CC BY
83
УДК 535.37:621.373.8
ИЗЛУЧЕНИЕ СМЕСЕЙ He-Ne-H2 (Ar, Kr) ПРИ СЛАБОЙ НАКАЧКЕ ЖЕСТКИМ ИОНИЗАТОРОМ
М.У. Хасенов
ТОО «Фотоника», г. Алматы, Казахстан E-mail: [email protected]
Исследовано влияние тушащих добавок на люминесцентные свойства смесей гелия и неона при накачке а-частицами210 Po. Сделан вывод о том, что заселение 3р'[1/2]0-уровня NeI при возбуждении тяжелой заряженной частицей происходит не в процессе диссоциативной рекомбинации молекулярных ионов. Наиболее вероятным каналом заселения Ne(3p) предполагается передача возбуждения атомам неона от метастабильных атомов гелия He (23S1) и прямое возбуждение неона ядерными частицами и вторичными электронами.
Ключевые слова:
Лазер, ядерная накачка, неон, механизм заселения, метастабильный атом, каскадные переходы.
Key words:
Laser, nuclear pumping, neon, mechanism of populating, metastable atom, cascade transitions.
Генерация излучения в видимом диапазоне, отсутствие деградации и химической активности рабочей газовой смеси, значительный КПД привлекают интерес к лазеру высокого давления на 3р-3в-переходах неона с накачкой ионизирующим излучением [1, 2]. Лазер на А=585 нм обладает низким порогом генерации, в [3] теоретически рассмотрена возможность создания лазера при накачке смеси Не-№-Н2 а-частицами. В настоящей работе исследованы зависимости интенсивности линии 585 нм от концентрации тушащей добавки в смесях Не-№-Н2(Аг, Кг, Ь2) при возбуждении а-частица-ми 210Ро.
Установка для измерения спектров описана в [4]. В камере из нержавеющей стали располагались 18 источников с 2|0Ро. Размер области возбуждения 025x70 мм, максимальный пробег а-частиц с энергией 5 МэВ в газе при нормальных условиях составляет [5]: в Не - 183, Не - 56, Аг - 37, Кг - 28, Н2 - 138 мм. Перед установкой источников камера прогревалась и обезгаживалась при давлении ~10-3 Па. Сами а-источники после установки откачивались без прогрева в течение 2...3 недель до получения хорошо воспроизводимых (до 3...7 % интенсивности для разных газов) спектров люминесценции. Давление газов измерялось с помощью образцового мановакуумметра и вакуумметра ВДГ-1, чистота использованных газов: Не - 99,996 %, Не -99,99 %, Аг - 99,992 %, Кг - 99,999 %. Технический водород и дейтерий (обогащение по Б2 99 %, примеси азота ~0,1 %, кислорода ~0,05 %) очищались при пропускании через силикагель и активную медь. Спектр излучения анализировался с помощью монохроматора 8РМ-2 с кварцевой призмой и ФЭУ-106, работающего в режиме счета фотонов. Активность а-источников составляла 9,6 ГБк, что соответствует среднему энерговкладу в 2 атм гелия ~3.10-5 Вгсм-3 и «средней» по объему газа скорости ионизации 5~4.1012 см-3с-1.
Измеренные зависимости интенсивности люминесценции на линии 585 нм от давления тушащих добавок (Кг, Аг, Н2, Б2) показаны на рис. 1. Были проведены также измерения с добавками техни-
ческого азота, содержавшего ~2 % кислорода, экспериментальные точки (на рис. 1 не показаны) лежат между кривыми для Аг и Кг.
Процессы в активных средах лазеров на 3р-3Б-переходах №1 считаются хорошо изученными [1]: заселение верхнего лазерного уровня происходит преимущественно за счет диссоциативной рекомбинации молекулярных ионов №2+ и Не№+. При относительно слабой накачке ионы Не№+ также образуют ионы №2+ в реакциях замещения: Не№++№^№2++Не
1/1,
Р, кПа
Рис. 1. Зависимость интенсивности люминесценции от давления добавок к смеси Не (2 атм) + Ые (6,7 кПа). 10 -интенсивность в смеси без добавок
Принимая, что зависимость интенсивности люминесценции на линии 585 нм определяется конкуренцией процессов перезарядки ионов №2+ на тушащей добавке и рекомбинации электронов с Не2+, получим для концентрации добавки, при которой интенсивность падает вдвое:
Р = у[№/к,
где к - коэффициент перезарядки №2+ на примеси, Р - коэффициент рекомбинации №2+.
