Научная статья на тему 'Исследование поведения акустической эмиссии при катодном наводороживании циркониевого сплава Э125'

Исследование поведения акустической эмиссии при катодном наводороживании циркониевого сплава Э125 Текст научной статьи по специальности «Нанотехнологии»

CC BY
196
27
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.
Ключевые слова
ЦИРКОНИЕВЫЙ СПЛАВ / ZIRCONIUM ALLOY / КАТОДНОЕ НАВОДОРОЖИВАНИЕ / CATHODIC HYDROGENATION / ГИДРИДЫ / HYDRIDES / АКУСТИЧЕСКАЯ ЭМИССИЯ / ACOUSTIC EMISSION / СКОРОСТЬ СЧЕТА ИМПУЛЬСОВ / PULSE COUNTING RATE / УРОВЕНЬ ДИСКРИМИНАЦИИ / DISCRIMINATION LEVEL

Аннотация научной статьи по нанотехнологиям, автор научной работы — Бурнышев Иван Николаевич, Калюжный Дмитрий Геннадьевич, Фукалов Владислав Анатольевич

Проведены исследования акустической эмиссии циркониевого сплава Э125 в процессе катодного наводораживания. Изучено влияние плотности катодного тока на интенсивность акустической эмиссии. Установлено, что вид зависимости акустической эмиссии от времени наводороживания определяется уровнем дискриминации сигналов акустической эмиссии. Проанализированы причины изменения акустической активности при катодном наводороживании сплава.

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

Похожие темы научных работ по нанотехнологиям , автор научной работы — Бурнышев Иван Николаевич, Калюжный Дмитрий Геннадьевич, Фукалов Владислав Анатольевич

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

Investigation of behavior of acoustic emissions at cathode hydrogenation of zirconium alloy E125

The behavior of acoustic emission (AE) during cathodic hydrogenation of zirconium alloy E125 was studied. Hydrogenation was performed at room temperature in a 1M solution of sulfuric acid (density of cathode current 100, 200, 400 and 600 mA/cm2). Hydrogenation was carried out in several cycles with a duration of 8 hours. It was experimentally established that the intensity of acoustic emission increases with increasing cathode current density. It was found that the activity of acoustic emission changes monotonically at low levels of discrimination of signals. The AE varies non-monotonically at high levels of discrimination. As levels of discrimination increases, non-monotony increases. A discrete character of acoustic emission is observed at the continuous detection of AE pulses at high levels of discrimination In this case, the acoustogram has areas of increased and zero activity of the AE. AE increased in the first cycle of hydrogenation at all levels of discrimination. The tendency to decrease the number of acoustic signals is noticeable in subsequent cycles. The causes of changes in acoustic activity during cathodic hydrogenation of zirconium alloy was analyzed. Such causes that affect the acoustic activity during the process of hydrogenation can be the formation of hydrogen bubbles on the surface of the cathode, their recombination and collapse; collapse of gas bubbles on the surface of the electrolyte; the formation of hydrides in the alloy, including the hydride film on the surface of the alloy; the formation of cracks in the hydride and their release into the hydrogenated metal; attenuation of ultrasonic vibrations in the hydrogenated metal and reduction of the hydrogenation ability of the electrolyte over time. The formation of gas bubbles on the surface of the electrodes and their collapse on the surface of the electrolyte was observed visually; the formation of a hydride film on the surface of the alloy was confirmed by the results of X-ray structural and metallographic analyzes. To determine the contribution of each source to the overall picture of the AE additional studies are needed.

Текст научной работы на тему «Исследование поведения акустической эмиссии при катодном наводороживании циркониевого сплава Э125»

УДК 539.217.3:620.179.17

ИССЛЕДОВАНИЕ ПОВЕДЕНИЯ АКУСТИЧЕСКОЙ ЭМИССИИ

ПРИ КАТОДНОМ НАВОДОРОЖИВАНИИ ЦИРКОНИЕВОГО СПЛАВА Э125

^урнышев и. н., Калюжный д. г., 2фукалов в. а.

