CC BY
14Вестник Физико-технического института
Крымского федерального университета имени В.И. Вернадского Том 1 (67-69). № 1. 2017. С. 50-55
Journal of Physics and Technology Institute of V.I. Vernadsky Crimean Federal University Volume 1 (67-69). No. 1. 2017. P. 50-55
УДК 537.31
ИССЛЕДОВАНИЕ ВОЛЬТ-АМПЕРНЫХ ХАРАКТЕРИСТИК НОМИНАЛЬНО БЕСПРИМЕСНЫХ КРИСТАЛЛОВ LiNbOa КОНГРУЭНТНОГО СОСТАВА
Туник К. С., Яценко А. В. *
Физико-технический институт, Крымский федеральный университет имени В. И. Вернадского, Симферополь 295007, Россия *E-mail: yatsenkoav@cfuv. ru
Исследованы электрические свойства номинально чистых кристаллов ниобата лития. Показано, что вольт-амперная характеристика кристаллов LiNbO3 конгруэнтного состава при относительно низкой температуре (T и 410 K) является нелинейной при значениях приложенного электрического поля существенно меньше коэрцитивного поля. Обсуждаются причины возникновения нелинейности. Ключевые слова: LiNbO3, ППДС, электрические свойства.
PACS 77.84.Dy, 72.20.-i
ВВЕДЕНИЕ
В современной электронике широко применяются изделия на основе монокристаллов ниобата лития Ы№03 и танталата лития ЫТа03 с периодически поляризованной доменной структурой (ППДС) [1, 2]. Для создания ППДС на полярные поверхности кристалла наносится проводящая маска и после подачи на электроды поляризующего импульса в кристалле формируется доменная структура, соответствующая форме маски. Разность потенциалов между электродами должна обеспечивать внутри кристалла напряженность электрического поля Е больше коэрцитивного поля Ec.
Согласно [3] значение Ec в номинально беспримесных образцах НЛ конгруэнтного состава при комнатной температуре составляет 23 кВ/мм и 16 кВ/мм при наложении постоянного электрического поля параллельно и антипараллельно полярной оси кристалла соответственно. Известно, что введение в состав НЛ примеси магния влияет на значение Ес - при т.н. пороговой концентрации магния (5.0 мол.% MgO по шихте) Ес уменьшается примерно в 2 раза [4]. Также отмечается существенное влияние на Ес температуры образца [5].
В большинстве работ, посвященных исследованию электрических свойств кристаллов НЛ по постоянному току основное внимание уделяется механизмам проводимости, а так называемая вольт-амперная характеристика (ВАХ) исследовалась в весьма ограниченном количестве работ.
ВАХ образцов НЛ с пороговой концентрацией магния исследовались в [6]. Показано, что их ВАХ при Т = 443 К практически линейна вплоть до значений напряженности электрического поля в кристалле Е = 4 кВ/см, однако в области макимальных значений Е наблюдается тенденция к нарушению линейности ВАХ.
Исследования электрической проводимости номинально беспримесных кристаллов НЛ конгруэнтного состава в диапазоне температур 160-300 оС, проведенные в [7, 8] показали, что при Т > 493 К их ВАХ становится нелинейной, причем нелинейность при фиксированном значении Е увеличивается с ростом температуры. Причины этого явления не обсуждались.
Исследование ВАХ кристаллов НЛ при значениях напряженности внешнего электрического поля, приближающихся к Ес, может дать дополнительную информацию о механизмах переполяризации кристаллов НЛ. Целью данной работы является изучение возможностей исследования нелинейности ВАХ номинально беспримесных кристаллов НЛ конгруэнтного состава при относительно малых температурах - при Т < 420 К.
