Научная статья на тему 'Гамма-спектрометрический метод контроля активности и нуклидного состава низкоактивных твердых радиоактивных отходов'

Гамма-спектрометрический метод контроля активности и нуклидного состава низкоактивных твердых радиоактивных отходов Текст научной статьи по специальности «Физика ядерных реакторов»

CC BY
842
101
Поделиться

Аннотация научной статьи по физике, автор научной работы — Гаврилов П. М., Кохомский А. Г., Изместьев К. М., Сеелев И. Н., Силаев М. Е.

Разработан гамма-спектрометрический метод контроля низкоактивных твердых радиоактивных отходов, основанный на непосредственном измерении активности и нуклидного состава. Измерения проводятся в геометрии стандартного стального контейнера объемом 200 л, в который помещаются низкоактивные отходы. Для учета неравномерности распределения твердых радиоактивных отходов по измеряемой геометрии используется специальная вращающаяся площадка, на которую помещается контейнер. Проведена метрологическая аттестация и определены основные погрешности предлагаемого метода для доверительной вероятности 95 %.

Похожие темы научных работ по физике , автор научной работы — Гаврилов П. М., Кохомский А. Г., Изместьев К. М., Сеелев И. Н., Силаев М. Е.,

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

Текст научной работы на тему «Гамма-спектрометрический метод контроля активности и нуклидного состава низкоактивных твердых радиоактивных отходов»

УДК 621.039.51

ГАММА-СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКИЙ МЕТОД КОНТРОЛЯ АКТИВНОСТИ И НУКЛИДНОГО СОСТАВА НИЗКОАКТИВНЫХ ТВЕРДЫХ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ

П.М. Гаврилов, А.Г. Кохомский, К.М. Изместьев, И.Н. Сеелев, М.Е. Силаев*

ФГУП «Сибирский химический комбинат», ЗАТО Северск Томской обл.

*Томский политехнический университет E-mail: silaev@k21.phtd.tpu.ru

Разработан гамма-спектрометрический метод контроля низкоактивных твердых радиоактивных отходов, основанный на непосредственном измерении активности и нуклидного состава. Измерения проводятся в геометрии стандартного стального контейнера объемом 200 л, в который помещаются низкоактивные отходы. Для учета неравномерности распределения твердых радиоактивных отходов по измеряемой геометрии используется специальная вращающаяся площадка, на которую помещается контейнер. Проведена метрологическая аттестация и определены основные погрешности предлагаемого метода для доверительной вероятности 95 %.

Введение

Для предприятий атомной отрасли повышение безопасности процессов обращения с радиоактивными отходами является одним из приоритетных направлений деятельности. Ключевым моментом в решении задач, направленных на повышение безопасности, является разработка и внедрение современных методов радиационного контроля, позволяющих на всех этапах обращения с отходами определять их основные характеристики (активность и радионуклидный состав) [1, 2].

В настоящее время радиационный контроль твердых радиоактивных отходов (ТРО) низкой и средней активности, образующихся в ходе производственной деятельности на большинстве предприятий атомной отрасли, осуществляется путем измерения мощности дозы гамма-излучения и величины поверхностного радиоактивного загрязнения. Как правило, метрологически аттестованные способы контроля активности и нуклидного состава ТРО, учитывающие неравномерность распределения активности твердых отходов по измеряемой геометрии на предприятиях отсутствуют.

Целью настоящей работы являлась разработка гамма-спектрометрического метода контроля активности и нуклидного состава низкоактивных ТРО, включающего соответствующее методическое и метрологическое обеспечение.

Гамма-спектрометрический метод контроля

активности и нуклидного состава низкоактивных

твердых радиоактивных отходов

Предлагаемый метод основан на непосредственном измерении активности и нуклидного состава отходов на гамма-спектрометре с расширенной неопределенностью (при доверительной вероятности Р=0,95) от 30 до 60 % в энергетическом диапазоне от 80 до 1500 кэВ и диапазоне активности ТРО от 106 Бк/кг и более.

Измерения проводятся в геометрии стандартного стального цилиндрического контейнера объемом 200 л, предназначенного для долговременного

хранения (захоронения) низкоактивных отходов. Контейнер с радиоактивными отходами (РАО) устанавливается непосредственно перед полупроводниковым детектором гамма-излучения, помещенным в свинцовую защиту с коллимирующим устройством (рисунок). Расстояние от контейнера с ТРО до детектора составляет 1 м, при этом статистическая неопределенность измерения счетного образца не превышает 40 %. Коллиматор в свинцовой защите изготавливается таким образом, чтобы угол видимости охватывал весь объем контейнера. Ось центра коллиматора находится на уровне эффективного центра детектора гамма-излучения. Для учета неравномерности распределения отходов по измеряемой геометрии предложено использовать вращающуюся площадку, на которую помещается контейнер с РАО. Спектр гамма-излучения снимается при вращении площадки.

