CC BY
44
программы для ЭВМ / А.Н. Лузгин ; зарегистр. URL: http://www.r-project.org (дата обращения:
22.07.2015. 17.02.2016). 20.Язык программирования для статистической обработки данных «R» [Электронный ресурс].
УДК 004.942:51-73: Павельчук Анна Владимировна,
аспирант,
кафедра «Математический анализ и моделирование», Амурский государственный университет, Благовещенск
тел. 8-924-672-59-20, e-mail: AP.9.04@mail.ru.
КОНЕЧНО-ЭЛЕМЕНТНОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ ЭЛЕКТРОННО-ИНДУЦИРОВАННОЙ ЗАРЯДКИ СЕГНЕТОЭЛЕКТРИКОВ С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ ИНСТРУМЕНТАРИЯ
COMSOL MULTIPHYSICS
A. V. Pavelchuk
FINITE ELEMENT SIMULATION OF ELECTRON-INDUCED CHARGING OF FERROELECTRICS WITH USE OF COMSOL MULTIPHYSICS SOFTWARE
Аннотация. В статье представлены результаты численного моделирования процесса зарядки, возникающего в диэлектрических материалах при облучении электронными пучками средних энергий, в условиях стационарного режима. Модель реализована методом конечных элементов с применением инструментальных возможностей пакета COMSOL Multiphysics. Для симуляции использованы результаты стохастического расчета методом Монте-Карло транспорта электронов в облученном материале. Проведен вычислительный эксперимент по определению характеристик процесса электронно-стимулированной зарядки диэлектрика при диагностике методом растровой электронной микроскопии на примере сегнетоэлектрического кристалла танталата лития.
Ключевые слова: электронное облучение, электронный пучок, сегнетоэлектрик, процесс зарядки, стохастическая модель, метод Монте-Карло, математическая модель, вычислительный эксперимент, характеристики зарядки.
Abstract. The article presents results of numerical simulation of the charging process arising in dielectrics irradiated by intermediate-energy electron bunches under the conditions of stationary mode. The model was realized by finite element method with application of resources of COMSOL Multiphysics software. The results of electron transport calculated by Monte-Carlo method were also used for simulation. The computing experiment was performed to simulate electron-stimulated charging characteristics in dielectrics at diagnostics with scanning electron microscopy technique by the example of lithium tantalate.
Keywords: electron irradiation, electron beam, ferroelectric, charging process, stochastic model, Monte-Carlo method, mathematical model, computing experiment, charging characteristics.
Введение
В последние годы эффект зарядки диэлектрических мишеней под воздействием электронного облучения становится объектом многочисленных фундаментальных и прикладных исследований. Интерес к изучению механизмов и законов, определяющих процесс электронно-индуцированной зарядки функциональных диэлектриков, во многом обусловлен решением актуальных научных и практических задач в космонавтике, электронной литографии, микроскопии, нанометрии, ядерной энергетике, микроэлектронике, и в других областях, связанных с использованием подобных материалов в технологических процессах и приборах, находящихся в условиях воздействия радиации [1-3]. Однако множество сторон этого многоаспектного явления всё ещё не до конца изучены.
Одним из важнейших классов полярных диэлектриков являются сегнетоэлектрики. Практический интерес к этим материалам не случаен -наличие спонтанной поляризации в определенном диапазоне температур, ограниченном температурой Кюри, и нелинейная гистерезисная зависимость поляризации от поля определяют особое
положение сегнетоэлектриков среди других диэлектриков [4]. Многие сегнетоэлектрики представляются весьма перспективными для современной микроэлектроники. При этом создание современных технических устройств на основе сегнетоэлектриков и их применение в неравновесных внешних условиях предъявляют жесткие требования к используемым материалам.
Диагностика сегнетоэлектриков возможна с применением методик растровой электронной микроскопии (РЭМ), позволяющих всесторонне исследовать материалы, в которых электронное облучение инициирует сопутствующие инжекци-онные, зарядовые, тепловые, радиационно-стимулированные эффекты. Эффект зарядки при исследовании сегнетоэлектриков в РЭМ долгое время рассматривался как паразитный: для уменьшения его роли использовали невысокие значения ускоряющих напряжений (до 2-5 кВ). Однако на современном этапе методы РЭМ широко используют не только для визуализации потенциального контраста сегнетоэлектриков, но и для модификации их электрических свойств, создания
Информатика, вычислительная техника и управление
контролируемых периодических доменных структур [5-9].
