CC BY
8
ФИЗИКА
УДК 537.312.8
Б01 10.21685/2072-3040-2018-3-7
А. Р. Харматуллин, И. Ф. Гильмутдинов, В. В. Парфенов, И. И. Нигьматуллина
ЭЛЕКТРИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА СТРОНЦИЙ-ЗАМЕЩЕННЫХ ФЕРРИМАНГАНИТОВ ТУЛИЯ И ИТТЕРБИЯ
Аннотация.
Актуальность и цели. Существенная взаимосвязь магнитных (с одной стороны, проводящих, а с другой - сегнетоэлектрических) свойств диамагнитно-замещенных манганитов редкоземельных элементов может быть использована для создания различных спинтронных устройств. Большинство экспериментальных исследований к настоящему времени посвящено изучению эффекта гигантского магнитосопротивления в диамагитно-разбавленных манганитах «легких» лантаноидов, имеющих перовскитоподобную кристаллическую решетку. Манганиты «тяжелых» лантаноидов менее исследованы с этой точки зрения.
Материалы и методы. Манганиты тулия Тш0,658г0,35ре0,3Мп0,7О3 и иттербия УЬ0,828г0,18Ре0,15Мп0,85О3 с частичным замещением лантаноида на стронций, а марганца на железо приготовлены по керамической технологии. Исследованы их электропроводность и гальваномагнитные явления, в том числе гигантское магнитосопротивление, в широком интервале температур и магнитных полей.
Результаты. На температурной зависимости удельного сопротивления УЬ0,82Бг0,18Ре0,15Мп0,85О3 обнаружена точка перехода «металл-диэлектрик» (ТМ1), которая сдвигается в сторону высоких температур с ростом внешнего магнитного поля.
Выводы. Стронций-замещенные ферриманганиты «тяжелых» лантаноидов (Тш, УЬ), также как и манганиты «легких» лантаноидов, являются полупроводниками, причем при тех же концентрациях диамагнитных ионов удельное сопротивление «ильменитов» на несколько порядков выше, чем «перовскитов». В магнитном поле происходит сдвиг температуры ТМ в область высоких температур, что приводит к «биполярному» магнитосопротивлению. Абсолютная величина 5 достигает нескольких десятков процентов при температурах, близких к комнатной.
Ключевые слова: ферриманганиты, электропроводность, магнитосопро-тивление, эффект Холла.
A. R. KharmatuШn, I. F. Gil'mutdinov, V. V. Parfenov, 1.1. Nig'matuПma
© 2018 Харматуллин А. Р., Гильмутдинов И. Ф., Парфенов В. В., Нигьматуллина И. И. Данная статья доступна по условиям всемирной лицензии Creative Commons Attribution 4.0 International License (http:// creativecommons.org/licenses/by/4.0/), которая дает разрешение на неограниченное использование, копирование на любые носители при условии указания авторства, источника и ссылки на лицензию Creative Commons, а также изменений, если таковые имеют место.
ELECTRICAL PROPERTIES OF STRONTIUM-SUBSTITUTED FERRIMANGANITES OF THULIUM AND ITTERBIUM
Abstract.
Background. The essential interrelation of magnetic properties with conducting and ferroelectricproperties of diamagnetic-substituted manganites of rare-earth elements can be used to create various spintronic devices. Most of the experimental studies to date have been devoted to the study of the giant magnetoresistance (GMR) effect in diamagnetically diluted manganites of "light" lanthanides having a perovskite-like crystal lattice. The manganites of the "heavy" lanthanides having a ilmenite-like crystal latticeare less investigated from this point of view.
Materials and methods. Manganites of thulium Tmo.55Sro.35Feo.3Mno.7O3 and ytterbium Ybo82Srai8Fea15Mn0.85O3 with partial replacement of lanthanide to strontium, and manganese to iron are prepared according to ceramic technology. Their electrical conductivity and galvanomagnetic phenomena, including GMR, were studied in a wide range of temperatures and magnetic fields.
Results. The temperature dependence of the resistivity, Yb082Sr0.18Fe0.15Mn085O3, reveals a metal-insulator transition point (TM), which shifts toward higher temperatures with increasing external magnetic field.
Conclusions. Strontium-substituted ferrimanganites of "heavy" lanthanides (Tm, Yb) are semiconductors, but at the same concentrations of diamagnetic ions the resistivity of "ilmenites" is several orders of magnitude higher than "perovskites".