1. МЕТОДИКА ВЫПОЛНЕНИЯ ЭКСПЕРИМЕНТА
Для проведения экспериментов была использован тонкий диск ^-срез), вырезанный из объемного монокристалла НЛ конгруэнтного состава. Диаметр диска равен 12 мм, толщина составляет (1.00 ± 0.02) мм. Полярные поверхности диска были дополнительно обработаны корундовым порошком с диаметром зерна (4-6) мкм, обезжирены и осушены. После этого на них методом втирания были нанесены токопроводящие электроды из 1п^а эвтектики в соответствии с рис. 1. Один из электродов покрывает только центральную часть образца (площадь « 20 мм2) - это сделано для минимизации влияния поверхностной проводимости и уменьшения вероятности пробоев между электродами по воздуху.
Рис. 1. Расположение электродов на поверхности исследуемого образца
Измерения выполнялись на установке, предназначенной для исследования электрических свойств высокоомных диэлектриков [9]. Дополнительно был разработан регулируемый высоковольтный источник с очень малым уровнем пульсаций (0.008 %) выходного напряжения. Источник обеспечивает выходное напряжение в диапазоне (0.5-3) кВ при токе нагрузки до 1 мА.
Электроды
2. РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ
Для корректной интерпретации результатов эксперимента необходимо знать истинное направление полярной оси в исследуемом образце. Поэтому на первом этапе была выполнена регистрация пироэлектрического тока в режиме разогрева кристалла и из знака пироэлектрического тока было определено направление полярной оси образца. В качестве вспомогательного эксперимента также была установлена температурная зависимость удельной электрической проводимости с(Т) данного образца. Измерения о(Т) проводились при приложении к кристаллу сравнительно небольшой разности потенциалов - менее 100 В. Результаты этих измерений приводятся на рис. 2. Видно, что электрическая проводимость кристалла в температурном диапазоне (394-452) К определяется только одним типом носителей и энергия активации проводимости равна (1.05 ± 0.02) эВ. Эти результаты хорошо совпадают с известными данными [10].
1000/Г, К-1
Рис. 2. Температурная зависимость удельной электрической проводимости образца. Сплошная линия - оптимальная аппроксимация законом Аррениуса
Результаты исследования ВАХ данного образца НЛ, приведенные к температуре Т = 408,3 К представлены на рис. 3. Положительные значения напряженности внешнего электрического поля соответствуют направлению вектора Е вдоль вектора спонтанной поляризации Ро. Видно, что нарастающее отклонение ВАХ от линейной начинается при |Е| « 10 кВ/см, что существенно меньше значения Ес при этой температуре [5].
Отдельно для положительных и отрицательных значений Е была проведена аппроксимация тока через кристалл ^ полиномом 4-го порядка:
Ic(E)=a1|E|+a2|E|2+aз|E|3+a4|E|4
Проверка показала, что наиболее точная аппроксимация достигается при условии a2 = a3 = 0, при этом абсолютные значения a4 несколько отличаются для участков с разной полярностью Е, а абсолютные значения а1 совпадают в пределах погрешности эксперимента
а1 = (25.8 ± 0.2) пАхсм/кВ; а4 = (26.1 ± 0.2)х10-5 пАх(см/кВ)4 при Е > 0, а1 = (-26.0 ± 0.2) пАхсм/кВ а4 = (-37.7 ± 0.3)х10-5 пАх(см/кВ)4 при Е < 0.
Этот факт хорошо согласуется с тем, что петля гистерезиса в кристаллах НЛ асимметрична и значение Ес при Е Р существенно меньше, чем для параллельной ориентации вектора Е.
-30 -20 -10 0 10 20 30
Е, кВ/см
о7
Рис. 3. ВАХ кристалла НЛ при температуре Т = 408,3 К. Экспериментальные данные представлены точками. Пунктирная линия - линейная аппроксимация центрального
участка ВАХ
Появление нелинейности ВАХ может быть индикатором того, кристалл НЛ приближается к состоянию, при котором возможна его переполяризация, в процессе которой ионы лития смещаются под ближайший кислородный слой, а ионы ниобия меняют знак сдвига относительно центра октаэдра №06 [11]. Известно, что при больших значениях напряженности поля начинает сказываться деформация структуры за счет пьезоэлектрического эффекта. Так, согласно [12] при
Е = 51.5 кВ/см ионы Nb5+ смещаются вдоль поля на 4.9х10"4 А относительно кислородной подрешетки, а ионы Li+ - на 13х10-4 А. (при комнатной температуре).
