CC BY
138
УДК 621.039.51
ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЕ ОПРЕДЕЛЕНИЕ ЧУВСТВИТЕЛЬНОСТИ МЕТОДА ИНСТРУМЕНТАЛЬНОГО НЕЙТРОННО-АКТИВАЦИОННОГО АНАЛИЗА С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ ИМПУЛЬСНОГО ГРАФИТОВОГО РЕАКТОРА ИГР
Алейников Юрий Владимирович,
начальник лаборатории физики реакторных установок Института атомной энергии НЯЦ РК, Казахстан, 711100, г. Курчатов, ул. Красноармейская, 10.
E-mail: [email protected]
Попов Юрий Анатольевич,
заместитель начальника лаборатории физики реакторных установок Института атомной энергии НЯЦ РК, Казахстан, 711100, г. Курчатов, ул. Красноармейская, 10. E-mail: [email protected]
Прозорова Ирина Валентиновна,
начальник группы лаборатории физики реакторных установок Института атомной энергии НЯЦ РК, Казахстан, 711100, г. Курчатов, ул. Красноармейская,10. E-mail: [email protected]
Кожаханов Сымбат Балтабекович,
инженер 2 категории лаборатории физики реакторных установок Института атомной энергии НЯЦ РК, Казахстан, 711100, г. Курчатов, ул. Красноармейская,10. E-mail: kozhakhanov @nnc.kz
Актуальность работы обусловлена необходимостью использования методов неразрушающего контроля при поиске и разведке месторождений полезных ископаемых в добывающей промышленности, а также при экологических исследованиях. Цель работы: адаптация методик инструментального нейтронно-активационного анализа проб минерального сырья при использовании исследовательского импульсного реактора ИГР с учетом условий облучения, физических и технических особенностей реактора.
Методы исследования: инструментальный нейтронно-активационный анализ; выбор оптимальных режимов облучения проб минерального сырья; подготовка и облучение образцов проб в экспериментальном канале реактора ИГР; обработка и анализ экспериментальных данных.
Научная новизна: в рамках работ по адаптации инструментального нейтронно-активационного анализа определены условия внедрения метода для элементного анализа проб минерального сырья и объектов внешней среды на уникальном по своим характеристикам импульсном графитовом реакторе ИГР.
Результаты: выбраны оптимальные режимы облучения проб минерального сырья; представлены результаты определения чувствительности метода инструментального нейтронно-активационного анализа и скорости реакций радиационного захвата. Проведен анализ чувствительности метода инструментального нейтронно-активационного анализа для конкретных условий облучения и измерений. Приведены экспериментально определенные погрешности измерения площади пиков полного поглощения и результаты сравнения расчетных и экспериментальных значений скорости реакции (n, ?) для элементов-аналитов.
Ключевые слова:
Реактор ИГР, инструментальный нейтронно-активационный анализ, чувствительность метода, скорость реакций, элементы-аналиты, нейтронно-физические расчеты.
Современные методики элементного анализа позволяют реализовать на практике схемы акти-вационного анализа, предусматривающие определение значительного числа элементов из небольшого образца, что сразу дает обширную аналитическую информацию (многоэлементный анализ) [1-3].
Инструментальный нейтронно-активационный анализ (ИНАА) является достаточно чувствительным методом, при этом важным параметром является предел обнаружения элементов [4, 5]. Представленные экспериментальные результаты, полученные при облучении международных стандарт-
ных образцов в экспериментальном канале реактора ИГР, позволяют сделать вывод о приемлемой точности обнаружения элементов [6].
Использование исследовательского реактора ИГР для выполнения инструментального нейтрон-но-активационного анализа (ИНАА) позволяет расширить область применения этого реактора [7-9]. Перспективность работ, связанных с определением содержания благородных металлов и делящихся материалов в пробах различного характера (геологических, экологических и т. п.), обеспечивается постоянным и устойчивым спросом на их проведение [10-13].
Методика экспериментов и характеристики образцов
Для проведения исследований были использованы стандартные образцы GSJ: JA-3 и JB-1 [14-17]. Образцы, подготовленные согласно методическим указаниям по подготовке проб минерального сырья для проведения ИННА [18], были расфасованы в полиэтиленовые пакеты. Средние размеры образца составляли 8x8 мм с удельной толщиной от 80 до 400 мг/см2. Далее пакеты с образцами размещались в полиэтиленовом контейнере, который затем устанавливался в экспериментальный канал реактора ИГР.