Для водорода к=1,Н0-10 см3с-1 [6], тогда при «средней» скорости ионизации Р-8.1012 см-3~3.10-2 Па. Из-
меренные значения Р соответствуют 370 Па для Кг, 505 Па для Аг и 1070 Па для Н2,Б2 в смеси с 2 атм гелия и 6,7 кПа неона (см. рис. 1). Коэффициенты перезарядки для Аг, Кг малы [6], для Н2 значение из [6] предполагается сильно завышенным [1], что может объяснить более медленный спад интенсивности. Измеренное для сравнения значение Р для технического азота составило 465 Па, приведенные в литературе значения к для азота - 9,1-10-10 см3с-1 [6] и 8,6'10-10 см3с-1 [7]. Зависимость интенсивности люминесценции на А=703 нм от давления добавок Н2 или Кг аналогична зависимости для 585 нм (рис. 2).
Возможная причина эффективной люминесценции на 585 нм при давлениях тушащей добавки в несколько сотен Па могла быть связана с неоднородной трековой структурой образующейся плазмы. Пробег а-частицы с энергией 5 МэВ в гелии при давлении 2 атм составляет 9 см, радиус трека определяется длиной пробега вторичных электронов с энергией около 100 эВ - ~5-10-4 см, объем трековой области составляет ~7.10-6 см3. Энергия образования электрон-ионной пары в гелии 45 эВ, при пролете а-частицы образуется 105 электронов, начальная плотность электронов в треке а-части-цы пе~1010 см-3. Характерное время рекомбинации электронов с ионами №2+ при такой плотности т=1/рп~2Л0~3 с. Время жизни трека, обусловленное амбиполярной диффузией, составляет десятки нс [8]. Трек расплывется по объему газа намного раньше характерного времени рекомбинации, слабая зависимость интенсивности люминесценции от давления добавок не связана, по-видимому, с трековым характером плазмы. м.
11---------------------------------------------1
Рис. 2. Зависимость интенсивности люминесценции на 703 нм (кривые 1,3) и 585 нм (кривые 2, 4) от давления водорода в смеси Не + Не (5,3 кПа) + Н2 при давлении гелия 1 атм (кривые 1,2) и 2 атм (кривые 3, 4)
Характер зависимости интенсивности люминесценции от давления криптона при разных давлениях гелия (рис. 3) также подтверждает этот вывод. При изменении давления смеси с 1 до 6 атм начальная плотность электронов в треке возрастает в 200 раз, давление криптона, при котором люминесценция спадает вдвое, увеличивается всего в 3 раза, (что может объясняться большим тушением 3р [1/2]0-состояния неона атомами Не с увеличением давления гелия).
Р, кПа
Рис. 3. Зависимость интенсивности люминесценции от давления криптона в смеси Не + Не (5,3 кПа) + Кг при давлении гелия 1 (кривая 1), 4 (кривая 2) и 6 атм (кривая 3)
По-видимому, заселение 3р[1/2]0-уровня №1 при возбуждении тяжелой частицей происходит не в процессе диссоциативной рекомбинации молекулярных ионов. При ядерной накачке ртутьсодержащих смесей заселение уровней происходит в процессе диссоциативной рекомбинации ионов Н&+ [9]. Добавление 13 Па кислорода к смеси 3Не+Н приводит к ослаблению линий триплета и резонансной линии ртути в ~500 раз [10], что связано с прилипанием электронов к 02. Конкурирующий с перезарядкой на атомах ртути процесс перезарядки Не2+ на 02, по-видимому, в данном случае несуществен, т. к. ионы 02+ будут также перезаряжаться на атомах Щ. Добавление к смеси Не (2 атм) + № (6,7 кПа) до 6,7 кПа технического азота с примесью ~2 % 02 привело к такому же спаду интенсивности, как и для чистых Аг и Кг, т. е. процессы прилипания электронов к электроотрицательной примеси не влияют на заселение 3р [1/2]0-уровня неона.
