Из табл. 2 видно, что основным источником поступления С14 в организм человека из продуктов животного происхождения служат молоко и сливочное мало. Наименьший вклад приходится на мясо и говяжий жир.
Выводы
1. Изучение метаболизма радиоактивного углерода в организме сельскохозяйственных животных показало, что в суточное количество молока поступает в среднем 26% активности корма, из них 13% приходятся на сливки и 13% — на обрат. После прекращения поступления изотопа молоко быстро очищается, 90% активности выводится с периодом 1, 2 дня.
2. На основании полученных данных произведен примерный расчет поступления радиоактивного углерода в рацион человека с продуктами животного происхождения.
ЛИТЕРАТУРА
Виноградов А. Д., Дервиц А. П., Добкина Э. М. Докл. АН СССР, 1961,. т. 137, с. 688. — Broecker W. S., Walton A., Science, 1959, v. 130, p. 309.— Coxon R. V., Robinson R. J., J. Physiol. (Lond.), 1959, v. 147, p. 469. — С о v a e r t s A., Science, 1950, v. Ill, p. 467. — W i 11 i s E. H„ Nature, 1960, v. 185, p. 522.
Поступила 20/1 1967 г.
THE REGULARITY OF CARBON ISOTOPE (C14) MIGRATION AND METABOLISM.
N. A. Zapolskaya, A. V. Fedorova, E. D. Pavlitskaya
The experimental investigations were aimed at studying the dynamics of the passage of carbon isotope (C14) into the milk of dairy cattle. Observations were carried out over two cows and two goats, that were fed with food ration containing glucose labelled with C14 for a period of 6 days. The finding was that 26% of the activity introduced with the food proved to be in the milk: 13% of the activity was in the cream aind 13% im the milk serum. After oeasing the C14 introduction the milk was soon decontaminated. Twenty per cent of the activity introduced was retained by the adipous tissue and the same amount was retained in the muscles. On the basis of the results obtained the authors made an approximate calculation of the permissible amount of C14 in the human dietary of animal origin.
УДК 613.648-
ГОРЯЧИЕ РАДИОАКТИВНЫЕ ЧАСТИЦЫ, ОБРАЗУЮЩИЕСЯ В МОЩНЫХ у-УСТАНОВКАХ И УРАН-ГРАФИТОВОМ РЕАКТОРЕ
Доктор мед. наук А. В. Быховский, О. М. Зараев, Г. А. Красногорова, канд. техн. наук А. В. Ларичев
Институт медицинской радиологии АМН СССР, Всесоюзный центральный научно-исследовательский институт охраны труда ВЦСПС, Филиал физико-химического
института им. Л. А. Карпова
Характерной особенностью горячих аэрозольных частиц является высокая удельная активность их материала (0,01—100 кюри/г). Ввиду того что возможна столь высокая удельная активность искусственных радиоактивных изотопов осколочного и активационного происхождения, в различных операциях при получении, переработке и использовании высокорадиоактивных материалов могут образовываться горячие аэрозольные частицы. В статье приводятся результаты исследования горячих аэро-
зольных частиц, возникающих при эксплуатации некоторых объектов атомной техники — мощных установок и уран-графитового ядерного реактора. Обосновывается целесообразность исследования горячих аэрозольных частиц, возникающих при эксплуатации различных установок атомной техники. -
Публикации о результатах изучения горячих аэрозольных частиц, возникающих при техническом использовании атомной энергии, крайне малочисленны (В. Хербст).
В настоящей статье изложены результаты исследования таких частиц, образующихся при эксплуатации мощных у-установок с различными способами перемещения препаратов Со60 и уран-графитового реактора с водяным охлаждением. Пробы радиоактивных аэрозолей отбирались на фильтровальную ткань ФПП-15-1,5 из объемов воздуха, составляющих сотни и тысячи кубических метров. Для выявления и локализации отдельных радиоактивных частиц, задержанных на фильтре, применялся метод авторадиографии (А. В. Быховский и О. М. Зараев). Радиоактивность отдельных извлеченных из фильтра горячих частиц измерялась на малофоновой установке с фоновой скоростью счета —1 имп/мин и эффективностью регистрации излучения Со60—0,7%. ^ Изотопный состав радиоактивных аэрозолей и отдельных локализиро- ™ ванных высокоактивных частиц определялся с помощью сцинтилляци-онного у-спектрометра с кристаллом ЫаЛ(Т1) размером 80X80 мм. С целью изучения дисперсности радиоактивных частиц фильтр, на котором были осаждены исследуемые радиоактивные аэрозоли, просветлялся с помощью нескольких капель дихлорэтана и покрывался жидкой ядерной эмульсией типа «Р». После экспозиции в течение 3—4 суток препарат подвергался обратимому проявлению, в результате которого каждая радиоактивная частица не затемняется непрозрачным пятном, образованным в результате действия излучения этой частицы на фотослой (как при обычном проявлении), а оказывается расположенной в центре прозрачного бесцветного круга, что позволяет проводить ее микроскопическое изучение (О. М. Зараев, 1966).
