Измерение содержания естественных радиоактивных аэрозолей по бета-активности проб воздуха
Тихонов А.А. [email protected])
НИЦ «СНИИП»
Мониторинг окружающей среды при обеспечении защиты объекта от применения радиоактивных аэрозолей в террористических целях предполагает организацию комплексного контроля атмосферы помещений [1]. Задача обеспечения защиты объекта от такого вида радиоактивного воздействия была поставлена в работе [2] как задача обнаружения статистически значимых отклонений значения эквивалентной равновесной активности радона (ЭРОА^) от фоновых значений. Предложенный подход предполагает использование селективного анализа результатов совместных измерений ЭРОАЯп двумя принципиально разными методами. Первый метод предполагает отбор пробы на фильтр с последующим измерением альфа-активности пробы. Методика и описание радиометра, разработанные на базе этого метода, приведены в работах [3,4]. Второй метод основан на измерении бета-активности отобранной на аналитический фильтр пробы воздуха. В настоящей работе приведены результаты исследований, полученных автором при разработке второго метода.
В основу описываемого метода положен принцип отбора пробы на аналитический фильтр с последующим измерением активности пробы с помощью детектора чувствительного к фотонному и бета-излучению. Измерения активности пробы в данном случае связаны с той же проблемой фона, создаваемого естественными аэрозолями [5]. Поэтому методика обнаружения гамма/бета-излучающих аэрозолей, так же как, и в случае альфа-излучающих аэрозолей, предполагает регулярный мониторинг фонового содержания естественных аэрозолей в атмосфере помещений.
В цепочке радиоактивных превращений радона (рис.1) основными бета-излучателями являются ЯлЬ и ЯлС. Характеристики ЯлЬ и ЯлС как бета-излучателей приведены в работе [6].
Рис.1 Цепочка радиоактивных превращений Яп
В качестве детектора был выбран торцевой газоразрядный счетчик типа СИ-8Б. Площадь чувствительного окна счетчика допускает использование аналитических фильтров площадью 100 см , что в свою очередь важно для повышения чувствительности метода. Счетчик СИ-8Б
чувствителен как к фотонному и бета-излучению, так и к альфа-излучению. Оценки вклада фотонного излучения, создаваемого дочерними продуктами распада радона, осажденными на фильтр, в общую скорость счета показывают, что этой компонентой можно пренебречь в виду ее незначительности. Эффективность регистрации альфа-частиц счетчика СИ-8Б около 25%. Для того чтобы исключить этот вид излучения, счетчик должен быть защищен слоем материала, который максимально поглощает альфа-излучение и, при этом, является «прозрачным» для бета-излучения. Наиболее подходящим материалом для создания этого слоя является полиэтилен (СН2=СН2)Х. Для того чтобы определить оптимальную толщину защитной пленки необходимо знать максимальную энергию альфа-частиц, возникающих при распаде естественных аэрозолей на фильтре. В данном случае максимальной энергией обладают альфа-частицы, возникающие при распаде RaC' (7.68 МэВ). Таким образом, в слое полиэтилена должен уложиться пробег альфа-частицы с такой энергией.
Пробег альфа-частиц для моно-среды можно оценить следующим образом [7]:
10 -4д/ АЕ0 Кх =-М х о , (1)
Рх
где Нх - пробег, см; Е0 - энергия альфа-частицы, МэВ; Ах - атомная масса среды; рх - плотность среды. Пробег в полиэтилене по рекомендации работы [7]:
1/Н = /Кх ,(г/см2), (2)
где X й = 1; £ - весовое содержание ьой компоненты. Для полиэтилена £;= 1/3 , Гн= 2/3. Результаты расчетов пробегов в полиэтилене приведены в таблице 1.
Таблица 1
Вещество р, г/см3 А Е0 ,МэВ R мг/см2 R, мкм {
углерод 2.25 12.01 7.68 3.28 15 1/3
водород-газ 0.0009 1.01 7.68 2.37 26400 2/3
полиэтилен 0.92 4.68 7.68 5.0 (9,81)1 54,4(110) 1
(СН2)х (5.3) 7.68 5,33 58
Оценим потери бета-излучения при прохождение через слой полиэтилена. Экстраполированный пробег моноэнергетических электронов в диапазоне энергий от 0,3 до 30 МэВ для полиэтилена (эффективный атомный номер 5,3, 2^3) при нормальном падении может быть определен по формуле [7]:
^х = 1п(1 + а2ао) - а3'" ,(г/см2Х (3)
(1 + а4а0а5)
где а0=Б0/ш0е2 (Е0- энергия электрона, МэВ; ш0е2=0,511 МэВ); остальные коэффициенты являются функциями атомного веса и 2. Коэффициенты приведены в работе [7]. Результаты расчетов Rext бета-частиц RaB и RaC в полиэтилене представлены в таблице 2.