In a magnetic field, the TMI temperature shifts to high temperatures, which leads to a "bipolar" magnetoresistance. The absolute value of 5 reaches several tens of percent at temperatures close to room temperature.
Key words: ferrimanganites, electrical conductivity, magnetoresistance, Hall effect.
Введение
Магнитные полупроводники - диамагнитно-замещенные манганиты редкоземельных элементов - обладают рядом необычных гальваномагнитных свойств, в том числе гигантским магнитосопротивлением (ГМС), достигающим сотен процентов [1], нетривиальными термомагнитными свойствами [2]. Эти эффекты могут представлять практическую значимость для устройств записи/считывании информации, спинтронных устройств и т.п. Существенным недостатком манганитов следует признать то, что максимальные величины гальвано- и термомагнитных эффектов наблюдаются в них при температурах так называемого перехода «металл-диэлектрик» (TM), лежащих ниже комнатной температуры. Эта температура, в свою очередь, коррелирует, но не обязательно совпадает, с температурой магнитного фазового перехода ТС. Температуру ТС можно увеличить частичной заменой катионов Mn3+ (S = 2) на катионы с большим спином Fe3+ (S = 5/2). При этом магнитосопротивление (МС) ферриманганганитов при температурах, близких к комнатной, становится «биполярным», т.е. может быть отрицательным при одних температурах и положительным при других, а абсолютная величина МС может составлять нескольких десятков процентов [3].
Методика эксперимента
Нами исследованы электрические и гальваномагнитные свойства керамических образцов стронций-замещенных ферриманганита тулия
Tm0,65Sr0,35Fe0,3Mn0,7O3 и иттербия Yb0,82Sr0,18Fe0,15Mn0,85O3. В отличие от ман-ганитов «легких» лантаноидов, кристаллизующихся в орторомбической пе-ровскитоподобной структуре, манганиты «тяжелых» тулия и иттербия кристаллизуются в ильменито-подобной решетке с гексагональной симметрией. Однофазность образцов контролировалась методом рентгеноструктурного анализа. Установлено, что ферриманганит Tm0,65Sr0,35Fe0,3Mn0,7O3 кристаллизуется в решетке с гексагональной симметрией (пространственная группа P63cm). Для ферриманганита иттербия при той же концентрации диамагнитного катиона Sr2+ однофазных образцов получить не удалось, что связано, по нашему мнению, с большой разницей ионных радиусов катионов иттербия и стронция [4]. При уменьшении концентрации иона-заместителя в 2 раза образцы Yb0,82Sr0,18Fe0,15Mn0,85O3 на 95 % состоят из основной гексагональной фазы, хотя небольшое количество орторомбического (Pbnm) Sr (Mn, Fe) O3 все же присутствует.
Для обоих образцов изучены температурные зависимости удельного сопротивления, магнитосопротивления образцов, а также зависимость электрического сопротивления от внешнего магнитного поля. Измерения проводились четырехзондовым методом Ван дер Пау на приборе Physical Property Measurement System (PPMS), омичность контактов из индий-галлиевой пасты проверялась по их вольт-амперным характеристикам. Диапазон температур составлял 180-350 K, магнитных полей 0-9 Тл.
Результаты и их обсуждение
В табл. 1 представлены некоторые электрические и гальваномагнитные параметры образцов.
Таблица 1
Электрические параметры ферриманганитов тулия и иттербия
Соединение p, Ом см (300 К) э CO Smax, % (В = 9 Тл)
Tm0,65Sr0,35Fe0,3Mn0,7O3 22 0,33 -15 (Т = 264 К)
Yb0,82Sr0,18Fe0,15Mnc,8sO3 8,4 • 104 0,24 +29 (Т = 309 К)
На рис. 1 представлена зависимость удельного сопротивления от температуры для образца Тт0,658г0,35Ре0,3Мп0,7О3. Видно, что во всем диапазоне температур наблюдается типичная полупроводниковая зависимость, т.е. с увеличением температуры сопротивление падает, зависимость р(Т) имеет активационный характер и в нулевом магнитном поле, и в поле 9 Тл. При наложении поля удельное сопротивление образца увеличивается, т.е. наблюдается небольшое положительное магнитосопротивление.
