Научная статья на тему 'Формы нахождения радионуклидов уранового ряда в листовом опаде деревьев семейства ивовые'

Формы нахождения радионуклидов уранового ряда в листовом опаде деревьев семейства ивовые Текст научной статьи по специальности «Биологические науки»

CC BY
74
21
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.
Журнал
Принципы экологии
WOS
ВАК
Область наук
Ключевые слова
уран / 226Ra / 210Pb / выщелачивание / листовой опад / ива / осина / uranium / 226Ra / 210Pb / leaching / leaf litter / willow / aspen

Аннотация научной статьи по биологическим наукам, автор научной работы — Шапошникова Любовь Михайловна, Рачкова Наталья Гелиевна, Гляд Валентина Макаровна, Музакка Татьяна Николаевна, Таранкова Елена Викторовна

С целью прогнозирования барьерных функций компонентов природных экосистем в миграции радионуклидов исследованы формы нахождения U, 226Ra и 210Pb в свежих листовых опадах ивы и осины, собранных на загрязненной вследствие добычи радия таежной территории. В ходе эксперимента указанные радионуклиды экстрагировали из образцов опавшей листвы последовательно дистиллированной водой (водорастворимые формы), 1М ацетатом аммония (рН 7) (обменные формы) и 0.1М раствором серной кислоты (кислоторастворимые формы). Установлено, что исследуемые радионуклиды существенно отличаются степенью экстракции из листовой биомассы. После всех этапов экстрагирования в опаде сохранялось 64–84 % 226Ra и 85–88 % 210Pb от их исходного валового содержания. Среди подвижных форм нахождения радионуклидов для радия была наиболее характерна обменная (12–20 %), а для свинца – кислоторастворимая (8–9 %). Количество извлеченного из биомассы урана по сравнению с этим было выше. После всех этапов экстракции доля неэкстрагируемого урана составила 6–14 % и 20–23 % в случаях ивы и осины соответственно. Результаты эксперимента свидетельствуют, что при радиоактивном загрязнении территорий таежной зоны листовой опад исследованных представителей семейства ивовых является хорошим временным депозитарием 226Ra и 210Pb. В то же время для урана ожидается относительно быстрое возвращение из биомассы ивового и осинового опада в абиотические компоненты окружающей среды. Полученные результаты, принимая во внимание степень накопления исследованных радионуклидов в зеленой массе древесных растений, их широкую распространенность в тайге, а также возможность ветрового рассеяния листового опада, дополняют данные, необходимые для прогнозирования миграции и концентрирования естественных радионуклидов уранового ряда в загрязненных таежных экосистемах.

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

Похожие темы научных работ по биологическим наукам , автор научной работы — Шапошникова Любовь Михайловна, Рачкова Наталья Гелиевна, Гляд Валентина Макаровна, Музакка Татьяна Николаевна, Таранкова Елена Викторовна

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

Speciation of uranium-series radionuclides in the leaf litter of willow family trees

In order to predict the barrier functions of the components of natural ecosystems in the migration of radionuclides,we studied the forms of U, 226Ra and 210Pb in fresh willow and aspen leaf litter collected in the taiga territory polluted by radium mining. In the course of the experiment, these radionuclides were sequentially extracted from fallen foliage with distilled water (water-soluble forms), 1M ammonium acetate (exchange forms), and 0.1M sulfuric acid solution (acid-soluble forms). Studied radionuclides differed in the degree of extraction from leaf biomass. After all the stages of extraction, 64–84 % of 226Ra and 85–88 % of 210Pb of their initial gross content were preserved in the litter. Among the mobile forms of radionuclides, exchange form (12–20 %) was the most characteristic for radium, and acid–soluble one (8–9 %) for lead. The amount of uranium extracted from biomass was higher in comparison with this. After all the extraction stages, the proportion of non-extractable uranium was 6–14 % and 20–23 % in the cases of willow and aspen, respectively. The results of the experiment indicate that in case of radioactive contamination of the taiga zone, the leaf litter of the studied representatives of the willow family is a good temporary depository of 226Ra and 210Pb. At the same time, uranium is expected to return quickly from the biomass of willow and aspen litter biomass to the abiotic components of the environment. Taking into account the degree of accumulation of the studied radionuclides in the green mass of woody plants, their widespread prevalence in the taiga, as well as the possibility of wind scattering of leaf litter, the obtained results complement the data necessary to predict the migration and concentration of natural uranium-series radionuclides in polluted taiga ecosystems.

Текст научной работы на тему «Формы нахождения радионуклидов уранового ряда в листовом опаде деревьев семейства ивовые»

научный электронный журнал ^ПРИНЦИПЫ ЭКОЛОГИИ

ПЕТРОЗАВОДСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ

УНИВЕРСИТЕТ

О

http://ecopri.ru

http://petrsu.ru

Издатель

ФГБОУ ВО «Петрозаводский государственный университет» Российская Федерация, г. Петрозаводск, пр. Ленина, 33

Научный электронный журнал

ПРИНЦИПЫ ЭКОЛОГИИ

http://ecopri.ru

Т. 12. № 1(43). Март, 2022

Редакционный совет

В. Н. Большаков А. В. Воронин Э. В. Ивантер Н. Н. Немова Г. С. Розенберг А. Ф. Титов

Главный редактор

А. В. Коросов

Редакционная коллегия

Г. С. Антипина В. В. Вапиров А. Е. Веселов Т. О. Волкова Е. П. Иешко В. А. Илюха

Н. М. Калинкина J. P. ^^^п А. М. Макаров А. Ю. Мейгал J. B. Jakovlev

Службы поддержки

А. Г. Марахтанов Е. В. Голубев С. Л. Смирнова Н. Д. Чернышева М. Л. Киреева

ISSN 2304-6465

Адрес редакции

185910, Республика Карелия, г. Петрозаводск, ул. Анохина, 20. Каб. 208.