1Институт механики Уральского отделения РАН, г. Ижевск, ул. Т. Барамзиной, 34 Удмуртский государственный университет, 426034, г. Ижевск, ул. Университетская, 1

АННОТАЦИЯ. Проведены исследования акустической эмиссии циркониевого сплава Э125 в процессе катодного наводораживания. Изучено влияние плотности катодного тока на интенсивность акустической эмиссии. Установлено, что вид зависимости акустической эмиссии от времени наводороживания определяется уровнем дискриминации сигналов акустической эмиссии. Проанализированы причины изменения акустической активности при катодном наводороживании сплава.

КЛЮЧЕВЫЕ СЛОВА: циркониевый сплав, катодное наводороживание, гидриды, акустическая эмиссия, скорость счета импульсов, уровень дискриминации.

ВВЕДЕНИЕ

Циркониевые сплавы из-за малого сечения захвата нейтронов широко применяются в атомной промышленности в качестве материала для канальных и оболочечных труб [1]. В процессе работы атомных станций оболочки твэлов подвергаются воздействию температуры, радиационного излучения, продуктов деления, механических напряжений, коррозионной среды, водорода и других факторов. Существующая тенденция повышения мощности реакторов приводит к тому, что твэлы работают при более высоких температурах, при повышенной радиации и в более агрессивных средах. Отсюда возникают риски, связанные с преждевременным разрушением оболочек твэлов. Один из основных механизмов деградации оболочек связан с проникновением водорода в металл с образованием хрупких гидридов, приводящих к ухудшению механических свойств оболочки твэлов [2 - 4]. Наводороживание циркониевых изделий может происходить как в процессе их изготовления, так и в процессе эксплуатации реактора [5]. Источниками водорода во втором случае являются его выделение при коррозионном взаимодействии внешней стороны оболочки с теплоносителем и влага под оболочкой, адсорбированная таблетками оксида урана. Высокая подвижность водорода в условиях градиентов температур и напряжений приводит к его неоднородному распределению в оболочке. Он концентрируется в более холодных местах и в местах с высокой концентрацией напряжений. При этом среднее содержание водорода в сплаве остается невысоким. Из-за малой растворимости в цирконии водород при охлаждении с рабочей температуры реактора выделяется в виде гидридов, что приводит к замедленному гидридному растрескиванию циркониевых сплавов. Процесс деградации наводороженных циркониевых сплавов обычно состоит из трех стадий: образование трещин в гидриде, выход трещины из гидрида в металл и ее распространение в металле [1].

В атомной промышленности перспективным методом обнаружения коррозионного растрескивания и контроля сварных соединений считается акустическая эмиссия (АЭ) [6]. Согласно ГОСТу 27655-88 «Акустическая эмиссия. Термины, определения и обозначения» под акустической эмиссиией понимают излучение материалом механических волн, вызванное динамической локальной перестройкой структуры материала. Преимуществом метода акустической эмиссии является то, что он позволяет наблюдать изменения в структуре материала в реальном времени - «in situ». Этот метод нашел достаточно широкое применение для неразрушающего контроля изделий из циркониевых сплавов. В [7] изучена АЭ литого нелегированного циркония и сплава Zr-1%Nb в процессе индентирования. Чаще

всего АЭ применяют для изучения процессов, происходящих в металле при деформировании и разрушении. Так, в [8] исследовали поведение акустической эмиссии при испытаниях на сжатие окисленных кольцевых образцов циркониевого сплава Э110. В [9] определяли механические свойства и параметры АЭ при растяжении кольцевых образцов сплава Zr-1%Nb с нанесенными покрытиями. Информация об использовании метода акустической эмиссии для исследования процесса разрушения наводороженных циркониевых сплавов приведена в работах [10 - 13]. Следует заметить, что большинство акусто-эмиссионных исследований выполнены на образцах, в структуре которых уже присутствуют гидриды.

Определенный интерес представляет исследование методом АЭ процесса катодного наводороживания, при котором на поверхности циркония формируется гидридная пленка. Наличие такой пленки, согласно [14], оказывает влияние на механические свойства циркониевого сплава Э125. Ранее нами предварительно были проведены исследования АЭ при малых плотностях катодного тока и малых декрементах затухания акустических сигналов. Эти исследования показали, что при таких плотностях тока и уровнях дискриминации трудно выделить одиночные импульсы большой мощности, характеризующие процессы образования гидридов и возникновение трещин в гидридах или в металле.

Целью данной работы является исследование кинетических особенностей поведения АЭ при наводороживании сплава Э125 при больших плотностях катодного тока и высоких уровнях дискриминации сигналов.

