CC BY
34
[2]. Функции планирования и распределения вычислительной нагрузки, подготовки и хранения входных данных и результатов расчетов в облаке, поддержки графического интерфейса пользователя и научной визуализации реализуются средствами облачной платформы CLAVIRE через стандартный браузер. Доступ к данному сервису возможен из корпоративной среды НИУ ИТМО.
Работа выполнена в рамках ФЦП «Исследования и разработки по приоритетным направлениям развития научно-технологического комплекса России на 2007-2013 годы», ГК № 14.514.11.4068.
1. Knyazkov K.V., Kovalchuk S.V., Tchurov T.N., Maryin S.V., Boukhanovsky A.V. CLAVIRE: e-Science infrastructure for data-driven computing // Journal of Computational Science. - 2012. - V. 3. - № 6. -P. 504-510.
2. Васильев В.Н., Бухановский А.В., Козлов С.А., Маслов В.Г., Розанов Н.Н. Высокопроизводительный программный комплекс моделирования наноразмерных атомно-молекулярных систем // Научно-технический вестник СПбГУ ИТМО. - 2008. - № 9 (54). - С. 3-12.
Спельников Дмитрий Михайлович - Санкт-Петербургский национальный исследовательский университет информационных технологий, механики и оптики, младший научный сотрудник, pilule@ya.ru
Порозов Юрий Борисович - Санкт-Петербургский национальный исследовательский университет информационных технологий, механики и оптики, доцент, зав. лабораторией, кандидат медицинских наук, porozov@ifc.cnr.it Маслов Владимир Григорьевич - Санкт-Петербургский национальный исследовательский университет информационных технологий, механики и оптики, ведущий научный сотрудник, доктор физ.-мат. наук; maslov04@bk.ru Бухановский Александр Валерьевич - Санкт-Петербургский национальный исследовательский университет информационных технологий, механики и оптики, доктор технических наук, профессор, зав. кафедрой, Avb_mail@mail.ru
УДК 004.021
МЕТОД АВТОМАТИЧЕСКОГО ОПРЕДЕЛЕНИЯ МОЛЕКУЛЯРНО-МЕХАНИЧЕСКИХ ПОТЕНЦИАЛОВ ДЛЯ КРУПНОЗЕРНИСТОГО ПРЕДСТАВЛЕНИЯ МОЛЕКУЛЯРНОЙ
СИСТЕМЫ
А.И. Свитенков, Е.В. Болгова, В.Г. Маслов, А.В. Бухановский
Рассматривается универсальный метод автоматического определения молекулярно-динамических потенциалов методом квантовой химии. Описаны задачи, возникающие перед исследователем при выборе и использовании стандартных молекулярно-динамических потенциалов. Предлагаемый метод целесообразен во всех случаях, когда их решение оказывается трудно выполнимым и потенциально неточным. Он также позволяет повысить сопоставимость результатов молекулярно-динамического моделирования.
Ключевые слова: молекулярная система, молекулярно-динамические потенциалы, квантовая химия.
Применение метода молекулярной динамики (МД) в области нанотехнологий при исследовании свойств наножидкостей, полимерных или композитных материалов распространено чрезвычайно широко. При этом, однако, постановка МД-эксперимента является трудоемкой задачей. Исследователю приходится решать целый ряд технических проблем при подготовке входных данных, обычно включающих координаты атомов молекулярной системы, структуру ее связей и потенциалы взаимодействия. Среди перечисленных данных только первые имеют непосредственное отношение к задаче, решаемой исследователем. Процесс их подготовки хорошо механизирован в молекулярных редакторах и визуализаторах. Вместе с тем не существует универсальных инструментов для определения потенциалов взаимодействия. Наличие большого числа модельных МД-полей (OPLS, AMBER, CHARMM, MMFF94 и др.) упрощает процесс лишь частично, так как для их использования необходимы сведения о типах атомов в соответствии с их положением в молекулярной структуре. Для этого недостаточно знания лишь валентного состояния атома, а в «сложных» потенциалах типа MMFF94 - и их ближайшего окружения. Важно отметить, что неверное определение потенциала практически не выявляется на этапе подготовки входных данных для МД, однако приводит к некорректным результатам моделирования. Это также затрудняет использование для подбора потенциала научных публикаций, так как полные протоколы МД-эксперимента слишком велики и малоинформативны с точки зрения их включения в содержимое научных статей.
Важным аспектом вычислительных нанотехнологий, в котором невозможно применение стандартных систем МД-потенциалов, является использование моделей укрупненных атомов [1]. Они широко применяются при моделировании полимерных и композитных материалов и позволяют в несколько раз сократить трудоемкость расчета [2]. Но так как способ объединения атомов каждый исследователь выбирает самостоятельно, не существует универсального метода определения потенциалов для них. Более того, формы потенциалов для укрупненных атомов существенно сложнее функциональных форм стандартных систем полей и требуют табличного задания в общем случае.
