CC BY
41
УДК 546:025.4.03:004.855.5
Н. Н. Киселева, В. А. Дударев, А. В. Столяренко ИНТЕГРИРОВАННАЯ СИСТЕМА БАЗ ДАННЫХ ПО СВОЙСТВАМ НЕОРГАНИЧЕСКИХ ВЕЩЕСТВ И МАТЕРИАЛОВ И ЕЕ ИСПОЛЬЗОВАНИЕ ДЛЯ КОМПЬЮТЕРНОГО КОНСТРУИРОВАНИЯ НОВЫХ СОЕДИНЕНИЙ
Ключевые слова: неорганические вещества, база данных, интеграция баз данных, анализ данных, распознавание образов по
прецедентам, прогнозирование неорганических соединений.
Разработана интегрированная система (ИС) баз данных (БД) по свойствам неорганических веществ и материалов, объединяющая БД ИМЕТ РАН и NIMS, Япония. Для интеграции БД использована сервисно-ориентированная архитектура, основанная на применении Web-сервисов и обеспечивающая взаимодействие между гетерогенными БД. Для поиска релевантной информации используется специальная метабаза. ИС предназначена для информационного обслуживания и для конструирования новых соединений, для чего была разработана информационно-аналитическая система (ИАС), включающая ИС, подсистему анализа информации, базы найденных закономерностей и полученных прогнозов. Приведены результаты применения ИАС для конструирования соединений, перспективных для поиска новых полупроводников.
Keywords: inorganic substances, database, database integration, data analysis, precedent-based pattern recognition, inorganic
compounds prediction.
Integrated system (IS) of databases (DB) on the properties of inorganic substances and materials that includes DBs developed by Baikov Institute (Russia) and NIMS (Japan) was created. The service-oriented architecture on the basis of Web-services application for support of interaction between heterogeneous information systems was used for DBs integrations. The special metabase is used for search for the relevant information. IS is intended for both: information service and for design of new inorganic compounds. The information-analytical system (IAS) was developed for solution of the second task. IAS includes IS, a subsystem for the data analysis, a base of the discovered regularities and a base of the obtained predictions. The results of IAS application to design of compounds promising for search for new semiconductors were considered/
Введение
В настоящее время разработано множество баз данных (БД), содержащих информацию о свойствах неорганических веществ. За десять последних лет количество БД в этих предметных областях возросло более чем в два раза. Традиционное первое место по количеству БД занимают информационные системы, аккумулирующие информацию по тепло-физическим свойствам. Интенсивно разрабатываются и широко используются в фундаментальных и прикладных исследованиях и промышленности БД с кристаллографической и кристаллохимической информацией. В последние годы значительно возросло количество БД, содержащих сведения о механических свойствах (прочности, усталости, ползучести и т.д.) неорганических веществ и материалов. Ни одна из разработанных баз данных по свойствам неорганических веществ и материалов (БД СНВМ) не способна предоставить исчерпывающую информацию обо всей совокупности свойств конкретного вещества или материала. В связи с этим специалисты вынуждены просматривать десятки БД СНВМ, чтобы найти необходимые им значения параметров заданного вещества. Возможны несколько путей решения этой проблемы. Самый простой - создание справочных БД, в которых по ключевым словам можно отыскать сведения об информационных системах с нужным пользователю набором свойств. Такой системой является разработанная нами БД по информационным ресурсам в области неорганической химии и материаловедения ГЯ1С [1]. Однако такая БД не обеспечивает релевантный и быстрый поиск данных о конкретном веществе из разных информационных
систем. Значительно большие возможности обеспечивает виртуальная интеграция БД СНВМ. Термин «виртуальная» означает, что данные не сливаются в одно хранилище данных, как это рекомендуется в [2, 3], а находятся в организациях-разработчиках. Именно виртуальная интеграция способна обеспечить эффективное решение проблемы, предоставляя пользователям полную совокупность данных о конкретном неорганическом веществе из разных БД, находящихся в разных организациях и странах, созданных с использованием разных программных и аппаратных средств.
