CC BY
16
УДК 537.226.112
ХАРАКТЕРИСТИЧЕСКИЕ ПОТЕРИ ЭНЕРГИИ ЭЛЕКТРОНОВ И ОПТИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА СУЛЬФИДА СВИНЦА
СОБОЛЕВ ВВ., АНТОНОВ Е.А., *СОБОЛЕВ В.Вал.
Удмуртский государственный университет, 426034, г. Ижевск, ул. Университетская 1 *Ижевский государственный технический университет, 426069, г.Ижевск, ул.Студенческая 7
АННОТАЦИЯ. Определены спектры полных комплексов фундаментальных оптических функций кристалла сульфида свинца в области (0^40) эВ. Расчеты выполнены на основе экспериментальных спектров объемных характеристических потерь энергий электронов для пяти различных переданных волновых векторов |q| в интервале (0^0,96) Ä-1 и направления зоны Бриллюэна (111) с помощью соотношений Крамерса-Кронига. Установлены основные особенности спектров комплексов оптических функций, их зависимости от значения переданного волнового вектора.
КЛЮЧЕВЫЕ СЛОВА: сульфид свинца, спектры потерь, комплексы оптических функций, волновой вектор. ВВЕДЕНИЕ
Диэлектрическая проницаемость 8 - важнейшая функция среды. Экспериментально в широкой области энергии она изучается по спектру объемных характеристических потерь энергии электронов -Im[8 (E,q)]-1 [1 - 6]. Обычно при этом значение переданного волнового вектора |q| мало, а возбуждаемые межзонные переходы вертикальны (прямые) с большой силой осцилляторов и коэффициентом поглощения а>104 см-1. Помимо них проявляется очень широкая и интенсивная полоса объемных плазмонов. Продольным аналогам полос переходов функции потерь -Im[s(E,q)]-1 соответствуют поперечные аналоги полос переходов спектра s2(E). Невертикальные (непрямые) междузонные полосы очень слабые при оптическом возбуждении и поэтому проявляются лишь в очень узкой области энергии вблизи длинноволнового края поглощения неметаллов [7]. Зато с большой интенсивностью они наблюдаются во всей широкой области энергии в спектрах объемных потерь для |q|>0 [1, 2]. Это предоставляет уникальный метод определения комплекса оптических функций продольных полос непрямых переходов в широкой области энергии при возбуждении валентных электронов в зоны проводимости с большим интервалом изменения |q| вплоть до переходов из точки Г в точки на поверхности зоны Бриллюэна (L, X). Кроме того, этот метод позволяет зондировать нижние зоны проводимости относительно валентных зон, т.е. проверять теоретические расчеты дисперсии зон.
В работе [8] измерены спектры -Im[s(E, q)]-1 PbS в области (0^40) эВ для восьми значений |q| в интервале (0^0,96) Ä-1, параллельных трем направлениям: (100), (110) и (111), а также рассчитаны для них спектры s2(E, q).
Общеизвестно, что наиболее полные сведения об электронном строении полупроводника представляют спектры комплекса большого количества оптических фундаментальных функций [1, 2]: мнимой (s2) и реальной (s1) частей диэлектрической проницаемости; коэффициентов отражения (R) и поглощения (а); реальных (Res-1, Re(1+s)-1) и мнимых (-Ims-1, -Im(1+s)-1) частей объемных и поверхностных характеристических потерь электронов; показателей преломления (n) и поглощения (k); интегральной функции связанной плотности состояний, которая с точностью до постоянного множителя равна s2E2 при постоянстве вероятности переходов; эффективного количества валентных электронов neff(E), участвующих в переходах до заданной энергии E; оптической проводимости о и др. Все эти функции взаимосвязаны, но каждая из них имеет самостоятельное значение. Физический смысл и их взаимосвязь непосредственно вытекают из общих уравнений Максвелла.
Цель настоящей работы - получение полных комплексов спектров оптических функций кристалла РЬБ для полос переходов в спектрах объемных потерь энергий электронов в области (0-40) эВ для ^|=0; 0,36; 0,60; 0,84 и 0,96 А-1 в направлении Г-Ь (111).