Е-mail: ecopri@psu.karelia.ru http://ecopri.ru

© ФГБОУ ВО «Петрозаводский государственный университет», 2012

научный электронный журнал ^ПРИНЦИПЫ ЭКОЛОГИИ_

http://ecopri.ru http://petrsu.ru

УДК УДК 550.424

Формы нахождения радионуклидов уранового ряда в листовом опаде деревьев семейства

ивовые

ШАПОШНИКОВА Любовь Михайловна

РАЧКОВА Наталья Гелиевна

ГЛЯД

Валентина Макаровна

МУЗАККА Татьяна Николаевна

ТАРАНКОВА

Елена Викторовна

Ключевые слова:

уран

226Ка

210РЬ

выщелачивание листовой опад ива осина

кандидат биологических наук, Институт биологии Коми научного центра Уральского отделения Российской академии наук (ИБ ФИЦ Коми НЦ УрО РАН), lmn06@mail.ru

кандидат биологических наук, Институт биологии Коми научного центра Уральского отделения Российской академии наук (ИБ ФИЦ Коми НЦ УрО РАН), rachkova@ib.komisc.ru

Институт биологии Коми научного центра Уральского отделения Российской академии наук (ИБ ФИЦ Коми НЦ УрО РАН), glyad@ib.komisc.ru

Институт биологии Коми научного центра Уральского отделения Российской академии наук (ИБ ФИЦ Коми НЦ УрО РАН), muzakka@ib.komisc.ru

Институт биологии Коми научного центра Уральского отделения Российской академии наук (ИБ ФИЦ Коми НЦ УрО РАН), tarankova@ib.komisc.ru

Аннотация:

С целью прогнозирования барьерных функций компонентов природных экосистем в миграции радионуклидов исследованы формы нахождения и, 226Ка и 210РЬ в свежих листовых опадах ивы и осины, собранных на загрязненной вследствие добычи радия таежной территории. В ходе эксперимента указанные радионуклиды экстрагировали из образцов опавшей листвы последовательно дистиллированной водой (водорастворимые формы), 1М ацетатом аммония (рН 7) (обменные формы) и 0.1М раствором серной кислоты (кислоторастворимые формы). Установлено, что исследуемые радионуклиды существенно отличаются степенью экстракции из листовой биомассы. После всех этапов экстрагирования в опаде сохранялось 64-84 % 226Ка и 85-88 % 210РЬ от их исходного валового содержания. Среди подвижных форм нахождения радионуклидов для радия была наиболее характерна обменная (12-20 %), а для свинца - кислоторастворимая (8-9 %). Количество извлеченного из биомассы урана по сравнению с этим было выше. После всех этапов экстракции доля неэкстрагируемого урана составила 6-14 % и 20-23 % в случаях ивы и осины соответственно. Результаты эксперимента свидетельствуют, что при радиоактивном загрязнении территорий таежной зоны

листовой опад исследованных представителей семейства ивовых является хорошим временным депозитарием 226Ra и 210Pb. В то же время для урана ожидается относительно быстрое возвращение из биомассы ивового и осинового опада в абиотические компоненты окружающей среды. Полученные результаты, принимая во внимание степень накопления исследованных радионуклидов в зеленой массе древесных растений, их широкую распространенность в тайге, а также возможность ветрового рассеяния листового опада, дополняют данные, необходимые для прогнозирования миграции и концентрирования естественных радионуклидов уранового ряда в загрязненных таежных экосистемах.

© 2022 Петрозаводский государственный университет

Получена: 24 августа 2021 года Опубликована: 28 марта 2022 года

Введение

Опад является важным структурным компонентом лесных экосистем, участвующим в биологическом цикле химических элементов. Масса его в составе органического вещества, заключенного в биомассе сообществ, составляет 1.5-2 % (Родин, Базилевич, 1965; Боев и др., 2018). На лиственных участках лесов средней тайги в Республике Коми насчитывается 1.3-2.8 т/га наземного древесного опада (Пристова и др., 2012), который более чем на 80 % представлен листьями (хвоей). По имеющимся данным (Пристова и др., 2012), потеря их массы в течение года может достигать 40 %.

Разлагаясь в почве, листовой опад участвует в формировании подстилки, обеспечивает питанием растения и микроорганизмы, пополняет почвенный химический состав, запускает новый этап миграционного цикла химических элементов (Yue et al., 2019; Xie et al., 2022). Таким образом, в процессе их круговорота в природе зеленые части деревьев способны играть важную роль. С одной стороны, опавшая листва (Носкова, Шуктомова, 2010; Ермаков и др., 2015; Боев и др., 2018) содержит накопленные поллютанты и, таким образом, принимает участие в их временном или долговременном депонировании в экосистеме. С другой стороны, ветровой перенос опада деревьев, произрастающих в зонах с повышенным содержанием в почве тяжелых металлов и радионуклидов, может приводить к рассеянию элементов-загрязнителей (Scheid et al., 2009). Важным показателем, характеризующим скорости этих процессов, является содержание подвижных форм нахождения поллютантов в опавшей листве. Для их выделения из растительных образцов широко используются экстракционные методы (Броварова и др., 2004; Бондарева, Субботин, 2016; Пучкова и др., 2017; Bolsunovsky et al., 2005). Исходя из доли экстрагированной части поллютантов, можно оценить барьерную функцию опада на пути их миграции, а также установить интенсивность выщелачивания миграционно способных форм элементов-загрязнителей из растительной биомассы природными водами.

С этой целью мы проанализировали соотношение различных форм нахождения радионуклидов уранового ряда (U, 226Ra, 210Pb) в свежей опавшей листве деревьев семейства ивовых (Salicaceae), которые широко распространены в Северном полушарии и, в частности, являются одним из доминирующих видов древесных растений в таежной зоне, загрязненной вследствие добычи радия (Республика Коми).