Основная задача создания и эксплуатации БД СНВМ - информационное обслуживание специалистов. Однако БД предоставляют значительно более широкие возможности оперирования информацией. Традиционная область использования информации БД СНВМ - термодинамические и кри-сталлоструктурные расчеты. Примерами таких систем, объединяющих БД с программами термодинамических расчетов, могут служить системы р*А*С*Т [4], ЫАЬТ2 [5], ЫТБАТА [6], ТИегшо-Са1с [7] и т.п. Для таких систем характерно наличие «хорошего» аналитического описания зависимостей, при котором задача специалиста сводится к указанию системе о подстановке необходимых сведений из БД в одну из выбранных моделей. Однако большинство задач, решаемых в химической и, особенно, материаловедческой практике, плохо поддаются формализации на уровне тех простых алгебраических структур, которые используются, например, термодинамикой. К таким задачам, в частности, относятся: прогноз новых веществ с заданными свойствами, расшифровка спектральной информации,
отбор веществ для применения в качестве материалов для определенных целей, разработка оптимальных технологий получения материалов, разделение и идентификация веществ и т.п. Сейчас все эти задачи, чаще всего, решаются на основе использования опыта и интуиции исследователей. Для решения таких плохо формализуемых задач и создаются информационно-аналитические системы (ИАС), объединяющие БД СНВМ и подсистемы анализа информации.
Интегрированная система баз данных по свойствам неорганических веществ и материалов ИМЕТ РАН
Интегрированная система (ИС) баз данных по свойствам неорганических веществ и материалов объединяет БД, разработанные в ИМЕТ РАН [8]: по фазовым диаграммам полупроводниковых систем ("Диаграмма"), по свойствам акустооптических, электрооптических и нелинейнооптических веществ ("Кристалл"), по ширине запрещенной зоны неорганических веществ («Bandgap»), по свойствам неорганических соединений («Фазы») и по свойствам химических элементов («Elements»), а также БД "AtomWork" по свойствам неорганических веществ, разработанную в NIMS (National Institute for Materials Science Technology, Япония).
БД по свойствам неорганических соединений «Фазы» [8, 9] в настоящее время содержит информацию о параметрах около 55 тыс. тройных соединений (т.е. соединений, образованных тремя химическими элементами) и более 20 тыс. четверных соединений, почерпнутую из более 23 тыс. литературных источников. БД «Elements» [8] включает информацию о 90 свойствах химических элементов. БД "Диаграмма" [8, 10] содержит информацию, собранную и оцененную высококвалифицированными экспертами, о десятках фазовых P-T-х-диаграммах полупроводниковых систем и о физико-химических свойствах образующихся в них фаз. БД «Bandgap» [8] включает информацию о ширине запрещенной зоны более 3 тыс. неорганических веществ. БД "Кристалл"[8, 11] включает информацию о свойствах более 140 акустооптических, электрооптических и нелинейнооптических веществ, собранную и оцененную высококвалифицированными экспертами в данной предметной области. БД «AtomWork» (NIMS, Япония) [12] содержит информацию о 82 тыс. кристаллических структур, 55 тыс. значений свойств материалов и 15 тыс. фазовых диаграмм.
Для интеграции БД используется SOA (сервисно-ориентированная архитектура), базирующая на применении Web-сервисов для обеспечения взаимодействия между гетерогенными информационными системами. Для поиска релевантной информации в контексте информационных систем используется специально разработанная метабаза [8], описывающая содержимое интегрируемых БД в терминах формализованной иерархии понятий, присущих неорганической химии и материаловедению. ИС доступна для зарегистрированных пользователей по адресу: http://www.imet-db.ru.
Следует отметить, что успешное решение задачи интеграции БД СНВМ непосредственно связано с решением следующих проблем:
- разработка общих стандартов и типового программного обеспечения для интеграции БД СНВМ;
- дальнейшее структурирование предметных областей;
- создание тезаурусов;
- оценка достоверности данных;
- решение организационных вопросов доступа к БД разных учреждений и разных стран.
