CC BY
159
УДК 539.3
ИМПУЛЬСНАЯ ЛЮМИНЕСЦЕНЦИЯ ЩГК, ВЫЗВАННАЯ ВОЗДЕЙСТВИЕМ НИЗКОЭНЕРГЕТИЧЕСКОГО ПОТОКА р-ЧАСТИЦ
© Г.В. Новиков, А.В. Чиванов, В.А. Федоров
Ключевые слова: импульсная люминесценция; электрический пробой; центры окраски.
В работе исследовано влияние низкоэнергетического потока электронов на щелочногалоидные кристаллы. Обнаружена импульсная люминесценция кристаллов в видимом и ультракоротком диапазоне длин волн. Выявлена зависимость люминесценции от потенциала кристалла и центров окраски.
При упругом рассеянии на атомах Р-частиц для диэлектриков реализуется универсальный механизм создания радиационных дефектов, обусловленный смещением атомов кристаллической решетки из узлов в междоузлия. При умеренных энергиях первичный акт взаимодействия частицы с кристаллом - упругое парное соударение, подчиняющееся законам сохранения энергии и импульса, причем достаточным условием образования дефекта является передача атому кристаллической решетки некоторого количества энергии, превышающего характерную для ЩГК кристаллов пороговую энергию Е порядка 10 эВ [1, 2]. Необходимо учитывать, что при взаимодействии частиц с твердым телом основная доля их энергии расходуется не на процессы упругого смещения атомов, а на возбуждение электронной подсистемы кристаллов.
Взаимодействие первичных дефектов с электронами и дырками, которые образуются в ЩГК под действием ионизирующего излучения, приводит к появлению кинетических частиц, обеспечивающих агрегацию центров окраски. Простейшими центрами окраски являются Е-центры - анионные вакансии, захватившие электрон [3], которые, как известно, появляются уже при малых временах облучения при распаде экситонов. Преобразование Е-центров в другие агрегатные центры во время облучения не происходит. После снятия воздействия имеют место следующие процессы: дырки, рекомбинируя с электронами Е-центров, дают анионные вакансии, которые мигрируют по кристаллу и, объединяясь с Е-центрами, дают Е2-центры, которые по такому же принципу дают Е3-центры [4, 5]. При распаде электронных возбуждений создаются не только Е, Н-, но и а, /-пары которые являются первичными продуктами распада [6, 7].
Электронно-ионные процессы преобразования дорадиационных дефектов существенно усложняют многие физические явления в ЩГК [8].
Возможность создания и преобразования дефектов в диэлектриках и полупроводниках под действием облучения электронами или фотонами с энергией, заметно меньшей, чем необходима для действия механизма упругого смещения, отмечалась в экспериментальных работах [9-16].
Цель работы: исследование воздействия низкоэнергетического высокоинтенсивного Р-излучения на ЩГК и сопровождающее это воздействие явлений.
МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТОВ
В качестве источника электронов использовали электронный микроскоп ЭМВ-100Л. Флю-енс и энергия Р-частиц составляли 1,2-1015 м-2 , 50 и 75 кэВ соответственно. Образцы помещали
1799
в основание колонны микроскопа, в которой создавалось давление 1,3-10-2 Па. В экспериментах использовали оптически прозрачные монокристаллы LiF, NaCl, KCl и CaCO3, содержание примесей в которых не превышало 10-3 % вес.
Радиационному воздействию подвергали кристаллы, подготовленные по следующим методикам: использовали свежевыколотые кристаллы (полученные непосредственно перед облучением) - I; использовали кристаллы, предварительно облученные ß-частицами в течение часа и затем выдержанные в течение недели при нормальных условиях - II.
Для регистрации излучения кристаллов использовали сурьмяно-цезиевый фотоэлемент «Ф-4», волновой диапазон которого 215-600 нм, селеновый «Ф-54с» с диапазоном 420-700 нм и люксметр «Ю 116». Исследование морфологии поверхности кристаллов до и после облучения проводили при помощи оптического микроскопа.
РЕЗУЛЬТАТЫ ЭКСПЕРИМЕНТА
На рис. 1 представлена схема проведения эксперимента. Кристалл (1) облучался потоком Р-частиц после открытия экрана (3). Облучение кристаллов сопровождалось люминесценцией, которая фиксировалась фотоэлементом (4), установленным в непосредственной близости от кристалла. Сигнал от фотоэлемента поступал на АЦП (5) и далее на компьютер. Одновременно с регистрацией люминесценции измерялся потенциал на кристалле при помощи электрода, встроенного в изоляционную подложку (2). Образующийся потенциал на кристалле также регистрировался компьютером.