Режимы облучения (мощность реактора и время облучения) выбирались с учетом результатов предварительно проведенных нейтронно-физиче-ских и теплофизических расчетов. Во время исследований на реакторе ИГР были проведены два пуска, различающееся длительностью и мощностью реактора. Характеристики пусков реактора приведены в табл. 1.
Таблица 1. Характеристики пусков реактора ИГР Table 1. Features of IGR reactorstart-ups
C = Ld ■ m■lG6
Номер пуска Number of a sturt-up Энерговыделение в кладке реактора, МДж Power release in the reactor pile, mJ Средняя мощность реактора, МВт Average power of the reactor, MW Длительность пуска (время облучения образцов), с Start-up duration (sample radiation time), s Флюенс тепловых нейтронов, н/см2 Thermal neuron fluen-ce, n/cm2
181Ф3 60 5,80 10,34 3,17^1014
181Ф4 4900 1,09 4460 2,58■10,6
S- ( E ) ■ ms
(1)
где Cmin - чувствительность определения элемента, мкг/г; m - масса элемента в образце, г; ms - масса образца, г; S(E) - площадь пика полного поглощения (ППП) с энергией Е; !,=2,71+3,29^2В - критический уровень при отсутствии интерферирующих ППП в области интересов (ROI) [21-25]; B -континуум (подложка) под ППП в области ROl.
Скорость реакции на ядрах изотопа-мишени элемента-аналита расчитывалась по формуле (2) [22-25]:
л / м 1
R = A> (2)
в-N.
(1 - e-Я'" )'
где Лы - удельная активность радиоизотопа-продукта реакции, Бк/г; 9 - содержание изотопа в естественной смеси, отн. ед [26]; М - молярная масса элемента, г/моль; ИЛ - число Авагадро, ^Л=6,02-1023моль1; - время облучения пробы, с; Я - постоянная распада продукта реакции, с-1.
Удельная активность радиоизотопа-продукта реакции на ядрах изотопа-мишени элемента-ана-лита (на 1 г элемента-аналита), приведенная на момент окончания облучения, рассчитывалась по формуле (3):
4 =
S- ( E )
Я^ U
■ p ■e (1 - e-Я'Й ) ■ eЯ
l
m
(3)
Элементный анализ облученных образцов основан на неразрушающем гамма-спектрометрическом анализе спектра излучения радиоактивных элементов. Измерения энергетического спектра гамма-излучения образцов выполнялись на двух многоканальных гамма-спектрометрах, состоящих из 4096-канальных анализаторов импульсов и полупроводниковых детекторов (ППД) из особо чистого германия с разрешением 2 кэВ по линии 1332 кэВ.
После проведения пуска 181Ф3 минимальная выдержка образцов после окончания облучения составила 600 с. Время измерения выбиралось в зависимости от периода полураспада короткожи-вущих изотопов и составило 200 с.
После проведения пуска 181Ф4 измерения проводились через 1, 2, 6 суток и через 3 и 4 недели. Минимальная выдержка образцов после окончания облучения составила 20 ч. Время измерений выбиралось в диапазоне от 1,4 до 17 ч.
Определение чувствительности метода ИНАА проводилось для конкретных условий измерений [19, 20]. Чувствительность определения элементов для реальных спектров образцов с известным содержанием элемента в образце, рассчитывалась по формуле (1):
где т - масса элемента-аналита в образце, г; Б(Е) -площадь ППП с энергией Е; Я - постоянная распада продукта реакции, с-1; р - выход гамма-квантов [27, 28]; е - эфективность регистрации гамма-квантов (зависимости е от энергии Е приведены в приложении А); tco - время между окончанием облучения и измерением пробы, с; tR - текущее время измерения, с; tL - время измерения, с учетом времени обработки сигнала аналого-цифровым преобразователем спектрометра, с.
Результаты экспериментов
Всего в ходе проведения многоэлементного ИНАА с использованием реактора ИГР в составе анализируемых образцов идентифицировано 36 элементов: А1, Аз, Аи, Ва, Бг, Са, Се, Со, Сг, Ся, Еи, Са, Fe, Ш, Но, К, La, Lu, М§, Мп, Ш, Из, БЬ, Бс, Бт, Бг, Та, ТЬ, ТЬ, Т1, и, V, W, УЬ, Zn, Zг.