Информационно-аналитическая система для компьютерного конструирования неорганических соединений. Разработанная интегрированная система БД предназначена для информационного обслуживания специалистов, а также для поиска закономерностей в больших массивах химических данных и компьютерного конструирования неорганических соединений, для чего была разработана специальная информационно-аналитическая система [13]. Она включает (рис. 1), помимо интегрированной системы БД СНВМ, подсистему анализа информации и прогнозирования, объединяющую комплекс программ распознавания образов по прецедентам, базу найденных закономерностей (базу знаний), базу полученных прогнозов возможности образования и свойств еще не полученных неорганических соединений и управляющую систему.
1. Подсистема анализа данных
1.1. Подсистемы поиска классифицирующих закономерностей и прогнозирования
При отборе методов распознавания образов для анализа химической информации учитывался многолетний опыт применения этих методов для конструирования неорганических соединений [8, 14]. В результате были выбраны следующие методы и программы:
- широкий класс алгоритмов системы «РАСПОЗНАВАНИЕ», разработанной в ВЦ РАН [15]. Эта многофункциональная система распознавания образов, помимо широко известных методов линейной машины, линейного дискриминанта Фишера, к-ближайших соседей, опорных векторов, нейросетевых и генетических алгоритмов, включает алгоритмы, разработанные в ВЦ РАН: алгоритмы распознавания, основанные на вычисления оценок, алгоритмы голосования по тупиковым тестам, алгоритмы голосования по логическим закономерностям, алгоритмы статистического взвешенного голосования и т.д.;
- система обучения ЭВМ процессу формирования понятий СопРог, разработанная в Институте кибернетики НАН Украины [16]. Система основана на организации данных в памяти ЭВМ в виде растущих пирамидальных сетей
Выбор вышеуказанных программ анализа данных обусловлен следующим:
универсальностью относительно размерностей решаемых задач. Системы дают возможность решения как задач прогноза редких или уникальных событий, явлений или процессов, когда начальная (обучающая) информация мала (десятки прецедентов), так и задач больших размерностей (десятки тысяч прецедентов);
Рис. 1
аналитическом системы
Структура информационно-
универсальностью относительно типа данных (допускаются числовые, бинарные и номинальные признаки); возможностью обработки неполной и частично противоречивой информации, когда значения некоторых признаков неизвестны или известны приближенно.
В результате применения большого набора программ обучения ЭВМ удается получить несколько прогнозов для еще неполученных соединений. Иногда результаты не совпадают, и встает вопрос принятия окончательного решения о статусе прогнозируемого объекта. Перспективным методом решения последней задачи является использование распознавания коллективами алгоритмов [15]. При синтезе коллективного решения во многих случаях удается компенсировать возможные ошибки распознавания отдельных алгоритмов правильными ответами других алгоритмов. Исходя из этого, в ИАС включены программы, реализующие разные стратегии принятия коллективных решений, основанные на: методе Байе-са, методах, использующих области компетенции, шаблоны принятия решений, логическую коррекцию, методе выпуклого стабилизатора, динамическом методе Вудса, комитетных методах и т.д. [15].
1.2. Подсистема поиска классифицирующих свойств компонентов
Для отбора информативных свойств химических элементов в ИАС были включены программы [17-19]. Отбор свойств химических элементов, наиболее информативных для классификации веществ, имеет двоякое значение. С одной стороны, удается резко сократить признаковое описание, которое для многокомпонентных веществ включает сотни свойств элементов.
С другой стороны, выбор свойств элементов, наиболее важных для классификации химических веществ, дает возможность физической интерпретации найденных закономерностей, что повышает доверие к полученным прогнозам и позволяет найти существенные причинно-следственные связи между параметрами объектов и разработать физические и химические модели явлений.
1.3. Подсистема визуализации
Подсистема строит проекции расположения
объектов в двумерных пространствах свойств компонентов, включающие не только исходные признаки, но и указанные пользователем алгебраические функции от этих признаков.
2. База знаний
База знаний содержит полученные классифицирующие закономерности. При ее программной реализации возникла проблема, связанная с тем, что форма представления знаний в используемых методах распознавания образов существенно различается.