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

1

Рисунок. Стенд радиационного контроля активности низкоактивных ТРО: 1) свинцовая защита с коллиматором; 2) Ge-детектор; 3) стандартный стальной контейнер с отходами; 4) электромеханическое поворотное устройство

Сущность метода измерений заключается в регистрации и последующей обработке аппаратурного спектра гамма-излучения счетного образца ТРО спектрометрическим комплексом. Измерения выполняются с помощью гамма-спектрометра производства группы предприятий «Грин Стар» с полупроводниковым германиевым детектором [3]. Особенностью предлагаемого гамма-спектрометриче-

ского метода измерений является то, что зависимость эффективности регистрации гамма-излучения от его энергии определяется на двух фиксированных расстояниях от детектора в геометрии «точка» на основе аппаратурных спектров образцовых стандартных источников гамма-излучения. В дальнейшем, используя расчетную модель (статистический метод Монте-Карло) производится пересчет эффективности регистрации гамма-излучения в зависимости от его энергии для геометрии «контейнер с ТРО» (объемный источник с учетом сам-опоглощения), при этом в расчете используются геометрические параметры контейнера, плотность и материальный состав радиоактивных отходов [3]. Метод Монте-Карло позволяет математически точно построить модель переноса гамма-квантов от источника к объему детектора разной формы и рассчитать вероятность регистрации в детекторе фотонов гамма-излучения разных энергий.

Перед измерениями контейнер с отходами взвешивают и помещают на вращающуюся вокруг вертикальной оси площадку для измерений. При помощи гамма-спектрометра измеряют скорость счета для дискретных энергий гамма-излучения ТРО в установленном энергетическом диапазоне. Измерения проводят в геометрии «контейнер с ТРО» при вращении площадки. Идентификацию и расчет удельной активности по гамма-излучению отходов, находящихся в контейнере, проводят с помощью специального программного обеспечения, используя измеренные скорости счета в пиках полного поглощения, определенную эффективность регистрации спектрометра и значение массы отходов.

В качестве основного метода анализа в программе используется разложение экспериментального спектра гамма-излучения по моделям спектров нуклидов, включенных в рабочий список [3]. Предлагаемый метод анализа имеет ряд преимуществ перед традиционным поиском пиков с последующей идентификацией. Во-первых, это большая устойчивость идентификации нуклидов, имеющих много линий, во-вторых - надежное определение нуклидов, не имеющих отдельных линий, а только входящих в мультиплеты, в-третьих - высокая чувствительность определения минимальных активностей, т. к. из анализа практически исключена процедура поиска пиков в обычном понимании. В тоже время предлагаемый подход предъявляет повышенные требования к точности энергетической калибровки и полноте рабочего списка нуклидов.

Метрологическая аттестация

гамма-спектрометрического метода

и анализ результатов аттестации

С целью экспериментальной проверки достоверности определения активности и нуклидного состава гамма-излучающих нуклидов низкоактивных ТРО при помощи гамма-спектрометра по предлагаемому методу, а также для установления границ неопределенностей (погрешностей) была проведе-

на метрологическая аттестация. Определению подлежала неопределенность измерения активности гамма-излучающих нуклидов низкоактивных ТРО в геометрии стального контейнера (200 л).

Методика метрологической аттестации заключалась в следующем:

1. подготавливали образцовые источники специального назначения (ОИСН) в геометрии «контейнер» с различным распределением по геометрии контейнера аттестованных источников на основе радионуклидов Еи-152 и Ва-133 с активностью порядка 4-106 Бк и различным значением плотности матричного материала отходов;

2. при помощи гамма-спектрометра измеряли скорость счета для дискретных энергий гамма-излучения ОИСН в геометрии «контейнер»; измерения проводили при вращении электромеханического поворотного устройства;

3. с помощью программного обеспечения проводили идентификацию и расчет активности гамма-излучения образцовых источников специального назначения в геометрии «контейнер» и минимальную детектируемую активность, определяемую спектрометрическим комплексом.