В табл. 2 представлены результаты анализа образцов при определении в них породообразующих элементов, а также скорость реакции на ядрах изотопов элементов-аналитов, приведенная к мощности реактора ИГР 1 МВт, чувствительность метода ИНАА и статистическая погрешность измерения площади ППП для линий изотопов элементов-ана-литов. Чувствительность метода ИНАА представлена в виде минимально определяемой концентрации элемента с размерностью микрограмм элемента на 1 грамм пробы. Погрешности указаны для стандартного отклонения 1 ст.
в
Таблица 2. Результаты определения чувствительности метода ИНАА и скорости реакции при определении породообразующих элементов Table 2. Results of determining Instrumental Neutron Activation Analysis method sensitivity and rate of reaction when defining rockforming elements
Элемент Element Изотоп Isotope Энергия, кэВ Energy, keV Чувствительность Cmin, МКГ/Г Sensitivity Cmin, mcg/g Скорость реакции R, с-,-МВГ' Rate of the reaction R, s-,-MW-1 Погрешность ППП SS, % Error of total absorption peak SS, %
Al 28Al 1779 370 1,23-10-12 2
Са 49Ca 1297 16000 6,3-10-12 30
Fe 59Fe 1099, 1292 170 7,10-10-12 0,7
K 42K 1525 880 7,83-10-12 5
Mn 56Mn 847, 1811 45 7,40-10-" 3
Mg 27Mg 844, 1014 2300 2,63-10-13 9
Na 24Na 1368 20 2,87-10-12 0,2
Ti 5,Ti 320 900 1,00-10-12 12
В табл. 3 представлены результаты определения чувствительности метода и скорости реакции при анализе образцов на следовые элементы.
При определении содержания элементов в исследуемых образцах в анализируемых спектрах гамма-излучения были рассмотрены ППП радиоактивных изотопов элементов с максимальными выходами гамма-квантов и минимальными статистическими погрешностями определения площади ППП.
Результаты, приведенные в табл. 2 и 3, показывают, что низкая чувствительность метода (от 200 до 2000 мкг/г) наблюдается при обнаружении таких элементов, как Al, Fe, К, ^ и Ть Средние значения чувствительности метода в пределах от 5 до 100 мкг/г наблюдаются для таких элементов, как Мп, №, Ва, Сг, V, Zn. Высокая чувствительность метода до 2 мкг/г наблюдается для остальных представленных элементов.
Чувствительность метода ИНАА зависит от таких характеристик, как:
• режим облучения образцов;
• параметры измерения образцов (эффективность регистрации, разрешение детектора, время выдержки образцов и др.);
• состав матрицы пробы (концентрация в пробе породообразующих и некоторых следовых элементов).
Состав матрицы важен с точки зрения содержания в пробах «мешающих» элементов, радионуклиды которых, образующиеся после облучения и имеющие интенсивные ППП в высокоэнергетической части спектра, создают комптоновскую подложку под полезным сигналом. При коротких временах облучения и выдержки образцов проб в качестве «мешающих» выступают следующие элементы: №, Мп и частично А1. При длительных временах облучения и выдержки в качестве «мешающих» элементов в образцах проб можно отме-
тить Na, Fe и Sc. При длительных выдержках и экспозициях заметно присутствие в гамма-спектрах ППП элементов, входящих в состав материалов, из которых изготовлены элементы конструкций самого здания лаборатории.