МЕТОДИКА ПРОВЕДЕНИЯ ЭКСПЕРИМЕНТОВ

Объектом исследования служили образцы размерами 150*10*2 мм, вырезанные из листа циркониевого сплава Э125. Образцы перед началом эксперимента для удаления оксидной пленки подвергались травлению в течение 30 секунд при комнатной температуре в 5%-ном водном растворе плавиковой кислоты.

Катодное наводороживание образцов производилось при температуре (20±2) °С

в электролите, содержащем однонормальный раствор серной кислоты, плотность катодного

тока составляла 100, 200, 400 и 600 мА/см . В качестве стимулятора наводороживания

использовали тиокарбамид CS(NH2)2 из расчета 1,5 г на 1 литр раствора. Регистрация

сигналов акустической эмиссии осуществлялась прибором АФ-15. Датчиком служил

широкополостный пьезоэлектрический преобразователь ПЭП113 с рабочим диапазоном

частот от 200 до 1000 кГц. За информативный параметр акустической эмиссии выбрана

акустическая активность, представляющая собой суммарное число импульсов АЭ за

временной интервал, равный 10 с наводороживания. Для наводороживания использовалась

электролитическая ячейка, схема которой приведена в работе [15]. Общая площадь

наводороживаемой поверхности составляла 5 см2. Наводороживание образцов при

плотностях катодного тока 200 и 400 мА/см2 производилось циклически, продолжительность

одного цикла равнялась 8 часам. Общая продолжительность наводороживания составила

22 42 ч для плотности катодного тока 200 мА/см и 22 ч для плотности тока 400 мА/см .

Микроструктуру образцов до и после наводороживания исследовали на металлографическом

микроскопе NEOFOT-32, фазовый состав определяли с помощью рентгеновских

дифрактометров ДРОН 6 и D2 PHASER.

ОБСУЖДЕНИЕ ПОЛУЧЕННЫХ РЕЗУЛЬТАТОВ

Наводороживание при плотности катодного тока 400 мА/см2 проводилось в три цикла, при этом электролит не менялся. Зависимости акустической активности от длительности наводороживания при разных уровнях дискриминации сигналов АЭ представлены на рис. 1.

В начальный период первого цикла (в течение одного часа) при уровне дискриминации 16 dB наблюдалось незначительное снижение акустической активности, затем происходил

интенсивный рост этого параметра АЭ и после 5 часов наводороживания активность АЭ практически не менялась (рис. 1, а). Наводороживание на начальных этапах второго и третьего циклов сразу сопровождалось повышенной активностью АЭ, которая в дальнейшем также мало изменялась. На заключительных этапах всех трех циклов наводороживания параметры акустической активности при 16 ёБ имели близкие значения. При уровнях дискриминации сигналов АЭ в 20 и 24 ёБ акустические активности на разных циклах наводороживания вели себя по-разному. Активность в течение первого цикла возрастала, а во втором и третьем циклах снижалась (рис. 1, б). Эта тенденция сохранилась и при уровнях дискриминации сигналов АЭ в 30 и 31 ёБ (рис. 1, в). При уровне дискриминации в 30 ёБ активность АЭ на первом цикле уже после трех часов наводороживания превышала активность АЭ на втором и третьем циклах. При уровнях дискриминации в 31 ёБ максимальная акустическая активность достигалась в конце первого цикла и почти в пять раз превышала аналогичный параметр, характерный для второго и третьего циклов. Следует отметить, что в начале первого и третьего циклов наводороживания наблюдается наличие инкубационного периода в акустической активности, то есть появление сигналов АЭ только через некоторый период времени.