На рис. 2 представлена зависимость удельного сопротивления от температуры для образца УЬ0,828г018Ре0,15Мп0 85О3. При сохранении в целом полупроводникового характера проводимости величина удельного сопротивления этого образца на три порядка больше удельного сопротивления ферриманганита тулия. Кроме того, на зависимости р(Т) при Т = 258 К появляется область со сменой знака температурного коэффициента Эр/ЭГ, отвечающая переходу «металл-диэлектрик». При этом температура перехода в магнитно-упорядоченную фазу, как показали мессбауэровские измерения, у этого об-
разца существенно ниже [4]. Магнитная сверхтонкая структура в мессбауэ-ровских спектрах отсутствует при Т = 180 К и появляется при Т = 80 К. Следовательно, в интервале температур 80-260 К магнитная микроструктура образца отвечает так называемой фазе Гриффитса [5]. Температура перехода (Тм/) увеличивается при наложении внешнего магнитного поля, т.е. МС должно иметь отрицательную и положительную составляющие.
Рис. 1. Температурная зависимость удельного сопротивления для образца Тт0,658г0,35Бе0,3Мп0,7О3
Рис. 2. Температурная зависимость удельного сопротивления для образца УЪ0,828г0,18Бе0,15Мп0,85О3
В качестве параметра, характеризующего эффект МС, нами выбрано отношение разности удельного сопротивления во внешнем магнитном поле и без него к сопротивлению в магнитном поле, как это принято для магнитных полупроводников:
*(нТ )_Р(Н, Т )-р(0, т)
5(Я,Т)"—р(н ,т) , (1)
«Биполярное» магнитосопротивление УЪ0,828г0д8Ре0,15Мп0,85О3 представлено на рис. 3. Максимальное значение положительной составляющей магни-тосопротивления достигается при температуре, близкой к комнатной (309,2 К) и составляет 29,3 %, что сравнимо со значениями, получаемыми в многослойных системах из ферромагнитных и немагнитных металлов. Максимум отрицательной составляющей магнитосопротивления - 15 % при температуре 264,2 К.
Рис. 3. Температурная зависимость магнитосопротивления УЪ0,828г0,18Ре0,15Мп0,85О3
Полевые зависимости р для образца состава УЪ0,828г0д8Ре0д5Мп0,85О3 получены при температурах 264 К и 300 К (рис. 4), т.е. и для отрицательной, и для положительной составляющих МС.
Для образца УЪ0,828г0д8Ре0д5Мп0,85О3 были выполнены оценки подвижности и концентрации носителей заряда по холловским измерениям. Во всем температурном диапазоне холловские измерения провести не удалось из-за высокого сопротивления образца (и, соответственно, малого рабочего тока) при низких температурах. Поэтому в табл. 2 приведены холловские данные только при комнатной температуре.
По знаку коэффициента Холла видно, что носителями заряда являются электроны. Небольшая подвижность (менее 1 см2/В • с) является типичной для оксидных магнитных полупроводников.
20000 40000 60000 80000 100000 Н,Ое
109000-,
108500-
О
Q.
108000-
0 20000 40000 60000 80000 100000 Н,Ое
б)
Рис. 4. Зависимость удельного сопротивления образца УЬ0,828г0,18Бе0,15Мп0,85О3 от внешнего магнитного поля Н при температурах 264 К (а), 300 К (б)
Таблица 2
Подвижность и концентрация носителей заряда для образца УЬ0,828г0,18ре0,15Мпс,85О3
RH, см3/Кл ц, см2/Вс n, см-3
-0,6 • 105 0,76 1 • 1014
Заключение
В результате исследований электрических свойств стронций-заме-щенных ферриманганитов тулия Тт0,658г0,35Бе0,3Мп0,7О3 и иттербия УЬ0,828г0,18Бе0,15Мп0,85О3 было установлено:
1. Стронций-замещенные ферриманганиты «тяжелых» лантаноидов (Tm, Yb), так же как и манганиты «легких» лантаноидов, являются полупроводниками.
2. При тех же концентрациях диамагнитных ионов удельное сопротивление «ильменитов» на несколько порядков выше, чем «перовскитов».
3. В магнитном поле происходит сдвиг температуры TM в область высоких температур, что приводит к «биполярному» магнитосопротивлению.
4. Абсолютная величина 5 достигает несколько десятков процентов при температурах, близких к комнатной.