Таблица 3. Результаты определения чувствительности метода ИНАА и скорости реакции при анализе следовых элементов
Table 3. Results of determining Instrumental Neutron Activation Analysis method sensitivity and rate of reaction when analyzing trace elements
Элемент Element Изотоп Isotope Энергия, кэВ Energy, keV Чувствительность Cmin, МКГ/Г Sensitivity Cmin, mcg/g Скорость реакции R, с^МВг1 Rate of the reaction R, s-,-MW-1 Погрешность ППП SS, % Error of total absorption peak SS, %
As 76As 559 1 4,02-10-" 12
Au 198Au 412 0,006 < ПО < ПО
Ba 131 Ba 496 60 8,77-10-" 5
Br 82Br 554 0,4 9-10-11 30
Ce "Ce 145 0,7 3,38-10-12 1
Co 60Co 1173, 1332 0,2 2,14-10-10 1
Cr 51Cr 320 7 8,7-10-" 0,5
Cs 134Cs 796 0,3 2,70-10-10 13
Eu 152Eu 122, 1408 0,2 2,67-10-08 4
Ga 72Ga 834 13 3,1-10-" 20
Hf 181Hf 133, 482 0,3 7,90-10-" 4
Ho 166Ho 81 0,1 3,9-10-™ 40
La 140La 487, 1596 0,3 5,30-10-" 2
Lu 177Lu 208 0,02 1,4-10-8 4
Rb Rb 1077 25 4,4-10-12 40
Sb 124Sb 1691 0,2 1,06-10-10 20
Sc 46Sc 889, 1121 0,02 1,45-10-10 0,3
Sm 153Sm 103 0,1 1,77-10-09 0,3
Sr 85Sr 514 140 6-10-12 30
Ta 181Ta 222,1221 0,2 2,61-10-10 4
Tb 160Tb 299, 879 0,06 2,35-10-10 6
Th 233Pa 312 0,2 6,7-10-" 2
U 239Np 106,278 0,3 1,11-10-10 9
W 187W 686, 480 2 3,5-10-10 12
Yb 175Yb 396 0,3 1,8-10-08 3
Zn 65Zn 1116 5 4,4-10-12 4
Zr 95Zr 756 150 6-10-13 40
V 52V 1434 30 2,87-10-" 10
В табл. 2 приведены экспериментально определенные погрешности измерения площади ППП для линий короткоживущих изотопов элементов-аналитов, а также концентрации элементов в стандартных образцах проб горных пород. Погрешности указаны для стандартного отклонения 1 ст.
Как видно из табл. 2, погрешность измерения площади ППП для линий элементов W, и, Ая, Ей, Zn, Ся, ТЬ составляет приблизительно 10 %. Для линий изотопов элементов 8Ь, Са, ИЬ, Zг погрешность измерения площади ППП составляет приблизительно 20 и более процентов. Для остальных элементов-аналитов относительная погрешность измерения площади ППП составляет менее 5 %.
Нейтронно-физические расчеты скорости реакции (п,у) для элементов-аналитов проводились по программе МСОТ5 [29], с нейтронными константами Е^/В-У1.
Для вычисления скорости реакций на изотопах элементов-аналитов были использованы ядерные сечения для изотопов из стандартной библиотеки ENDF/B-VI, но для некоторых изотопов, таких как 75Ая, 1528ш, 1218Ь, 81Вг, использовались другие библиотеки. В библиотеке ENDF/B-VI отсутствуют библиотечные сечения для целого ряда изотопов аналитических элементов, таких как 168УЬ, 174УЬ, 848г, 140Се, 139Ъа, 159ТЬ. Для других элементов, таких как Са, М§, К, Т1, Zn, Ва, сечения в библиотеках приведены для естественной смеси изотопов. Таким образом, становится очевидным, что для ней-тронно-физических расчетов, используемых для целей ИНАА, необходимо формировать отдельную библиотеку сечений реакций на ядрах элементов-аналитов. Для оценки скорости реакции на изотопе с помощью материальной карты FMn вычисляется по формуле 4 функционал вида:
Таблица 4. Сравнение расчетных и экспериментальных данных Table 4. Comparison of the calculated and experimental data
C Jp( E ) Rm ( E )dE,
(4)
SR =
R — R
exp calc
R„„
100 %,
(5)
где Яехр и Ясак - экспериментальное и расчетное значение скорости реакции.
Сравнивая результаты расчетов и экспериментов, можно сделать вывод о хорошей сходимости для изотопов, активация которых определяется в основном тепловой частью спектра, с незначительной надтепловой составляющей.
Сходимость до 10 % была получена для скорости реакции на изотопах 151Еи, 121БЬ и 18^.
Хорошая сходимость скорости реакции от 10 до 30 % наблюдается для следующих изотопов: 130Ва, 133Ся, 58Fe 165Но, 2вМ§, 121БЬ, 181Та, 232ТЬ, 238и.
Удовлетворительная сходимость результатов от 70 % наблюдается для 151Еи.
где ср(Е) - энергетически зависимая плотность потока нейтронов (частица/см2) и Яя(Е) - характеристическая функция, которая берется из библиотек сечений MCNP или задается специально. Отметим, что некоторые номера реакций из библиотеки сечений МСОТ отличаются от номеров реакций ENDF/B.
