CC BY
21
Электрохимическая энергетика. 2023. Т. 23, № 1. С. 33-40 Electrochemical Energetics, 2023, vol. 23, no. 1, pp. 33-40
https://energetica.sgu.ru https://doi.org/10.18500/1608-4039-2023-23-1-33-40, EDN: YBLAIY
Научная статья УДК 542.9526:547.551.1
ЭЛЕКТРОХИМИЧЕСКОЕ ВОССТАНОВЛЕНИЕ МНОГОСЛОЙНОГО ОКСИДА ГРАФЕНА
В ЩЕЛОЧНОМ ЭЛЕКТРОЛИТЕ
С. В. Брудник1, А. В. Яковлев10, Е. В. Яковлева1, А. А. Алфёров1, В. Н. Целуйкин2, А. С. Мостовой2
1 Саратовский государственный технический университет имени Гагарина Ю. А.
Россия, 410054, г. Саратов, ул. Политехническая, д. 77 2Энгельсский технологический институт (филиал) Саратовского государственного технического
университета имени Гагарина Ю. А.
Россия, 413100, Саратовская область, г. Энгельс, пл. Свободы, д. 17
Брудник Сергей Витальевич, аспирант, [email protected], https://orcid.org/0000-0001-7093-6494
Яковлев Андрей Васильевич, доктор технических наук, профессор, профессор кафедры «Химия и химическая
технология материалов», [email protected], https://orcid.org/0000-0002-3542-1927
Яковлева Елена Владимировна, кандидат химических наук, доцент, доцент кафедры «Экология и техносферная безопасность», [email protected], https://orcid.org/0000-0002-8489-9804 Алфёров Андрей Алексеевич, студент, [email protected], https://orcid.org/0000-0003-2610-9365 Целуйкин Виталий Николаевич, доктор технических наук, профессор кафедры «Технология и оборудование химических, нефтегазовых и пищевых производств», [email protected], https://orcid.org/0000-0002-7977-5823 Мостовой Антон Станиславович, кандидат технических наук, доцент кафедры «Технология и оборудование химических, нефтегазовых и пищевых производств», [email protected], https://orcid.org/0000-0003-2828-9988
Аннотация. Изложены результаты исследования электрохимического восстановления многослойного оксида графена при потенциостатическом режиме, показана возможность использования щелочного электролита (KOH) с концентрацией ниже 0.1 М. Идентификация электрохимически восстановленного оксида графена проводилась методами рентгенофазового анализа, ИК-Фурье и ИК-КР спектроскопией. Методом ИК-КР установлено увеличение интенсивности G и 2D полосы, свидетельствующее об образовании малослойных форм восстановленного оксида графена. Морфология поверхности электрохимически восстановленного оксида графена изучена методом СЭМ.
Ключевые слова: оксид графена, многослойный оксид графена, электрохимический синтез, электрохимическое восстановление, щелочной электролит
Для цитирования: Брудник С. В., Яковлев А. В., Яковлева Е. В., Алфёров А. А., Целуйкин В. Н., Мостовой А. С. Электрохимическое восстановление многослойного оксида графена в щелочном электролите // Электрохимическая энергетика. 2023. Т. 23, № 1. С. 33-40. https://doi.org/10.18500/1608-4039-2023-23-1-33-40, EDN: YBLAIY
Статья опубликована на условиях лицензии Creative Commons Attribution 4.0 International (CC-BY 4.0)
Article
Electrochemical reduction of multilayer graphene oxide in alkaline electrolyte
S. V. Brudnik1, A. V. Yakovlev10, E. V. Yakovleva1, A. A. Alferov1, V. N. Tseluikin2, A. S. Mostovoy2
1Yuri Gagarin State Technical University of Saratov 77 Polyteсhnicheskaya St., 410054 Saratov, Russia 2Engels Technological Institute (Branch), Yuri Gagarin State Technical University of Saratov 17 Svobody Sq., 413100 Engels, Saratov oblast, Russia
© БРУДНИК С. В., ЯКОВЛЕВ А. В., ЯКОВЛЕВА Е. В., АЛФЁРОВ А. А., ЦЕЛУЙКИН В. Н., МОСТОВОЙ А. С., 2023