Для теоретического описания сложных процессов взаимодействия электронного облучения с твердотельной мишенью используют широкий спектр методов, в том числе математическое и компьютерное моделирование. Основные подходы составляют дискретно-стохастические и непрерывно-детерминированные модели. Первая группа моделей физических систем представлена методом Монте-Карло, используемым для стохастического расчета транспорта электронов в твердотельной мишени [10], вторая - аналитическими и численными методами реализации моделей, применяемыми для решения полевых задач [11-15]. Развиваемые в русле различных научных направлений методы моделирования подобных физических систем позволяют изучать отдельные явления. Однако многие вопросы исследования корпоративных эффектов воздействия электронного облучения на сегнетоэлектрики остаются неизученными; в частности, актуальными являются задачи построения и реализации многомерных моделей динамических процессов транспорта электронов и процесса зарядки, инициируемых инжекционными эффектами в образце сегнетоэлектрика при использовании методик РЭМ, а также проведение и анализ результатов вычислительного эксперимента с использованием математического и программного обеспечения [14-15]. Реализация математических моделей сложных физических систем может быть эффективно построена с использованием численных методов решения эволюционных и стационарных задач математической физики. Целью настоящей работы является имитационное моделирование характеристик процесса зарядки полярного диэлектрика (на примере сегнетоэлектриче-ского кристалла танталата лития LiTaOз), наблюдаемого в стационарных условиях электронного облучения, c использованием инструментальных возможностей пакета конечно элементного моделирования COMSOL Multiphysics.
Постановка задачи
математического моделирования
Одной из важнейших величин, характеризующих зарядку диэлектрика, является пространственное распределение потенциала электрического поля, создаваемого системой инжектированных зарядов. В основе математической модели лежит обобщенная физическая модель, описывающая процесс зарядки полярных диэлектриков и основанная на совместном решении уравнения непрерывности и локально-мгновенного уравнения Пуассона:
— = G - Шу ¡, дг
ШУ Е = —, 88п
(1)
где р - объемная плотность распределения зарядов, Кл/м3; ] - плотность тока, А/м2; Е - напряженность поля, В/м; в - удельная диэлектрическая проницаемость среды; вэ - диэлектрическая постоянная, Ф/м; О - генерационное слагаемое, Кл/(м3-с).
При моделировании будем рассматривать только режимы высоковольтных РЭМ, что позволяет учесть цилиндрическую симметрию задачи и свести число независимых пространственных координат к двум: радиусу г и высоте г. Если облучение поддерживается достаточно длительное время, в некотором приближении можно считать, что реализуется установившийся режим процесса, описываемого моделью (1). Сформулируем математическую постановку стационарной задачи определения потенциала электрического поля ф, создаваемого заданным распределением объемной плотности электрических зарядов р(г, £) , в виде системы:
д2 ф + 1 дф д2 ф_ р(г, г) дг2 г дг дг2 вв0 Е = - §гаё ф,
(2)
0 < г < Я, 0 < г < Z .
Для замыкания математической формулировки уравнение Пуассона дополним следующими краевыми условиями по границе Г = Гф + Гд:
дф
Г : — = 0 при г = 0, г = 0; Г_
дп ' ' (3)
ф = 0 при г = Я, г = Z.
Напряженность электрического поля Е является векторной величиной. Компоненты (Ег, Ег) и
значение модуля |Е| = д/(Ег )2 + (Е2 )2 напряженности поля рассчитываются, используя связь между напряженностью и потенциалом в (2). В диэлектриках внешнее электрическое поле способно смещать связанные заряды, перераспределяя плотность зарядов в объеме и создавая поляризованное состояние образца. Для количественного описания поляризации, индуцируемой инжекцией электронного пучка, используется вектор поляризации Р. Для расчета поляризации, наведенной электрическими зарядами, используем связь меж-
<
ИРКУТСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ ПУТЕЙ СООБЩЕНИЯ
ду вектором напряженности и вектором поляризации [4]: P = (s- i)e0E .
Математическая модель в постановке (2)-(3) позволяет проводить расчет распределения потенциала поля, напряженности и индуцированной поляризации, созданных инжекцией электронов в образце, при заданном начальном распределении объемной плотности зарядов.
Последовательность этапов
реализации модели
Таким образом, алгоритм реализации модели зарядки сегнетоэлектриков электронным зондом для стационарного режима предполагает выполнение следующих шагов: расчет зоны инжек-ции и потерь энергии электронов в образце на основе моделирования транспорта электронов в твердом теле и численное решение краевой задачи для уравнения с частными производными эллиптического типа.