1 Расчет по многокомпонентной модели
Таблица 2
Ее, МэВ мг/см2 Толщина пленки, мкм Коэффициент прохождения по плотности потока
0,207 47,2 513 0,65
0,227 55,1 598 0,69
0,336 103,8 1128 0,83
0,490 183,1 1990 0,9
0,524 201,7 2192 0,91
0,539 210 2282 0,914
0,682 291,5 3168 0,94
1,23 624,2 6784 0,97
Коэффициент прохождения бета-излучения по плотности потока рассчитан по формуле, приведенной в работе [8], для случая плоского моноэнергетического источника бета-излучения, находящегося на поверхности тканеэквивалентного поглотителя.
Таким образом, результаты расчетов, приведенные в таблицах 1 и 2, показывают, что слой полиэтиленовой пленки в 100... 150 мкм практически полностью поглотит альфа-излучение естественных аэрозолей. При этом ослабление плотности потока бета-излучения не превысит 40%.
Возвращаясь к схеме измерений активности пробы воздуха, приходим к следующей модели измерений (рис.2).
а
СИ-8Б
>
->
=7
Фильтр
Полиэтилен
в
У
Рис.2 Схема измерения активности фильтра с аэрозольной пробой.
Процесс накопления и радиоактивного распада аэрозолей на фильтре, при отборе пробы воздуха на фильтр, описывается системой уравнений [9]. «Скорость счета», обусловленная фотонным и бета-излучением ЯлЬ и ЯяС, в зависимости от времени описывается выражением:
КО = (еу + ер){Л2N,(1) + Лз#з(0) + / , (4)
где еу - эффективность регистрации фотонного излучения счетчиком; ев - эффективность регистрации бета-излучения счетчиком; V Ооп - собственный фон счетчика, для СИ-8Б составляет ~2 имп/с.
Если обозначить через t0,12 - моменты окончания отбора пробы на фильтр, момент
начала измерения и момент окончания измерения, то проинтегрировав выражение (1), можно получить суммарное число зарегистрированных импульсов, обусловленных бета-излучением:
^Ч) = пУ{а2121^О + еЛ3/3(^tl,t2)} , (5)
где 1к - интеграл счета от RaB и RaC, соответственно. Эффективности регистрации бета-излучения RaB и RaC могут быть оценены по следующей формуле:
е = 0.5*XУ exp(-^¿d)F(E'1) , (6)
г
где 0,5 - оценка геометрической эффективности (рис.2); Уг - выход бета-излучения с энергией Е1 ; функция F (Ег) описывает процесс деградации спектра бета-излучения при прохождении
слоя полиэтилена и эффективность регистрации счетчиком СИ-8Б бета-излучения данной энергии. Функция была построена как суперпозиция зависимости средней энергии бета-излучения от глубины поглотителя и экспериментально полученной зависимости эффективности счетчика СИ-8Б от энергии бета-излучения. Расчет дает следующие результаты - е2 = 0.011; е3 = 0.162.
Вид 12 приведен ниже:
г ( г ^
/2 (^, t2)=N10 г- г) ее, (tо, tl, о+^ #20 - N10 г)ЕЕ2 (, ^ t2), (7)
где функция ЕЕк((0, t1, t2) имеет следующий вид:
ЕЕкtl, t2) = (t2 - tо)) - exp(-1к(^ - tо))}/ 1к , (8)
13 (t0 , Ч, t2 ) = С1ЕЕ1 (/о , tl, t2 ) + С 2 ЕЕ2 (t0 , ^1, t2 ) + С3ЕЕ3 (tо , ^1, t2 ) , (9)
где коэффициенты Ск выражаются через { Nk0, Лк }.
По определению эквивалентной равновесной объемной активности радона [10]:
ЭРОАКп = 0.Ц + 0.52^ + 0.38^ , (10)
где - объемная активность RaA, RaB и RaC, Бк/м3, соответственно.