Sergei V. Brudnik, [email protected], https://orcid.org/0000-0001-7093-6494 Andrei V. Yakovlev, [email protected], https://orcid.org/0000-0002-3542-1927 Elena V. Yakovleva, [email protected], https://orcid.org/0000-0002-8489-9804 Andrei A. Alferov, [email protected], https://orcid.org/0000-0003-2610-9365
Vitalii N. Tseluikin, [email protected], https://orcid.org/0000-0002-7977-5823 Anton S. Mostovoy, [email protected], https://orcid.org/0000-0003-2828-9988
Abstract. The results of the study of the electrochemical reduction of multilayer graphene oxide in the potentiostatic mode are presented and the possibility of using alkaline electrolyte (KOH) with the concentration below 0.1 M is shown. The identification of the electrochemically reduced graphene oxide was carried out using the XRD, FTIR and Raman-spectroscopy methods. Applying the method of Raman spectroscopy the increase in the intensity of the G and 2D bands, indicating the formation of few-layer forms of reduced graphene oxide was found. The surface morphology of the electrochemically reduced graphene oxide was studied by means of the SEM method.
Keywords: graphene oxide, multilayer graphene oxide, electrochemical synthesis, electrochemical reduction, alkaline electrolyte
For citation: Brudnik S. V., Yakovlev A. V., Yakovleva E. V., Alferov A. A., Tseluikin V. N., Mostovoy A. S. Electrochemical reduction of multilayer graphene oxide in alkaline electrolyte. Electrochemical Energetics, 2023, vol. 23, no. 1, pp. 33-40 (in Russian). https://doi.org/10.18500/1608-4039-2023-23-1-33-40, EDN: YBLAIY
This is an open access article distributed under the terms of Creative Commons Attribution 4.0 International License (CC-BY 4.0)
ВВЕДЕНИЕ
В настоящее время разработка высокоэффективных функциональных материалов для устройств накопления и преобразования энергии является одной из приоритетных задач электрохимической энергетики [1-3]. Особый интерес в данной области представляют графеновые материалы и их производные, в частности, оксид графен (ОГ), развитие химии которого получило широкое распространение в научных сообществах [4-7]. Эффективным методом изменения функциональных свойств ОГ является восстановление кислородсодержащих групп, как на базальной плоскости, содержащей гидроксильные и эпоксидные группы, так и на краевой плоскости, содержащей карбоксильные и карбонильные группы (хинонного и лактонного типа) [8], приводящее к образованию восстановленного оксида графена.
В литературе описаны различные химические и физико-химические методы восстановления, однако в основном они включают получение ОГ методом химического окисления графита по Хаммерсу [9, 10] и его восстановление с использованием гидразина (N2^) [11, 12], боргидрида на-
трия (ШВН4) [13], гидрохинона [14], аскорбиновой кислоты [15, 16]; методами термовосстановления [17], электрохимического восстановления [18, 19]. Конечной целью во всех случаях является реструктуризация графитовой матрицы, однако в зависимости от выбора восстановителя процессы восстановления приводят к различным восстановленным формам ОГ, характеризующихся соотношением С/О не более 20 [20]. Восстановленные формы ОГ отличаются от монослойного графена более дефектной структурой, сопровождающейся разрушением п-делокализованной системы графена, и сохранением менее 10% кислородсодержащих групп.
Целью данной работы является исследование электрохимического восстановления многослойного оксида графена в щелочном электролите, полученного электрохимическим анодным окислением графита.