Материалы

Исследования проводили в северо-таежной подзоне Республики Коми на локальных участках, загрязненных более 50 лет назад отходами добычи радия из пластовых вод (Taskaev et al., 2003). Свежий листовой опад осины (Populus trémula L.) и ивы (Salix caprea) отбирали с поверхности почвы в конце сентября 2016 г. после опадания основной массы листвы. Ива произрастала на загрязненном отработанными пластовыми водами участке пойменного типа с активным водообменом. Для сбора образцов опавшей листвы здесь была выбрана одна площадка с мощностью амбиентного эквивалента дозы гамма-излучения (МАЭД) 1.20 ± 0.20 мкЗв/ч, учтенная нами как площадка № 1. В отличие от ивы, осина произрастала в лесной зоне, почвенный покров которой был загрязнен слоем твердых производственных отвалов толщиной до 25 см. Уровень загрязнения этого участка был выше первого, здесь были выбраны две экспериментальные площадки с разной мощностью амбиентного эквивалента дозы - № 2 (2.10 ± 0.35 мкЗв/ч) и № 3 (8.90 ± 1.40 мкЗв/ч). Фоновая МАЭД для региона исследований, по

данным Государственного доклада «О состоянии окружающей среды Республики Коми в 2016 году» (Государственный доклад..., 2017), составляла 0.04-0.21 мкЗв/ч, что находится в пределах колебаний естественного гамма-фона.

С каждой площадки были отобраны по 3-5 образцов листового опада и по 3 смешанных образца (метод конверта) из верхнего 0-20 см слоя почвы. Почвенные пробы сушили, просеивали через сито 1 мм. Для определения 226Ra и урана почву предварительно озоляли при 700 °С. 210Pb выделяли из воздушно-сухих образцов.

Методы

Из образцов свежесобранного листового опада методом экстракции были выделены подвижные формы урана, 226Ra и 210Pb, для чего сырую биомассу обрабатывали последовательно экстрагентами в соотношении 1:5. На первых двух этапах экстрагировали водорастворимую и обменную фракции, перемешивая биомассу при комнатной температуре в течение 1 часа сначала с дистиллированной водой, а затем с 1M CH3COONH4 (рН 7). После этого проводили экстракцию 0.1М H2SO4 в течение 20 минут также при перемешивании (кислоторастворимая фракция). Сохранившееся в образцах после всех этапов экстракции количество радионуклидов считали неэкстрагируемым и обозначали как «остаток». Доли (X) радионуклида, извлекаемого с помощью экстрагентов, вычисляли по формуле:

X (%) = (Содержание радионуклида в экстракте / Содержание радионуклида в исходном образце)

■ 100.

226Ra в образцах определяли эманационным методом (Старик, 1969) на приборе «Альфа-1» с чувствительностью 0.07 Бк/г и ошибкой измерений ±15 %. U валовый - фотолюминесцентным методом на люминесцентном фотометре ЛЮФ-57 (Добролюбская, 1962) с чувствительностью 0.03 мкг/г. Ошибка измерений составила ±20 %. Удельную активность 210Pb определяли радиометрическим методом на установке малого фона УМФ-2000 с предварительной радиохимической подготовкой и электрохимическим осаждением на никелевых дисках (Адамова, Таскаев, 1980). Минимальная обнаруживаемая активность при измерении 1000 с составляет не более 0.1 Бк, предел допустимой относительной погрешности ±15 %. Мощность амбиентного эквивалента дозы гамма-излучения на участках измеряли с помощью дозиметра ДКГ-02У «Арбитр-М». Диапазон измерений прибора составляет 0.1-3106 мкЗв/ч, погрешность измерений - 15 %.

Статистическую обработку результатов осуществляли в программах Statistica 6.1 (StatSoft Inc.). Все измерения проводили в трехкратных повторностях. Описательная статистика была рассчитана при доверительном интервале 95 %. Достоверность различий для выборок устанавливали по U-критерию Манна - Уитни (U-test). Долю аккумулированных радионуклидов в листовом опаде относительно их содержания в почве рассчитывали через коэффициент (К):

К = Содержание радионуклида в листовом опаде / Содержание радионуклида в почве.

Содержания радионуклидов в листовом опаде и почвах при расчете коэффициента (К) были представлены в одинаковых единицах измерения.

Результаты

Согласно полученным результатам (табл. 1), в почве площадки №3, которая характеризовалась самым высоким радиационным фоном, содержание 226Ra и 210Pb было наибольшим. Так, удельная активность радия более чем в 10, а свинца - в 1.5 раза превышала их содержание в почве других участков наблюдений. Содержание урана в почве лесных площадок № 2 и 3 достоверно не различалось, однако оно до 20 раз превосходило его содержание в почве пойменной площадки № 1. В целом выявленные значения концентраций превышали показатели, характерные для фоновых почв региона. Так, согласно данным литературы, содержание 226Ra в фоновых подзолистых почвах составляет не более 13 мБк/г (Безносиков и др., 2017), 210Pb - 44-55 Бк/кг (Евсеева и др., 2012), U - в среднем 0.42 мкг/г (Рачкова, Шуктомова, 2009).

Содержания радиоактивных элементов в листовых опадах не всегда соответствовали уровню радиоактивного загрязнения почв на площадках (табл. 1). В листьях осины, произраставшей на почве №3 с наибольшей удельной активностью 226Ra, его содержание было максимальным. В ивовой листве с участка №1 обнаружено наименьшее количество радионуклида, хотя в почвах № 1 и 2 его удельная активность значимо не различалась. Содержания U и 210Pb в листовом опаде осины с площадок №2 и 3 были сходными. По сравнению с ними в листовом опаде ивы урана содержалось меньше. Однако, учитывая его низкое содержание в почве участка наблюдения № 1, можно прогнозировать более высокую интенсивность накопления радионуклидов урана в ивовой листве, чем в осиновой, при прочих

равных условиях.

Таблица 1. Содержание радионуклидов уранового ряда в воздушно-сухих образцах почвы и листового опада ивы и осины из зоны влияния бывших химических заводов по добыче радия

Радионуклид № 1 № 2

почва листовой опад ивы почва листовой опад осины

Ra, Ьк/г 2.52 ± 0.51 0.08±0.02 1.98 ± 0.35 0.51 ± 0.10 .

Мкг/г 0.98 ± 0.19 0.15±0.04 23.3 ± 4.66 0.25 ± 0.04

Pb, Ьк/г 2.63 ± 0.53 - 2.67 ± 0.44 0.04 ± 0.01 ■

Примечание. Приведены средние данные и ошибка среднего, прочерк - нет данных.