В связи с этим было предложено новое программное решение для хранения полученных закономерностей, а также сопутствующей информации о параметрах программ и исследуемых объектов.
Хранение этой информации реализовано средствами 8рЬ-сервера и файловых структур на дисках сервера. На сервере хранятся полученные закономерности в специальном внутреннем формате программ анализа данных, а в таблицах БД на 8рЬ-сервере - служебная информация об этих закономерностях, а именно: уникальный идентификатор закономерности, обозначение прогнозируемой характеристики, формульный состав химических соединений, обозначения свойств химических элементов, используемых для описания веществ, пути к файлам на дисках, фамилия специалиста, проводившего оценку исходных данных и поиск закономерностей, дата формирования закономерности и т.д.
3. База прогнозов
В базе прогнозов содержатся результаты предыдущих компьютерных экспериментов, а также ссылки на служебную информацию, хранящуюся в базе знаний.
Использование базы прогнозов позволило повысить функциональность БД по свойствам неорганических веществ и материалов ИМЕТ РАН за счет предоставления пользователю не только известных сведений об уже изученных веществах, но и прогнозов еще неполученных неорганических соединений и оценок их свойств. В настоящее время идет заполнение этой базы.
4. Управляющая подсистема
Управляющая подсистема организует вычислительный процесс и осуществляет взаимодействие между функциональными подсистемами ИАС, а также обеспечивает доступ к системе из сети Интернет.
Помимо этого, управляющая подсистема предоставляет пользователю программные средства для подготовки данных для анализа, выдачи отчетов, визуализации результатов и реализации других сервисных функций.
В частности, для извлечения из БД информации, которая после оценки экспертом используется для компьютерного анализа, разработана специальная подсистема.
Она предоставляет эксперту возможности редактирования найденной информации и формирования признакового описания. В последнем случае эксперт только отмечает выбранные свойства химических элементов в специальной таблице-меню, и подсистема подготовки выборки для анализа извлекает выбранные значения свойств из БД «Элементы», если нужно, то формирует сложные признаки в виде алгебраических функций от исходных, и «склеивает» признаковое описание в форме Ехсе1-таблицы, которая затем поступает на вход прогнозирующей подсистемы.
Подсистема выдачи результатов предназначена для предоставления прогнозов в привычной для химиков и материаловедов табличной форме.
Результаты использования ИАС для прогнозирования новых соединений и оценки их свойств
В табл. 1 дана часть результатов прогноза типа кристаллической структуры халькогенидных соединений состава АВХ2 (А и В - разные металлы; X - 8, 8е или Те) [20].
Таблица 1 - Результаты прогноза типа кристаллической структуры соединений состава ABX2
X S Se Te
A B N a K C u R b Cs Tl N a K C u R b C s Li N a K Rb Ag C s
Al #3 4 #4 # 5 #3 #4 #4 #3 4
Sc #1 1 #5 1 # 1 1 1 1 1 1 1 1 1
G a #5 # 5 #3 #5 5 # 5 4 # 5 #3 4 # 3 #4 #5 #3
As #5 #5 5 # 5 #5 # 5 #5 #5 #5 2 4 5 #2 5
Y #1 # 1 5 1 5 # 1 #1 1 1 1 1 1 ■ 1 #5 1
In #1 # 5 #3 #5 #5 # 4 #1 5 #3 #5 # 3 #4 #4 #3 В
Sb 5 # 5 #5 #5 5 2 5 # 5 #5 #5 # 2 #2 4 #5 #2 #5
La #2 # 1 #1 #1 # 6 #1 1 #5 #1 1 2 1 1 1
Ce #2 # 1 #5 #1 #1 # 6 #1 1 #5 #1 1 1 1 1