МЕТОДИКА ЭКСПЕРЕМЕНТА
Синтез многослойного ОГ был проведён методом электрохимического (анодного) окисления дисперсного графита с фракционным составом от 400 до 600 мкм в сер-
ной кислоте [21]. Электрохимическое окисление проводили в гальвано статическом режиме током 0.4 А с последующим гидролизом окисленного графита до pH 5.7 и обработкой в ультразвуковой ванне (с частотой 40 кГц) в течение часа и последующей сушкой при температуре 90°C. Электрохимические измерения проводились на по-тенциостате P-150x (ООО «Элинс», Россия) в трехэлектродной ячейке с использованием платиновых катода и токоотво-да анода. Электродные потенциалы измерялись относительно ртутносульфатного (Hg/Hg2SO4/K2SO4) электрода сравнения.
Для получения электрохимически восстановленного оксида графена (в-ОГ) использовали дисперсию оксида графена в растворе KOH (0.05 М) с массовым соотношением 1: 4. Для определения потенциала катодного восстановления проводили потенциодинамические исследования в диапазоне потенциалов от 0.11 до -0.9 В со скоростью развертки потенциала 10 мВ/с. Электродные потенциалы измерялись относительно хлоридсеребряного электрода сравнения (Ag/AgCl/KCl).
Исследования распределения размеров частиц окисленного многослойного оксида графена (ОГ) и восстановленного оксида графена (в-ОГ) производились лазерным анализатором размеров частиц Analysette-22 NanoTech (Fritsch GmbH, Германия) с диапазоном измерения 0.08-2100 мкм.
Изучение морфологии поверхности и структуры частиц наноструктурирован-ного многослойного оксид графена осуществляли с помощью метода сканирующей электронной микроскопии (СЭМ) со встроенным энергодисперсионным анализом EXplorer (Aspex, США).
Спектры пропускания частиц нано-структурированного многослойного ОГ регистрировали на ИК-Фурье спектрометре «ФТ-801» («Симекс», Россия). Спектры комбинационного рассеяния (ИК-КР) зарегистрированы на приставке invia Raman microscope («Renishaw», Великобритания). Рентгенофазовый анализ (РФА) проводи-
ли на рентгеновском дифрактометре ARL X'TRA (Thermo Fisher Scientific (Ecublens) SARL, Швейцария).
ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ
Потенциодинамические исследования ОГ в растворе KOH (0.05 М) (рис. 1) при смещении потенциала в катодную область от стационарного потенциала (E = 0.1 В) не выявляют заметного увеличения тока до потенциала ^ - 0.6 В, при котором наиболее вероятным процессом будет адсорбция катионов водорода на поверхности ОГ:
2Н2О + 2 е- = Н2 + 2ОН- (рН>7). (1)
Электрохимическое восстановление, вероятнее всего, будет проходить по общему механизму:
ОГ + aH+ + be- ^ в-ОГ + cH2O. (2)
-900 -800 -700 -600 -500 -400 -300 -200 -100 0 100 Е, mV
Рис. 1. Потенциодинамические поляризационные кривые процесса катодного восстановления оксида графена при скорости развёртки 10 мВ/с в растворе KOH (0.05 M)
Fig. 1. Potentiodynamic polarization curves of the process of cathodic reduction of graphene oxide at the sweep rate of 10 mV/s in the KOH solution (0.05 M)
В связи с этим электрохимическое восстановление ОГ проводилось в потенцио-статическом режиме при потенциале -0.2 В с сообщением электроду ёмкости 0.2 А-г"1 (рис. 2).
Рис. 2. Потенциостатическая кривая процесса катодного восстановления оксида графена при потенциале -0.2 В в растворе KOH (0.05 M)
Fig. 2. Potentiostatic curve of the process of cathodic reduction of graphene oxide at the potential of -0.2 V in the solution of KOH (0.05 M)
Механизм взаимодействия адсорбированного водорода с кислородсодержащими функциональными группами требует дополнительного изучения. Судя по увеличению тока и гистерезиса на потенциодинами-ческих кривых по мере циклирования можно предположить восстановление кислородсодержащих групп и снижение их концентрации [22]:
—>
/
+ аИ+ + пе —>
C-C-O-H
(3)
+ cH2O,
О + aH+ + пе- + сЩО,
^COOH + пе- ^СОО" ^СОО" -> ЧШО' + e-,
\
шО' ^ C' + CO2, + )c' ^C-C,
(4)
(5)
(6)
(7)
C=O + аИ+ + пе- ^ C-O-H + cOH-,
(9)
^0=0 + аН+ + пе- ^0-Ы + СН2О. (10)
После процесса электрохимического восстановления удаётся получить фракцию в-ОГ с модальным размером частиц ~ ^18 мкм до 50%. Исходя из результатов СЭМ (рис. 3) структура частиц в-ОГ представлена в виде периодически повторяющихся упорядоченных слоев.