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

Для аттестации были подготовлены три типа образцовых источников специального назначения (ОИСН) в геометрии «контейнер», изготовленные с помощью паспортизованных источников излучения:

1. без поглощающего материала (воздух) в свободном объеме контейнера (в контейнер помещались последовательно дистанционирующие слои из картона и точечные источники);

2. с поглощающим материалом (в контейнер заливали воду, а точечные источники фиксировали в ампулах, закрепленных на проволоке; распределение точечных источников внутри контейнера производилось смещением грузов и поплавков (ампул) внутри контейнера);

3. с поглощающим материалом различной насыпной плотностью (в контейнер последовательно помещали нерадиоактивный материал твердых отходов (опилки, чистая спецодежда, пленка, картон, пластикат, металлические пластины, трубы и т. д.) и точечные источники; количество чередующихся слоев нерадиоактивного материала твердых отходов и точечных образцовых источников было таким, что насыпная плотность и вес контейнера соответствовали типовой насыпной плотности и весу контейнера с ТРО, используемым на Сибирском химическом комбинате). Было изготовлено несколько образцовых источников специального назначения в геометрии «контейнер» с различной насыпной плотностью.

Измерение скорости счета для дискретных энергий гамма-излучения образцовых источников специального назначения в геометрии «контейнер» производилось для каждого геометрического распределения источников и плотности помещенного внутрь контейнера материала.

Обработка результатов аттестационных измерений заключалась в сравнении паспортных значений активности радионуклидов образцовых источников, используемых для подготовки ОИСН в геометрии «контейнер» (из свидетельств о поверке используемых источников) со средними значениями измеренной активности радионуклидов образцовых источников специального назначения в геометрии «контейнер», при этом проверялось соблюдение условия [4, 5]:

|Л - Л | <л/ и (Р)2 + 5( А)2, (1)

где А 0 - среднее значение активности образцового источника специального назначения в геометрии «контейнер», полученное в результате расчета, Бк; А0 - значение активности образцового источника (из свидетельства о поверке источника), Бк; И(Р) -расширенная неопределенность расчета значения активности образцового источника специального назначения в геометрии «контейнер» с доверительной вероятностью 95 %, Бк; 5(А) - погрешность значения активности образцового источника (из свидетельства о поверке источника), Бк.

Результаты сравнения паспортных значений активности радионуклидов образцовых источников со средними значениями измеренной активности радионуклидов в геометрии «контейнер» представлены в табл. 1-3.

Таблица 1. Отличия в значениях активности радионуклидов, находящихся в контейнере на расстоянии 1 м от детектора (без поглощающего материала)

Нуклид Л Л , % , % А Геометрия расположения источников в контейнере

Л

Еи-152 0,39 22,93 В геометрическом центре

Ва-133 5,90 22,94

Еи-152 2,84 23,30 У стенки на половине высоты

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

Ва-133 5,35 23,32

Еи-152 10,87 23,38 В линию на половине высоты

Ва-133 9,39 23,19

Еи-152 3,28 23,21 В горизонтальной плоскости на половине высоты

Ва-133 4,80 23,01

Еи-152 3,28 23,21 В горизонтальной плоскости на половине высоты

Ва-133 4,80 23,01

Еи-152 0,12 22,97 На дне с одной из сторон

Ва-133 0,79 23,02

Еи-152 23,45 23,10 На дне со стороны, наиболее удаленной от детектора (без вращения)

Ва-133 20,94 23,17

Еи-152 36,05 23,21 На дне со стороны, наиболее приближенной к детектору (без вращения)

Ва-133 39,92 23,05

Еи-152 10,18 23,11 Источники на дне контейнера в горизонтальной плоскости

Ва-133 13,90 23,09

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

Примечание: иА = и(Р)2 +8(А)2

Анализ погрешностей определения активности радионуклидов в ОИСН проводился с помощью данных, приведеных в табл. 4.

Таблица 2. Отличия в значениях активности радионуклидов, равномерно распределенных в контейнере на расстоянии 1 м от детектора (контейнер заполнен водой)

Нуклид Л - А о 'Л) , % Ца , % Ло

А

Еи-152 22,88 32,93

Ва-133 20,06 33,66

Еи-152 25,51 31,89

Ва-133 6,92 33,44

Еи-152 28,35 32,50

Ва-133 30,63 36,87

Еи-152 12,72 31,79

Ва-133 23,61 32,59

Еи-152 46,41 41,31

Ва-133 30,88 41,34

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

Геометрия расположения источников в контейнере

Ниже середины

По всему объему

По объему (диаметр контейнера 40 см)

По всему объему (на 5 см ниже верхней кромки)

По всему объему (на 5 см ниже верхней кромки; без вращения)

Таблица 3. Отличия в значениях активности радионуклидов, находящихся в контейнере на расстоянии 1 м от детектора (контейнер заполнен поглотителем с плотностью 0,1...0,2 г/см3; источники распределены равномерно по объему контейнера)