N. 103 имп.

N. имп.

600

100

200 300 400 время, мин

200 400

время, мни

600

N. имп.

. -а / з

ч Лч.' > ' Ч / * | /

500 600

100

200 300 400 время, мин

500 600

Цифры у кривых соответствуют номеру цикла наводороживания

Рис. 1. Акустическая активность при наводороживании с плотностью тока 400 мА/см2

при уровнях дискриминации 16 dB (а), 24 dB (б), 30 dB (в) и 31 dB (г)

2

Наводороживание с плотностью тока 600 мА/см проводили в течение одного 8-часового цикла. Изменение акустической активности в процессе наводороживания фиксировалось начиная с уровня дискриминации 20 ёБ и выше, так как при меньших

уровнях происходило переполнение информационных каналов прибора АФ-15. В начальный период наводороживания акустическая активность, фиксируемая при уровне дискриминации в 20 ёБ, резко возрастает, затем также резко падает (рис. 2, а). Минимальное число сигналов АЭ было зафиксировано после одночасового наводороживания. Вероятным источником акустической эмиссии в этом случае может быть визуально наблюдаемое бурное образование пузырьков водорода, их отрыв от поверхности образца и схлопывание на поверхности электролита. Дальнейшее наводороживание приводило к росту акустической активности, при этом максимум акустической активности при уровне дискриминации 20 ёБ, наблюдаемый после 6-часового наводороживания, был значительно меньше, чем в начальный момент. Увеличение длительности эксперимента более 6 часов приводило к снижению акустической активности.

время, мин время, мин

Рис. 2. Акустическая активность при наводороживании с плотностью тока 600 мА/см2 при уровнях дискриминации 20 dB (а), 28 dB (61), 30 dB (62) и 31 dB (63)

Несколько иное поведение АЭ характерно для уровней дискриминации сигналов в 28, 30 и 31 ёБ (рис. 2, б). В этом случае акустическая активность возрастает по мере увеличения длительности наводороживания с самого начала эксперимента и лишь после 7 часов наводороживания стала заметна тенденция к ее снижению. Следует отметить, что кинетика акустической активности носит немонотонный характер, то есть наблюдаются на кинетической кривой локальные минимумы и максимумы при сохранении общей тенденции поведения АЭ. Как и при наводороживании с плотностью катодного тока в 400 мА/см2 акустические сигналы при уровнях дискриминации 30 и 31 ёБ фиксируются только после некоторого инкубационного периода, который зависел от величины уровня дискриминации и достигал ~ 45 мин для 30 ёБ и ~ 90 мин для 31 ёБ.

При наводороживании с плотностью тока 200 мА/см было изучено влияние на акустическую активность различных факторов, таких как длительный перерыв между циклами наводороживания, смена электролита, добавка в уже использованный в течение нескольких циклов электролит свежего стимулятора наводороживания. Наводороживание выполняли на одном и том же образце. Ниже приведены условия наводороживания для каждого цикла:

- первый цикл выполнялся в свежем электролите;

- второй цикл был проведен после 25-суточной выдержки на воздухе наводороженного в первом цикле образца;

- в третьем цикле наводороживали через сутки в прежнем электролите с добавкой тиокарбамида;

- в четвертом цикле условия по сравнения с третьим циклом не изменялись;

- в пятом цикле использовали свежий электролит;

- в шестом цикле наводороживали в электролите, использованного в пятом цикле.

После второго и последующих циклов образец в промежутке между циклами оставался в электролите при отключенном источнике катодного тока.

Акустическая активность для уровня дискриминации АЭ 16 ёБ при наводороживании

с плотностью катодного тока 200 мА/см2 приведена на рис. 3, а. Поведение активности АЭ в

первом цикле наводороживания качественно совпадает с результатами, полученными при

наводороживании с плотностями катодного тока 400 мА/см2: после резкого роста АЭ

в начальный момент наблюдалось ее снижение и последующее возрастание (рис. 3, а,

кривая 1). Отличие лишь в том, что возрастание активности АЭ при плотности тока 22 400 мА/см начиналось через один час наводороживания, а при 200 мА/см через 4 часа.

Характер поведения акустической активности во втором цикле такой же, как в первом цикле,

но ее величина оказалась почти в 10 раз меньше (на рис. 3, а не приводится). К числу причин

такой низкой акустической активности следует отнести наличие оксидной пленки,

образовавшейся на поверхности сплава в перерыве между первым и вторым циклами, и,

соответственно, снижение ее адсорбционной способности по отношению к водороду.

Добавка тиокарбамида в электролит приводит к повышению акустической активности

(третий цикл наводороживания). Этот процесс интенсивно продолжался и в течение

четвертого цикла (рис. 3, а, кривая 4). Характер поведения акустической активности после

замены электролита (циклы 5 и 6) практически не отличается от поведения активности АЭ

в циклах 3 и 4 (рис. 3, а), то есть решающее влияние на акустические шумы при малых

уровнях дискриминации оказывает активизатор наводороживания независимо от способа его

добавки в раствор кислоты. Аналогичные кинетические зависимости получены для уровней

дискриминации в 20 и 24 ёБ.