Рис. 3. Сканирующая электронная микроскопия электрохимически восстановленного оксида графена: a - х10000, б - x25000
Fig. 3. Scanning electron microscopy of electrochemi-cally reduced graphene oxide: a - x10000, b - x25000
Для идентификации строения и исследования свойств восстановленного ОГ использовали методы ИК- и ИК-КР-спектро-скопии, рентгенофазового анализа (РФА); исследование морфологии проводилось с использованием метода сканирующей электронной микроскопии (СЭМ).
На ИК-спектре ОГ (рис. 4) наблюдается интенсивный пик при 3481 см-1, соответствующий колебаниям гидроксильных групп, также находящихся между графено-выми слоями (пик ~3200 см-1). Присутствует пик при 1711 см-1 (С=О группа). Пик при 1635 см-1 обусловлен наличием sp2-ги-бридизации С=С в структуре графена. Полоса между 1103 см-1 соответствует деформационным колебаниям связей эпоксидных групп [15]. Полоса при 1350 см-1 представляет собой деформационное колебание -СООН групп.
3500 3000 2500 2000 1500 1000
Wavenumber, cm"1
Рис. 4. ИК-спектры оксида графена (1) и восстановленного оксида графена (2)
Fig. 4. IR spectra of graphene oxide (1) and reduced graphene oxide (2)
Стоит отметить, что в ИК-спектре в-ОГ интенсивность пиков валентных и деформационных колебаний снижается, пик, соответствующий колебаниям гидроксильных групп, смещается в область 3500 см-1, пик при 1635 см-1 смещается к 1602 см-1, пики при 1711 и 1103 см-1 не наблюдаются, что, возможно, свидетельствует о восстановлении карбонильных и эпоксидных групп.
В спектре комбинационного рассеивания ОГ (рис. 5) присутствуют D-полоса при 1345 см-1, характеризующая дефектность структуры, и G-полоса, которая описывает колебания системы sp2 углеродных связей (1594 см-1). Увеличение интенсивности полосы D по сравнению с полосой G указывает на увеличение количества неупорядоченной фазы в ОГ. В отличие от ИК-КР-спектров графитов для ОГ полоса D более интенсивна, чем полоса G, что связано с образованием sp3-гибридных связей в результате окисления графита [23]. G полоса ОГ смещена в сторону меньших волновых чисел, что подтверждает наличие дефектов в графеновых слоях. Смещение обертона D полосы, называемого 2D (~2700 см-1), коррелирует с количеством графеновых слоев. Пик D+D' в спектре ОГ более интенсивен, чем остальные обертона D полосы.
D G
_i_i_i_i_i_i_i_i_._
1000 1500 2000 2500 3000 3500
Raman shift, cm"1
Рис. 5. ИК-КР-спектры оксида графена (1) и восстановленного оксида графена (2)
Fig. 5. Raman spectra of graphene oxide (1) and reduced graphene oxide (2)
Увеличение количества слоев снижает интенсивность 2D-пика и сдвигает компоненты в сторону больших волновых чисел. Форма, а также наличие D+D' полосы в спектре указывают на то, что ОГ состоит из двух или более графеновых слоев. Кроме того более высокая интенсивность 2D-полосы по сравнению с G-полосой подтверждает наличие большего количества дефектов в структуре. Отношение интенсив-ностей Id/Ig показывает меру неупорядо-
ченности структуры - так, для ОГ 1о/1о = = 0.94.