Pr #1 #1 #5 #1 # 5 #1 1 #5 #1 1 2 1 1 1
Nd #1 #1 #5 #1 # 5 #1 1 #1 1 1 1 1 1 1
Pm 1 1 5 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1
Sm #1 #1 #5 #1 # 5 #1 #1 1 #5 #1 1 1 1 1 1
Eu #1 #1 #5 #1 # 5 #1 #1 1 #5 1 1 1 1 1 1
Gd #1 #1 #5 #1 # 5 #1 #1 1 #5 #1 1 1 1 1 1 #5 1
Tb #1 #1 #5 #1 # 5 #1 #1 1 #5 #1 1 1 1 1 5 1
Dy #1 #1 #5 #1 # 5 #1 #1 1 1 1 1 1 1 #5 1
Ho #1 #1 #5 #1 # 5 #1 #1 1 #1 1 1 1 1 #5 1
Er #1 #1 #5 #1 # 5 #1 #1 1 #1 1 1 1 # 1 1 #5 1
Tm #1 #1 #5 #1 # 5 #1 1 1 1 1 1 1 1 #5 1
Yb #1 #1 #5 #1 # 5 #1 #1 #1 1 #5 2 1 1 1 1
Lu #1 #1 #5 #1 # 5 #1 1 1 #1 1 1 1 1 #5 1
Использованы следующие обозначения: 1 -прогноз структуры типа a-NaFeO2; 2 - прогноз структуры типа NaCl; 3 - прогноз структуры типа халькопирита; 4 - прогноз структуры типа TlSe при нормальных условиях (298 K и 1 атм); 5- прогноз структуры, отличной от приведенных выше; 6 -прогноз отсутствия соединения состава ABX2; значком # отмечены объекты, использованные для компьютерного анализа; пустые клетки - несовпадения прогнозов с использованием разных коллективных методов или неопределенный прогноз. Серые клетки - совпадение прогнозов с новыми экспериментальными данными, черные клетки - несовпадение прогнозов с новыми экспериментальными данными.
Далее для соединений с кристаллической структурой типа халькопирита была предсказана температура плавления и ширина запрещенной зоны [21].
Заключение
Информационно-аналитическая система позволяет решить две важные задачи. Во-первых, она частично автоматизирует анализ огромной экспериментальной информации, накопленной химией, что позволяет найти закономерности в данных, которые применяются для конструирования новых соединений с заданными свойствами, причем на этапе прогнозирования еще не полученных фаз используются только значения параметров компонентов. Во-вторых, она расширяет возможности традиционных БД по свойствам веществ и материалов, предоставляя пользователю не только информацию об уже исследованных веществах, но и прогнозы для еще не изученных соединений и оценку их свойств. Существенным преимуществом разработанной ИАС является то, что она имеет доступ из сети Интернет. С помощью ИАС удалось получить прогноз тысяч еще не полученных неорганических соединений и оценить некоторые их свойства. Экспериментальная проверка показала, что средняя точность полученных прогнозов превышает 80 % [14].
Работа выполнена при частичной финансовой поддержке РФФИ, проекты 12-07-00142, 14-073103214 и 14-07-00819.
Литература
1. Н.Н. Киселева, В.А. Дударев, Информационные технологии, 12, 63-66 (2010).
2. А.П. Кирпичников, А. Л. Осипова, И.С. Ризаев, Вестник Казанского технологического университета, 15, 3, 157160 (2012).
3. А.Л. Абдуллин, В.Г. Крюков, К.А. Березовская, Вестник Казанского технологического университета, 16, 10, 299-303 (2013).
4. C.W. Bale, P. Chartrand, S.A. Degterov, G. Eriksson, K. Hack, R. Ben Mahfoud, J. Melanqon, A.D. Pelton, S. Petersen, CALPHAD, 26, 2, 189-228 (2002).
5. H. Yokokawa, S. Yamauchi, T. Matsumoto, CALPHAD, 26, 2, 155-166 (2002).
6. Z. Huang, P.P. Conway, R.C. Thomson, A.T. Dinsdale, J.A.J. Robinson, CALPHAD, 32, 1, 129-134 (2008).
7. J.-O. Andersson, T. Helander, L. Hoglund, P. Shi, B. Sundman, CALPHAD, 26, 2, 273-312 (2002).
8. Н.Н. Киселева, В.А. Дударев, В.С. Земсков, Успехи химии, 79, 2, 162-188 (2010).
