CC BY
78
УДК 351.510.411
МОДЕЛИРОВАНИЕ ПРОЦЕССОВ ИОНИЗАЦИИ В АТМОСФЕРЕ, ИНИЦИИРУЕМЫХ РАДИОАКТИВНЫМИ ВЫБРОСАМИ
В.П. Григорьев, О.В. Томашова
Томский политехнический университет E-mail: [email protected]
Представлена модель ионизации влажного воздуха, инициируемая радиоактивными выбросами в нижние слои атмосферы. Учитываются все основные плазмохимические реакции. Проведен предварительный анализ параметров нарабатываемой плазмы и оценка скорости образования отрицательных ионов.
Введение
Обнаружение и ликвидация радиоактивных загрязнений нижних слоев атмосферы представляет одну из наиболее важных экологических проблем. В связи с этим большое внимание уделяется разработке новых безопасных методов обнаружения радиоактивных выбросов в атмосферу. Перспективными являются методы дистанционного обнаружения, основанные на взаимодействии электромагнитных волн с ионизованными образованиями (облаками), которые формируются в атмосфере, подверженной радиоактивному загрязнению.
Первые экспериментальные и теоретические исследования [1,2] указали на возможность обнаружения радиоактивных слоев в атмосфере по измерению реакции ионизованного атмосферного воздуха на электромагнитное излучение по радиолокационному отклику. Однако для получения надежных измерений на больших расстояниях (десятки километров) и идентификации радионуклидного состава загрязнений необходимо более полно знать структуру и ионный состав плазменных облаков, образующихся в результате радиоактивного распада. Существующие модели ионизации воздуха при радиоактивных распадах не учитывают основные плазмохимические процессы при атмосферном давлении - образование комплексных ионов [3] как положительных, так и отрицательных. Поскольку рекомбинация комплексных ионов происходит значительно быстрее, чем простых молекулярных ионов, то это существенно изменяет плазменный состав и характеристики плазмы.
Уравнения плазмохимических реакций
Нижние слои атмосферы, которые подвергаются радиоактивным загрязнениям, в основном состоят из молекулярного азота ]Ч2, составляющего 78,09 % от объема сухого воздуха, и молекулярного кислорода 02 - 20,95 %. Такой состав сохраняется вплоть до высот 90 км. Учитывая это, и выделяя плазмохимические реакции с наиболее высокими постоянными взаимодействия, запишем основные уравнения, описывающие наработку плазмы продуктами радиоактивных распадов радионуклидов во влажной атмосфере:
5[Ыде = у,[Н2]-«£[К2+] аг1(2)--[Н2+]Х4+(Н2)[И2Р- [02-][Н2+]аг-, (1)
д[Ы4+]/Э/ = [Н2ЧХ4+(Н2)[М2]2 - /!е[Н/]аг1№ (2)
5[0де=у2[02]-«е[02+]аг2(2)--[02+]Х4+(02)[02] - [02-][02+]аг-, (3)
Э[04+]/Э/ = [02+]Х4+(02)[02]2 - пе[04+]аг2т, (4)
э[0да=Яек,1[02][^] + лА2[02]2- [02-]х4-
(02)[02]2 - [02+][02-]аг-- [М2+)[02-]аг- К^О^х х[Н2] - К(,2[02-][02 ] +К83[02]яс[Н20] -
- К,,з[02-][Н20], (5)
З[нде= - лс[н2о]кдис- идн2о]кап° -
- «ДН20]К31Д - К4[0-][Н20], (6)
э[0-]/а = ие[н20]капо--к6йе[0-]-
- К4[0-][Н20], (7)
ЯЩ/Э^ВДКа,"--
- К8П£[Н-] - К7[Н ][02] - К5[Н-ИН20], (8)
Э[04-]/Э/ = [02-]Х4-(02)[02р - [04-][Н2Чаг-, (9)
а/7е/ЭГ = у'1[Н2+] + У2[02Ч - пг[М2+]схг1<2) --пе[02+]аг2а)-/1е^4+]аг1И)-
- пе[04+]аг2(4> - «А1[02][Н21 _ п&2[02]2 +
+ Кт[02-][Н2] + К()1[02-][02]. (10)
Здесь квадратными скобками обозначены концентрации соответствующих частиц.
пе - концентрация электронов плазмы и ионизирующих частиц, уьу2 - частота ионизации молекул азота и кислорода воздуха [2, 3], [1М2]=2,1х х Ю19 см’3 - плотность молекул азота, [02]=5,6-1018 см‘3
- плотность молекул кислорода.