В спектре комбинационного рассеивания в-ОГ наблюдается смещение пиков по сравнению с ОГ, присутствует D-полоса с максимумом пика ~1355 см-1 и G-полоса с максимумом 1584 см-1, форма 2D полосы в-ОГ имеет вид одиночного пика с максимумом в 2710 см-1 большей по интенсивности, чем в спектре ОГ, отсутствует D+D'. Отношение интенсивностей полос 1в/1о = 0.64.
10 15 20 25 30 35 40
29 (degrees)
Рис. 6. Дифрактограммы оксида графена (1) и восстановленного оксида графена (2)
Fig. 6. XRDs of graphene oxide (1) and reduced graphene oxide (2)
Результаты РФА показывают (рис. 6), что на рентгенограмме ОГ регистрируются сигналы с пиками при 20 = 11.86 и 26.12°, соответствующими дифракционным индексам плоскостей (001) и (002) оксида графена. Однако на дифрактограмме в-ОГ пик фазы оксида графена (001) отсутствует.
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
В результате проведенных исследований получен восстановленный многослойный оксид графена методом электрохимического катодного восстановления в щелочном электролите на основе 0.05 М КОН, при по-тенциостатическом режиме при потенциале -0.2 В.
Восстановленный оксид графена охарактеризован методами рентгенофазового анализа, ИК-Фурье спектроскопии, спектроскопии комбинационного рассеяния и сканирующей электронной микроскопии.
Полученный таким образом восстановленный оксид графена может применяться в качестве компонента электродов для накопителей энергии, а дополнительное его модифицирование галогенами и азотсодержащими функциональными группами позволит использовать его в качестве катализатора.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Khan A. H., Ghosh S., Pradhan B., Dalui A., Shrestha L. K., Acharya S., Ariga K. Two-dimensional (2D) nanomaterials towards electrochemical nanoarchitectonics and energy-related applications // Bull. Chem. Soc. 2017. Vol. 90. P. 627. https://doi.org/10.1246/bcsj.20170043
2. Iro Z. S., Subramani C., Dash S. S. A Brief Review on Electrode Materials for Supercapacitor // Int. J. Electrochem. Sci. 2016. Vol. 11. P. 10628-10643. https://doi.org/10.20964/2016.12.50
3. Dai L., Chang D. W., Baek J.-B., Lu W. Carbon Nanomaterials for Advanced Energy Conversion and Storage // Nano-Micro Letters. 2012. Vol. 8, iss. 8. P. 1130-1166. https://doi.org/10.1002/smll.201101594
4. Panahi-Sarmad M., Chehrazi E., Noroozi M., Raef M., Razzaghi-Kashani M., Baian M. A. H. Tuning the Surface Chemistry of Graphene Oxide
for Enhanced Dielectric and Actuated Performance of Silicone Rubber Composites // CS Appl. Electron. Mater. 2019. Vol. 1, № 2. P. 198-209. https://doi.org/ 10.1021/acsaelm.8b00042
5. Yu W., Sisi L., Haiyan Y, Jie L. Progress in the functional modification of graphene / graphene oxide: A review // RSC Adv. 2020. Vol. 10. P. 15328-15345 https://doi.org/10.1039/D0RA01068E
6. Sun L. Structure and synthesis of graphene oxide // Chin. J. Chem. Eng. 2019. Vol. 27, iss. 10. P. 2251-2260. https://doi.org/10.1016/jxjche.2019.05. 003
7. Paulchamy B., Arthi G., Lignesh B. D. A Simple Approach to Stepwise Synthesis of Graphene Oxide Nanomateria // J. Nanomed. Nanotechnol. 2015. Vol. 6, № 1. P. 1-4. https://doi.org/10.4172/2157-7439. 1000253
