CC BY
30
УЧЕНЫЕ ЗАПИСКИ КАЗАНСКОГО ГОСУДАРСТВЕННОГО УНИВЕРСИТЕТА
Том 151, кн. 1
Физико-математические пауки
2009
УДК 531:530.145-539.2
ФЕМТОСЕКУНДНАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ ЧЕТЫРЕХВОЛНОВОГО СМЕШЕНИЯ В КРИСТАЛЛЕ CdS
K.B. Ивапип, A.B. Леонтьев, B.C. Лобков, В. Г. Никифоров, Г.М. Сафиуллин, В. В. Самарцев
Аннотация
Проведено исследование кристалла CdS методами фемтосекупдпой спектроскопии че-тырехволпового смешения. Определено время фазовой релаксации, равное 180 фс. Особенности кривых спада когерентного отклика позволяют предположить, что причиной дефазировки является экситоп-экситоппое взаимодействие. Для кривых спада сигнала стимулированного эха характерно наличие дополнительной быстроспадающей компоненты с временем спада 4 пс при энергии возбуждающих импульсов, превышающей пороговое значение в 0.4 мкДж.
Ключевые слова: фемтосекупдпая спектроскопия, четырехволповое смешение, полупроводник, время дефазировки, комнатная температура.
Введение
В последнее время различные методы фемтосекупдпой лазерной спектроскопии получили широкое распространение при исследованиях быстропротекающих процессов в различных средах [1]. Использование техники нелинейной спектроскопии дает возможность получить информацию о динамике фазовой релаксации и населенностей возбужденных состояний в полупроводниках, которую зачастую невозможно исследовать другими методами спектроскопии. Эта динамика обязана как взаимодействию с электронами и дырками, так и взаимодействию с экситона-ми и фонолами. Время дефазировки является важным параметром, так как оно характеризует внутренние и внешние процессы рассеяния на электронных носителях. примесях и фонолах. Возбуждение ультракороткими оптическими импульсами выражается в рождении когерентных суперпозиций и когерентных многочастичных состояний. Данная работа посвящена исследованию полупроводникового кристалла СсШ. находящегося при комнатной температуре, методами когерентной спектроскопии четырехволнового смешения. Недавно были предприняты попытки создания высокотемпературного эхо-процессора, основанного на методах фемтосе-кундного фотонного эха (ФФЭ) [1]. Существенным моментом этих исследований является то. что образец находится при комнатной температуре и нет необходимости в охлаждении среды. С позиций создания фемтосекундного эхо-процессора это означает существенное уменьшение размеров устройства. Один из первых экспериментов по ФФЭ в полупровродиике (СаАи) при комнатной температуре был выполнен П.Беккером с коллегами [2]. Были исследованы кривые спада сигналов ФФЭ для различных плотностей возбужденных электронов. Плотность носителей контролировалась путем изменения интенсивностей возбуждающих импульсов. В работе [3] было показано, что энергия первичного ФФЭ пропорциональна следующему экспоненциальному множителю
Ее <Х ехр( —Т12/Те), (1)
ФЕМТОСЕКУНДНАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ CdS
91
где Te = Td/4, Td - время оптической дефазировки, Ti2 - интервал времени между возбуждающими импульсами. В работе [2] по спаду интенсивностей сигналов для различных плотностей электронных носителей n от 2 • 10i7 до 7 • 1018 см-3 были определены значения Te и было установлено, что
Te = 6.8 • N-0'3, (2)
а время оптической дефазировки падало с ростом N от 44 до 14 фс. Анализ показал. что оптическая дефазировка обязана электрон-электронному взаимодействию носителей.
С тематикой данной работы тесно связаны фемтосекундные эксперименты на кристалле CdS. выполненные в работах [4. 5]. В работе [4] исследовано межзонное поглощение (ширина запрещенной зоны равна 2.48 эВ) и было показано, что время электрон-дырочной рекомбинации не превышает 200 фс. Наиболее близкий фемтосекундиый эксперимент по наблюдению первичного ФФЭ в кристалле CdS поставлен в работе [5]. Исследования проведены на длинах волн 600 710 нм с импульсами длительностью 180 260 фс. Показано, что осуществляется переход электронов в зону проводимости CdS вследствие двухфотонного поглощения. Кроме того, авторы обращают внимание на то. что в образце возбуждаются экситоны и экситонные молекулы [6]. которые взаимодействуют с электронами, находящимися в зоне проводимости. Таким образом, можно ожидать, что причиной дефазировки является экситои-экситоиное взаимодействие [5].