В табл. 4 приведены результаты расчетов, а также экспериментальные значения скорости реакций на изотопах элементов-аналитов. Экспериментальные значения скорости реакций, полученные по результатам измерения активности изотопов в образцах проб, отбирались для сравнения с результатами расчетов из соображений наименьшей погрешности.
В табл. 4 представлена также относительная ошибка, характеризующая различие между экспериментальными и расчетными значениями скорости реакции и рассчитанная по формуле (5):
Скорость реакции R, с-
Rate of the reaction R, s-
Изотоп Эксперимент Расчет
(реакция) Experiment Calculation
Isotope Погрешность Относительная
(reaction) Значение ППП SS, % Значение ошибка SR, %
Value Error of total absor- Value Relative error
ption peak SS, % SR, %
27Al (n,Y 1,23-Ю-'2 2 1,27-10-12 3
75As (n,y) 4,0-10-" 12 3,80-10-" 5
130Ba (n,y) 8,77-10-11 5 9,37-10-10 28
59Co (n,y) 2,14-10-10 1 2,09-10-10 2,3
50Cr (n,Y 8,7-10-11 0,5 8,63-10-" 0,8
133Cs (n,y) 2,7-10-10 13 2,35-10-10 13
151Eu (n,y) 2,67-10-8 4 4,53-10-8 69
58Fe (n,y) 7,10-10-12 0,7 6,30-10-12 11
180Hf (n,y) 7,90-10-" 4 7,84-10-" 0,8
165Ho (n,Y 3,9-10-10 40 4,96-10-10 27
41K (n,r) 7,83-10-12 5 8,11 -10-12 3,6
26Mg (n,y) 2,63-10-13 9 2,09-10-13 20
55Mn (n,y) 7,40-10-" 3 7,42-10-" 0,3
23Na (n,/) 2,87-10-12 0,2 2,89-10-12 0,7
85Rb (n,y) 4,4-10-12 40 3,98-10-12 9,5
121Sb (n,/) 1,0-10-10 20 8,43-10-" 16
45Sc (n,/) 1,45-10-10 0,3 1,47-10-» 1,4
152Sm (n,/) 1,77-10-9 0,3 1,93-10-9 9,0
181Ta (n,/) 2,61-10-10 4 3,51-10-10 34
23 2Th (n,/) 6,70-10-" 2 5,77-10-" 14
50Ti (n,/) 1,0-10-12 12 9,80-10-13 2,0
238U (n,/) 1,1-10-10 9 8,76-10-" 20
186W (n,/) 3,5-10-10 12 3,29-10-10 6,0
51V (n,/) 2,9-10-" 10 2,67-10-" 7,9
64Zn (n,Y 4,4-10-12 4 4,41-10-12 0,2
Заключение
Экспериментальное определение чувствительности метода ИНАА с использованием реактора ИГР является современной и актуальной задачей. В ходе работ, необходимых для обоснования и отработки методики ИНАА, проведены расчетные и экспериментальные исследования возможности облучения проб различного состава. В исследуемых образцах идентифицированы 36 изотопов (элементы-аналиты), определяемых с помощью метода ИНАА. К ним относятся породообразующие элементы: А1, Са, Fe, К, М§, Мп, №, Т1, а также такие следовые элементы, как Ая, Аи, Ва, Вг, Се, Со, Сг, Ся, Еи, Са, Ш, Но, La, Lu, ЯЬ, БЬ, Бе, Яш, Бг, Та, ТЬ, ТЬ, и, V, W, УЬ, Zn, Zг.
Определена чувствительность метода ИНАА и относительные погрешности измерения площади ППП в спектрах гамма-излучения образцов для конкретных условий. Чувствительность метода ИНАА при использовании полупроводникового детектора составляет для различных элементов от 0,01 до 2300 мкг/г при средней массе образца горной породы 60 мг. Результаты анализа показывают, что метод наиболее чувствителен при определении таких элементов, как Еи, Со, Бе, Бш, УЬ, а наименее чувствителен при определении Fe, М§, Мп, К.