9. Е. М. Савицкий, Н. Н. Киселева, Б. Н. Пищик, Н.В. Кравченко, М.С. Голикова, Докл. АН СССР, 279, 3, 627629 (1984).
10. В.С. Земсков, Н.Н. Киселева, В.В. Петухов, Л.Е. Ше-лимова, И.Н. Белокурова, Изв. ВУЗов. Материалы электронной техники, 3, 17-23 (1998).
11. Н.В. Юдина, В.В. Петухов, Е.А. Черемушкин, Н.Н. Киселева, В.С. Земсков, Кристаллография, 41, 2, 490-495 (1996).
12. Y. Xu, M. Yamazaki, P. Villars, Jap. J. Appl. Phys., 50, 11, 11RH021-11RH025 (2011).
13. N.N. Kiselyova, A.V. Stolyarenko, V.V. Ryazanov, O.V. Senko, A.A. Dokukin, V.V. Podbel'skii, Pattern Recognition and Image Analysis, 21, 1, 88-94 (2011).
14. Н.Н. Киселева, Компьютерное конструирование неорганических соединений. Использование баз данных и методов искусственного интеллекта. Наука, Москва, 2005. 288 с.
15. Ю.И. Журавлев, В.В. Рязанов, О.В. Сенько, «Распознавание». Математические методы. Программная сис-
тема. Практические применения. ФАЗИС, Москва, 2006. 176 с.
16. В.П. Гладун, Процессы формирования новых знаний, СД "Педагог 6", София, 1995. 192 с.
17. O.V. Senko, Pattern Recognition and Image Analysis, 19, 3, 465-468 (2009).
18. G.-X. Yuan, C.-H. Ho, C.-J. Lin, J. Machine Learning Research, 13, 6, 1999-2030 (2012).
19. Y. Yang, H. Zou, J. Statistical Computation & Simulation, 84, 1, 84-95 (2014).
20. N. N. Kiselyova, V. V. Podbel'skii, V. V. Ryazanov, A .V. Stolyarenko, Inorganic Materials: Applied Research, 1, 1, 916 (2010).
21. N.N. Kiselyova, A.V .Stolyarenko, T. Gu, W. Lu, A. Blansche, V.V. Ryazanov, O.V. Senko, В сб. Proc. The Sixth Int. Conf. on Computer-Aided Design of Discrete Devices (CAD DD 07). V.1. UIPI NASB, Minsk, 2007. P. 236-242
© Н. Н. Киселева - д.х.н., зав. лаб. полупроводниковых материалов Федерального государственного бюджетного учреждения науки Института металлургии и материаловедения им. А.А. Байкова РАН, e-mail: kis@imet.ac.ru; В. А. Дударев - к.т.н., вед. научн. сотрудник лаб. полупроводниковых материалов Федерального государственного бюджетного учреждения науки Института металлургии и материаловедения им. А.А. Байкова РАН, e-mail: vic@80port.ru; А. В. Столяренко - к.т.н., научный сотрудник лаб. полупроводниковых материалов Федерального государственного бюджетного учреждения науки Института металлургии и материаловедения им. А.А. Байкова РАН, e-mail: stol-drew@yandex.ru.
© N. N. Kiselyova - doctor of chemical sciences, head of the Laboratory of semiconductor materials of the A.A. Baikov Institute of Metallurgy and Materials Science of Russian Academy of Sciences, e-mail: kis@imet.ac.ru; V. A. Dudarev - candidate of technical sciences and leading researcher of the Laboratory of semiconductor materials of the A.A. Baikov Institute of Metallurgy and Materials Science of the Russian Academy of Sciences, e-mail: vic@80port.ru; A. V. Stolyarenko - candidate of technical sciences and researcher of the Laboratory of semiconductor materials of the A.A. Baikov Institute of Metallurgy and Materials Science of the Russian Academy of Sciences, e-mail: stol-drew@yandex.ru.