В работе [11] на основании исследования спектрально-временных характеристик излучения чистого неона при накачке тяжелыми заряженными частицами был сделан вывод о заселении уровней неона прямым возбуждением ядерными частицами и вторичными дельта-электронами, а смесей Не-№ также в процессах передачи возбуждения от метастабилей гелия:
Нега+№+Не^-№(3р)+2Не
Возможным каналом заселения на наш взгляд также являются каскадные переходы с уровней 4$:
Неш+№^№(4$)+Не
Щ4$)^Щ3р)+Иу
Известно, что уровни №(4$) близки к уровню Не (23Б1), на передаче возбуждения атомам неона от Не (2%) основана работа гелий-неонового лазера на 1,15 мкм. В работе [12], где измерения проводи-
лись до 1100 нм, при возбуждении неона и Не-№ смеси осколками деления урана, в спектре присутствует линия 966,5 нм, соответствующая переходу 4в[3/2]2—3р[1/2]х. Кроме того, в [12] идентифицированы более 10 линий 3ё-3р переходов с общей мощностью излучения около 32 мВт в неоне (64 кПа) и 7 мВт в смеси Не:№=179:1 (180 кПа). В этих переходах в основном заселяются 3 наиболее низко лежащих 3р-уровня. На переходе 3р[1/2] 3б[1/2]0 (743,9 нм) излучается 5 мВт в неоне и 2,8 мВт в Не-№ смеси. Тогда, зная [13] время жизни уровня (25,4 нс) и вероятность данного перехода (2,4.106 с-1), можно определить общую мощность излучения с 3р[1/2]гуровня: 82 мВт в неоне и 46 мВт в Не-№ смеси. Известно, что интенсивность излучения с 3р[1/2]гуровня составляет около 50 % общей интенсивности 3р-3$ переходов [14], таким образом, 3ё-3р переходы обеспечивают ~20 % интенсивности 3р-3$ переходов в неоне и ~7 % в Не-№ смеси. Возможно присутствие в спектре и других, не отмеченных в [12], 3ё-3р переходов, т. к. длинноволновая граница 3ё-3р переходов простирается до 1169 нм [13].
Результаты настоящей работы подтверждают основной вывод [11] - при накачке смесей с неоном тяжелыми заряженными частицами преобладающий механизм заселения 3р-уровней неона не связан с диссоциативной рекомбинацией №2+.
Таблица 1. Интенсивность люминесценции газовых смесей при возбуждении а-частицами
Состав смеси /отн. ед. X, нм Активность, ГБк /*, отн. ед.
4Не (2 атм) + № (6,7 кПа) 5,69; 585 9,6 5,69
3Не (2 атм) + № (6,7 кПа) 5,72; 585 9,6 5,72
3Не (2 атм) + Нд (0,2 Па) 15,7; 546 16 8,4
Хе (1 атм) + Нд (0,2 Па) 79; 546 22 13,2
Не (4 атм) + 1\12 (40 Па) 20,6; 391 6,0; 427 5,4 13,7 4,0
Не (1 атм) + № (1 атм) 7,2; 585 3,7; 703 9,6 4,6 (2,4)
№ (1,3 атм) + Аг (6,7 кПа) 3,1; 585 6,8 2,5
№ (3 атм) + Аг (6,7 кПа) 4,3; 585 1,5; 703 6,8 2,4 (0,8)
Заселение 3р-уровней в результате рекомбинации №2+ могло экранироваться перезарядкой №2+ на примеси уже в смеси Не-№ без добавок. В табл. 1 приводятся результаты измерений, которые позволяют оценить такую возможность. Интенсивность люминесценции на 585 нм в смеси с 3Не высокой чистоты (содержание азота, водорода, углеводородов менее чем по 0,0001 %) не отличалась от интенсивности в смеси с гелием марки «Б». Приводятся также интенсивности I для других смесей, скорректированные на спектральную чувствительность установки и величину энерговклада в газ I*. Для линии триплета ртути 546 нм коэффициент ветвления равен 0,53 [13], селективность накачки уровня 7% ~0,8 [9]. Селективность возбуждения состояния В2Е„+ в смеси Не-К2 - 0,75 [15]. Сравни-
вая интенсивности этих смесей с высокой эффективностью люминесценции и учитывая, что доля излучения на 585 нм составляет 15...20 % от интенсивности всех линий 3р-3$ переходов неона [1], можно сделать вывод о том, что основными каналами заселения 3р-уровней неона при накачке жестким ионизатором являются процессы передачи возбуждения от метастабильных состояний гелия и прямого возбуждения неона.