МЕТОДЫ РАСЧЕТОВ
Полные комплексы оптических функций рассчитывались на основе экспериментальных спектров объемных потерь энергий электронов -1т[в(Е, q)]-1 работы [8] с помощью специальных компьютерных программ с использованием интегральных соотношений Крамерса-Кронига и аналитических формул.
Методы расчетов подробно описаны и неоднократно применялись [3, 5 - 7, 9].
РЕЗУЛЬТАТЫ РАСЧЕТОВ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ
Для краткости приведены на рис. 1, 2 только спектры R, в1, в2, а, Е в2, а в табл. № 1 - 5 -энергии максимумов и ступенек (в скобках) многих оптических функций для пяти значений Экспериментальные спектры объемных потерь электронов
-1тв [8] содержат полосы
плазмонов при энергии Еру=15,4; 15,7; 15,9; 16,7 и 16,9 эВ для ^|=0; 0,36; 0,60; 0,84 и 0,96 А-1, соответственно; при этом расчетные энергии максимумов полосы поверхностных плазмонов находятся при Ер.^12,6; 13,9; 14,0; 14,5 и 14,3 эВ, соответственно, т.е. с ростом энергии полос плазмонов увеличиваются с 15,4 до 16,9 и с 12,6 до 14,5 эВ для Еру и Ер в ~ 1,1 и 1,15 раза, что характеризует заметную дисперсию полос плазмонов обоих типов кристалла РЬБ. Кроме основной полосы объемных плазмонов экспериментальные спектры -1тв-1 содержат дублет №№ 5, 6 и максимум № 3. С ростом положение дублета №№ 5, 6 остается почти неизменным с точностью до ± 0,3 эВ, а энергия полосы № 3 увеличивается с 7,6 до 10,2 эВ, кроме того наблюдается дополнительная полоса № 4 для = 0,6 и 0,9 А-1. С увеличением | очень сильно понижается интенсивность полосы объемных плазмонов, сохраняется интенсивность дублета №№ 6, 7 и длинноволнового максимума № 3.
В расчетных спектрах наблюдаются самые интенсивные длинноволновые максимумы № 1 у ^ в1, п, о, в2, к и № 4 у а, Е в2.
С ростом значения переданного волнового вектора спектры оптических функций в области энергии Е<20 эВ существенно меняются по энергии и интенсивности полос № 1 - 6, причем неодинаково для различных оптических функций: с ростом | полосы смещаются в область больших энергий на ~ (0,5-1,5) эВ для < 0,36 (№ 1 - 4), исчезает полоса № 1 при = 0,6 и 0,96 А-1, появляются дополнительные полосы № 3', 4' для | = 0,36; 0,84 (№ 4'); 0,6 (№ 3') А-1.
Все полосы в спектрах а, Е2в2 сохраняют очень высокую интенсивность на уровне а ~ 106 см-1. Энергии и интенсивности полос оптических функций изменяются немонотонно с ростом Все это свидетельствует о существенной зависимости параметров полос межзонных переходов от переданного волнового вектора | потока неупруго рассеянных электронов и, видимо, большой дисперсии зон проводимости кристалла сульфида свинца.
Для всех кривая п(Е) в области (10-40) эВ выше 0,8, что соответствует правилу сумм [7], а пен(Е) при Е ~ 40 эВ около 10, что ожидается для кристаллов группы РЬБ. Оба фактора свидетельствуют в пользу корректности выполненных расчетов.