В процессе эксплуатации мощных у-установок с электромагнитным щ перемещением препаратов Со60 в алюминиевых оболочках возможно нарушение герметичности защитных оболочек части препаратов. В этих случаях происходит загрязнение охлаждающего препараты воздуха и воздуха рабочих камер радиоактивными аэрозолями, в составе присутствуют высокоактивные частицы (А. В. Быховский, А. В. Ларичев и др.). Концентрация в воздухе рабочих камер частиц с активностью более 1 • Ю-10 кюри составляет примерно (2—4) • 10_3 на 1 м3. Аналогичная картина наблюдается и >при эксплуатации мощной у-установки, в которой перемещение препаратов Со60 осуществляется сжатым воздухом. Нарушение герметичности оболочек из нержавеющей стали также сопровождается загрязнением воздуха, выбрасываемого из облучателя, высокоактивными аэрозольными частицами (О. М. Зараев и соавторы). Если бы воздух, выбрасываемый из облучателя, не подвергался очистке • фильтрами из ткани ФПП, то концентрация частиц с активностью более Ю-10 кюри составляла бы 1,5* Ю-2 на 1 м3 воздуха рабочей камеры установки с 1 негерметичным препаратом. Микроструктурные характеристики радиоактивных аэрозолей, образующихся при эксплуатации мощных у-установок, приведены в табл. 1.
Из табл. 1 следует, что в составе радиоактивных аэрозольных частиц встречаются высокоактивные (Ю-9 и 10~8 кюри) частицы. Доля суммарной радиоактивности, связанная с наиболее активными частицами, на долю которых приходится 1 % общего числа радиоактивных частиц, составляет 10—25%. Дисперсный состав радиоактивных аэрозолей во всех случаях характеризуется асимметричными кривыми распределения с одним максимумом, причем асимметричность проявляется в виде более крутого наклона кривых в сторону мелких фракций. Для Ф
Таблица I
Микроструктурные характеристики радиоактивных аэрозолей, образующихся при эксплуатации мощных у-установок
Объект исследования
СО
С£ <и X X 2 = <5£
И
щ X
" 3
I» & я
X я
Доля активности в респирабель-ном диапазоне размеров (в %)
Активность (в кюри/частицах)
средняя
максимальная
■х =
л та V § " 2 *
2 о^о о 2 я та 2 та У
и Ь 5 а о ^ л 2 я =
5 я — л
У н
Мощная ^-установка с электромагнитным перемещением препаратов С.о'° в алюминиевых оболочках. Радиоактивные аэрозоли, загрязняющие охлаждающий воздух Мощная у-установка с пневматическим перемещением препаратов Со60 в оболочках из нержавеющей стали радиоактивные аэрозоли, диспергированные с герметичных препаратов ......
радиоактивные аэрозоли, диспергированные с негерметичного препарата с удельной активностью: 8,4 кюри/г 46,5 кюри/г
14,1
78
1,8
3,4
2,6
463
2,4
30
1,9 1,7
300 702
22
0,15—0,75
95 99
4- Ю-10
6- Ю-»
1,4- Ю-10
6,7- Ю-10
25
3 Ю-11 1,1 10-1°
8,2-10~10 З-Ю-9
18
22
примера на рис. 1 приведены распределения частиц по размерам, характеризующие радиоактивные аэрозоли, образующиеся при эксплуатации мощной пневматической у-установки в случае негерметичности препаратов Со60 с удельной активностью 46,5 и 8,4 кюри/г. Если те же экспериментальные данные нанести в вероятностно-логарифмической сетке (А. Хальд), то кривые дисперсности, показанные на рис. 1, станут линейными. Следовательно, дисперный состав этих радиоактивных аэрозолей описывается логарифмически нормальным законом. Хорошее со-• ответствие экспериментальных данных логарифмически нормальному закону распределения размера частиц отмечено во всех изученных случаях. Это связано, по-видимому, с тем, что исследуемые радиоактивные аэрозоли образуются в результате различных диспергационных процессов. В 1941 г. А. Н. Колмогоровым было показано, что в процессе дробления всякое произвольное вначале распределение частиц по размерам ассимптотически стремится к логарифмически нормальному распределению. Образование радиоактивных аэрозолей в результате диспергирования радиоактивных материалов широко распространено в атомной технике, и логарифмически нормальное распределение размеров частиц радиоактивных аэрозолей, по-видимому, встречается гораздо чаще, чем было известно до сих пор. Логарифмически нормальное распределение полностью определено, если известны параметры ^ распределения — средний геометрический диаметр с1к и стандартное
отклонение ое. Средний геометрический диаметр определяет размер наиболее многочисленной фракции аэрозольных частиц, а стандартное отклонение— степень полидиоперсности и асимметричности аэрозольной системы.
