входа детектора составляло х = 1.0 см. Для исключения детектирования электромагнитных наводок в схеме регистрации выставлялся порог дискриминации, равный 350 кэВ. Эф фективность детектора 1 в используемой геометрии измерений определялась с помощью Am241 а-источника и составила t\ — 3.3%. Для более детального исследования спектров заряженных частиц применялся высокоэффективный SSB-детектор большой площади (детектор 2) S = 900 мм2 (h = 150.мгс./и) с эффективностью е2 = 14.0%. Измерения с детекторами 1 и 2 проводились в вакууме с остаточным давлением Р = 10_3 Topp. обусловленным десорбцией D(H) из образцов. С целью определения типа эмитируемых частиц и корректного измерения их спектров использовали dE-E-телескоп, состоящий из "тонкого" dE-детектора (h = 20 мкм) и "толстого" ^-детектора (Л = 100л{кл<). Пара детекторов оперировала во временном окне совпадений (TDC) равном Ar = 20 м с. Вся измерительная система выполнена на базе усилительных блоков ORTEC в стандар те КАМАК [5]. Существенно, что требование совпадения сигналов dE и Е'-детекторов практически полностью исключает электромагнитные наводки и позволяет однозначно идентифицировать тип детектируемых частиц. Детектирование частиц с помощь dE-E-телескопа осуществляли при атмосферном давлении воздуха. С помощью специальных фиксирующих винтов образец закреплялся в непосредственной близости от поверхно
сти ¿Е-детектора. В использованной геометрии измерений эффективность регистрации а-частиц с энергией Е = 7.7 МэВ для ¿Е-Е-телескопа составила е3 = 3.0%.
В качестве образцов использовали тонкие гетероструктуры Аи/Рд/Рв/О с эф
о
фективной толщиной оксидной пленки ~ 300 Л. Непосредственно перед измерениями образцы насыщались дейтерием (водородом) с помощью элеткролиза в 1М-растворе NaOD{NaOH) в Х)2О (Н20) до величины объемного отношения х = 0(Н)/Рс1 = 0.62 [1-3]. После насыщения образцов дейтерием они промывались в чистой воде, высушива лись фильтровальной бумагой и фиксировались в держателе, который помещался перед входом соответствующего детектора [3]. В качестве контрольных образцов для измерения фона использовались аналогичные гетероструктуры, не подвергавшиеся до этого насыщению дейтерием (водородом), а также образцы Аи/Рс1/РсЮ.Б^Н), прошедшие вакуумный отжиг при t — 500° С в течение 10 часов.
15
л
£10 ?
о
О 5
0.5
Энергия, МэБ
2 3 4 5 6 7 8 9 10
1000 2000 3000 Каналы
JUI1L JL 2 4 6 8 10 Энергия, МэВ
2 4 6 8 10 Энергия, МэВ
Рис. 1. а) Спектр заряженных частиц фона (экспозиция исходного образца Аи/Pd/ PdO) полученный б вакууме Р = Ю-6 Topp с использованием детектора 1. Время непрерывной экспозиции г = 680000 с. б) Спектры заряженных частиц, полученные при экспозиции образцов Аи/Pd/PdO:D толщиной l = 40 мкм в течение времени rD = 133180 с с использованием детектора 1. в) То же для образцов Аи/Pd/PdO:Н, I = 40 мкм, тн — 36265с.
Как следует из рис. 1а, на котором представлен счет детектора 1 в интерва ле 1.0 - 12.0 МэВ при длительной непрерывной экспозиции контрольного образца Аи/Pd/PdO, в спектре заряженных частиц полностью отсутствуют события с энер гией Е > 8.0 МэВ. Действительно, максимальная энергия естественных а-изотопов ряда радона не превышает 7.7 МэВ. С другой стороны, вероятность появления в уста новке протонов космического фона с энергиями Е > 3.0 МэВ невелика, поскольку так:;е протоны теряют энергию на инициирование (р, п) реакций в атмосфере. Вместе с тем. а
спектрах образцов Аи/Рй/РсЮ'.В и AujPdlPd-.il (рис. 16, в), полученных за гораздо более короткие промежутки, чем фоновый спектр (рис. 1а), содержатся события с энергией Е > 9.0 МэВ. При регистрации спектров заряженных частиц с более высокой эффективностью (детектор 2), количество отсчетов, лежащих в интервале энергий Е > 8.0 МэВ, резко возрастает (рис. 2) даже при еще более коротких временах экспозиции, чем в экс периментах с детектором 1 (рис. 16, в). Измерения с образцами Аи/Pd/PdO■.D различной толщины /(8.0 < / < ЗООжкле) показали, что интенсивность эмиссии заряженных частиц с энергией Е > 8.0 МэВ не зависит от толщины образца. Этот факт указывает на поверхностный характер эмиссии длиннопробежных частиц в гетероструктуре Аи/Pd/PdO:D(H), в отличии от протонов £Ш-реакции, интенсивность счета которых резко падает с увеличением толщины образца [3]. Отметим, что использованные в экспозициях образцы (рис. 2, 3) после вакуумного отжига, сопровождающегося удалением из них атомов Б(Н), демонстрируют спектры, практически неотличимые от фоновых (рис. 1). Поэтому, можно предполагать, что наблюдение заряженных частиц с энергиями Е > 8.0 МэВ становится возможным лишь при наличии дейтерия или водорода в образцах гетероструктуры Au/Pd/PdO. Данное предположение подтвер ждается при длительных экспозициях образцов Аи/Pd¡PdO:D{H) с использованием dE-Е-тепескопг., в экспериментах с которым получена наибольшая статистика.