Для аппроксимации геометрии и определения аналитической функции p(r, z) внутреннего объемного источника зарядов в объекте используем результаты стохастического моделирования транспорта электронов в объекте, полученные с помощью алгоритма метода Монте-Карло [15]. В реализованной вычислительной схеме предполагается, что электрон с начальной энергией £0 падает перпендикулярно плоскости поверхности образца в некоторую точку P0 под углом 90 ° к осям x и y и под углом 180 ° к оси z (при фиксированном диаметре зонда d). Взаимодействие с образцом носит упругий или неупругий характер (в первом случае взаимодействие приводит к изменению направления движения электрона без существенного изменения его энергии, во втором - к уменьшению энергии при незначительном изменении траектории движения). Вследствие случайного блуждания электрон может быть также отражен обратно из образца. Моделирование перемещения электрона и расчет потерь энергии для истории каждого электрона производится до тех пор, пока величина его энергии не уменьшится до энергии электронов в твердом теле или до регламентированной пороговой энергии. В качестве критерия завершения вычислительного процесса выбрано условие достижения энергии электрона значения Eth, при которой электрон уже не может вызывать ионизацию. Вычислительный эксперимент требуется проводить для значительного количества N электронов, статистическая совокупность которых позволит оценить глубину проникновения заряда в образец, плотность электронного распределения, форму огибающей зоны взаимо-
действия пучка с облученной мишенью (как правило, N > 1000 ).
Результаты моделирования электронных траекторий могут быть использованы в качестве исходных данных для решения сформулированной полевой задачи. В этом случае требуется ввести в рассмотрение пространственное распределение потерь энергии электронов в веществе на основе некоторой аппроксимирующей функциональной зависимости. В качестве возможного варианта рассмотрим аппроксимацию выделенной энергии с помощью нормального распределения в виде:
I = I0 • exp
(у z2 + r2 -¿1У 2д}
(4)
где /0 - нормировочный коэффициент (имеющий соответствующую физическую размерность); Зх ,32 - параметры аппроксимации, г = Ух2 + у2 .
Для реализации математической модели в постановке (2)-(3) используем инструментальные возможности пакета прикладных программ COMSOL Myltiphysics v5.1. Процесс моделирования состоит из следующих этапов. 1. Постановка задачи: определение модели при помощи мастера создания моделей, выбор размерности пространства для компонент модели (для нашей задачи -3D), выбор вида уравнения, выбор типа исследования (стационарный режим). 2. Определение геометрии модели: на данном этапе строится геометрическая модель образца и внутреннего источника (параметры последнего определяются исходя из результатов стохастического моделирования транспорта электронов). 3. Инициализация материалов и их свойств - добавление материала из встроенной библиотеки. 4. Задание физических условий и процессов: задание граничных условий на областях и определение функции источника. 5. Разбиение модели на простейшие элементы. 6. Решение поставленной задачи. 7. Вывод результатов - определение специфики средств визуализации для представления результатов вычисления. Кроме того, с помощью найденного распределения потенциала определению подлежат значение вектора напряженности и компоненты вектора поляризации, индуцируемые электронным зондом в объекте.
Результаты вычислительного
эксперимента
Инициализация параметров модели
В качестве объекта для проведения и интерпретации результатов вычислительного эксперимента выбран сегнетоэлектрический материал тан-талат лития LiTaOз. Выбор обусловлен широким
Информатика, вычислительная техника и управление
функциональным предназначением этого материала, а также применением методик РЭМ для исследования и модификации его свойств [8]. Танта-лат лития сочетает высокую пьезоэлектрическую активность и хорошую термостабильность. Кроме того, он обладает значительной механической прочностью и высокой температурой Кюри (655 °С). Значение диэлектрической проницаемости танталата лития в = 44. Для проведения вычислительного эксперимента в С0М80Ь МуШрЬу8Ю8 у5.1 необходимо определить первоначальное распределение объемной плотности заряда на основе расчета транспорта электронов, задать константы и характерные параметры, входящие в аналитическое описание математической модели процесса зарядки.
Проведем моделирование распределения потерь энергии электронами, используя программное приложение, разработанное для расчета траекторий движения электронов методом Монте-Карло [14-15]. Значение энергии электронного пучка принимаем равным 25 кэВ, а в качестве условия останова движения электронов - значение энергии Еъ ~ 0,05 кэВ. Инициализируем так же количество электронов в пучке N = 10000, для визуализации будем использовать значение N = 1000. Диаметр электронного зонда равен 2 мкм. Графическое изображение симулированного распределения электронов в образце представлено на рис. 1. Коэффициент вторичной электронной эмиссии (отношение числа покинувших образец электронов к общему числу N электронов) для данного эксперимента составил л = 0.36.