Средние геометрические диаметры и стандартные отклонения логарифмически нормальных распределений размеров частиц равны соответственно 3,4 мк и 1,7 для негерметичного препарата с удельной активностью 46,5 кю-л ри/г и 1,8 мк и 1,9 для негерме-
тичного препарата с удельной активностью 8,4 кюри/г. Радиоактивные аэрозоли, образующиеся в каналах пневматической у-установки, где находятся герметичные препараты Со60, также описываются логарифмически нормальным распределением размеров частиц, но со 5 >о значительно большим средним
Диаметр радиоактивной частицы(£мк) геометрическим Диаметром
(78 мк). Такие частицы имеют
I ¿й-
§ зоо
■I
| 200
й
I
о
Ч МО
I «>
ь-
I
Рис. 1. Распределение по размерам радиоак тивных частиц, диспергированных с негерме тичных препаратов Со60 с удельной актив ностью 46,5 кюри/г И) и 8,4 кюри/г (Б).
в среднем низкую удельную активность (4,8-Ю-5 кюри/г), а поэтому горячие частицы обнаруживаются в составе только очень грубых фракций.
Важной характеристикой радиоактивного аэрозоля является та доля его суммарной радиоактивности, которая связана с частицами респирабель-ного диапазона размеров, т. е. менее 10 мк. Для аэрозолей, образующихся в у-установках с электромагнитным перемещением препаратов Со60 в негерметичных алюминиевых оболочках, респирабельная фракция составляет 22%. В мощной пневматической у-установке из каналов, где находятся препараты Со60 с герметичными оболочками, выносятся радиоактивные аэрозоли, лишь 3% активности которых заключены в респирабельном диапазоне. Интегральные кривые распределения по размерам аэрозольной активности, выносимой из пневматической установки, приведены на рис. 2. После нарушения герметичности препаратов Со60 доля активности, связанной с респирабельными частицами, возрастает до 95%, причем возрастание происходит одновременно с резким увеличением (в 103 раз) суммарного выноса аэрозолей.
Косвенные данные о составе горячих частиц могут быть получены при анализе их дисперсности с учетом активности. Распределение по дисперсности аэрозольных частиц, образовавшихся в канале установки, где находился негерметичный препарат с удельной активностью
/ 2 ^ /о го 40
¿¿иа/иетр частиць/ (8 /чн)
Рис. 2. Интегральные кривые распределения аэрозольной активности по фракциям размера частиц.
1 — препарат с удельной активностью 46,5 кюри/г;
2 — препарат с удельной активностью 8,4 кюри/г-,
3 — герметичные препараты.
46,5 кюри/г, показано на рис. 3; по активности частицы разбиты на три фракции: (1—5) • Ю"10, (0,5—1) • 10-9 и (1—5) • Ю-9 кюри/частица. Из приведенных данных следует, что частицы имеют различную удельную активность, в связи с чем в частицах одинакового объема могут содержаться количества радиоактивного материала, различающиеся более чем на порядок, и, наоборот, одной и той же активности может соответствовать изменение объема более чем на порядок. Этот факт указывает на существенные различия в составе и количестве неактивной компоненты аэрозольных частиц. Такое положение характерно и для радиоактивных аэрозолей, образующихся при эксплуатации электромагнитной у-установки с негерметичными алюминиевыми препаратами.
Прямые данные о содержании различных неактивных элементов получены для 16 горячих частиц с помощью метода рентгеноспектраль-
ного микроанализа (О. М. Зараев).