Отличительной особенностью кинетических зависимостей акустической активности при больших уровнях дискриминации является их ярко выраженный немонотонный характер (рис. 3, б). В большинстве циклов для первого часа наводороживания характерно малое число импульсов акустической эмиссии. Исключением являются третий и четвертый циклы, в которых акустическая активность резко возрастала в первые минуты наводороживания, а затем быстро уменьшалась. Такое поведение акустической активности в этих циклах связано с визуально наблюдаемым интенсивным из-за высокого содержания стимулятора наводороживания образованием на поверхности металла газовых пузырей, их отрывом и схлопыванием на поверхности электролита. На заключительных стадиях первого, четвертого, пятого и шестого циклов акустические активности были практически одинаковыми (шестой цикл на рис. 3, б не приведен). Следует заметить, что характер изменения акустической активности при больших уровнях дискриминации не всегда совпадает с таковым, полученным на малых уровнях дискриминации.

N,1000 пыл,

1200 а) 70

1000 4 6 з 60

/ . . * —• ш

800 ' л " * * . 5 50

600 ' / .' 1 40

/ 30

400 200 . г 1:' л < -""Г 20 10

0 0

N. имп.

0 100 200 300 400 500 600 700 время, мин

2

А 1 \ Д

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

! ' *

Ч V- * , А* Уа /а к ... \ „«Г _ * V

100 200 300 400 время, мин

\ ■ ^ ж-

* 5

Рис. 3. Акустическая активность при наводороживании с плотностью тока 200 мА/см при уровнях дискриминации 16 dB (а) и 31 dB (б)

Несколько иное поведение акустической активности наблюдалось во втором цикле наводороживания. В этом случае резкое возрастание акустической эмиссии происходило через 30 минут после начала цикла и высокая активность сохранялась в течение 6 часов. К концу цикла акустическая активность приближалась к значениям, полученным в других циклах. Одной из причин такого поведения акустической активности во втором цикле может быть растворение оксидной пленки, образовавшейся на образце в процессе длительной паузы после первого цикла наводороживания.

При больших уровнях дискриминации немонотонность изменения акустической активности наблюдался во всех исследованных режимах наводороживания. При непрерывной регистрации сигналов проявляется дискретный характер АЭ. На рис. 4 приведена акустограмма, полученная путем непрерывной записи акустических сигналов в течение 13 минут после 6 часов наводороживания (плотность катодного тока 100 мА, уровень дискриминации 30 ёБ). На акустограмме четко выражены области как повышенной, так и низкой (вплоть до нулевой) активностей АЭ.

время счета,

Рис. 4. Акустограмма при непрерывной записи импульсов акустической эмиссии

Данные рентгеноструктурного анализа показали, что в результате 8-часового катодного наводороживания на поверхности сплава формировалась гидридная пленка, состоящая из 5-гидрида 2гН158. В диффузионной зоне, состоящей из твердого раствора водорода в цирконии, гидридов металлографически обнаружить не удалось (травление в реактивах, предложенных в [15]). Вероятно это связано с тем, что наводороживание проводили при постоянной температуре, близкой к 20 °С. Как отмечается в большинстве литературных источников, выделение гидридов из твердого раствора наблюдается в результате циклических изменений температуры, напряжений в сплаве и давления в водородсодержащей газовой среде [1]. При электролитическом наводороживании эти параметры остаются неизменными, что приводит к формированию лишь гидридной пленки и ее росту на поверхности сплава. Предпосылок к образованию гидридов внутри металла нет.

В общем случае акустическая эмиссия является интегральной характеристикой, то есть является следствием различных физических процессов, которые накладываются друг на друга и их трудно детально различить. Такими процессами, влияющими на акустическую активность в процессе наводороживания, могут быть образование пузырьков водорода на поверхности катода, их рекомбинация и схлопывание; схлопывание пузырьков газов на поверхности электролита; образование гидридов в сплаве, в том числе гидридной пленки на поверхности сплава; образование трещин в гидриде и выход их в наводороживаемый металл; затухание ультразвуковых колебаний в наводороженном металле и снижение наводороживающей способности электролита с течением времени. Образование пузырьков

газа на поверхности электродов и их схлопывание на поверхности электролита наблюдалось визуально; образование гидридной пленки на поверхности сплава подтверждено результатами рентгеноструктурного и металлографического анализов. Для выяснения вклада каждого источника в общую картину АЭ необходимо провести дополнительные исследования.