Классической причиной, приводящей к нелинейности ВАХ диэлектриков, является инжекция электронов и дырок из электродов, что приводит к возникновению так называемых «токов, ограниченных пространственным зарядом» [13, 14]. Однако этот эффект приводит к квадратичной, либо кубической зависимости тока от напряжения, что противоречит полученным нами данным.
Также установлено, что при приложении к образцу напряжений, отвечающих |Е| > 20 кВ/см наблюдался эффект медленного увеличения тока через кристалл при неизменной температуре образца, остающегося под напряжением. Этот эффект также требует дополнительного изучения.
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
Показано, что нелинейность ВАХ номинально беспримесных кристаллов LiNbO3 конгруэнтного состава вдоль полярного направления начинает проявляться при температуре образца порядка 410 К и толщине образца 1 мм. Проведение расширенных исследований ВАХ в полярном и неполярном направлении может дать дополнительную информацию о механизмах локальной переполяризации кристаллов LiNbO3.
Список литературы
1. Arizmendi L. Photonic applications of lithium niobate crystals // Phys. Stat. Sol. (a). 2004. Vol. 201. Pp. 253-283.
2. Micro- and nanoscale domain engineering in lithium niobate and lithium tantalite / Shur V. Ya., Rumyantsev E., Nikolayeva E., Shishkin E. et al. // SPIE Proc. 2000. Vol. 3992. Pp. 143-154.
3. Investigation of ferroelectric coercive field in LiNbO3 / Wang H. F., Zhu Y. Y., Zhu S. N., Ming N. B. // Appl. Phys. A. 1997. Vol. 65. Pp. 437-438.
4. Effect of MgO doping on coercive field in LiNbO3 crystals / Sen P., Sisodia N., Choubey R. K., Kar S., Bartwal K. S. // J. Nonlinear Opt. Phys. & Mater. 2008. Vol. 17. Pp. 175-183.
5. Influence of heat and UV light on the coercive field of lithium niobate crystals / Steigerwald H., Cube von F., Luedetke F., Dierolf V., Buse K. // Appl. Phys. B. 2010. Vol. 101. Pp. 535-539.
6. Meyer N., Nataf G., Granzow T. Field induced modification of defect complexes in magnesium-doped lithium niobate. // J. Appl. Phys. 2014. Vol. 116. 244102.
7. Chikh-Bled B., Benyoucef B., Aillerie M. Experimental Measurement of electric conductivity and activation energy in congruent lithium niobate crystal // J. of Active and Passive Electronic Devices. 2012. Vol. 7. P. 261-270.
8. Chikh-Bled B., Aillerie M., Benyoucef B. Dark and photo-conductivity measurement techniques for dielectric materials, application to LiNbO3 // J. of Eng. And Appl. Sci. 2011. Vol. 6. P. 163-167.
9. Установка для исследования импеданса диэлектриков на низких и сверхнизких частотах / Евдокимов С. В., Притуленко А. С., Сапига А. А., Яценко А. В. // Ученые записки Таврического национального университета им. В.И. Вернадского. Серия «Физико-математические науки». 2011. Т. 24 (63), № 2. С. 187-192.
10. Притуленко А. С., Яценко А. В., Евдокимов С. В. Анализ природы электрической проводимости номинально беспримесных кристаллов LiNbO3 // Кристаллография. 2015. Т. 60, № 2. С. 293-298.