Соотношения форм нахождения радионуклидов, характерные для листовых опадов осины и ивы, различаются, о чем свидетельствуют результаты последовательной экстракции элементов. Так, на долю (X) подвижных форм 226Ка в целом приходилось 33.0 ± 2.45 % его общей активности в опавших листьях ивы и 26.0 ± 3.29 % - осины. Кроме того, наблюдалось сходство в распределении радионуклида по экстрактам для опадов обоих видов деревьев (рис. 1): максимум приходился на обменную фракцию - в среднем 12-20 % в зависимости от площадки сбора листвы, что достоверно превышало его содержание в других подвижных фракциях (и^Б^ р < 0.05). В водорастворимой и кислоторастворимой формах нахождения обнаруживалось меньшее количество радия - от 2 до 10 % радионуклида выщелачивалось водой, 1-11 % - 0.1М серной кислотой. В то же время значительная часть радия после всех этапов экстракции сохранялась как в ивовой, так и в осиновой опавшей листве, что позволяет выдвинуть предположение о депонировании радионуклида в этих компонентах природных экосистем. Для ивы неэкстрагируемая доля радия составила 66.9 ± 7.21 %, для осины - 64-84 % его удельной активности в листовом опаде деревьев.

Рис. 1. Формы нахождения 226Ка в листовом опаде ивы и осины: 1 - водорастворимая, 2 обменная,3 - кислоторастворимая,4 - остаток

Fig. 1. Speciation of '

6Ra in leaf litter of willow and aspen: 1 - water-soluble, 2 - exchangeable, 3 acid-soluble, 4 - non-extractable

По сравнению с 226Ка неэкстрагируемая доля удельной активности 210РЬ в листовом опаде осины была выше и составила 85-88 % от его общей активности (рис. 2). Среди подвижных форм нахождения минимальные количества радионуклида обнаруживались во фракциях, экстрагируемых водой и 1М раствором ацетата аммония. Они составили 1-5 % и 1-3 % соответственно. Во фракции, экстрагируемой 0.1М раствором серной кислоты, доля 210РЬ была достоверно выше - 8-9 % (и^Б^ р < 0.05). Эти данные указывают на то, что повышенная кислотность экстрагента приводит к увеличению полноты экстракции 210РЬ из образцов опавшей листвы. В природных условиях подобное выщелачивание может реализовываться в случае воздействия на листовой опад природных вод с низким водородным показателем.

Рис. 2. Формы нахождения 210Pb в листовом опаде осины: 1 - водорастворимая, 2 - обменная, 3 -

кислоторастворимая,4 - остаток Fig. 2. Speciation of 210Pb in leaf litter of willow and aspen: 1 - water-soluble, 2 - exchangeable, 3 -

acid-soluble, 4 - non-extractable

По сравнению с другими радионуклидами относительная доля подвижных форм урана в листовых опадах была максимальной. Более половины его количества в исследуемом материале находилось в водорастворимой и обменной формах (рис. 3). Таким образом, радионуклид можно было экстрагировать нейтральными растворами. Содержание кислоторастворимых форм урана в опавшей листве было также больше в сравнении с радием-226 и свинцом-210. В отношении прогнозных оценок интенсивности миграции урана в загрязненных экосистемах это предполагает его относительно легкое выщелачивание из листового опада под влиянием природных вод. Кислые и слабокислые природные воды будут усиливать процесс ремобилизации урана из опада. Доля неэкстрагируемого урана составила около 6-14 % в случае листьев ивы и 21-23 % - осины, что значительно меньше в сравнении с двумя другими радионуклидами.

Рис. 3. Формы нахождения U в листовом опаде ивы и осины: 1 - водорастворимая, 2 - обменная, 3

кислоторастворимая,4 - остаток Fig. 3. Speciation of Uranium in leaf litter of willow and aspen: 1 - water-soluble, 2 - exchangeable, 3 -

acid-soluble, 4 - non-extractable

Обсуждение

Целью нашего эксперимента было оценить роль листового опада в депонировании радионуклидов уранового ряда в экосистемах. Известно, что древесные и кустарниковые виды хорошо накапливают уран и радий (Титаева, Таскаев, 1983; Носкова, Шуктомова, 2010; Soudek et al., 2007). Степень накопления радионуклидов может зависеть от разных факторов: уровня радиоактивного загрязнения, содержания биологически доступных форм радиоактивных элементов в почве, а также видоспецифичности растений (Шапошникова, 2017). Сопоставление полученных данных о содержании радионуклидов в свежем листовом опаде и почве площадок, на которой произрастали деревья, показывает, что листва может накапливать существенные количества радиоактивных элементов. Коэффициенты (К), связывающие содержания радионуклидов в свежем листовом опаде и почве, для радия-226 были наиболее высокими и варьировали в пределах 0.03-0.25, для урана они составили 0.01-0.15 (рис. 4). Минимальные К наблюдались для свинца-210 - 0.01-0.02. Его наличие в опавшей листве помимо корневого пути может быть также обусловлено аэральным поступлением на листовую поверхность живых растений и опада, а именно осаждением частиц, содержащих свинец-210, образованный в атмосфере в результате радиоактивного распада газа радона-222 (Persson, Holm, 2011).

Рис. 4. Отношение (К) содержаний радионуклидов в листовом опаде и почве разных площадок: 1 -

радий-226, 2 - уран, 3 - свинец-210

Fig. 4. The ratio (K) of the content of radionuclides in leaf litter and soil of different plots: 1 - radium-226,

2 - uranium, 3 - lead-210

Таким образом, в природных условиях листовой опад способен выступать своего рода депозитарием для радионуклидов уранового ряда. Однако время их сохранения в нем может зависеть от нескольких факторов. К их числу относятся прежде всего кислотность природных вод, скорость разложения опавшей листвы и, как следствие, динамика изменения форм нахождения радионуклидов в ней. По соотношению последних можно прогнозировать время выщелачивания радионуклидов из исследуемого материала под воздействием природных вод различного состава. Анализ литературных данных свидетельствует, что интенсивность экстракции радионуклидов из биомассы в подобных ситуациях может быть весьма значительной. Так, на примере выщелачивания стабильного свинца из биомассы мхов было показано (Onianwa et al., 1986), что при действии разбавленного раствора кислоты (0.1M HNO3) в экстракт вытесняется 40-75 % химического элемента при относительно низкой доле водорастворимых форм. Авторы (Onianwa et al., 1986) справедливо полагают, что с прогностической точки зрения эти сведения особенно важны для районов, где высока вероятность выпадения кислотных дождей, пониженный рН которых будет способствовать выщелачиванию из мохового покрова многих поллютантов. В случае проведенного нами эксперимента для содержащегося в листовом опаде свинца-210 эта тенденция также находит подтверждение, хотя сам результат экстрагирования поллютанта не так внушителен, как установленный в вышеупомянутой публикации.