Изменения интенсивности на 585 нм связаны не только с тушением 3р [1/2]0-уровня добавками, константа скорости тушения составляет 4,6.10-11 см3с-1 для Н2 и 5,3.10-11 см3с-1 для Аг [16]. Учитывая время жизни уровня - 14,3 нс [13], получим значение давления Н2 или Аг, при котором скорость тушения сравнивается со скоростью спонтанного распада уровня («5 кПа). По-видимому, спад интенсивности люминесценции с ростом парциального давления тушащей добавки связан, в основном, с процессом Пеннинга метастабилей гелия на добавке (табл. 2).
Таблица 2. Процессы тушения Не (23$)
Атом, моле- кула Процесс К, 10-11 см3с-1 Р, Па
[17] [18] Оценка Экспери- мент
№ Не^^е^е^ННе 0,4 0,4 - -
Н2 Пеннинга 5±3 3 ~900 1070
Аг Пеннинга 9±5 7 ~400 505
Кг Пеннинга 11 ~300 370
N2 Пеннинга 7,2±1,4 7 ~400 465
Считая, что зависимость интенсивности на 585 нм определяется конкуренцией процесса нерезонансной передачи возбуждения с Не (2^) на неон и процесса Пеннинга на тушащей добавке, можно оценить величину давления тушащей добавки, при которой интенсивность спадает в два раза. Удовлетворительное согласие оценочных и измеренных значений Р позволяет сделать вывод о том, что при ионизирующей накачке Не-№ смесей (с большим содержанием гелия) заселение 3р-уровней происходит в результате передачи возбуждения от Не (2^) на неон и последующих каскадных 4$-3р переходах.
Исследования с безгелиевыми смесями не проводились, отдельные результаты представлены в табл. 1. Добавление 6,7 кПа аргона к неону приводит к снижению интенсивности в 2 раза на Х=585 нм и 3 раза на 703 нм (данные для 703 нм приводятся в таблице без поправки на спектральную чувствительность), что примерно соответствует тушению 3р-уровней аргоном.
Выводы
Получены результаты, показывающие, что схема возбуждения 3р-3$-переходов неона в процессах диссоциативной рекомбинации молекулярных ионов неона не согласуется с экспериментальными
данными при слабой накачке ионизирующим излучением:
• эффективная люминесценция наблюдается при добавлении тушащих добавок в несколько сотен Па, при рекомбинационном механизме заселения уровней интенсивность излучения резко снизилась бы уже при давлении примесей 10-2...10-1 Па;
• процессы прилипания электронов к электроотрицательной примеси не влияют на заселение 3р [1/2]0-уровня неона.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Карелин А.В., Яковленко С.И. Кинетическая модель He-Ne-Аг-Н2-лазера с накачкой жестким ионизатором // Квантовая электроника. - 1995. - Т. 22. - № 8. - С. 769-775.
2. Мельников С.П., Сизов А.Н., Синянский А.А. Лазеры с ядерной накачкой. - Саров: ФГУП «РФЯЦ-ВНИИЭФ», 2008. -440 с.
3. Shaban Y.R., Campos T.P.R. A Proposed Continuous Wave 585.4 nm 4He/Ne/H2 Gas Laser Mixture Pumped by а-emitter Radioisotope // Brazilian J. of Physics. - 1997. - V. 27. - № 2. - P. 129-134.