8. Brisebois P. P., Siaj M. Harvesting graphene oxide - years 1859 to 2019: A review of its structure, synthesis, properties and exfoliation // J. Mater. Chem. C. 2020. Vol. 8. P. 1517-1547. https://doi.org/ 10.1039/C9TC03251G
9. Yu H., Zhang B., Bulin C, Li R., Xing R. High-efficient Synthesis of Graphene Oxide Based on Improved Hummers Method // Sci. Rep. 2016. Vol. 6. Article number 36143. https://doi.org/10.1038/ srep36143
10. Alkhouzaam A., Qiblawey H., Khraisheh M., Atieh M. Synthesis of graphene oxides particle of high oxidation degree using a modified Hummers method // Ceram. 2020. Vol. 46, iss. 15. P. 23997-24007. https:// doi.org/10.1016/jxeramint.2020.06.177
11. De Silva K. K. H., Huang H.-H., Joshi R. K., Yoshimura M. Chemical reduction of graphene oxide using green reductants // Carbon. 2017. Vol. 119. P. 190199. https://doi.org/10.1016/jxarbon.2017.04.025
12. Chua C. K., Pumera M. The reduction of graphene oxide with hydrazine: Elucidating its reductive capability based on a reaction-model approach // Chem. Commun. 2016. Vol. 52. P. 72-75. https://doi.org/10. 1039/C5CC08170J
13. Guex L. G., Sacchi B., Peuvot K. F., Andersson R. L., Pourrahimi A. M., Ström V., Farris S., Olsson R. T. Experimental review: Chemical reduction of graphene oxide (GO) to reduced graphene oxide (rGO) by aqueous chemistry // Nanoscale. 2017. Vol. 9. P. 9562-9571. https://doi.org/10.1039/C7NR02943H
14. Liu Y., Feng J. An attempt towards fabricating reduced graphene oxide composites with traditional polymer processing techniques by adding chemical reduction agents // Compos. Sci. Technol. 2017. Vol. 140. P. 16-22. https://doi.org/10.1016/j. compscitech.2016.12.026
15. Lavin-Lopez M. P., Paton-Carrero A., Sanchez-Silva L., Valverde J. L., Romero A. Influence of the reduction strategy in the synthesis of reduced graphene oxide // Adv. Powder. Technol. 2017. Vol. 28, iss. 12. P. 3195-3203. https://doi.org/10.1016/j.apt.2017. 09.032
16. Abdolhosseinzadeh S., Asgharzadeh H., Seop K. H. Fast and fully-scalable synthesis of reduced
graphene oxide // Sci. Rep. 2015. Vol. 5. Article number 10160. https://doi.org/10.1038/srep10160
17. Sengupta I., Chakraborty S., Talukdar M., Pal S. K., Chakraborty S. Thermal reduction of graphene oxide: How temperature influences purity // J. Mater. Res. 2018. Vol. 33, iss. 23. P. 4113-4122. https://doi.org/10.1557/jmr.2018.338
18. Liu G., Xiong Z., Yang L., Shi H., Fang D., Wang M., Shao P., Luo X. Electrochemical approach toward reduced graphene oxide-based electrodes for environmental applications: A review // Sci. Total. Environ. 2021. Vol. 778. Article number 146301. https:// doi.org/10.1016/j.scitotenv.2021.146301.Epub2021
19. Harima Y., Setodoi S., Imae I., Komaguchi K., Ooyama Y., Ohshita J., Mizota H., Yano J. Electrochemical reduction of graphene oxide in organic solvents // Electrochimica Acta. 2011. Vol. 56, iss. 15. P. 5363-5368. https://doi.org/10.1016/j.electacta.2011. 03.117
20. Tarcan R., Todor-Boer O., Petrovai I., Leordean C., Astilean S., Botiz I. Reduced graphene oxide today // J. Mater. Chem. C. 2020. Vol. 8. P. 11981224. https://doi.org/10.1039/C9TC04916A
21. Яковлев А. В., Яковлева Е. В., Целуй-кин В. Н., Краснов В. В., Мостовой А. С., Рахмету-лина Л. А., Фролов И. Н. Электрохимический синтез многослойного оксида графена анодным окислением дисперсного графита // Электрохимия. 2019. Т. 55, № 12. С. 1463-1470. https://doi.org/10.1134/ S0424857019120193