Сравнивая результаты нейтронно-физических расчетов и экспериментов, можно отметить, что различия в значениях скорости реакций для изотопов составили до 10 %. При этом хорошая сходимость до 30 % была получена для скорости реакции на изото-пах130Ва,шСБ, 5Те 165Но, 2^ш8Ь181ТашТЬши.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Фронтасьева М.В. Эпитепловой нейтронный активационный анализ на реакторе ИБР-2 ЛНФ ОИЯИ // Ядерная физика. -2008. - T. 71. - № 10. - C. 1714-1725.
2. Методы рассеяния нейтронов: лабораторный практикум. -Дубна: ОИЯИ, 2013. - С. 1-53.
3. Analysis of neutron flux distribution for the validation of computational methods for the optimization of the research reactor utilization / L. Snoj, A. Trkov, R. Jacimovic, P. Rogan, G. Zerovnk, M. Ravnik // Applied Radiation and Isotopes. - 2011. - V. 69. -P. 136-141.
4. Quality aspects of research reactor operations for instrumental neutron activation analysis held in Accra / ed. by E.H.K. Akaho, P. Bode, Dodd Bdu, J.F. Bruyn, B. Saichi, M.K. Shaat // IAEA-TECDOC-1218// IAEA. - Vienna, 2001. - P. 60.
5. Кузнецов Р.А. Активационный анализ. - М.: Атомиздат, 1974.- 344 с.
6. Дмитриев А.Ю., Павлов C.C. Автоматизация количественного определения содержания элементов в образцах методом нейтронного активационного анализа на реакторе ИБР-2 в ЛНФ ОИЯИ // Письма в ЭЧАЯ. - 2013. - Т. 10. - № 1 (178). -С. 58-64.
7. Расчетно-экспериментальные исследования по определению чувствительности метода ИНАА проб минерального сырья с использованием реакторов ИВГ.1М и ИГР / Ю.В. Алейников, С.Б. Кожаханов, Ю.А. Попов и др. // Вестник НЯЦ РК. -2013.- №3. - С. 69-74.
8. Азаров В.А., Силаев М.Е. Результаты определения элементного состава веществ, полученные методом нейтронного актива-ционного анализа с использованием экспериментальной базы РГП НЯЦ РК // Вестник НЯЦ РК РК. - 2003. - № 1. - С. 5-8.
9. Обзор результатов исследований импульсного реактора ИГР / Н.В. Горин, Я.З. Кандиев, А.Н. Щербина и др. // Вестник НЯЦ РК РК. - 2003. - № 1. - С. 50-55.
10. Фронтасьева М.В. Нейтронный активационный анализ в науках о жизни: обзор // Физика элементарных частиц и атомного ядра. - 2011. - Т. 42. - № 2. - Р. 636-716.
11. Intercomparison between Neutron Activation Analysis Laboratories for Trace Elements Determination in Laustine Sediments / L.C. Dinescu, O.A. Culicov, O.G. Duliu, M.V. Frontasyeva, C.D. Oprea // Journal of trace and microprobe techniques. -2003. - V. 21. - №4. - P. 665-676.
12. Investigating the influence of Instrumental Neutron Activation Analysis on European Trade Glass Beads / A. Bonneau, J.-F. Mo-reau, R.G.V. Hancock, R. Auger, B. Emard // Proc. of the 39th International Symposium for Archaeometry. - Leuven, 2012. -P. 180-185.
13. Нейтронно-активационный анализ волос детей, больных анемией / С. Мухаммедов и др. // Атомная энергия. - 2011. -Т. 111. - №3. - С. 171-174.
Результаты исследований будут использованы в дальнейшем для разработки методики инструментального нейтронно-активационного анализа с использованием казахстанских исследовательских реакторов ИВГ.1М и ИГР для определения элементного состава минерального сырья.
14. Neutron Activation Analysis of Fifteen GSJ Igneous Rock Reference Samples / N. Aota, Y. Miyamoto, S. Kosanda, Y. Oura, K. Sakamoto // Geostandards Newsletter. - 1994. - Т. -№ 18(1). - P. 65-84.
15. 1992 compilation of analytical data for rare-earth elements, scandium, yttrium, zirconium and hafnium in twenty-six GSJ reference samples / S. Itoh, S. Terashima, N. Imai, H. Kamioka, N. Mita, A. Andо // Geostandards Newsletter. - 1993. - V. 17. -Iss. 1. - P. 5-79.