11. Gopalan V., Dierolf V., Scrymgeour D. A. Defect-domain wall interactions in trigonal ferroelectrics // Annu.Rev.Mater.Res. 2007. Vol. 37. Pp. 449-489.
12. Fujimoto I. Electric-field induced ionic displacement and redistribution of bonding electrons in LiNbO3 and LiTaO3 revealed by modulation X-ray diffraction // Acta Cryst. A. 1982. Vol. 38. Pp. 337-345.
13. Рез И. С., Поплавко Ю. М. Диэлектрики. Основные свойства и применение в электронике / М. : Радио и связь. 1989. 288 с.
14. Kao K. C. Dielectric Phenomena in Solids / Elsevier Academic Press, San Diego. 2004. 582 p.
INVESTIGATION OF VOLT-AMPERE CHARACTERISTICS OF NOMINALLY PURE CONGRUENTLY GROWN LiNbO3 CRYSTALS TunikК. S., YatsenkoА. V.*
Institute of Physics and Technology, V. I. Vernadsky Crimean Federal University, Simferopol 295007, Russia
*E-mail: yatsenkoav@cfuv. ru
The problem of nonlinearity of the static electrical properties of LiNbO3 crystals is discussed. We investigate dc conductivity of the thick (1 mm) z-cut plate of congruently grown nominally pure LiNbO3 crystal in a temperature range 300-450 K. It is shown that volt-ampere characteristic of this sample starts as nonlinear when applied electric field is larger than 12 kV/cm at a temperature T« 410 K. The causes of nonlinearity are discussed.
Keywords: LiNbO3, PPDS, electrical properties.
Список литературы
1. L. Arizmendi, Phys. Stat. Sol. (a) 201, 253-283 (2004).
2. V. Ya. Shur, E. Rumyantsev, E. Nikolayeva, E. Shishkin et al, SPIE Proc. 3992, 143-154 (2000).
3. H. F. Wang, Y. Y. Zhu, S. N. Zhu, N. B. Ming, Appl. Phys. A. 65, 437-438 (1997).
4. P. Sen, N. Sisodia, R. K. Choubey, S. Kar, K. S. Bartwal, J. Nonlinear Opt. Phys. & Mater. 17, 175-183 (2008).
5. H. Steigerwald, Cube von F., F. Luedetke, V. Dierolf, K. Buse, Appl. Phys. B. 101, 535-539 (2010).
6. N. Meyer, G. Nataf, T. J. Granzow, Appl. Phys. 116, 244102 (2014).
7. B. Chikh-Bled, B. Benyoucef, M. Aillerie, J. of Active and Passive Electronic Devices 7, 261-270 (2012).
8. B. Chikh-Bled, M. Aillerie, B. Benyoucef, J. of Eng. and Appl. Sci. 6, 163-167 (2011).
9. S. V. Yevdokimov, A. S. Pritulenko, A. A. Sapiga, A. V. Yatsenko, Scientific Notes of Taurida National V. I. Vernadsky University. Series: Physics and Mathematics Sciences 24(63), No.2, 187-192 (2011).
10. A. S. Pritulenko, A. V. Yatsenko, S. V. Yevdokimov, Crystallography Reports 60, No. 2, 267-272 (2015).
11. V. Gopalan, V. Dierolf, D. A. Scrymgeour, Annu. Rev. Mater. Res. 37, 449-489 (2007).
12. I. Fujimoto, Acta Cryst. A 38, 337-345 (1982).
13. I. S. Rez, Yu. M. Poplavko, Diehlektriki. Osnovnye svojstva i primenenie v ehlektronike [Dielectrics. Basic properties and applications in electronics] (Moscow, Radio and communication, 1989) 288 p. [in Russian]
14. K. C. Kao, Dielectric Phenomena in Solids (Elsevier Academic Press, San Diego, 2004) 582 p.
Поступила в редакцию 20.02.2017 г. Принята к публикации 06.05.2017 г. Received February 20, 2017. Accepted for publication May 06, 2017