22. Marrani A. G., Motta A., Schrebler R., Zanoni R., Dalchiele E. A. Insights from experiment and theory into the electrochemical reduction mechanism of graphene oxide // Electrochimica Acta. 2019. Vol. 304. P. 231-238. https://doi.org/10.1016/j.electacta.2019.02. 108
23. Muzyka R., Drewniak S., Pustelny T., Chrubasik M., Gryglewicz G. Characterization of Graphite Oxide and Reduced Graphene Oxide Obtained from Different Graphite Precursors and Oxidized by Different Methods Using Raman Spectroscopy // Materials. 2018. Vol. 11, iss. 7. P. 1-15. https://doi.org/ 10.3390/ma11071050
REFERENCES
1. Khan A. H., Ghosh S., Pradhan B., Dalui A., Shrestha L. K., Acharya S., Ariga K. Two-dimensional (2D) nanomaterials towards electrochemical nanoarchitectonics and energy-related applications. Bull. Chem. Soc., 2017, vol. 90, pp. 627. https://doi.org/10. 1246/bcsj.20170043
2. Iro Z. S., Subramani C., Dash S. S. A Brief Review on Electrode Materials for Supercapacitor. Int. J. Electrochem. Sci., 2016, vol. 11, pp. 10628-10643. https://doi.org/10.20964/2016.12.50
3. Dai L., Chang D. W., Baek J.-B., Lu W. Carbon Nanomaterials for Advanced Energy Conversion and Storage. Nano-Micro Letters, 2012, vol. 8, iss. 8, pp. 1130-1166. https://doi.org/10.1002/smll.201101594
4. Panahi-Sarmad M., Chehrazi E., Noroozi M., Raef M., Razzaghi-Kashani M., Baian M. A. H. Tuning the Surface Chemistry of Graphene Oxide for Enhanced Dielectric and Actuated Performance of Silicone Rubber Composites. CS Appl. Electron. Mater., 2019, vol. 1,
no. 2, pp. 198-209. https://doi.org/10.1021/acsaelm. 8b00042
5. Yu W., Sisi L., Haiyan Y., Jie L. Progress in the functional modification of graphene / graphene oxide: A review. RSC Adv., 2020, vol. 10, pp. 15328-15345 https://doi.org/10.1039/D0RA01068E
6. Sun L. Structure and synthesis of graphene oxide. Chin. J. Chem. Eng., 2019, vol. 27, iss. 10, pp. 22512260. https://doi.org/10.1016/jxjche.2019.05.003
7. Paulchamy B., Arthi G., Lignesh B. D. A Simple Approach to Stepwise Synthesis of Graphene Oxide Nanomateria. J. Nanomed. Nanotechnol., 2015, vol. 6, no. 1, pp. 1-4. https://doi.org/10.4172/2157-7439. 1000253
8. Brisebois P. P., Siaj M. Harvesting graphene oxide - years 1859 to 2019: A review of its structure, synthesis, properties and exfoliation. J. Mater. Chem. C, 2020, vol. 8, pp. 1517-1547. https://doi.org/10.1039/ C9TC03251G
9. Yu H., Zhang B., Bulin C., Li R., Xing R. High-efficient Synthesis of Graphene Oxide Based on Improved Hummers Method. Sci. Rep., 2016, vol. 6, article no. 36143. https://doi.org/10.1038/srep36143
10. Alkhouzaam A., Qiblawey H., Khraisheh M., Atieh M. Synthesis of graphene oxides particle of high oxidation degree using a modified Hummers method. Ceram, 2020, vol. 46, iss. 15, pp. 23997-24007. https:// doi.org/10.1016/jxeramint.2020.06.177
11. De Silva K. K. H., Huang H.-H., Joshi R. K., Yoshimura M. Chemical reduction of graphene oxide using green reductants. Carbon, 2017, vol. 119, pp. 190199. https://doi.org/10.1016/jxarbon.2017.04.025
12. Chua C. K., Pumera M. The reduction of graphene oxide with hydrazine: Elucidating its reductive capability based on a reaction-model approach. Chem. Commun., 2016, vol. 52, pp. 72-75. https://doi.org/10. 1039/C5CC08170J