Спектр характеристического рентгеновского излучения, испускаемого радиоактивной частицей при облу-
л а
4 О
зо
ъ 20
м и
0 >
ГО
о
5!
1 в
1
-
-
т] т ц
П ГТ1
¡1 -1-1-1-¿-Н-1—-Д 1 1
Анализируют ий мристлл/7: нварц
234567Я9 ГО/Г/?/3/4/5 Диаметр частиць/ л*н)
V V V ^Г "V <\г 1\г «V V V V Счг
Длина волны ( & // )
Рис. 3. Распределение размеров 3 фракций горячих аэрозольных частиц. 4 — (1—5) ■ 10 10 кюри/частица: Б — (0,5—1) ■ 10 • кюри частица; В— 1—5) • 10~9 кюри/частица.
Рис. 4. Спектр характеристического рентгеновского излучения радиоактивной частицы в интервале длин волн 1,7—2,9 А.
чении тонким электронным пучком в диапазоне длин волн 1,7—2,9 А, показан на рис. 4. Результаты исследования свидетельствуют о том, что радиоактивные аэрозольные частицы состоят преимущественно из продуктов абразивного и частично коррозионного износа конструкционных материалов деталей установок (пружинных кассет и внутренних поверхностей рабочих каналов). Эти продукты представляют собой, по-видимому, сложный окисел, содержащий железо и некоторое количество хрома, марганца, никеля и титана.
Следовательно, при эксплуатации мощных у-установок радиоактивные аэрозольные частицы, в том числе и горячие, возникают в результате диспергирования радиоактивных материалов. При диспергировании остаточного поверхностного загрязнения оболочек препаратов у-излучения образуются радиоактивные частицы с очень низкой удельной активностью, так что горячие частицы в этом случае могут встречаться лишь в составе грубодисперсных фракций. При нарушении герметичности защитной оболочки препарата наряду с увеличением интенсивности образования радиоактивных аэрозолей происходит и резкое уменьшение размера наиболее многочисленной фракции радиоак-
тивных частиц, сопровождаемое увеличением доли радиоактивности, связанной с частицами респирабельного диапазона размеров. Максимальная удельная активность образуемых радиоактивных частиц достигает величины удельной активности сердечника препарата, потерявшего герметичность.
Были изучены также радиоактивные аэрозоли, возникающие в процессе эксплуатации и поступающие в воздуховоды технологической вентиляции уран-графитового реактора I АЭС (А. В. Быховский, О. М. Зараев и др., 1967). В 6000 м3 исследованного воздуха обнаружено 556 радиоактивных частиц с активностью в пределах от 6- Ю-13 до 6—Ю-10 кюри/частица, что соответствует в среднем 1 радиоактивной частице на 108 м3 воздуха, движущегося по воздуховодам. Доля радиоактивности, сконцентрированной на отдельных частицах, не превышает 1,4% суммарной долгожнвущей (3-активности аэрозолей, которая обусловлена Со60, Мп54 и Со58. Спектральный анализ у-излучения отдельных частиц показал, что в их составе отсутствуют осколочные изотопы и присутствует только Со60. На долю респирабельных фракций приходится 16% общего количества радиоактивных частиц при максимальной радиоактивности частицы в этом диапазоне размеров 1,2-Ю-10 кюри.
В реакторе АЭС для изготовления элементов активной зоны использована нержавеющая сталь, содержащая Со59. Обнаружение в составе горячих частиц Со60 позволило предположить, что основным источником последних служат утечки воды первого контура. Специальные исследования показали, что около 5% общей активности этой воды приходится на присутствующие в форме мелкодисперсных взвесей нерастворимые продукты коррозии нержавеющей стали. Сравнительные характеристики радиоактивных частиц взвесей в воде первого контура и аэрозолей, уловленных в воздуховодах технологической вентиляции реактора, приведены в табл.2.