По итогам проведенных экспериментов можно сформулировать три тезиса: во-первых, исследованные радионуклиды способны депонироваться в листовом опаде, во-вторых, подвижность

закрепленных в нем радионуклидов отличается по преобладающим формам нахождения, в-третьих, каждый радионуклид характеризуется специфичностью не только экстрагирования из исследованного материала в жидкие фазы, но и депонирования в нем. В частности, наблюдается характерное сходство в распределении радия-226 по экстрактам для опадов обоих видов деревьев, проявляющееся в преобладании среди выделенных подвижных форм радионуклида обменной фракции и значительной доли неэкстрагируемого «остатка». Такое распределение по формам нахождения не противоречит основным химическим свойствам радия. Известно, что для него как для элемента щелочноземельной группы свойственны реакции не только соосаждения, но и ионного обмена. К примеру, согласно имеющимся данным (Рачкова, Шапошникова, 2020), в почвах района исследований подвижность радия также обусловлена относительно высокой долей его ионообменных форм. Их существенная доля в удельной активности листового опада выявляет специфичную для радия склонность к обменным реакциям в природной среде. В целом радий-226 и свинец-210 были устойчивыми к выщелачиванию дистиллированной водой, 1М CH3COONH4 и 0.1М H2SO4. Доля этих радионуклидов, сохранившаяся в опаде после всех этапов экстракции, наиболее существенна. Наименее стойким к действию вышеприведенных экстрагентов был содержащийся в листьях ивовых уран. Таким образом, опавшая листва является временным резервуаром для запасов первых двух радионуклидов, в то же время для урана стоит ожидать относительно быстрое возвращение обратно в окружающую среду в результате выщелачивания из опада природными водами. Их повышенная кислотность и существенная скорость разложения исследуемого материала в течение года, вероятно, будут усиливать этот процесс. В частности, известно, что потеря массы листового опада древесных растений является относительно высокой по сравнению с таковой для биомассы мхов (Lang et al., 2009), также отличающихся значительным поглощением исследуемых радионуклидов (Шапошникова, 2017). Это предполагает и сравнительно более быстрое возвращение радионуклидов из разрушающейся опавшей листвы в абиотические компоненты окружающей среды.

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

Анализ данных литературы дает также основание прогнозировать, что не исключено вторичное пополнение запаса радионуклидов в листовом опаде древесных растений вследствие его контакта с влажной загрязненной почвой, а в случае свинца-210 дополнительно за счет аэральных выпадений. Так, имеются данные о хороших сорбционных свойствах листьев и листового опада древесных в отношении тяжелых металлов, а также рекомендации к их использованию в качестве сорбентов (Alekseeva et al., 2016). Вероятно, именно вторичной сорбцией объясняется то, что содержание тяжелых металлов, в том числе стабильного свинца, в помещенных на загрязненную почву листьях со временем увеличивается. Это явление исследовано в публикации S. Scheid с соавторами (Scheid et al., 2009). Этими же авторами в результате двухлетнего эксперимента показано, что растворимость тяжелых металлов, содержащихся в листовом опаде, со временем снижается. В то же время отмечается, что мобильные формы поллютантов прочно связываются в подстилке уже после двух лет разложения опада. Для того чтобы доказать протекание этих процессов в отношении радионуклидов уранового ряда, необходимо изучить динамику их форм нахождения в процессе разложения листового опада.

Заключение

Выщелачивание из листового опада радионуклидов уранового ряда является важным процессом, влияющим на скорость их миграции в окружающей среде. На примере листового опада ивовых деревьев, произрастающих в загрязненной вследствие добычи радия таежной зоне, мы показали, что тяжелые естественные радионуклиды могут находиться в нем в различных формах - как подвижных, так и маломобильных трудноэкстрагируемых. Так, для радия-226 характерно нахождение в ионообменной форме, растворимость свинца-210 более всего связана с кислотностью экстрагента. В то же время оба эти радионуклида являются относительно устойчивыми к выщелачиванию, в отличие от урана, который легко вымывается из опада при действии используемых экстрагентов. Полученные результаты, принимая во внимание высокую степень накопления радионуклидов древесными видами, формы их нахождения в листовом опаде, а также возможность его ветрового рассеяния в окружающей среде, могут быть полезными в исследованиях миграции радиоактивных элементов, т. к. содержат новую информацию, необходимую для объективной оценки радиационной опасности загрязненных территорий.

Библиография

Адамова Л. И., Таскаев А. И. Количественное определение 210Po и 210Pb в пробах почв и растительности [Quantification of 210Po and 210Pb in soil and vegetation samples] // Миграция и биологическое действие

естественных радионуклидов в условиях северных биогеоценозов. Сыктывкар, 1980. С. 64-71.

Безносиков В. А., Лодыгин Е. Д., Шуктомова И. И. Искусственные и естественные радионуклиды в почвах южно- и среднетаежных подзон Республики Коми [Artificial and natural radionuclides in soils of the Southern and Middle Taiga subzones of the Komi Republic] // Почвоведение. 2017. № 7. С. 824-829. DOI: 10.7868/S0032180X17050033

Боев В. А., Барановская Н. В., Боев В. В. Ртуть в листовом опаде подтаежных лесов на фоновой территории [Mercury in leaf litter of subtaiga forests on the natural territory] // Известия Томского политехнического университета. Инжиниринг георесурсов. 2018. Т. 329, № 8. С. 124-131.