13. Guex L. G., Sacchi B., Peuvot K. F., Andersson R. L., Pourrahimi A. M., Ström V., Farris S., Olsson R. T. Experimental review: Chemical reduction of graphene oxide (GO) to reduced graphene oxide (rGO) by aqueous chemistry. Nanoscale, 2017, vol. 9, pp. 9562-9571. https://doi.org/https://doi.org/10.1039/ C7NR02943H
14. Liu Y., Feng J. An attempt towards fabricating reduced graphene oxide composites with traditional polymer processing techniques by adding chemical reduction agents. Compos. Sci. Technol., 2017, vol. 140, pp. 16-22. https://doi.org/10.1016/jxompscitech.2016. 12.026
15. Lavin-Lopez M. P., Paton-Carrero A., Sanchez-Silva L., Valverde J. L., Romero A. Influence of the reduction strategy in the synthesis of reduced graphene oxide. Adv. Powder. Technol., 2017, vol. 28, iss. 12, pp. 3195-3203. https://doi.org/10.1016/j.apt. 2017.09.032
16. Abdolhosseinzadeh S., Asgharzadeh H., Seop K. H. Fast and fully-scalable synthesis of reduced graphene oxide. Sci. Rep., 2015, vol. 5, article no. 10160. https://doi.org/10.1038/srep10160
17. Sengupta I., Chakraborty S., Talukdar M., Pal S. K., Chakraborty S. Thermal reduction of graphene oxide: How temperature influences purity. J. Mater. Res.,
2018, vol. 33, iss. 23, pp. 4113-4122. https://doi.org/10. 1557/jmr.2018.338
18. Liu G., Xiong Z., Yang L., Shi H., Fang D., Wang M., Shao P., Luo X. Electrochemical approach toward reduced graphene oxide-based electrodes for environmental applications: A review. Sci. Total. Environ., 2021, vol. 778, article no. 146301. https://doi. org/10.1016/j.scitotenv.2021.146301.Epub2021
19. Harima Y., Setodoi S., Imae I., Komaguchi K., Ooyama Y., Ohshita J., Mizota H., Yano J. Electrochemical reduction of graphene oxide in organic solvents. Electrochimica Acta, 2011, vol. 56, iss. 15, pp. 5363-5368. https://doi.org/10.1016/j.electacta.2011. 03.117
20. Tarcan R., Todor-Boer O., Petrovai I., Leordean C., Astilean S., Botiz I. Reduced graphene oxide today. J. Mater. Chem. C, 2020, vol. 8, pp. 11981224. https://doi.org/10.1039/C9TC04916A
21. Yakovlev A. V., Yakovleva E. V., Tseluikin V. N., Krasnov V. V., Mostovoy A. S., Rakhmetulina L. A., Frolov I. N. Electrochemical synthesis of multilayer graphene oxide by anodic oxidation of disperse graphite. Russ. J. Electrochem.,
2019, vol. 55, no. 12, pp. 1196-1202. https://doi.org/10. 1134/S102319351912019X
22. Marrani A. G., Motta A., Schrebler R., Zanoni R., Dalchiele E. A. Insights from experiment and theory into the electrochemical reduction mechanism of graphene oxide. Electrochimica Acta, 2019, vol. 304, pp. 231-238. https://doi.org/10.1016Zj.electacta.2019.02. 108
23. Muzyka R., Drewniak S., Pustelny T., Chrubasik M., Gryglewicz G. Characterization of Graphite Oxide and Reduced Graphene Oxide Obtained from Different Graphite Precursors and Oxidized by Different Methods Using Raman Spectroscopy. Materials, 2018, vol. 11, iss. 7, pp. 1-15. https://doi.org/ 10.3390/ma11071050
Поступила в редакцию 12.01.2023; одобрена после рецензирования 25.01.2023; принята к публикации 15.03.2023 The article was submitted 12.01.2023; approved after reviewing 25.01.2023; accepted for publication 15.03.2023