ВЫВОДЫ

В результате проведенных исследований экспериментально установлено, что интенсивность акустической эмиссии возрастает с увеличением плотности катодного тока. Зависимость АЭ от времени наводороживания изменяется немонотонно и определяется уровнем дискриминации сигналов акустической эмиссии.

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

1. Займовский А. С., Никулина А. В., Решетников Н. Г. Циркониевые сплавы в атомной энергетике. М.: Энергоиздат, 1981. 232 с.

2. Никулина А. В. Цирконийниобиевые сплавы для элементов активных зон реакторов с водой под давлением // Металловедение и термическая обработка металлов. 2003. № 8. С. 7-13.

3. Motta A. T., Chen L.-Q. Hydride formation in zirconium alloys // Journal of The Minerals, Metals & Materials Society, 2012, vol. 64, no. 12, pp. 1403-1408.

4. Puls M. P. Fracture initiation at hydrides in zirconium // Metallurgical transactions A, 1991, vol. 22, iss. 10, pp. 2327-2337.

5. Иванова С. В., Шиков А. К., Бочаров О. В. Наводороживание циркониевых изделий в процессе изготовления и эксплуатации - фактор, ограничивающий ресурс их работы в реакторах ВВЭР и РБМК // Металловедение и термическая обработка металлов. 2003. № 8. С. 40-47.

6. Баранов В. М. Акустические измерения в атомной энергетике. М.: Энергоатомиздат, 1990. 320 с.

7. Неклюдов И. М., Папиров И. И., Борц Б. В., Ванжа А. Ф., Стоев П. И. Акустическая эмиссия при индентирования циркония // Физика и химия обработки материалов. 2010. № 2. С. 79-84.

8. Ли Э. В., Котенева М. В., Никулин С. А., Рожнов А. Б., Белов В. А. Структура и разрушение циркониевых сплавов после окисления в различных условиях // Металловедение и термическая обработка металлов. 2015. № 4(718). С. 37-44.

9. Стоев П. И., Белоус В. А., Воеводин В. Н., Куприн А. С., Леонов С. А., Овчаренко В. Д., Тихоновский М. А., Хороших В. М. Механические свойства и акустические параметры твэльных труб из сплава Zr1%Nb с защитными покрытиями // Вопросы атомной науки и техники. 2015. № 5(99). С. 87-97.

10. Стоев П. И., Воеводин В. Н., Папиров И. И., Тихоновский М. А., Виноградов Д. В., Вьюгов Н. П. Влияние наводороживания на анизотропию механических свойств твэльных труб из сплава Zr-1%Nb // Вопросы атомной науки и техники. 2016. № 2(102). С. 38-45.

11. Barron A., Rowland C. Acoustic emission monitoring of hydride cracking in zirconium // Journal of acoustic emission, 2000, vol. 18, pp. 87-95. URL: http://www.ndt.net/article/jae/papers/18-087.pdf (дата обращения 11.10.2017).

12. Khanzhin V. G., Shtremel M. A. Diagnostics of fracture processes by measurement of acoustic emission. URL: http://www.ndt.net/article/Simndt2010/papes/13_Khanzhin.pdf (дата обращения 11.10.2017).

13. Munch E., Duisabeau L., Fregonese M., Fournier L. Acoustic emission detection of environmentally assisted cracking in zircaloy-4 alloy.

URL: http://www.iaea.org/inis/collection/NCLCollectionStore/_Public/36/105/36105030.pdf (дата обращения 29.10.2017).

14. Казаченок М. С., Панин А. В., Оскомов К. В., Чернов И. П., Лидер А. М., Никитенков Н. Н., Черданцев Ю. П., Гаранин Г. В. Влияние злектролитического наводороживания на деформационное поведение циркониевого сплава Э-125 // Физическая мезомеханика. 2006. № 9(S1). С. 115-118.