Рис. 1. Схема установки: 1 - ионный кристалл; 2 - изолятор со встроенным электродом; 3 - перекрывающий экран; 4 - фотоэлемент; 5 - АЦП; 6 - вакуумированное основание колонны ЭМВ-100Л
Было установлено, что наряду с постоянным свечением кристаллы LiF дают световые вспышки в видимом диапазоне, а кристаллы NaCl, KCl и CaCO3 в коротковолновом диапазоне. Наряду с импульсной люминесценцией было обнаружено, что ее разгорание и тушение сопровождается накоплением и сбросом потенциала кристалла (рис. 2). Следует отметить, что степень выхода импульсной люминесценции и ее частота зависят от времени облучения и от методики подготовки образцов. Так, для кристаллов I при малых временах облучения частота вспышек достигает 10 импульсов в секунду, но с меньшей интенсивностью, а при облучении в течение 1 часа частота вспышек снижается до двух раз, но при этом интенсивность вырастает в среднем до 1,5 раз. При облучении кристаллов II интенсивность и частота вспышек остаются постоянными с течением времени.
Для кристаллов LiF, подготовленных по методике I, была произведена оценка зависимости выхода люминесценции и потенциала кристалла от облучаемой площади кристалла, а также от энергии ß-частиц. При облучении кристалла с площадью поверхности S = 0,84 см2 светимость кристалла достигает ~ 2,5 люкса, величина потенциала на кристалле U ~ 35 мВ, а при S = 6 см2
1800
светимость ~ 4,5 люкса, величина потенциала на кристалле и~ 130 мВ, при изменении энергии Р-частиц с 50 до 75 кэВ все вышеизложенные значения измеряемых величин увеличивались в среднем в 1,7 раза.
Отмечено, что облучение кристалла ЫБ (I) сопровождается особенностями люминесценции. Спектр вспышек в течение облучения изменяется от коротковолнового к длинноволновому, в пределах видимого света. Кристалл ЫБ (II) в течение всего времени облучения излучал в длинноволновом диапазоне.
CD
=)
Ш
Е
80
40
m
0 1 2 3 4 5
(, с
а)
X
Jj] ||
rWl
->-1-1-1-'-1-1-Г-
12 3 4
i, с
в)
2 -
40
Э 20 Н
LU
-<—i—'—i—'—i—'—i 0 12 3 4
i. с
2 3 4 5
t, с
г)
Рис. 2. Изменение потенциала кристалла (U, В) и выхода люминесценции (U, мВ) с течением времени, при облучении ß-частицами с энергией 50 кэВ: а) CaCO3, б) KCl, в) LiF, г) NaCl. (Фотоэлемент Ф-4)
1801
I о
Рис. 3. Постадийная развертка основных этапов люминесценции кристалла СаС03
Рис. 4. Поверхность кристалла №С1 (I) после облучения потоком р-частиц с энергией 75 кэВ в течение 1 часа: а) стрелками показано разрушение поверхности при электрическом пробое кристалла; б) участок
роста дендрита по каналу пробоя
На рис. 3 представлен постадийно одиночный импульс люминесценции. Стадия I - на кристалл не попадают электроны, далее, в стадиях П-У, кристалл облучается непрерывным потоком Р-частиц; область II - вспышка импульсной люминесценции; область III - фаза релаксации, когда кристалл разряжается и не люминесцирует; область IV - катодолюминесценция кристалла, характеризуется постоянным свечением и потенциалом на кристалле вследствие непрерыв-
1802
ного облучения; область V характеризуется небольшим, по сравнению с областью II, увеличением потенциала кристалла с одновременным угасанием люминесценции. В дальнейшем процесс, начиная со стадии II, повторятся.
При облучении непрерывным потоком ß-частиц ионных кристаллов создается благоприятная ситуация для развития пробоя по поверхности. При облучении кристалла LiF (методика I) в течение длительного времени пробой по поверхности не наблюдается. В кристаллах KCl (методика I) с первой минуты облучения образуются пробои по поверхности, для кристаллов NaCl (методика I) необходимо время порядка 15 минут для их возникновения (рис. 4). Для тех же кристаллов, но подготовленных по методике II, имеет место пробой по поверхности с момента начала облучения. Следует отметить, что интенсивность излучения при возникновении пробоя является пренебрежимо малой величиной по сравнению с интенсивностью импульсной люминесценции кристаллов.
В кристаллах CaCO3 (методика I, II) при выбранных значениях энергий пробоев по поверхности не возникает.
При исследовании морфологических особенностей поверхности кристаллов обнаружены дендритные образования, распространяющиеся вдоль направлений развития пробоев (рис. 4б).
ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ
Использование интенсивного потока ß-частиц с энергией 50 и 75 кэВ позволяет достичь не только высокого уровня возбуждения электронной системы кристалла, но и разрушения его поверхности. Передача кристаллу некоторой энергии, превышающей пороговую величину энергии запрещенной зоны у ЩГК, приводит к появлению свободных электронов и дырок -неравновесных носителей заряда. При рекомбинации электронов и дырок выделяется избыточная энергия, проявляющаяся в виде дополнительных колебаний кристаллической решетки кристалла или образования световых квантов, последняя есть катодолюминесценция ЩГК (рис. 3, стадия IV).