Итак, в настоящее время не существует универсального набора правил типизации атомов и распознавания структур связей лишь на основании данных об их взаимном расположении. Эта задача может быть корректно решена лишь при помощи методов квантовой химии. В данном сообщении анонсируется универсальный метод построения МД-потенциала для конкретной молекулярной системы, основанный на применении линейно-масштабируемых методов квантовой химии.
Научно-технический вестник информационных технологий, механики и оптики,
2013, № 5 (87)
В качестве входных данных предполагается наличие выборки из M молекулярных конформаций {(Чь q2, - , 4v)}i=im, где q,- - координаты i-го атома. Они могут быть получены на основании структуры моделируемой молекулярной системы, случайным сдвигом атомов, или, предпочтительнее, МД-моделированием с любой системой потенциалов при повышенной в несколько раз температуре, учитывающей структуру связей. Для вычисления энергий полученных конформаций используется полуэмпирический метод квантовой химии (ZINDO/S) и линейно-масштабируемый алгоритм DC (Divide and Conquer, «разделяй-и-властвуй») [3]. При этом удается получить отдельно кулоновский вклад, вклады внутримолекулярных и межмолекулярных взаимодействий на основании значений коэффициентов Вайберга. Если требуется построить потенциалы взаимодействия для укрупненных атомов, то эти атомы должны быть распознаны и заменены в конформациях перед решением задачи расчета потенциала.
Рассмотрим энергию внутримолекулярного взаимодействия. Для табличного задания потенциалов выбирается кусочно-линейная интерполяционная функция. Введем шаги дискретизации по координате для каждой наблюдаемой степени свободы, например для длин, углов и двугранных углов связей. Значение энергии по некоторой степени свободы, если положение по соответствующей координате попадает на i-й отрезок разбиения, принимает вид линейной функции с неизвестными значениями на конце отрезка a, ai+\. Получим выражение для энергии внутримолекулярных взаимодействий всей системы:
Таким образом, если какая-то из координат ю, соответствующая типу связи попадает в i-й интервал дискретизации, то ее вклад в полную энергию соответствует линейной параметризации этого интервала. В выражении не указана сумма по всем координатам ю, например, по всем длинам связи, которые встречаются в конформации для этого типа связи. Знак «%» означает остаток от деления на шаг дискретизации Q-го типа связи, U - энергия данной конформации, вычисленная методом квантовой химии.
Если записать указанное уравнение для достаточного числа молекулярных конформаций, то можно получить невырожденную (возможно, переопределенную) систему уравнений относительно коэффициентов an , найдя которые, вычислить табличное задание для искомых потенциалов. Физически критерий невырожденности матрицы означает, что в каждый интервал разбиения должно попадать хотя бы одно значение координаты.
Предлагаемый метод реализован и протестирован на молекулярной системе полиэтилена. Расчет был выполнен для 500 конформаций. Сравнение с системой потенциалов AMBER показало относительное отличие энергии не более 0,8%. Метод может быть усовершенствован в ходе исследования вопроса об оптимальном выборе шага дискретизации, в том числе неравномерным образом.
Работа выполнена в рамках ФЦП «Исследования и разработки по приоритетным направлениям развития научно-технологического комплекса России на 2007-2013 годы», ГК № 14.514.11.4051.
1. Chen C., Depa Praveen, Maranas J.K., Sakai V.G. Comparison of explicit atom, united atom, and coarsegrained simulations of poly(methyl methacrylate) // J. Chem. Phys. - 2008. - V. 128. - P. 124906-12.
2. Kisaragi Y., Masato N., Shin-ichi U., Feng J. Molecular dynamics simulation of polyethylene under cyclic loading: Effect of loading condition and chain length // International Journal of Mechanical Sciences. - 2010. - V. 52. - P. 136-145.
3. Yang W., Lee T-S. A density-matrix divide-and-conquer approach for electronic structure calculations of large molecules // J. Chem. Phys. - 1995. - V. 103. - P. 5674-5678.
Свитенков Андрей Игоревич - Санкт-Петербургский национальный исследовательский университет информационных технологий, механики и оптики, инженер, svitenkov@yandex.ru
Болгова Екатерина Владимировна - Санкт-Петербургский национальный исследовательский университет информационных технологий, механики и оптики, младший научный сотрудник, katerina.bolgova@gmail.com Маслов Владимир Григорьевич - Санкт-Петербургский национальный исследовательский университет информационных технологий, механики и оптики, ведущий научный сотрудник, доктор физ.-мат. наук; maslov04@bk.ru Бухановский Александр Валерьевич - Санкт-Петербургский национальный исследовательский университет информационных технологий, механики и оптики, доктор технических наук, профессор, зав. кафедрой, Avb_mail@mail.ru
Научно-технический вестник информационных технологий, механики и оптики, 177
2013, № 5 (87)