4. Khasenov M.U. Emission of the heteronuclear ionic molecules (Ar-Xe)+ at excitation by hard ionizer // Proc. of SPIE. - 2006. -V. 6263. - P. 141-148.
5. Немец О. Ф., Гофман Ю. В. Справочник по ядерной физике. -Киев: Наукова думка, 1975. - 415 с.
6. Вирин Л.И., Джагацпанян Р.В., Карачевцев Г.В., Потапов В.К., Тальрозе В. Л. Ионно-молекулярные реакции в газах. - М.: Наука, 1979. - 548 с.
7. Collins C.B., Lee F.W Measurement of the rate coefficients for the bimolecular and termolecular ion-molecule reactions of №2+ with selected atomic and molecular species // J. Chem. Phys. - 1980. -V.72. - № 10. - P. 5381-5389.
8. Будник А.П., Добровольская И.В. Особенности кинетики активных сред лазеров, возбуждаемых осколками деления // Квантовая электроника. - 1997. - Т. 24. - № 6. - С. 506-510.
9. Батырбеков ГА., Батырбеков Э.Г., Долгих В.А., Рудой И.Г, Сорока А.М., Тлеужанов А.Б., Хасенов М.У. Люминесценция смесей ртути и инертных газов с молекулярными добавками при возбуждении ионизирующим излучением // Журнал прикладной спектроскопии. - 1988. - Т 49. - № 5. - С. 770-774.
10. Smirnova I.I., Khasenov M.U. Possible use of ion-ion recombination in nuclear pumped laser // Proc. of SPIE. - 2008. - V. 6938. -P. 102-106.
Наиболее вероятным каналом заселения Ne(3p) предполагается передача возбуждения атомам неона от метастабильных атомов гелия He (23S1) и прямое возбуждение неона ядерными частицами и вторичными электронами.
Заселение уровней NeI в процессах, не связанных с диссоциативной электрон-ионной рекомбинацией, приводит к существенно меньшей зависимости интенсивности люминесценции неона от давления примесей, что может быть полезным для создания радионуклидных источников оптического излучения.
11. Полетаев Е.Д., Дорофеев Ю.Б., Дьяченко П.П., Копай Гора А.П., Мавлютов А.А., Миськевич А.И., Саламаха Б.С. Излу-чательные характеристики чистого неона и He-Ne смесей высокого давления при возбуждении ядерными частицами // Журнал технической физики. - 1992. - Т. 62. - № 2. - С. 1-8.
12. Abramov А.А., Gorbunov V.V., Melnikov S.P., Mukhamatul-lin A.Kh., Pikulev A.A., Sinitsyn A.V., Sinyanskii A.A., Tsvetkov V.M. Luminescence of nuclear induced rare-gas plasmas in near infrared spectral range // Proc. of SPIE. - 2006. - V. 6263. -P. 121-128.
13. Радциг А.А., Смирнов Б. М. Параметры атомов и атомных ионов. - М.: Энергоатомиздат, 1986. - 344 с.
14. Батырбеков ГА., Батырбеков Э.Г, Данилычев В.А., Хасенов М.У. Эффективность заселения 3p-уровней неона при возбуждении жестким ионизатором // Оптика и спектроскопия. -1990. - Т 68. - В. 6. - С. 1241-1245.
15. Collins C. The nitrogen ion laser pumped by charge transfer // IEEE J. of Quantum Electronics. - 1984. - V. 20. - № 1. - P. 47-63.
16. Бурштейн М.Л., Комаровский В.А., Федоров А.Н., Юрген-сон С.В. Исследование тушения возбужденных 2p-уровней неона молекулярным водородом и атомами аргона // Оптика и спектроскопия. - 1991. - Т. 71. - В. 2. - С. 240-242.
17. Смирнов Б.М. Возбужденные атомы. - М.: Энергоиздат, 1982.
- 232 с.
18. Lindiger W., Schmeltekopf A.L., Fehsenfeld F.C. Temperature dependence of de-excitation rate constants of He(23S) by Ne, Ar, Xe, H2, N2, O2, NH3 and CO2 // J. Chem. Phys. - 1974. - V. 61. - № 6.
- P. 2890-2895.
Поступила 21.10.2010 г.