Рис. 1. Распределение электронов в образце танталата лития (стартовая энергия пучка - Ео = 25кэВ, число электронов N = 10000, диаметр зонда й = 2 мкм)
Модельное представление внутреннего источника заряда
Далее определим функцию потерь энергии электронов в условиях рассматриваемого примера. Распределение начальной плотности накопленного
заряда можно описать с помощью распределения Гаусса (4) для локальной области. Результат аппроксимации (нормированное распределение) приведен на рис. 2. Симуляция позволяет оценить глубину, на которой распределение достигает максимума интенсивности - Zmax ~ 0,5 мкм.
Обработка данных проводилась в отдельной подпрограмме методом наименьших квадратов с использованием среды МаАаЬ. При этом оценка параметров 51 и 52 дает значения ^ = 0,48 мкм и 8 2 = 0,38 мкм. С учетом коэффициента вторичной электронной эмиссии примем следующее приближение для функциональной зависимости р(г, z):
Р(r, 2 )=Р о (1 "Л) ехр
(Л/Г2 + 72 -8, У 282
Л
. (5)
Параметры 8 Г и 8 2, определяющие геометрические размеры области взаимодействия пучка с мишенью, оцениваются путём прямой аппроксимации огибающей зоны взаимодействия пучка с мишенью. В данном случае можно принять аппроксимацию внутреннего источника нижней половиной эллипсоида с параметрами 8Г = 1,2 мкм, 8, = 1,8 мкм.
Рис. 2. Аппроксимация профиля распределения интенсивности внутреннего источника в танталате лития при энергии электронов Е0 = 25 кэВ
Для вычисления значения р0 необходимо оценить величину ——, где А^ - суммарный
«набитый» заряд при данной плотности тока и времени облучения, Кл; АУ - объем, занимаемый внутренним источником, м3. Будем считать, что доза облучения соответствует значению поверхностной плотности инжектированного заряда = 14,5 Кл/м2 (при площади пятна S = тЗ2/4 « 3,14
мкм2 и токе зонда I = 1 нА). Количество набитого
заряда АQ = а шг1- ■ Б = 45,5 ■ 10-12 Кл. Численная оценка объема внутреннего источника, аппроксимируемого частью эллипсоида с параметрами § и
2
' 5,43
мкм
§ , дает значение АУ = —л:8г8. , 3 г '
Зная величину набитого заряда и объем источника и учитывая коэффициент вторичной электронной эмиссии, найдем начальное распределение объемной плотности заряда:
Г I .--\2 Л
р(г, г) = 5,37 ■ 106 ■ ехр
к
г2 + г2 - 0,48■М-6
2 ■ (0,38 ■ 10-6 )2 V 4 ' у
Установленные аппроксимация геометрии внутреннего источника и функциональная зависимость для распределения плотности зарядов используются в качестве входных аргументов для расчета характеристик процесса зарядки в приложении COMSOL.
Расчет характеристик процесса зарядки
На рис. 3 представлены результаты моделирования потенциала поля, созданного накопленным зарядом в образце танталата лития.
г, мкм
Рис. 3. Результаты моделирования распределения потенциала в образце танталата лития (профиль по глубине и сечение плоскостью Х07 - на вставке)
Как видно из данных моделирования, максимальное значение по абсолютной величине потенциал достигает в точке падения луча, а размер градиентной зоны достаточно локализован и составляет величину, примерно равную 3-4 мкм Следует заметить, что моделирование проводилось для размера объекта 100x100x100 мкм, так, чтобы соблюдалось выполнение граничных условий. Вывод же отдельных результатов актуализирован именно для локальной зоны изменения электрических характеристик образца.
Визуальное представление модуля напряженности поля (в условиях этой же модельной за-
дачи), созданного инжектированными зарядами, изображено на рис. 4. Поле на расстоянии 2-3 мкм от источника имеет порядок 109 В/м, что превышает значение коэрцитивного поля (2-107 В/м) для LiTaO3. Рис. 5 демонстрирует результат вычислений значений модуля компоненты электронно-стимулированной поляризации. Данные вычислительного эксперимента свидетельствуют о том, что при созданной плотности зарядов (14,5 Кл/м2), значении ускоряющего напряжения (25 кВ) и установленных геометрических размерах зоны облучения электронный зонд растрового электронного микроскопа способен инициировать поляризационные процессы в сегнетоэлектриках, в частности, приводить к переключению доменной структуры.