Из выражения (5) можно получить соотношение, описывающее число зарегистрированных импульсов как функцию атомарных концентраций RaA, RaB и RaC (О,,Q2,Qз- соответственно):
Nв(t0, t1, t2) + ^ + FзlZ3} + ^22 ^2 + ^2 *3} + О3^3 23] , (11)
где Ок - концентрация атом/м3 ; функции определены в работе [9], - коэффициенты, получаемые в процессе преобразований.
Из соотношений, приведенных выше, можно получить:
ЭРОАЯп = KNв , (12)
где коэффициент К является фактически функцией параметров, определяющих как режим измерений, так и условия радиоактивного равновесия дочерних продуктов радона.
Для обеспечения минимума методической ошибки измерений были проведены расчетные исследования поведения коэффициента К в поле вероятных смещений от равновесия продуктов распада радона. Задача оптимизации измерений формулировалась следующим образом - выбором времен t0,t1,t2 необходимо обеспечить минимум максимального отклонения |К - ЭРОА^| при всех возможных смещениях q1,q2,q3 (см. выражение (10)) от равновесия.
Расчетные исследования проведены с помощью программы Optbeta, реализованной в QuickBASIC Version 4.5. Результаты исследований показали, что при скорости прокачки 10 литров в минуту оптимальными временами являются t0=196 с, ^=844с, t2=1048 с. При этом обеспечивается минимум методической ошибки (не более 7%) и нижний предел измерения ЭРОАкп от 10Бк.
Как отмечалось выше, из-за вариаций естественного фона обнаружение радиоактивных аэрозолей требует обеспечения регулярного мониторинга атмосферы помещений. В качестве критерия для выработки сигнала тревоги может служить критерий, описанный в работе [2]. Кроме того, должны сравниваться результаты бета- и альфа-измерений.
Для подтверждения результатов расчетных исследований была проведена серия экспериментов по определению эффективности регистрации бета-излучения RaB и RaC. С этой целью были подобраны радионуклиды с подобными энергетическими спектрами бета-излучения - Tl и Sr -Y . Измерения проводились на опытном образце радиометра с детектором на базе счетчика СИ-8Б. Образцовые бета-источники имели номинальное значение активности в пределах от 80 до 200 Бк, с погрешностью аттестации по выходу бета-излучения 10%.
В таблице 3 приведены экспериментальные значения чувствительности СИ-8Б к бета-
гг., 204 с 90 -I т-90
излучению Tl и Sr -Y .
Таблица 3
Счетчик № 1 2 3 4 5 Среднее по 37 счетчикам
Sr90-Y90 0.177 0.193 0.178 0.17 0.182 0.187
Tl204 0.134 0.139 0.134 0.122 0.126 0.13
Значения чувствительности полученные экспериментально, с погрешностью 15% соответствуют расчетным значениям в2, в3. Таким образом, образцовые источники Т1204 и Бг90-У90 могут быть использованы в качестве имитаторов бета-излучения RaB и RaC соответственно.
С помощью образцовых источников Т1 , Бг-У и альфа-источников типа ОСАИ были экспериментально измерены кривые поглощения. Основной задачей эксперимента было определение толщины защитного слоя полиэтилена, обеспечивающего полное поглощение альфа-излучения естественных аэрозолей, и определение чувствительности блока детектирования к бета-излучению RaB и RaC. Результаты измерений приведены на рис.3.
Рис.3 Кривые поглощения бета-излучения.
Эксперименты с источниками альфа-излучения подтвердили выбор толщины защитной полиэтиленовой пленки. Оптимальная толщина пленки составляет 5... 6 мг/см2, что соответствует толщине 35.. ,40мкм.
В таблице 4 приведены результаты экспериментов по определению эффективности регистрации излучения источников типа СО (Бг90-У90) счетчиком СИ-8Б.