Бондарева Л. Г., Субботин М. А. Процессы ассимиляции трития водными растениями Elodea canadensis и Lemna minor [Interaction of Tritium with Elodea canadensis and Lemna minor] // Радиационная биология. Радиоэкология. 2016. Т. 56, № 4. С. 440-446. DOI: 10.7868/S0869803116040032

Броварова О. В., Кочева Л. С., Карманов А. П., Шуктомова И. И., Рачкова Н. Г. Исследование физико-химических свойств сорбентов на основе растительного сырья [Investigation of physicochemical properties of sorbents based on vegetable raw material] //

Известия высших учебных заведений «Лесной журнал». 2004. № 4. С. 112-121.

Государственный доклад «О состоянии окружающей среды Республики Коми в 2016 году» [State report "On the state of the environment of the Komi Republic in 2016"] / Министерство промышленности, природных ресурсов, энергетики и транспорта Республики Коми; ГБУ РК «ТФИ РК». Сыктывкар, 2017. 179 с.

Добролюбская Т. С. Люминесцентный метод [Luminescent method]. // Аналитическая химия урана. М.: Наука, 1962. С. 143-165.

Евсеева Т. И., Белых Е. С., Майстренко Т. А., Гераськин С. А., Таскаев А. И., Вахрушева О. М. Латеральное распределение радионуклидов уранового и ториевого рядов в антропогенно-измененных почвах на территории складирования отходов радиевого производства [Regularities of lateral distribution of uranium and thorium decay series radionuclides in the anthropogenically changed soils from the area of radium production waste storage] // Радиационная биология. Радиоэкология. 2012. Т. 52, № 1. С. 103-112.

Ермаков В. В., Петрунина Н. С., Тютиков С. Ф., Данилова В. Н., Хушвахтова С. Д., Дегтярев А. П., Кречетова Е. В. Концентрирование металлов растениями рода Salix и их значение при выявлении кадмиевых аномалий [Concentration of metals by plants of the genus Salix and their importance for identification of Cd anomalies] // Геохимия. 2015. № 11. С. 978-990. DOI: 10.7868/S0016752515110023

Носкова Л. М., Шуктомова И. И. Сравнительная оценка поглощения 238U и 226Ra травянистой и древесной растительностью в условиях техногенного загрязнения [Comparative evaluation of 238U and 226Ra absorption by herbaceous and woody species under man-made pollution] // Радиационная биология. Радиоэкология. 2010. Т. 50, № 6. С. 642-648.

Пристова Т. А., Хабибуллина Ф. М., Виноградова Ю. А. Роль микромицетов в формировании лесной подстилки лиственных насаждений средней тайги [The role of micromycetes in forest litter formation in deciduous stands of the Middle Taiga] // Лесоведение. 2012. № 4. С. 47-55.

Пучкова E. В., Еремин В. В., Богданова О. Г., Гимельбрант Д. Е., Степанчикова И. С. Распределение полония-210 в талломах лишайников [Distribution of 210Ро in lichen thalli] // Радиохимия. 2017. Т. 59, № 2. С. 189-192.

Рачкова Н. Г., Шапошникова Л. М. Формы нахождения радия-226 в компонентах наземных и водных северотаежных экосистем в районе расположения бывшего радиевого промысла [Speciation of radium-226 in the components of terrestrial and aqueous Northern Taiga ecosystems in a former radium production site] // Геохимия. 2020. T. 65, № 6. С. 599-608. DOI: 10.31857/S0016752520050106

Рачкова Н. Г., Шуктомова И. И. Изменение подвижности соединений урана, радия и тория в пахотном слое подзолистой почвы [Changes in the mobility of uranium, radium, and thorium in the plow layer of podzolic soil] // Почвоведение. 2009. № 2. С. 211-217.

Родин Л. Е., Ьазилевич Н. И. Динамика органического вещества и биологический круговорот зольных элементов и азота в основных типах растительности земного шара [Dynamics of organic matter and biological circulation of ash elements and nitrogen in the main types of vegetation of the globe]. М.; Л.: Наука, 1965. 256 с.

Старик И. Е. Основы радиохимии [Fundamentals of Radiochemistry]. Л.: Наука, 1969. 247 с.

Титаева Н. А., Таскаев А. И. Миграция тяжелых естественных радионуклидов в условиях гумидной зоны [Migration of heavy natural radionuclides in a humid zone] / Отв. ред. В. И. Павлоцкая. Л.: Наука, 1983. 232 с

Шапошникова Л. М. Основные факторы, влияющие на поглощение урана, радия и тория растениями [Main factors affecting accumulation of uranium, radium and thorium by plants] // Вестник ИЬ Коми НЦ УрО РАН. 2017. № 3. С. 49-57.

Alekseeva A. A., Fazullin D. D., Kharlyamov D. A., Mavrin G. V., Stepanova S. V., Shaikhiev I. G., Shaimardanova A. S. The use of leaves of different tree species as a sorption ma-terial for extraction of heavy metal ions from aqueous media // International journal of Pharmacy and Technology. 2016. Vol. 8, № 2. P. 14375-14391.

Bolsunovsky A., Zotina T., Bondareva L. Accumulation and release of Am by a macrophyte of the Yenisei River (Elodea canadensis) // Journal of the Environmental Radioactivity. 2005. Vol. 81. P. 33-46. DOI: 10.1016/j.jenvrad.2004.10.012

Lang S. I., Cornelissen J. H. C., Klahn T., van Logtestijn R. S. P., Broekman R., Schweikert W., Aerts R. An experimental comparison of chemical traits and litter decomposition rates in a diverse range of subarctic bryophyte, lichen and vascular plant species // Journal of Ecology. 2009. Vol. 97. P. 886-900. DOI: 10.1111/j.1365-2745.2009.01538.x

Onianwa P. C., Ajayi S. O., Osibanjo O., Egunyomi A. Sorption and retention of Pb, Cu and Cd ions in three species of mosses used for air pollution studies in Nigeria // Environmental Pollution (Series B). 1986. Vol. 11. P. 231-238.