-7 -6 -5 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 5 6 7
у, мкм
Рис. 4. Модельное представление абсолютного значения напряженности поля, созданного инжектированными зарядами
г, мкм
Рис. 5. Профиль распределения абсолютного значения электронно-индуцированной поляризации по глубине образца
Заключение
В работе представлена математическая модель процесса зарядки, возникающего в диэлектриках при облучении электронными пучками средних энергий. Использование инструментальных возможности пакета прикладных программ
Информатика, вычислительная техника и управление
COMSOL Multiphysics позволяет выполнить конечно элементную реализацию модели в условиях стационарного режима. Специфика подобных вычислительных экспериментов требует задания геометрических характеристик зоны инжекции и функциональной зависимости потерь энергии электронов в образце, которые установлены по данным прямого моделирования транспорта электронов в облученной мишени методом Монте-Карло. Реализация имитационной модели позволила провести расчет напряженности, распределения потенциала поля и компоненты электронно-стимулированной поляризации в образце. При этом основными управляющими параметрами модели служат энергия электронного пучка и поверхностная плотность инжектированных зарядов. Вычислительный эксперимент, проведенный для сегнетоэлектрического материала танталата лития, показал, что при определенных параметрах зондирования электронный зонд способен стимулировать поляризационные процессы в исследуемом объекте. В этом случае использование имитационного моделирования открывает принципиальные возможности для решения обратной задачи подбора оптимального диапазона параметров, при которых достигаются условия изменения полярного состояния сегнетоэлектрика.
БИБЛИОГРАФИЧЕСКИЙ СПИСОК
1. Евстафьева Е.Н. Механизм зарядки диэлектрических мишеней при облучении электронными пучками с энергией 1-50 кэВ : дис. ... канд. физ.-мат. наук. М., 2009. 121 с.
2. Рау Э.И., Евстафьева Е.Н., Андрианов М.В. Механизмы зарядки диэлектриков при их облучении электронными пучками средних энергий // ФТТ. 2008. Т. 50. № 4. С. 599-607.
3. Cazaux, J. Some considerations on the electric field induced in insulators by electron bombardment // J. Appl. Phys. 1986. V. 59. No. 5. P. 1418-1430.
4. Рабе К.М., Ана Ч.Г., Трискона Ж.-М. Физика сегнетоэлектриков: современный взгляд. М. : БИНОМ. Лаборатория знаний, 2015. 440 с.
5. He J., Tang S.H., Qin Y.Q. et al. Two-dimensional structures of ferroelectric do-main inversion in
LiNbO3 by direct electron beam lithography // J. Appl. Phys. 2003. V. 93. P. 9943-9946.
6. Molina P., Ramires M.O., Garcia-Sole J., Bausa L.E. Effect of electron beam writing parameters for ferroelectric domain structuring LiNbO3: Nb3+ // Optical Materials. 2009. V. 31. P. 1777-1780.
7. Масловская А.Г., Копылова И.Б. Исследование процесса переполяризации сегнетоэлектри-ческих кристаллов в инжекционном режиме // ЖЭТФ. 2009. Т. 136. Вып. 1 (7). С. 105-109.
8. Коханчик Л.С., Иржак Д.В. Формирование регулярных доменных структур и особенности переключения спонтанной поляризации в кристаллах танталата лития при дискретном облучении электронами // ФТТ. 2010. Т. 52. № 2 С. 285-289.
9. Mateos L., Bausa L.E. and Ramirez M.O. Two dimensional ferroelectric domain patterns in Tb3+ optically active LiNbO3 fabricated by direct electron beam writing // J. Appl. Phys. Lett. 2013. V. 102. P. 042910 (8).
10. Joy D.C. Monte-Carlo Modeling for Electron Microscopy and Microanalysis. New York: Oxford University Press. 1995. 216 p.
11. Suga H., Tadokoro H., Kotera M. A simulation of electron beam induced charging-up of insulators // Electron microscopy. 1998. V. 1. P. 177-178.
12. Борисов С.С., Грачев Е.А., Зайцев С.И. Моделирование поляризации диэлектрика в процессе облучения электронным пучком // Прикладная физика. 2004. № 1. С. 118-124.
13. Raftari B., Budko N.V., Vuik C. Self-consistence drift-diffusion-reaction model for the electron beam interaction with dielectric samples // J. Appl. Phys. 2015. V. 118. P. 204101-204118.
14. Maslovskaya A., Pavelchuk A. Simulation of dynamic charging processes in ferroelectrics irradiated with SEM // Ferroelectrics. 2015. V. 476. P. 157-167.
15. Pavelchuk A., Barabash T., Maslovskaya A.G. Electron injection and polarization reversal processes in ferroelectrics analyzed with SEM: modelling of electron beam-stimulated effects // In: IOP Conf. Series: Materials Science and Engineering, 2016. V. 110. P. 012080 (6).