Рис. 1. Спектры R (1), е1 (2), е2 (3), а (4) PbS для |q|=0 (а); 0,36 (б); 0,60 (в); 0,84 (г) и 0,96 А-1 (д) |q| || (111)
Рис. 2. Спектры 82E2 PbS для |q|=0 (1); 0,36 (2); 0,60 (3); 0,84 (4) и 0,96 А-1 (5) и |q| || (111)
Таблица 1
Энергии максимумов и ступенек (в скобках) оптических функций кристалла PbS для q || (111) и |q|=0 А-1
R S1 S2 n k а s2E2 -Ims"1 -Im(1+s)-1 а
1 1,75 1,05 1,6 1,15 1,95 - - - - 1,85
2 (3,6) - - - (4,05) 4,85 3,75 - - (3,2)
3 - 8,2 (8,35) 8,1 (9,2) (9,2) 8,8 7,6 7,2 9,0
4 11,35 - - - - - - - - 10,2
5 20,45 19,2 20,05 19,65 20,15 20,3 20,25 20,65 20,25 20,15
6 22,85 21,55 22,1 21,55 22,45 22,45 22,25 23,0 22,45 22,2
pv - - - - - - - 15,4 12,55 -
Таблица 2
Энергии максимумов и ступенек (в скобках) оптических функций кристалла PbS для q || (111) и Ш=0,36 А-1
R S1 S2 n k а s2E2 -Ims"1 -Im(1+s)-1 а
1 2,55 1,1 2,05 1,25 2,6 - (3,3) - - 2,5
2 (5,8) - - - - 5,95 5,45 - - -
3 - - - - - (8,2) 8,35 9,9 9,0 -
4' 12,4 10,55 11,05 10,7 11,55 12,05 11,5 - - 11,35
5 - - - - - (13,85) (13,7) - - (13,9)
6 20,45 - 20,1 19,6 20,2 20,35 20,25 20,6 20,3 20,1
7 22,7 - 21,7 (21,4) 21,9 22,1 21,95 23,05 22,2 21,8
Pv - - - - - - - 15,7 13,85 -
Таблица 3
Энергии максимумов и ступенек (в скобках) оптических функций кристалла PbS для q || (111) и Ш=0,60 А-1
R S1 S2 n k а s2E2 -Ims-1 -Im(1+s)-1 а
1 (5,45) 5,2 - 5,3 7,4 - (5,25) (5,9) (5,75) (5,7)
2 7,3 (6,15) 7,05 6,3 7,9 (7,5) 7,3 8,3 (8,2) 7,2
3' - (6,15) - - - 7,95 (7,85) 9,95 9,2 (7,85)
4 13,3 11,1 11,85 11,2 12,75 13,05 12,65 - - 12,35
5 20,15 19,45 20,05 19,6 20,15 20,1 20,1 20,4 20,1 20,1
6 22,65 20,9 21,65 21,0 21,95 22,0 21,95 22,85 22,1 21,85
Pv - - - - - - 15,9 13,95 -
Таблица 4
Энергии максимумов и ступенек (в скобках) оптических функций кристалла PbS для q || (111) и Ш=0,84 А-1
R S1 S2 n k а s2E2 -Ims-1 -Im(1+s)-1 а
1 2,75 2,65 3,25 2,6 3,25 (3,25) (3,45) 3,4 3,35 (3,4)
2 - 4,95 - - (5,95) - - - - -
3 7,6 - 7,25 5,35 8,05 8,5 8,1 10,35 9,55 7,75
4' 13,15 11,65 12,7 11,95 13,0 (13,05) 13,0 - - 12,8
5 - - - - - 13,85 (13,75) - - -
6 - - - - - (15,35) (15,05) - - -
7 20,6 19,6 20,4 19,85 20,45 20,45 20,45 (20,7) 20,5 20,4
8 22,6 (21,35) (21,65) (21,5) 21,95 22,15 22,05 23,05 22,25 21,9
Pv - - - - - - 16,65 14,5 -
Таблица 5
Энергии максимумов и ступенек (в скобках) оптических функций кристалла PbS для q || (111) и Ш=0,96 А-1
R S1 S2 n k а s2E2 -Ims-1 -Im(1+s)-1 а
1 6,0 4,5 6,35 4,8 7,4 (6,25) (6,35) - - 7,45
2 (9,1) - - - - 9,25 9,2 10,15 9,85 -
3 13,05 11,1 11,85 11,2 12,7 13,65 13,4 - - 12,6
4 20,15 18,8 19,7 19,1 19,8 19,95 19,85 20,65 20,05 19,8
5 22,35 21,05 21,4 21,15 21,7 21,9 21,7 22,85 21,95 21,55
Pv - - - - - - - 16,85 14,25 -
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
В настоящей работе впервые получены спектры полных комплексов оптических функций в области (0^40) эВ кристалла PbS, рассчитанных для пяти значений переданного волнового вектора |q| в характеристических объемных потерях энергий электронов в интервале |q| = (0^0,96) Â- . В соответствии с модельными схемами зон работы [10] они содержат информацию о дисперсии зон проводимости относительно валентных зон, которая дополняет известные сведения о зонах, получаемых по оптическим экспериментальным спектрам отражения. Эта новая информация позволяет нетрадиционно (не только по оптическим спектрам отражения) проанализировать известные теоретические расчеты зон кристалла PbS.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Пайнс Д. Элементарные возбуждения в твердых телах. М. : Мир, 1965. 382 с.