Persson B. R. R., Holm E. Polonium-210 and lead-210 in the terrestrial environment: a historical review //Journal of Environment Radioactivity. 2011. Vol. 102. P. 420-429. DOI: 10.1016/j.jenvrad.2011.01.005

Scheid S., GQnthardt-Goerg M. S., Schulin R., Nowack B. Accumulation and solubility of metals during leaf litter decomposition in non-polluted and polluted soil // European Journal of Soil Science. 2009. Vol. 60. P. 613-621. DOI: 10.1111/j.1365-2389.2009.01153.x

Soudek P., Petrova S., Benesova D., Tykva R., Vankova R., Vanek T. Comparison of 226Ra nuclide from soil by three woody species Betula pendula, Sambucus nigra and Alnus glutinosa during the vegetation period //Journal of Environmental Radioactivity. 2007. Vol. 97. P. 76-82. DOI: 10.1016/j.jenvrad.2007.03.008

Taskaev A. I., Landa E. R., Guryev D. V., Golovko-Butler N., KraemerT. F. Vodnyi: a long-term, low-level radiation exposure field site in Russia // Japanese Journal of Health Physics. 2003. Vol. 38. С. 332-343. DOI: 10.5453/jhps.38.332

Xie Ya., Cao Ya., Xie Yo. Global-scale latitudinal patterns of twelve mineral elements in leaf litter// Catena. 2022. Vol. 208. P. 105743. DOI: 10.1016/j.catena.2021.105743

Yue K., Yang W., Tan B., Peng Ya., Huang C., Hu Z., Ni X., Yang Yu., Zhou W., Zhang L., Wu F. Immobilization of heavy metals during aquatic and terrestrial litter decomposition in an alpine forest // Chemosphere. 2019. Vol. 216. P. 419-427. DOI: 10.1016/j.chemosphere.2018.10.169

Благодарности

Работа выполнена при финансовой поддержке госбюджетной темы отдела Радиоэкологии Института биологии ФИЦ Коми НЦ УрО РАН: «Действие ионизирующего излучения и факторов нерадиационной природы на биологические объекты и биогенная миграция тяжелых естественных радионуклидов» № 1021051101422-0-1.6.23 при частичной поддержке проекта РФФИ и Правительства Республики Коми № 20- 45-110009 р_а.

Speciation of uranium-series radionuclides in the leaf litter of willow family trees

SHAPOSHNIKOVA Lyubov

RACHKOVA Natalya

GLYAD Valentina

MUZAKKA Tatyana

TARANKOVA Elena

Keywords:

uranium

226Ra

210Pb

leaching

leaf litter

willow

aspen

PhD, Institute of Biology of Komi Science Centre of the Ural Branch of the Russian Academy of Sciences (IB FRC Komi SC UB RAS), lmn06@mail.ru

PhD, Institute of Biology of Komi Science Centre of the Ural Branch of the Russian Academy of Sciences (IB FRC Komi SC UB RAS), rachkova@ib.komisc.ru

Institute of Biology of Komi Science Centre of the Ural Branch of the Russian Academy of Sciences (IB FRC Komi SC UB RAS), glyad@ib.komisc.ru

Institute of Biology of Komi Science Centre of the Ural Branch of the Russian Academy of Sciences (IB FRC Komi SC UB RAS), muzakka@ib.komisc.ru

Institute of Biology of Komi Science Centre of the Ural Branch of the Russian Academy of Sciences (IB FRC Komi SC UB RAS), tarankova@ib.komisc.ru

Summary:

In order to predict the barrier functions of the components of natural ecosystems in the migration of radionuclides,we studied the forms of U, 226Ra and 210Pb in fresh willow and aspen leaf litter collected in the taiga territory polluted by radium mining. In the course of the experiment, these radionuclides were sequentially extracted from fallen foliage with distilled water (water-soluble forms), 1M ammonium acetate (exchange forms), and 0.1M sulfuric acid solution (acid-soluble forms). Studied radionuclides differed in the degree of extraction from leaf biomass. After all the stages of extraction, 64-84 % of 226Ra and 85-88 % of 210Pb of their initial gross content were preserved in the litter. Among the mobile forms of radionuclides, exchange form (12-20 %) was the most characteristic for radium, and acid-soluble one (8-9 %) for lead. The amount of uranium extracted from biomass was higher in comparison with this. After all the extraction stages, the proportion of non-extractable uranium was 6-14 % and 20-23 % in the cases of willow and aspen, respectively. The results of the experiment indicate that in case of radioactive contamination of the taiga zone, the leaf litter of the studied representatives of the willow family is a good temporary depository of 226Ra and 210Pb. At the same time, uranium is expected to return quickly from the biomass of willow and aspen litter biomass to the abiotic components of the environment. Taking into account the degree of accumulation of the studied radionuclides in the green mass of woody plants, their widespread prevalence in the taiga, as well as the possibility of wind scattering of leaf litter, the obtained results complement the data necessary to predict the migration and concentration of natural uranium-series radionuclides in polluted taiga ecosystems.

References

Adamova L. I. Taskaev A. I. Quantification of 210Po and 210Pb in soil and vegetation samples, Migraciya i biologicheskoe deystvie estestvennyh radionuklidov v usloviyah severnyh biogeocenozov. Syktyvkar, 1980. P. 64-71.

Alekseeva A. A., Fazullin D. D., Kharlyamov D. A., Mavrin G. V., Stepanova S. V., Shaikhiev I. G., Shaimardanova A. S. The use of leaves of different tree species as a sorption ma-terial for extraction of heavy metal ions from aqueous media, International journal of Pharmacy and Technology. 2016. Vol. 8, No. 2. P. 14375-14391.

Beznosikov V. A. Lodygin E. D. Shuktomova I. I. Artificial and natural radionuclides in soils of the Southern and Middle Taiga subzones of the Komi Republic, Pochvovedenie. 2017. No. 7. P. 824-829. DOI: 10.7868/S0032180X17050033

Boev V. A. Baranovskaya N. V. Boev V. V. Mercury in leaf litter of subtaiga forests on the natural territory, Izvestiya Tomskogo politehnicheskogo universiteta. Inzhiniring georesursov. 2018. T. 329, No. 8. P. 124-131.