20-т
18
16-
14-
дз н 12-
о
и н ю-
о 8-
6-
4-
2-
0 -
-1—|—1""|""(""| "|—| | ч | ■—Ч г" | т Т—' | 1 Г"1 I Г ~1 ' г
-1 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 Энергия, МэВ
Рис. 2. Типичный спектр заряженных частиц для образцов Аи/РА/РАО :В толщиной I 40 мкм, полученный за время та = 24000 с с использованием детектора 2.
На рис. За, б представлены двумерные спектры заряженных частиц, эмитируемых из гетероструктур Аи/PdfPaO:D и Аи/Pd/ PdO\H соответственно. С учетом потерь на торможение в кремнии [10], можно однозначно утверждать, что эмитируемые в поло се 5.5 - 14.0 МэВ ядерные продукты представляют собой а-частицы. Средние значения интенсивности а-эмиссии в интервале 8.0 < Е < 14.0 МэВ, полученные в экспозициях с использованием dE-E-телескопа, являются статистически значимыми и соста вляют: (7q)d = (6.8 ± 1.1) • Ю-4 с-1 в телесный угол 4я- для Аи/Pd/PdO:D (рис. За) и {1а)н = (5-2 ± 1.7) • Ю-4 с'1 в 4тг для Au/Pd/PdO.H (рис. 36). Полученные значения интенсивностей эмиссии длиннопробежных а-частиц в пределах ошибок измерении согласуются с аналогичными величинами, наблюдавшимися в экспериментах с индивидуальными SSB-детекторами 1 и 2.
dE
2000 1750 1500 1250 1000 750 500 250 0
5.5 МэВ
7 МэВ f 8 МэВ ' !. ю МэВ
12 МэВ
{ ИМэВ
0 2 50 500 750 1000 1250 1500 1750 2000
О 250 500 750 1000 1250 1500 1750 2000
Рис. 3. Суммарные двумерные спектры заряженных частиц, полученные с использованием дЕ-Е-телескопа при атмосферном давлении: для образцов Аи/Pd/ РдО с толщиной I = 40 - 60 мкм, полное время экспозиции = 2 • 106с (а); для образцов Аи/Pd|PdO:H с
аналогичными толщинами ^ г# = 4.5-105с (б). Наклонная полоса, отвечающая интервалам 200 - 2000 канал по оси Е и 600 - 1200 канал по оси dE, соответствует а-частицам с энергиями 5.5 < Еа < 14.0 МэВ. События, расположенные непосредственно у осей Е и ¿Е (одномерно) представляют собой электромагнитные наводки либо космический фон высоких/низких энергий.
Таким образом установлено, что при десорбции атомов дейтерия (водорода) из гете-
роструктур вида AujPd/PdO:D(H) наблюдаются высокоэнергетические а-частицы с энергетиями 8.0 < еа < 14.0 МэВ, не регистрируемые ни в естественном фоне, ни при экспозиции контрольных образцов, не содержащих дейтерия (водорода). Отметим также, что эмиссия длиннопробежных а-частиц не наблюдается для металлов, имеющих низкое сродство к водороду (Си, Л/, нержавеющая сталь).
Как указывалось выше, а-частицы с энергией Еа > 8.0 МэВ не могут являться продуктом распада природных а-нуклидов, т.к. они обладают гораздо большей энергией. Мало того, максимальная известная энергия а-частиц для короткоживущего изотопа р02\2т составляет Еа — Ц/67 МэВ, тогда как в наших спектрах наблюдаются частицы с Еа > 12.0 МэВ. Поэтому природа эмиссии длиннопробежных а-частиц не связана с загрязнением среды а-нуклидами, и ее следует отнести к проявлению НЯПИКР в ге-тероструктурах Аи/Pd/ PdO:D(H), стимулированных процессами десорбции дейтерия (водорода).