15. Абрамов К. А., Бурнышев И. Н. Связь акустической эмиссии с водородопроницаемостью и степенью повреждаемости стали 08кп при электролитическом наводороживании // Химическая физика и мезоскопия. 2008. Т. 10, № 4. С. 475-481.

16. Ищенко Н. И., Чубарова Я. А. Способы подготовки образцов циркониевых сплавов для металлографических исследований // Вопросы атомной науки и техники. 2004. № 6(14). С. 181-184.

INVESTIGATION OF BEHAVIOR OF ACOUSTIC EMISSIONS AT CATHODE HYDROGENATION OF ZIRCONIUM ALLOY E125

1Burnyshev I. N., :Kaluzhy D. G., 2Fukalov V. A.

institute of Mechanics, Ural Branch of the Russian Academy of Sciences, Izhevsk, Russia 2Udmurt State University, Izhevsk, Russia

SUMMARY. The behavior of acoustic emission (AE) during cathodic hydrogenation of zirconium alloy E125 was studied. Hydrogenation was performed at room temperature in a 1M solution of sulfuric acid (density of cathode current 100, 200, 400 and 600 mA/cm2). Hydrogenation was carried out in several cycles with a duration of 8 hours. It was experimentally established that the intensity of acoustic emission increases with increasing cathode current density. It was found that the activity of acoustic emission changes monotonically at low levels of discrimination of signals. The AE varies non-monotonically at high levels of discrimination. As levels of discrimination increases, non-monotony increases. A discrete character of acoustic emission is observed at the continuous detection of AE pulses at high levels of discrimination In this case, the acoustogram has areas of increased and zero activity of the AE. AE increased in the first cycle of hydrogenation at all levels of discrimination. The tendency to decrease the number of acoustic signals is noticeable in subsequent cycles. The causes of changes in acoustic activity during cathodic hydrogenation of zirconium alloy was analyzed. Such causes that affect the acoustic activity during the process of hydrogenation can be the formation of hydrogen bubbles on the surface of the cathode, their recombination and collapse; collapse of gas bubbles on the surface of the electrolyte; the formation of hydrides in the alloy, including the hydride film on the surface of the alloy; the formation of cracks in the hydride and their release into the hydrogenated metal; attenuation of ultrasonic vibrations in the hydrogenated metal and reduction of the hydrogenation ability of the electrolyte over time. The formation of gas bubbles on the surface of the electrodes and their collapse on the surface of the electrolyte was observed visually; the formation of a hydride film on the surface of the alloy was confirmed by the results of X-ray structural and metallographic analyzes. To determine the contribution of each source to the overall picture of the AE additional studies are needed.

KEYWORDS: zirconium alloy, cathodic hydrogenation, hydrides, acoustic emission, pulse counting rate, discrimination level.

REFERENCES

1. Zimovskiy A. S., Nikulina A. V., Reshetnikov N. G. Zirconievye splavy v atomnoy promyshlennosti [Zirconium alloys in the nuclear industry]. Moscow: Energoizdat Pabl., 1981. 232 p.

2. Nikulina A. V. Zirconium-Niobium Alloys for Core Elements of Pressurized Water Reactors. Metal science and heat treatment, 2003, vol. 45, iss. 7-8, pp. 287-292. https://doi.org/10.1023/A:1027388503837

3. Motta A. T., Chen L.-Q. Hydride formation in zirconium alloys. Journal of The Minerals, Metals & Materials Society, 2012, vol. 64, no. 12, pp. 1403-1408. doi: 10.1007/s11837-012-0479-x

4. Puls M. P. Fracture initiation at hydrides in zirconium. Metallurgical transactions A, 1991, vol. 22, iss. 10, pp. 2327-2337. https://doi.org/10.1007/BF02664999

5. Ivanova S. V., Shikov A. K., Bocharov O. V. Hydrogen charging of zirconium parts in the process of manufacturing and operation: a factor limiting their live in VVER and RBMK reactors. Metal science and heat treatment. 2003, vol. 45, iss. 7-8, pp. 321-327. https://doi.org/10.1023/A:1027301006562

6. Baranov V. M. Akustitheskie izmerenija v atomnoi energetike [Acoustic measurements in nuclear energy]. Moscow: Energoatomizdat Pabl., 1990. 320 p.