2. Raether H. Excitation of Plazmons and Interband Transitions by Electrons. Berlin : Springer-Verlag, 1980. 195 p.
3. Тимошкин А.Н., Соболев В.Вал, Соболев В.В. Спектры характеристических потерь дихалькогенидов молибдена // ФТТ. 2000. Т.42, №1. С.37-39.
4. Байтингер Е.М., Бржезинская М.М., Шнитов В.В. Плазмоны в графите // Химическая физика и мезоскопия. 2002. Т.4, №2. С. 178-187.
5. Калугин А.И., Соболев В.В. Оптические свойства CdF2 в широкой области энергии // ЖТФ. 2004. Т.74, №3. С.58-61.
6. Соболев В.В., Калугин А.И., Костенков В.Н., Соболев В.Вал. Характеристические потери электронов и электронная структура хлорида таллия // ЖТФ. 2007. Т.77, №9. С.127-130.
7. Соболев В.В., Немошкаленко В.В. Методы вычислительной физики в теории твердого тела. Электронная структура полупроводников. Киев : Наук. думка, 1988. 423 с.
8. Buchner U. Wave-Vector Dependence of the Electron Energy Losses of PbS, PbSe, and PbTe // Phys. Stat. Sol. (b). 1977. V.83. P.493-500.
9. Kalugin A.I., Sobolev V.V. Electronic structure of cadmium fluoride // Phys. Rev. B. 2005. V.7, №11. P.115112(7).
10. Buchner U. Wave-Vector Dependence of the Electron Energy Losses of Boron Nitride and Graphite // Phys. Stat. Sol. (b). 1977. V.81. P.227-234.
THE CHARACTERISTIC ELECTRON ENERGY LOSSES AND OPTICAL PROPERTIES OF LEAD SULFIDE
Sobolev V.V., Antonov E.A., *Sobolev V.Val.
Udmurt State University, Izhevsk, Russia *Izhevsk State Technical University, Izhevsk, Russia
SUMMARY. The spectra of the full complex for the fundamental optical functions of lead sulfide crystal were obtained in the region 0 to 40 eV. They were calculated by means of the experimental volume characteristic electron losses spectra for the five different transferred wave vector |q| in the interval 0 to 0.96 Â-1 and the direction of the Brillouin zone (111) with application of the Kramers-Kronig interrelation. The main peculiarities of the optical function spectra and their dependences of the magnitude of the transferred wave vector were determined.
KEYWORDS: lead sulfide, spectra of losses, complex of optical functions, wave vector.
Соболев Валентин Викторович, доктор физико-математических наук, профессор кафедры Физики твердого тела физико-энергетического факультета УдГУ, тел. (3412)50-05-87, e-mail: sobolev@uni.udm.ru
Антонов Егор Александрович, аспирант физико-энергетического факультета УдГУ
Соболев Валентин Валентинович, доктор физико-математических наук, профессор кафедры физики ИжГТУ, e-mail: sobolev@uni.udm.ru