Одним из возможных механизмов, объясняющих присутствие в спектре длиннопро бежных а-частиц, мог бы являться механизм многочастичного синтеза дейтеронов в решетке (3D или 4D) [9]. Согласно предсказаниям теории, в случае многочастичного синтеза должны генерироваться а-частицы с энергиями 5.75, 7.90, 9.95 и 12.8 МэВ, которые обнаруживаются в спектрах, полученных при использовании dE-E-телескопа (рис. За, б). Существует и другая альтернативная модель эмиссии а-частиц (в виде спектрального континуума с энергиями вплоть до 20 МэВ), связанная с распадом составного ядра Не4' (образующегося в DD-реакции) при когерентном переносе энергии этого распада на ядра Pd в решетке [7]. Отметим, что обе приведенные модели [9] и [7] годятся только для объяснения эффекта в дейтерированных образцах и никак не учитывают генерацию длиннопробежных а-частиц в гетероструктуре Аи/Pd/PdO.H. В этой связи, мы предположим, что наблюдаемые эффекты не связаны напрямую с инициированием Z) .D-реакции в образцах, а являются следствием гипотетического а-распада относитель но легких ядер (Z < 50) в приповерхностном слое гетероструктуры, стимулированного когерентными многофононными возбуждениями (КМВ) [8], формирующимися под действием деформаций при десорбции атомов дейтерия (водорода) из образцов [3]. В рассматриваемом случае следует допустить, что в решетке гетероструктуры на границе Pd-PdO в процессе экзотермической десорбции D(i/)-атомов генерируются КМВ с энергией 10 - 15 МэВ и "временем жизни" t ~ Ю-22 с [11]. Если такие возбуждения непосредственно взаимодействуют с ядрами решетки, то они могут возбудить гигантские резонансы изоскалярного и/или изовекторного типов: £'0(0+), £1(1 — ), Е2(2+) и т.д. В
связй с тем, что ширина таких резонансов для легких ядер близка к Вигнеровскому пределу (Г ~ 5.0 — 8.0 МэВ [12], то снятие возбуждения в них будет возможно лишь по каналу а-распада (при а-кластерной структуре этих ядер). В качестве примера рассмотрим возможный а-распад ядра Pd108, разрешенный по соображениям сохранения четности и орбитального момента, при возбуждении в нем гигантского квадрупольного резонанса Е2(2+) с энергией возбуждени Wr = 63А-1/3 = 13.2 МэВ [12]. Предполагается, что энергия WT подводится к ядру Pd108 в виде КМВ в процессе десорбции дейтерия. Тогда КМВ +PdW8 Ru104 + a- Q, где Q = +3.80 МэВ - порог а-распада ядра Pd108. Энергия испущенной а-частицы Еа = (W+R - q)*A(Ru104)/A(Pd108) = 9.10 МэВ, что согласуется с положениями высокоэнергетических событий в спектрах на рис, 16, в и За. Дочерним ядром предполагаемого распада будет стабильный изотоп Ru104. При наличии в приповерхностном слое образцов различных, адсорбированных при электро лизе легких примесей, с учетом указанных гигантских резонансов, возбуждаемых при действии КМВ, можно было бы описать весь наблюдаемый спектр длиннопробежных а-частиц (рис. За, б).
Применимость обсуждаемой модели ограничивается отсутствием строгих расчетов энергии КМВ и вероятности их возбуждения в неравновесных системах.
Вне зависимости от реального механизма эффекта в настоящей работе обнаружено новое свойство поверхности дейтеридов (гидридов) Pd-вида Au/Pd/PdO:D(H), заключающееся в генерации длиннопробежных а-частиц с энергиями Еа ~ 8.04-14.0 МэВ. С целью определения механизма обнаруженного эффекта планируются дальнейшие исследования, в том числе с использованием в качестве образцов других металлов с вы соким сродством к водороду.
Авторы благодарны Г. Б. Жданову, В. А. Цареву, Г. И. Мерзону, В. А. Рябову и Л В. Филькову за полезные обсуждения.
ЛИТЕРАТУРА
[1] Л и п с о н А. Г., Л я х о в Б. Ф., С а к о в Д. М., Дерягин Б. В. Письма в ЖТФ, 18, N 20, 58, (1992).
[2] Л и п с о н А. Г., Л я х о в Б. Ф., С а к о в Д. М. ЖТФ, 66, N 7, 174. (1995).
[3] L i р s о п A. G., L у a k h о v В. F., R о u s s е t s к i A. S., et al. Fusion Tech. 38(2), 164 (2000).
[4] R о и s s e t s к i A. S. in Progress in New Hydrogen Energy, 1, 345 (1996), Institute of Applied Energe, Tokyo, Japan.
[5] Y и к i Н., К a s a g i J., L i р s о n A. G., et al. JETP Lett, 68(10), 785 (1998).
[6] T а к a h a s h i A., et al. Fusion Tech., 27(3), 71 (1995).
[7] H a g e 1 s t e i n P. L. Hyperfine Interaction, 92(3), 1059 (1994).
[8] H a g e 1 s t e i n P. L. in Progress in New Hydrogen Energy, 1, 382 (1996), Institute of Applied Energy, Tokyo, Japan.
[9] T а к a h a s h i A. Fusion Tech., 26(4T), 451 (1994).
[10] Anderson H. H. and Z i e g 1 e r J. F. Hydrogen stopping powers and ranges
in all elements, Pergamon Press, New York, 1977. [И] Лип сон А. Г., К у з н e ц о в В. А. ДАН, 332, N 3, 172 (1993). [12] Бор О., Моттельсон Б. Структура атомного ядра, 2, М., Мир, 1977.
Поступила в редакцию 12 июля 2001 г.