Нуклид оА 1 >1 % СГ- Ца , % Ао

Ло

Еи-152 5,13 31,78

Ва-133 11,42 31,83

Еи-152 3,08 31,59

Ва-133 12,36 31,66

Еи-152 6,00 31,58

Ва-133 10,38 31,65

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

Еи-152 5,97 31,55

Ва-133 9,10 31,68

Еи-152 4,63 31,55

Ва-133 10,03 31,65

Еи-152 7,25 31,45

Ва-133 12,42 31,61

Еи-152 9,98 31,69

Ва-133 36,20 31,73

Еи-152 9,68 31,68

Ва-133 33,00 31,62

Геометрия расположения источников в контейнере

8 (без вращения)

Таблица 4. Погрешности результатов определения активности радионуклидов в ОИСН

Условия проведения измерений Ло - Ао Ца Ло’ не более, %

Ао ’ не более, %

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

Контейнер без наполнителя с вращением 14 24

без вращения 40* 24

Контейнер заполнен водой с вращением 31 37

без вращения 47* 42

Контейнер заполнен отходами (опилки, куски металла и т. д.) с вращением 13 32

без вращения 37* 32

*Погрешность определения активности превышает требования к выполнению анализов

2

3

4

5

6

7

Согласно результатам исследований следует, что применение вращения контейнера с ТРО для измерения спектра гамма-излучения качественно улучшает точность выполняемых спектрометрических измерений в случае неравномерного распределения источников излучений по его объему и является необходимым условием их проведения на необходимом уровне качества.

По результатам проведенной метрологической аттестации на методику выполнения измерений «Контроль гамма-излучающих нуклидов низкоактивных ТРО СХК» получено свидетельство о метрологической аттестации с расширенной неопределенностью от 30 до 60 % (при доверительной вероятности Р=0,95) в энергетическом диапазоне от 80 до 1500 кэВ и диапазоне активности до 106 Бк/кг. Свидетельство выдано Госстандартом России ЦМИИ ФГУП «ВНИИФТРИ». Предложенный гамма-спектрометрический метод измерений активности и нуклидного состава низкоактивных ТРО внедрен на Реакторном заводе ФГУП «Сибирский химический комбинат» и оформлен в виде аналитической методики «Контроль гамма-излучающих нуклидов низкоактивных ТРО СХК». Методика согласована с Госстандартом России ЦМИИ ФГУП «ВНИИФТРИ».

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

Заключение

Разработан и внедрен гамма-спектрометрический метод контроля, позволяющий с высокой степенью точности определять нуклидный состав и производить расчет удельной и абсолютной актив-

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

1. НП-020-2000 Федеральные нормы и правила в области использования атомной энергии «Сбор, переработка, хранение и кондиционирование твёрдых радиоактивных отходов. Требования безопасности». - М.: Госатомнадзор России, 2000. - 16 с.

2. Основные санитарные правила обеспечения радиационной безопасности (ОСПОРБ-99): 2.6.1. Ионизирующее излучение, радиационная безопасность СП 2.6.1.799-99. - М.: Минздрав России, 2000. - 98 с.

ности низкоактивных ТРО, образующихся при эксплуатации и выводе из эксплуатации ядерноэнергетических установок, непосредственно в геометрии стандартного стального контейнера объемом 200 л.

Экспериментально доказано, что применение вращения счетного образца (контейнера с радиоактивными отходами) позволяет качественно улучшить точность выполняемых спектрометрических анализов и является необходимым условием их проведения.

Реализованный в предлагаемом гамма-спектрометрическом методе расчетный алгоритм (статистический метод Монте-Карло) позволяет рассчитывать удельную активность твердых радиоактивных отходов, помещенных в стальной контейнер объемом 200 л (негомогенный объемный источник с учетом самопоглощения излучения), с расширенной неопределенностью, укладывающейся в допустимый диапазон от 30 до 60 %.

Выполненные аппаратурно-методические разработки позволят организовывать порядок обращения с низкоактивными твердыми радиоактивными отходами на ФГУП «Сибирский химический комбинат» в соответствии с требованиями действующих федеральных норм и правил в области использования атомной энергии.

Разработанный гамма-спектрометрический метод анализа может быть использован для контроля твердых радиоактивных отходов на других радиационно-опасных объектах.

3. Руководство по эксплуатации. Спектрометрический комплекс СКС-07П. Программа обработки гамма-спектров «Gamma-Pro». - М.: Группа предприятий «Грин Стар», 2005. - 53 с.

4. ГОСТ Р 8.594-2002 Метрологическое обеспечение радиационного контроля. - М.: Госстандарт России, 2002. - 19 с.

5. РМГ 43-2001 Руководство по выражению неопределенности измерений. - Минск, 2003. - 21 с.

Поступила 14.12.2006 г.