Bolsunovsky A., Zotina T., Bondareva L. Accumulation and release of Am by a macrophyte of the Yenisei River (Elodea canadensis), Journal of the Environmental Radioactivity. 2005. Vol. 81. P. 33-46. DOI: 10.1016/j.jenvrad.2004.10.012

Bondareva L. G. Subbotin M. A. Interaction of Tritium with Elodea canadensis and Lemna minor, Radiacionnaya biologiya. Radioekologiya. 2016. T. 56, No. 4. P. 440-446. DOI: 10.7868/S0869803116040032

Brovarova O. V. Kocheva L. S. Karmanov A. P. Shuktomova I. I. Rachkova N. G. Investigation of physicochemical properties of sorbents based on vegetable raw material, Izvestiya vysshih uchebnyh zavedeniy «Lesnoy zhurnal». 2004. No. 4. P. 112-121.

Dobrolyubskaya T. S. Luminescent method., Analiticheskaya himiya urana. M.: Nauka, 1962. P. 143-165.

Ermakov V. V. Petrunina N. S. Tyutikov S. F. Danilova V. N. Hushvahtova S. D. Degtyarev A. P. Krechetova E. V. Concentration of metals by plants of the genus Salix and their importance for identification of Cd anomalies, Geohimiya. 2015. No. 11. P. 978-990. DOI: 10.7868/S0016752515110023

Evseeva T. I. Belyh E. S. Maystrenko T. A. Geras'kin S. A. Taskaev A. I. Vahrusheva O. M. Regularities of lateral distribution of uranium and thorium decay series radionuclides in the anthropogenically changed soils from the area of radium production waste storage, Radiacionnaya biologiya. Radioekologiya. 2012. T. 52, No. 1. P. 103-112.

Lang S. I., Cornelissen J. H. C., Klahn T., van Logtestijn R. S. P., Broekman R., Schweikert W., Aerts R. An experimental comparison of chemical traits and litter decomposition rates in a diverse range of subarctic bryophyte, lichen and vascular plant species, Journal of Ecology. 2009. Vol. 97. P. 886-900. DOI: 10.1111/j.1365-2745.2009.01538.x

Noskova L. M. Shuktomova I. I. Comparative evaluation of 238U and 226Ra absorption by herbaceous and woody species under man-made pollution, Radiacionnaya biologiya. Radioekologiya. 2010. T. 50, No. 6. P. 642-648.

Onianwa P. C., Ajayi S. O., Osibanjo O., Egunyomi A. Sorption and retention of Pb, Cu and Cd ions in three species of mosses used for air pollution studies in Nigeria, Environmental Pollution (Series B). 1986. Vol. 11. P. 231-238.

Persson B. R. R., Holm E. Polonium-210 and lead-210 in the terrestrial environment: a historical review, Journal of Environment Radioactivity. 2011. Vol. 102. P. 420-429. DOI: 10.1016/j.jenvrad.2011.01.005

Pristova T. A. Habibullina F. M. Vinogradova Yu. A. The role of micromycetes in forest litter formation in deciduous stands of the Middle Taiga, Lesovedenie. 2012. No. 4. P. 47-55.

Puchkova E. V. Eremin V. V. Bogdanova O. G. Gimel'brant D. E. Ctepanchikova I. S. Distribution of 210Po in lichen thalli, Radiohimiya. 2017. T. 59, No. 2. P. 189-192.

Rachkova N. G. Shaposhnikova L. M. Speciation of radium-226 in the components of terrestrial and aqueous

Northern Taiga ecosystems in a former radium production site, Geohimiya. 2020. T. 65, No. 6. P. 599-608. DOI: 10.31857/S0016752520050106

Rachkova N. G. Shuktomova I. I. Changes in the mobility of uranium, radium, and thorium in the plow layer of podzolic soil, Pochvovedenie. 2009. No. 2. P. 211-217.

Rodin L. E. Bazilevich N. I. Dynamics of organic matter and biological circulation of ash elements and nitrogen in the main types of vegetation of the globe. M.; L.: Nauka, 1965. 256 p.

Scheid S., Gunthardt-Goerg M. S., Schulin R., Nowack B. Accumulation and solubility of metals during leaf litter decomposition in non-polluted and polluted soil, European Journal of Soil Science. 2009. Vol. 60. P. 613-621. DOI: 10.1111/j.1365-2389.2009.01153.x

Shaposhnikova L. M. Main factors affecting accumulation of uranium, radium and thorium by plants, Vestnik IB Komi NC UrO RAN. 2017. No. 3. P. 49-57.

Soudek P., Petrova S., Benesova D., Tykva R., Vankova R., Vanek T. Comparison of 226Ra nuclide from soil by three woody species Betula pendula, Sambucus nigra and Alnus glutinosa during the vegetation period, Journal of Environmental Radioactivity. 2007. Vol. 97. P. 76-82. DOI: 10.1016/j.jenvrad.2007.03.008

Starik I. E. Fundamentals of Radiochemistry. L.: Nauka, 1969. 247 p.

State report "On the state of the environment of the Komi Republic in 2016", Ministerstvo promyshlennosti, prirodnyh resursov, energetiki i transporta Respubliki Komi; GBU RK «TFI RK». Syktyvkar, 2017. 179 p.

Taskaev A. I., Landa E. R., Guryev D. V., Golovko-Butler N., KraemerT. F. Vodnyi: a long-term, low-level radiation exposure field site in Russia, Japanese Journal of Health Physics. 2003. Vol. 38. P. 332-343. DOI: 10.5453/jhps.38.332

Titaeva N. A. Taskaev A. I. Migration of heavy natural radionuclides in a humid zone, Otv. red. V. I. Pavlockaya. L.: Nauka, 1983. 232 p.

Xie Ya., Cao Ya., Xie Yo. Global-scale latitudinal patterns of twelve mineral elements in leaf litter, Catena. 2022. Vol. 208. P. 105743. DOI: 10.1016/j.catena.2021.105743

Yue K., Yang W., Tan B., Peng Ya., Huang C., Hu Z., Ni X., Yang Yu., Zhou W., Zhang L., Wu F. Immobilization of heavy metals during aquatic and terrestrial litter decomposition in an alpine forest, Chemosphere. 2019. Vol. 216. P. 419-427. DOI: 10.1016/j.chemosphere.2018.10.169

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.