1. Эксперимент и обсуждение его результатов
Данный эксперимент проводился на фемтосекундной установке, подробно описанной в работах [7 11]. Возбуждающие импульсы имели следующие параметры: длительность 50 60 фс. спектр шириной 40 нм с максимумом на длине волны 790 нм, энергия импульса варьировалась в пределах 0.4 ^ 0.7 мкДж. Пучки фокусировались линзой с фокусным расстоянием 110 мм на кристалл CdS толщиной 1 мм, ось c которого перпендикулярна плоскости образца и, следовательно, векторам поляризации импульсов.
Методика анализа спада сигнала ФФЭ детально изложена в книге [1]. Суть методики заключается в одновременной регистрации когерентных откликов в направлениях волновых векторов 2k2 — ki и 2ki — k2 (где ki и k2 — волновые векторы возбуждающих импульсов) как функции времени задержки между импульсами Ti2 [12]. Зависимость интенсивностей когерентных откликов от Т12 в кристалле CdS, полученная нами, приведена на рис. 1.
В предположении о том, что выражение (1) применимо к описанию спада ФФЭ в результате потери когерентности экситонами [5], наблюдаемый спад с характерным временем 44 фс соответствует времени дефазировки T¿ = 176 фс. В ситуации, когда длительность импульсов сравнима или превышает Td, время дефазировки может быть получено из анализа временного сдвига Tmax между максимумами сигналов в направлениях 2k2 — ki и 2ki — k2.B нашем случае это значение составило 100 фс: из [12] следует, что для нашего значения раздвижки между максимумами сигналов время дефазировки составляет 180 фс, а однородная ширина rhom может быть оценена по формуле rhom = 1/(nTd) = 1.8 • 10i2 c-i.
На рис. 2 приведены кривые спада сигнала стимулированного ФФЭ, для которых при энергии возбуждающих импульсов, превышающей пороговое значение 0.4 мкДж, характерно наличие дополнительной быстроспадающей компоненты (время спада 4.5 пс). Время спада стимулированного ФФЭ превышает время тер-мализации (350 фс) и рекомбинации (200 фс) электронов [4, 5], что свидетельствует
92 K.B. I USA III III И ДР.
-г A '1 * 1 \ ' L, \ max/* \ 1 : \ : 1 : \ /
1 . , / 2k1-k2; \ ' i 1 V \2k2-k1
' 1 ' 4 / /
' /'
-"' s 4
U,U I I I -1-1----1----i-
-200 -150 -100 -50 0 50 100 150 200 V фс
Рис. 1. Зависимость интенсивностей когерентных откликов в направлениях 2k2 — ki и 2k1 — k2 от времени задержки т12
Рис. 2. Кривые спада стимулированного ФФЭ при различных значениях энергии импульсов. Значение временного интервала Т12 составляло 120 фс
в пользу экситонной природы возбуждения. Тем не менее другие интерпретации природы полученных сигналов не исключаются.
Работа выполнена в рамках программ Президиума РАН «Квантовая физика конденсированных сред» и ОФН РАН «Фундаментальная спектроскопия и ее применения», Федеральной Программы по поддержке ведущих научных школ (НШ 4531.2008.2), а также поддержана Российским фондом фундаментальных исследований (проект Л*1' 09-02-00136а, 08-02-00032а и 08-02-90001-Бел-а).
Summary
K.V. Ivanin, A.V. Leontyev, V.S. Lobkov, V.G. Nikiforov, G.M. Safiullin, V.V. Samartsev. Femtosecond Four-Wave Mixing Spectroscopy 011 CdS Crystal.
Femtosecond four-wave mixing coherent, specst.roscopy in CdS crystal 011 790 11m at room temperature is analyzed. It is stated that, the optical depliasing time is equal to 180 fs. Some specific features of the coherent, responses' decay curves indicate that, this optical depliasing is due to excit.on-excit.on interaction. The stimulated photon echo decay curves appear to have a
ФЕМТОСЕКУНДНАЯ СПЕКТРОСКОПИЯ CdS
93
fast, decay component, (the time constant, of approximately 4.5 ps), in case when the energy of
exciting pulses exceeds the threshold value of 0.4 ^J.