Наряду с появлением неравновесных носителей заряда при облучении кристалла образуются кинетические центры окраски, которые при комнатной температуре испытывают более медленную релаксацию. В этом случае накопление центров окраски и их последующая рекомбинация с образованием электронов ведет к росту электронных концентраций [17], что приводит к увеличению потенциала кристалла (рис. 3, стадия II). После того как центры окраски под действием излучения переходят в возбужденное состояние они спонтанно и безизлучательно релаксируют в состояние, начиная с которого кристалл импульсно излучает (рис. 3, стадия II). Затем центры рекомбинируют с неравновесными носителями и возвращаются в основное состояние. Далее процесс повторяется.
Переход от коротковолнового к длинноволновому излучению в спектре излучения кристаллов LiF (I) означает, что энергия выхода импульсной люминесценции с течением времени падает. Это связано с тем, что не все центры окраски, образующиеся в процессе облучения кристалла, характеризуются высоким квантовым выходом импульса. Так, обычный .F-центр. образующийся в начале облучения, характеризуется низким квантовым выходом. Уменьшение частоты импульсов люминесценции связано с увеличением вероятности безизлучательного перехода, вероятность образования которого зависит от многих факторов, например, от повышения температуры, от концентрации люминесцирующих молекул или примесей.
В постоянном электрическом поле, инициируемом потоком ß-частиц, кристаллы стареют за счет перемещения ионов разного знака к разным электродам. Ионы металла, будучи заряженными положительно, передвигаются к катоду и формируют вблизи катода металлические, проводящие структуры, способствующие инициированию электрического пробоя. Непрерывный поток ß-частиц оказывает воздействие на диэлектрик за счет термоэлектрических напряжений на его поверхности, что приводит к развитию микротрещин, кратеров, разрядных каналов. Низкий порог пробоя в ЩГК обусловлен благоприятными условиями для инициирования
1803
термо- и автоэлектронной эмиссии вследствие большой концентрации в приповерхностном слое неравновесных электронов.
ЛИТЕРАТУРА
1. Seitz F. // Disc. Farad. Soc. 1949. V. 5. P. 271.
2. Кирсанов В.В., Орлов А.Н. Моделирование на ЭВМ атомных конфигураций дефектов в металлах // Успехи физических наук. 1984. Т. 142. № 2. С. 219-261.
3. Mотт E., Генри Р. Электронные и ионные процессы в ионных кристаллах. М.: Изд-во ИЛ, 1951. 304 с.
4. Войтович А.П., Калинов В.С., Науменко Н.Н., Ступак А.П. Радиационные центры окраски в припо-
верхностном слое кристаллов фтористого лития // Журнал прикладной спектроскопии. 2006. Т. 73. Вып. 6. С. 775-781.
5. Ivanov V.A., Konyzhev M.E. Strong Interaction of electrodeless microwave discharges with dielectric LiF crystals // Proceedings of the XX-th International Symposium on Discharges and Electrical Insulation in Vacuum. Tours (France), 2002. P. 499-502.
6. Лущик Ч.Б., Лущик А. Ч. Распад электронных возбуждений с образованием дефектов в твердых телах. М.: Наука, 1989. 263 с.
7. Лисицын В.М., Сигимов В.И. Яковлев В.Ю. Распад электронных возбуждений на пары френкелевских заряженных дефектов в кристалле KJ // Физика твердого тела. 1982. Т. 24. № 9. С. 2747-2752.
8. Лущик Ч.В., Лийдья Г.Г. // Тр. ИФА АН ЭССР. 1958. Т. 7. С. 193.
9. Boer KW., Bordchardt W. // Fortchr. Phys. 1953. V. 1. P. 184.
10. Bube R.H. // J. Chem. Phys. 1959. V. 30. P. 226.
11. Brown W., Augustiniak W.J. // Appl. Phys. 1959. V. 30. P. 1300.
12. Стародубцев С.В., Ниязова О.Р. // Изв. АН Узб.ССР. Сер. физ. и мат. 1960. Т. 1. С. 40.
13. Ы,^п F.K, Вске1 P.W. // Phys. Rev. 1959. V. 115. P. 345.
14. Arnold J., Vook F. // Ibidem. Ser. A. 1969. V. 137. P. 1839.
15. Korsunskaya N.E., Markevich J.V., Sheinkan M.K. Phys. // Stat. Sol. 1966. V. 13. P. 25.
16. Корсунская Н.Е., Маркевич И.В., Шейнкман М.К. // Труды IX Междунар. конф. по физике полупроводников. М.: Наука, 1969. C. 1156.
17. Иванов В.А., Коныжев М.Е. Безэлектродный электрический пробой диэлектрических кристаллов LiF в поле микроволнового излучения // XXIX Звенигород. конф. по физике плазмы и УТС. Звенигород, 2002.
Поступила в редакцию 20 августа 2010 г.
Novikov G.V., Chivanov A.V., Fedorov V.A. Pulsed luminescence AHC caused by exposure of low-energy P particles flow
The work researches the influence of low-energy electron beam on alkali halide crystals. Pulse luminescence in the visible and ultra short range of wave lengths is detected. The dependence of the luminescence of the potential of the crystal and color centers is outlined.
Key words: pulsed luminescence; electrical breakdown; color centers.
1804