Таблица 2
Характеристики радиоактивных частиц взвесей в воде первого контура и аэрозолей в воздухе технологической вентиляции реактора
Характеристика радиоактивных частиц Радиоактивные взвеси в воде первого контура Радиоактивные аэрозольные частицы в воздухе воздуховодов
Изотопный состав .......... Со"0 Со«°
Доля радиоактивности, находящаяся на
отдельных радиоактивных частицах
(в % общей радиоактивности) .... 5,1 0,12—1,4
Доля частиц в респирабельном диапазо- 16
не размеров (в %)......... —
Средняя радиоактивность отдельной ча-
стицы (в кюри)........... 0,63-10—10 1,4.10-ю
Максимальная радиоактивность отдель-
ной частицы (в кюри) ....... 2,5-10—10 5,5-10—10
Средний диаметр частиц (в мк) .... 16 23,3
.Максимальная удельная активность ча-
стицы (в кюои/г).......... 0,17 0,06
Средняя удельная активность частицы
(в кюри/ г)............. 0,004 0,0028
Нерастворимые продукты коррозии нержавеющей стали, присутствующие в воде в агрегированной фазе, имеют изотопный состав, совпадающий с изотопным составом горячих аэрозольных частиц, но менее грубую дисперсность и большую удельную активность по сравнению с аэрозольными частицами. Такие различия вполне объяснимы условиями диспергирования сухого остатка, образующегося при испарении воды.
Следовательно, можно считать, что горячие частицы, присутствующие в составе радиоактивных аэрозолей, образуются в результате утечек воды первого контура по прокладкам и сальникам коммуникаций и другим негерметичностям первого контура. При достаточно эффективной очистке воды первого контура от нерастворимых взвесей и уменьшении утечек этой воды поступление горячих частиц в вентиляционный воздух может быть резко снижено.
Если в воздухе присутствуют горячие частицы, то вследствие ограниченности объема аэрозольной пробы могут наблюдаться значительные колебания результатов измерения концентрации радиоактивных аэрозолей, вызванные флюктуациями числа отдельных высокоактивных частиц на фильтре (О. М. Зараев). До 60% аэрозольной активности было сосредоточено на горячих частицах с активностью 1 • 10-п—3-Ю-9 кюри/частица. Для того чтобы относительная среднеквадратическая ошибка измерения концентрации радиоактивных аэрозолей в этом случае составляла ±20%, требуется объем отобранной пробы воздуха 3000 м3.
В заключение необходимо отметить, что целесообразность исследования горячих частиц, возникающих при эксплуатации различных установок атомной техники, определяется в настоящее время, во-первых, тем, что измерение концентраций и изучение физико-химических свойств и структуры горячих аэрозольных частиц позволяют более полно охарактеризовать степень радиационной опасности для обслуживающего персонала, связанной с радиоактивным загрязнением вдыхаемого воздуха, и сопоставлять результаты различных исследований воздушной среды. Во-вторых, сведения о дисперсности и составе радиоактивной и неактивной компонент горячих частиц позволяют судить о механизме их образования и поступления в воздух рабочих помещений. Путем проведения соответствующих технологических и санитарно-технических мероприятий вынос горячих частиц в воздух рабочих помещений может быть снижен, а их поступление в органы дыхания практически прекращено. В-третьих, данные о концентрации горячих частиц позволяют оценить точность и представительность результатов измерения суммарной концентрации радиоактивных аэрозолей.
ЛИТЕРАТУРА
Б ы х о в с к и й А. В., Зараев О. М. Мед. радиол., 1965, № 3, с. 31. — Они же. Гиг. и сан., 1965, № 11, с. 47. — Быховский А. В., Ларичев А. В., Зараев О. М. и др. В кн.: Научные работы ин-тов охраны труда ВЦСПС, 1965, в. 3(35), с. 52/—Зараев О. М. Там же, 1966, в. 41, с. 49. — Он же. Там же, в. 40, с. 48.— Колмогоров А. Н. Докл. АН СССР, 1941, т. 31, № 2, с. 99. — X а л ь д А. Математическая статистика с техническими приложениями. М., 1956. — Хер бет В. В кн.: Радиоактивные частицы в атмосфере. М., 1963, с. 88.— Andersen В., Hlth. Phys., 1964, v. 10, p. 899.
Поступила 13/11 1967 г.
НОТ RADIOACTIVE PARTICLES FORMED IN POWERFUL y INSTALLATION S AND AN URANIUM-GRAPHITE REACTOR
A. V. Bykhovsky, O. M. Zaraev, G. A. Krasnogorova, A. V. Larichev
The peculiar property of hot aerosol particles is the high specific activity of their material (0.01—100 curie/g). Since artificial radioactive isotopes, formed as a result of fragmentation and activation, may be of a high specific activity, hot aerosol particles may originate during certain operations connected with the production, treatment and use of highly radioactive materials. The paper presents the findings of investigations of hot aerosol particles, formed in the operation of certain atomic units such as — powerful ^installations and uranium-graphite nuclear reactors. This points to the expediency of studying hot aerosol particles, originating in the operation of various atomic installations.