Key words: femtosecond spectroscopy, four-wave mixing, semiconductor, depliasing time.
room temperature.
Литература
1. Козлов С.А., Самарцеа В.В. Оптика фемтосекупдпых лазеров. СПб.: ИТМО, 2007. 218 с.
2. Becker Р.С., Fragnito H.L., Brito Cruz С.В., Fork R.L., Cunningham J.E., Henry J.E., Shank С. V. Femtosecond photon echoes from band-t.o-band transitions in GaAs // Pliys. Rev. Lett. 1988. V. 61, No 14. P. 1647 1649.
3. Yajima Т., Taira F.Spat.ial optical parametric coupling of picosecond light, pulses and transverse relaxation effect, in resonant, media // J. Pliys. Soc. Jpn. 1979. V. 47. P. 1620 1624.
4. Lami F., Gilliot P., Birlimann C. Observation of int.erband t.wo-phot.on absorption saturation in CdS // Pliys. Rev. Lett. 1996. V. 77, No 8. P. 1632 1635.
5. Billmann F., Voigt J.,Redlin B. Two-photon excited photon echo in CdS // App. Pliys. Lett. 2000. V. 77, No 25. P. 4181 4183.
6. Волль Г., Зигие.р У., Шеоель С.Г., Гёбель Э. Пикосекупдпое разрешенное во времени фотонное эхо в системе собственных возбуждений среды (смешанные кристаллы CdSesS 1-х // Письма ЖЭТФ - 1990. - Т. 51, № 7. - С. 361-364.
7. Konturov S.V. ,Lobkov V.S., Salikhov К.М., Samartsev V.V., Safiullin G.M., Zuikuv V.A. Femtosecond photon echo in dye-doped polymer film at. liquid nitrogen temperature // Laser Pliys. Lett. 2005. V. 2, No 1. P. 21 24.
8. Lobkov V.S., Salikhov K.M., Samartsev V.V., Safiullin G.M., Zuikov V.A, Femtosecond photon echo in dye-doped polymer film at. room temperature // Laser Pliys. Lett. 2006. V. 3, No 1. P. 26 30.
9. Lobkov V.S., Leontiev A.V., Salikhov K.M., Samartsev V.V., Safiullin G.M., Zuikov V.A. Stimulated femtosecond photon echo in a dye-doped polymer film at. room temperature // Laser Pliys. Lett. 2006. V. 3, No 10. P. 485 489.
10. Lobkov V.S., Leontiev A.V., Salikhov K.M., Samartsev V.V., Safiullin G.M., Vorobyev A.Yu., Zuikov V.A. Femtosecond primary and stimulated photon echoes in a dye-doped polymer film at. room temperature // Laser Pliys. Lett. 2007. V. 17, No 10. P. 332 338.
11. Lobkov V.S., Petrushkin S.V., Salikhov K.M., Samartsev V.V., Safiullin G.M., Vorobyev A.Yu. Femtosecond photon echo in a dye-doped polymer film and the possibility of coherent, optical cooling // Laser Pliys. Lett. 2007. V. 17, No 5. P. 647 651.
12. Weiner A.M., Ippen E.P. Novel transient, scattering technique for femtosecond depliasing measurements// Opt.. Lett.. 1984. V. 9, No 2. P. 53 55.
Поступила в редакцию 26.12.08
Иванин Константин Валерьевич аспирант Казанского физико-технического института им. Е.К. Завойского КазНЦ РАН.
Леонтьев Андрей Владимрович аспирант Казанского физико-технического института им. Е.К. Завойского КазНЦ РАН.
94
К.В. ИВАНИН И ДР.
Лобков Владимир Сергеевич кандидат физико-математических паук, заведующий лабораторией быстропротекающих молекулярных процессов физико-технического института им. Е.К. Завойского КазНЦ РАН.
Никифоров Виктор Геннадьевич кандидат физико-математических паук, научный сотрудник Казанского физико-технического института им. Е.К. Завойского КазНЦ РАН.
Сафиуллин Георгий Маратович кандидат физико-математических паук, старший научный сотрудник Казанского физико-технического института им. Е.К. Завойского КазНЦ РАН.
Самарцев Виталий Владимирович доктор физико-математических паук, профессор. заведующий лабораторией нелинейной оптики Казанского физико-технического института им. Е.К. Завойского КазНЦ РАН.
Е-шаП: samaHsevesamaHsev.com