Библиографический список
1. Нагаев, Э. Л. Манганиты лантана и другие магнитные проводники с гигантским магнитосопротивлением / Э. Л. Нагаев // Успехи физических наук. - 1995. -Т. 155, № 8. - С. 833-857.
2. Asamitsu, T. Thermoelectric effect in La1-xSrxMnO3 / T. Asamitsu, Y. Moritomo, Y. Tokura // Phys. Rev. B. - 1995. - Vol. 53, № 5, - Р. 2952-2955.
3. Парфенов, В. В. Электрические и магнитные свойства свинец-замещенных ферри-манганитов лантана / В. В. Парфенов, Ш. Ш. Башкиров, А. А. Валиуллин, А. В. Аверьянов // Физика твердого тела. - 2000. - Т. 42. - С. 1272-1274.
4. Исследование Sr-допированных ферроманганитов иттербия методами ЭПР и мес-сбауэровской спектроскопии / И. И. Нигьматуллина, В. В. Парфенов, Р. М. Еремина, Т. П. Гаврилова, И. В. Яцык // Физика твердого тела. - 2018. - Т. 50, № 5. -С. 933-939.
5. Криворучко, В. Н. Фаза Гриффитса, магнитные и транспортные свойства до-пированных манганитов / В. Н. Криворучко, М. А. Марченко // Журнал экспериментальной и теоретической физики. - 2012. - Т. 142, № 1. - С. 138-150.
References
1. Nagaev E. L. Uspekhi fizicheskikh nauk [Progress of physical sciences]. 1995, vol. 155, no. 8, pp. 833-857.
2. Asamitsu T., Moritomo Y., Tokura Y. Phys. Rev. B. 1995, vol. 53, no. 5, pp. 29522955.
3. Parfenov V. V., Bashkirov Sh. Sh., Valiullin A. A., Aver'yanov A. V. Fizika tverdogo tela [Solid state physics]. 2000, vol. 42, pp. 1272-1274.
4. Nig'matullina I. I., Parfenov V. V., Eremina R. M., Gavrilova T. P., Yatsyk I. V. Fizika tverdogo tela [Solid state physics]. 2018, vol. 50, no. 5, pp. 933-939.
5. Krivoruchko V. N., Marchenko M. A. Zhurnal eksperimental'noy i teoreticheskoy fiziki [Journal of experimental and theoretical physics]. 2012, vol. 142, no. 1, pp. 138-150.
Харматуллин Айнур Рашитович
магистрант, Казанский федеральный университет (Россия, г. Казань, ул. Кремлевская, 15А)
E-mail: kharmatullin@mail.ru
Kharmatullin Aynur Rashitovich
Master's degree student, Kazan Federal University (16A Kremlyovskaya street, Kazan, Russia)
Гильмутдинов Ильдар Фаритович
младший научный сотрудник, центр квантовых технологий, Казанский федеральный университет (Россия, г. Казань, ул. Кремлевская, 15А)
E-mail: IFGilmutdinov@kpfu.ru
Парфенов Виктор Всеволодович
доктор физико-математических наук, профессор, кафедра физики твердого тела, Казанский федеральный университет (Россия, г. Казань, ул. Кремлевская, 15А)
E-mail: Viktor.Parfenov@kpfu.ru
Нигьматуллина Ильсияр Илдусовна аспирант, Казанский федеральный университет (Россия, г. Казань, ул. Кремлевская, 15 А)
E-mail: Nigma@svel.ru
Gil'mutdinov Il'dar Faritovich Junior researcher, quantum technology center, Kazan Federal University (16A Kremlyovskaya street, Kazan, Russia)
Parfenov Viktor Vsevolodovich Doctor of physical and mathematical sciences, professor, sub-department of solid state physics, Kazan Federal University (16A Kremlyovskaya street, Kazan, Russia)
Nig'matullina Il'siyar Ildusovna
Postgraduate student, Kazan Federal University (16A Kremlyovskaya street, Kazan, Russia)
УДК 537.312.8 Харматуллин, А. Р.
Электрические свойства стронций-замещенных ферриманганитов тулия и иттербия / А. Р. Харматуллин, И. Ф. Гильмутдинов, В. В. Парфенов, И. И. Нигьматуллина // Известия высших учебных заведений. Поволжский регион. Физико-математические науки. - 2018. - № 3 (47). - С. 79-86. - БО1 10.21685/2072-3040-2018-3-7.