Постоянные взаимодействия плазмохимических реакций в уравнениях (1-10) описываются выражениями [3-5]:
К5,=1,6-10-31 см6/с - скорость тройного прилипания электрона к молекулам кислорода с участием молекул азота;
К52= 1,4-10-29(0,026/Ге)ехр[-0,052/Ге] см*/с -скорость тройного прилипания электрона с участием двух молекул кислорода;
К(Л=1,9-10-12(7У300)3/2еХр[—4990/Т] см3/с, Ка2=2,7'10->°(у300)]/2ехр[-5590/7,?] см3/с -скорости разрушения отрицательных ионов 02"; Х4+(Ы2)=5,0-10'29см6/с, Х4+(02)=2,5хЮ-3°х
х(300/ /¿)0'75 см6/с - скорость конверсии молекулярных ионов 1Ч2+ и 02+ в сложные ионы;
Х4(02')=0,4- Ю-30 см6/с - скорость преобразования молекулярных отрицательных ионов в 04';
аг,<2> = 2,0,10'7(0,026/Ге)0’39 см3/с, аг2<2> = =2,М0-7(0,026/Ге)°>56 см3/с - скорость диссоциативной рекомбинации ионов 1Ч2+ и 02+;
аг1(4) = 2,0-10-6(0,026/Г/.5 смз/с> ^(4) = 1>4х х10-7(0,026/Ге)°’5 см3/с - скорость рекомбинации комплексных ионов И4+ и 04+;
аг. » 2,0-10'6 см3/с - коэффициент рекомбинации отрицательных ионов кислорода с положительными ионами И2+ и 02+;
Кдис» (1017...10-18) м3/с - скорость изменения концентрации паров воды за счет процесса распада молекул Н20;
кап° =1,310-16 М3/С; кап н- =5,0- Ю-16 м3/с - скорость диссоциативного прилипания электронов к молекулам воды;
Кй3 =1,6-10-40 м6/с - скорость гибели ионов 02' при столкновении с молекулами воды;
К,3 =1,4-10-41 м6/с - скорость тройного прилипания электрона к молекулам кислорода с участием молекул воды;
К4=1,4-10~15 м3/с, К5=3,8-10'15 м3/с - скорости реакции ионно-молекулярной конверсии, ведущей к образованию устойчивого отрицательного иона гидроксила и молекулярного водорода;
К^=5,0-10-14 м3/с - скорость гибель ионов О' в результате их разрушения электронным ударом;
К7=1,2-1015 м3/с - скорость ассоциативного отрыва электрона;
К8 =4,0-10'15 м3/с - скорость гибели Н" в результате их разрушения электронным ударом;
Те- температура электронов;
Т„- температура газа.
Нелинейная система уравнений (1-10) описывает наработку основных частиц в плазменном облаке. Плотность нарабатываемых частиц зависит от времени и координат и определяется распределением радиоактивных выбросов в пространстве и времени, их качественным составом и уровнем активности.
Так как скорости плазмохимических процессов и параметры образующейся плазмы (например: проводимость, коэффициенты диффузии и др.) существенно зависят от температуры плазменных электронов, то для полноты дополним систему (1-10) уравнением для Те. Используя известные уравнения [6] и, в общем случае предполагая наличие внешней электромагнитной волны с амплитудой Е0 и частотой со, запишем уравнение для Те в виде:
дт/д(=1 е2£'°2с'2уи
-К^ЛТе-Т\ (П)
3 тс2(ут + у?)
Здесь средний коэффициент передачи энергии от плазменных электронов тяжелым частицам, зависящий от Те и связанный с упругим и неупругим столкновениями, - эффективная частота столкновений плазменных электронов, равная
суммарной частоте упругих и неупругих V! столкновений.
В широкой области низкотемпературной плазмы в плотном газе ут определяется упругими столкновениями плазменных электронов с нейтральными частицами и равна [6]
ут*уеа= 0,63-10-* ад/0,026) 1/2, (12)
где А^- концентрация нейтральных частиц.
В сильных электрических полях и условиях, близких к стационарным, для определения Те удобно использовать эмпирическую зависимость от параметра (¿о/ЛУ [7]
г^одаю^/лу]0’6, эв.
Поле Ей берется в В/см, # в см~3.
Приведенная выше система уравнений совместно с учетом состава и интенсивности радиоактивных выбросов в атмосферу позволяет определять параметры плазмы, включая ее ионный состав, в атмосфере. Решение этой системы уравнений в общем случае требует применения численных методов. Однако для оценки влияния отдельных механизмов взаимодействия на ионный состав плазмы можно использовать некоторые упрощения. В частности, для оценки роли одного из главных взаимодействий
- прилипания электронов к нейтральным молекулам кислорода можно рассмотреть сухой воздух и ограничиться уравнением (10) в виде
dne/dt = J~arneг-nevs+Jd, (13) где у=К52[02]2 - частота прилипания низкоэнерге-тичных электронов в воздухе, J-скорость наработки электронов, аг - коэффициент рекомбинации электронов с положительными ионами, /¿= [02 ]х х( КЙ1[М2 ] + К(12[02 ]) - удельная скорость отлипания электронов.