Таблица 4
Источник 3СО-139 №0147 3СО-802 №0146 3СО-322 №0144 3СО-212 №0143 4СО-81 №10640 4СО-82 №10670
Акт-ть, Бк 1,42* 103 7,0*102 2,98*102 1,87*102 1,33*102 1,42* 103
Прибор№1 0,496 0,528 0,528 0,546 0,445 0,432
Прибор№2 0,419 0,45 0,455 0,464 0,371 0,35
Прибор№3 0,43 0,479 0,493 0,496 0,4 0,367
Прибор№4 0,386 0,422 0,434 0,442 0,324 0,346
Прибор№5 0,378 0,406 0,415 0,43 0,326 0,342
Прибор№6 0,389 0,43 0,424 0,431 0,352 0,342
Прибор№7 0,378 0,409 0,407 0,42 0,331 0,324
Прибор№8 0,376 0,402 0,4 0,418 0,319 0,324
Прибор№9 0,422 0,455 0,453 0,47 0,369 0,365
Прибор№10 0,393 0,425 0,427 0,439 0,342 0,342
Прибор№11 0,392 0,43 0,446 0,457 0,0,336 0,352
Прибор№12 0,404 0,438 0,438 0,465 0,351 0,344
Прибор№13 0,395 0,418 0,429 0,444 - -
Среднее 0,404 0,438 0,442 0,456 0,355 0,352
Экспериментальная проверка методики измерения ЭРОА^ , предложенной выше, проводилась методом компаратора. Результаты, полученные по описанной методике, сравнивались с результатами, полученными с помощью сцинтилляционной установки с 2п-ным блоком детектирования (измерения проводились методом Кузнеца). Аналогичные исследования проведены для альфа-радиометра. В таблице 5 приведены результаты совместных измерений.
Таблица 5
№ прибора Число проб ЭРОА^-а/ ЭРОА^Куз Макс. отклонение, % Число проб ЭРОАкп-Р/ ЭРОА^Куз Макс. отклонение, %
7 4 0,9 ±13 9 1,05 ±3
8 3 1,0 ±8 9 1,09 ±3
9 8 0,95 ±25 9 1,06 ±4
11 3 0,96 ±6 8 1,08 ±4
Как показали исследования, методика анализа бета-активности фильтра дает результаты хорошо согласующиеся с известными способами измерения ЭРОА^. Описанная выше методика была положена в основу радиометра радона «РЭКС-1», разработанного при участии автора в НИЦ «СНИИП» [1]. В тоже время, предположение о присутствии в воздухе аэрозолей лишь естественного происхождения, фактически заложенное в представленную выше методику бета-измерений, является основной посылкой, которая позволяет обеспечить обнаружение искусственных бета- и гамма-активных аэрозолей в целях защиты объекта от возможной аэрозольной атаки.
В заключение автор благодарит за полезные дискуссии и помощь в работе д.т.н. Б.В. Поленова, д.т.н. Бурьяна В.И., к.т.н. Никитина В.И., к.т.н. Волкова С.В., сотрудников лаборатории 192 НИЦ «СНИИП» Бабича В.Г. и Сальникова В.Н.
Литература
1. Никитин В.И., Тихонов А. А. К вопросу построения радиационной ветви интегрированной системы безопасности. Журнал «Спецтехника», 2002 г., №3 http://st.ess.ru/publications/
2. Тихонов А. А. Использование селективного анализа проб для обнаружения аномалий содержания радиоактивных аэрозолей в атмосфере помещений. Журнал АНРИ №4 (31), 2002 г., http://www.doza.ru/anry.shtml
3. Волков С. В., Тихонов А. А. Радиометр для обнаружения альфа-излучающих аэрозолей. Сборник докладов на второй научно-практической конференции «Системы контроля и управления, их роль в обеспечении безопасности. Нормы, практика и тенденции развития», Москва, 27-28 ноября 2001 г. http://www.izintech.org.ru/
4. Тихонов А. А. Обнаружение аномальных концентраций альфа-активных аэрозолей в воздухе. Электронный журнал «Исследовано в России», 105, стр. 1158-1161, 2002 г. http://zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2002/105.pdf
5. Рузер Л.С. Дозиметрия радиоактивных аэрозолей. Измерение концентраций, поступлений и поглощенных доз. Москва, 2001 г.
6. Хольнов Ю.В. и др. Характеристики излучений радиоактивных нуклидов применяемых в народном хозяйстве. Оцененные данные. Справочник, М., Атомиздат 1980 г.
7. Машкович В.П. Защита от ионизирующих излучений. Справочник. М., Энергоатомиздат, 1982 г.
8. Баранов В.Ф. Дозиметрия электронного излучения. Атоиздат, 1974 г.
9. Марков К.П., Рябов Н.В., Стась К.Н. Экспрессный метод оценки радиационной опасности связанной с наличием в воздухе дочерних продуктов распада радона. Атомная энергия, №4, 1962 г стр.315.
10. НРБ-99. СП 2.6.1.758-99, Минздрав России, 1999 г.