7. Neklyudov I. M., Papirov I. I., Borz B. V., Vanzha A. F., Stoev P. I. Akustitheskaja emissija pri indentirovanii zirkonija [Acoustic emission under Zr indentation]. Fizika i khimija obrabotki materialov [Physics and chemistry of materials processing]. 2010, no. 2, pp. 79-84.

8. Li E. V., Koteneva M. V., Nikulin S. A., Rozhnov A. B., Belov V. A. Structure and fracture of zirconium alloys after oxidation under various conditions. Metal Science and Heat Treatment, 2015, vol. 57, no. 3-4, pp. 215-221. doi: 10.1007/s11041-015-9864-8

9. Stoev P. I., Belous V. A., Voevodin V. N., Kuprin A. S., Leonov S. A., Ovcharenko V. D., Tikhonovskiy M. A., Khoroshikh V. M. Mekhanicheskie svoystva i akusticheskie parametry tvel'nykh trub iz splava Zr1%Nb s zashchitnymi pokrytiyami [Mechanical properties and acoustic parameters tubes of zirconium alloy Zr1%Nb with a protective coatings]. Voprosy atomnoy nauki i tekhniki [Problems of atomic science and technology], 2015, no. 5(99), pp. 87-97.

10. Stoev P. I., Voevodin V. N., Papirov I. I., Tikhonovskiy M. A., Vinogradov D. V., V'yugov N. P. Vliyanie navodorozhivaniya na anizotropiyu mekhanicheskikh svoystv tvel'nykh trub iz splava Zr-1%Nb [The effect of hydrogenation on the anisotropy of mechanical properties telnyh tubes of alloy Zr-1% Nb]. Voprosy atomnoy nauki i tekhniki [Problems of atomic science and technology], 2016, no. 2(102), pp. 38-45.

11. Barron A., Rowland C. Acoustic emission monitoring of hydride cracking in zirconium. Journal of acoustic emission, 2000, vol. 18, pp. 87-95. URL: http://www.ndt.net/article/jae/papers/18-087.pdf (accessed October 11, 2017).

12. Khanzhin V. G., Shtremel M. A. Diagnostics of fracture processes by measurement of acoustic emission. URL: http://www.ndt.net/article/Simndt2010/papes/13_Khanzhin.pdf (accessed October 11, 2017).

13. Munch E., Duisabeau L., Fregonese M., Fournier L. Acoustic emission detection of environmentally assisted cracking in zircaloy-4 alloy.

URL: http://www.iaea.org/inis/collection/NCLCollectionStore/_Public/36/105/36105030.pdf (accessed October 29, 2017).

14. Kazachenok M. S., Panin A. V., Oskomov K. V., Chernov I. P., Lider A. M., Nikitenkov N. N., Cherdantsev Yu. P., Garanin G. V. Vliyanie elektroliticheskogo navodorozhivaniya na defornatsionnoe povedenie zikonievogo splava E-125 [Effect of electrolytic hydrogenation on strain-induced behavior of zirconium alloy]. Fizicheskaya mesomehanika [Physical Mesomechanics], 2006, no. 9(S1), pp. 115-118.

15. Abramov K. A., Burnyshev I. N. Svyaz akusticheskoy emissii s vodorodopronitsaemostyu i stepenyu povrezhdaemosti stali 08kp pri elektroliticheskom navodorozhivanii [Relationship of acoustic emission with hydrogen permeability and the degree of damage of 08kp steel during electrolytic hydrogenation]. Khimicheskaya fizika i mezoskopiya [Chemical physics and mesoscopy], 2008, vol. 10, no. 4, pp. 475-481.

16. Ishchenko N. A., Chubarova Y. A. Sposoby podgotovki obraztsov zirkonievykh splavov dlya metallograficheskikh issledovaniy [The methods of zirconium alloys preparation for metallographic research]. Voprosy atomnoy nauki i tekhniki [Problems of atomic science and technology], 2004, no. 6(14), pp. 181-184.

Бурнышев Иван Николаевич, кандидат технических наук, ведущий научный сотрудник ИМ УрО РАН, тел. (3412) 207433, e-mail: iburn@mailru

Калюжный Дмитрий Геннадьевич, кандидат технических наук, старший научный сотрудник ИМ УрО РАН, тел. (3412) 216611, e-mail: dikdik@mail ru

Фукалов Владислав Анатольевич, магистрант УдГУ

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.