В установившемся режиме решение уравнения (13) имеет вид
+ —)'/2,У, -J + 3Л. а„
(14)
В предельных случаях из (14) получим:
А
а)
4а/ а обусловлены рекомбинацией.
основные потери электронов
б)
4а,
•Л
», = А|,г;
а.
а.
(15)
основным процессом гибели
электронов является их прилипание к нейтральным частицам.
(16)
Для плотности положительных ионов п+ в установившемся режиме справедлива оценка
и+=(—)ш. а.
(17)
z. cm'J
Рисунок. Зависимости концентраций ионов 2 от времени г при Тд = 300К, Те= 1эВ
Учитывая молекулярный состав воздуха при давлении ~105 Па в области температур плазменных электронов 1...10 эВ, получим, что частота прилипания электронов а коэффици-
ент рекомбинации лежит в пределах аг» *(0,48...0,2И0-7 смз/с.
Отсюда следует, что для существования электронной компоненты плазмы с яе~106 см 3 при атмосферном давлении воздуха необходимо, чтобы скорость наработки электронов была не меньше /]~1012 см^с'1. В обычных условиях это возможно только при достаточно высоком уровне активности выбросов. При наличии внешнего электрического
поля (электромагнитный импульс локатора или дополнительная подсветка) эта задача существенно облегчается, так как в этом случае сильно возрастает скорость реакции разрушения отрицательных ионов кислорода. Так, при Е0~\0 кВ/см, что ниже предела пробоя воздуха, Л^-А^-Ю^см^с-1, и равновесие между процессами образования ионов 02" и их разрушением стабилизируется при [02’]<< пе. В результате можно получить плазму с высокой концентрацией электронов.
В общих предположениях на основе уравнений (1-10) были проведены расчеты по ионизации воздуха радиоактивными загрязнениями. Результаты моделирования приведены на рисунке.
Заключение
Представленная в работе модель ионизации воздуха при радиоактивных загрязнениях атмосферы позволяет определить ионный состав и плотность нарабатываемой плазмы в зависимости от состава радионуклидных выбросов в атмосферу.
Естественным развитием данной модели является учет влияния внешнего электромагнитного поля на процессы ионизации и влияние ионизационных процессов на стимулирование конденсации и выпадение осадков с загрязнениями.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Боярчук К.А., Кононов Е.Н., Ляхов Г.А. Радиолокационное обнаружение областей локальной ионизации в приземных слоях атмосферы // Письма в ЖТФ.
- 1993. - Т. 19, вып. 6. - С. 67-72.
2. Диденко А.Н. Усов Ю.П., Юшков Ю.Г., Григорьев В.П. и др. Использование импульсных радиолокаторов СВЧ диапазона для контроля радиоактивных выбросов в атмосферу // Атомная энергия.
- 1996.-Т. 80, вып. 1.-С. 47-53.
3. Смирнов Б.М. Ионы и возбужденные атомы в плазме. - М.: Атомиздат, 1974. - 456 с.
4. Александров Н.Л. Трехчастичное прилипание электронов к молекуле // Успехи физических наук. - 1988. -Т. 154, вып. 2.-С. 177-122.
5. Елецкий А.В., Смирнов Б.М. Диссоциативная рекомбинация электрона и молекулярного иона // Успехи физических наук. - 1982. - Т. 136, вып. 1. -С. 25.
6. Гинзбург В.Л. Распространение электромагнитных волн в плазме. - М.: Наука, 1967. - 684 с.
УДК 541.123.012:546.79:661.879.402
ФТОРИДЫ ГАЛОГЕНОВ В ТЕХНОЛОГИИ ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА. СИНТЕЗ И ПРИМЕНЕНИЕ
И.И.Жерин
Томский политехнический университет E-mail: [email protected]
Приведен обзор результатов экспериментальных исследований синтеза галогенфторидов, их физико-химических свойств, кинетики фторирования галогенфторидами некоторых урансодержащих соединений. Показано что фторирование подчиняется закономерностям диффузионной кинетики.
Фторидные методы играют важную роль в совре- ляет не только сократить технологическую схему
менной технологии ядерных материалов и являют- переработки отработанного топлива, но и суще-
ся перспективными при переработке облученного ственно уменьшить объемы радиоактивных отхо-
ядерного топлива. Применение этих методов позво- дов, особенно жидких [1-4]. Процессы фторирова-