16. Neutron Activation Analysis of Nine GSJ Sedimentary Rock Reference Samples / N. Aota, Y. Miyamoto, S. Kosanda, Y. Oura, T. Okui, K. Sakamoto // Geostandards Newsletter. - 1994. -V. 18.- Iss. 2. - P. 185-193.
17. Административно-управленческий портал. URL: https://www. gsj.jp/en/database/ (дата обращения: 05.10.2012).
18. Glasgow D.C., Dyer F.K, Robinson L. Methods for preparing comparative standards and field samples for neutron activation analysis of soil // J. Radioanal Nucl. Chem. - 1995. - № 192 (2). -P. 361-370.
19. Тустановский В.Т. Оценка точности и чувствительности акти-вационного анализа. - М.: Атомиздат, 1976. - 192 с.
20. Curie L.A. Limits for qualitative detection and quantitative determination // Pure Appl. Chem. - 1968. - V. 40. - № 3. -P. 583-593.
21. Inspector Advanced Topics: руководство пользователя спектрометрической системой Genie-PC: S404. - USR, 1995. - Т. 2. -Вып. 3. - 131 с.
22. Гутько В.И. Активационный анализ: курс лекций. - Минск: МГЭУ им А.Д. Сахарова, 2008. - 74 с.
23. Боуен Г., Гиббонс Д.М. Радиоактивационный анализ / пер. с англ. под ред. И.П. Алимарина. - М.: Атомиздат, 1968. -360 с.
24. Маслов И.А., Лукницкий В.А. Справочник по нейтронному активационному анализу. - М.: Наука, 1971. - 312 с.
25. Reus U., Westmeiner W. Catalog of Gamma Rays From Radioactive Decay Atomic Data and Nuclear Data Tables. - New York: Academic Press, 1983. - V. 29. - № 1. - 192 с.
26. Browne E., Firestone R.B. Table of Radioactive Isotopes / ed. V.S. Shirley. - New York: Wiley, 1986. - 244 с.
27. Схемы распада радионуклидов. Энергия и интенсивность излучения. Публ. 38; В 2 кн., кн. 1 / пер. с англ. В.И. Попова. - М.: Энергоатомиздат, 1987. - 319 с.
28. MCNP - a general Monte-Carlo Code for neutron and photon Transport / J.F. Briesmeister et al. - Los Alamos: Los Alamos National Laboratory, 1997. - 340 с.
Поступила 24.04.2014 г.
UDC 621.039.51
EXPERIMENTAL DETERMINATION OF TEST-SENSITIVITY OF INSTRUMENTAL NEUTRON ACTIVATION ANALYSIS USING IMPULSE GRAPHITE REACTOR IGR
Yuriy V. Aleinikov,
Institute of Atomic Energy, National Nuclear Center of Republic of Kazakhstan, 10, Krasnoarmeickaya street, Kurchatov, 711100, Republic of Kazakhstan.
E-mail: [email protected]
Yuriy A. Popov,
Institute of Atomic Energy, National Nuclear Center of Republic of Kazakhstan, 10, Krasnoarmeickaya street, Kurchatov, 711100, Republic of Kazakhstan.
E-mail: [email protected]
Irina V. Prozorova,
Institute of Atomic Energy, National Nuclear Center of Republic of Kazakhstan, 10, Krasnoarmeickaya street, Kurchatov, 711100, Republic of Kazakhstan.
E-mail: [email protected]
Symbat B. Kozhakhanov,
Institute of Atomic Energy, National Nuclear Center of Republic of Kazakhstan, 10, Krasnoarmeickaya street, Kurchatov, 711100, Republic of Kazakhstan.
E-mail: kozhakhanov @nnc.kz
The relevance of the work consists in the necessity to use nondestructive testing methods when searching and exploring underground resources in extractive industry as well as at ecological researches.
The main aim of the study: explanation of the choice of IGR reactor in the capacity of neutrons source for INAA method, consistent with the conditions of radiation, physical and technical features of the reactor.
The methods used in the study: instrumental neutron activation analysis; choice of optimal irradiation regimes of samples of mineral raw materials; preparation and radiation of samples in an experimental channel of IGR reactor; processing and analysis of experimental findings.
Scientific novelty: within the adoption of instrumental neutron-activation analysis (INAA), based on the IGR Pulse Graphite Reactor with its unique technical characteristics, the terms to introduce the method are specified for elemental analysis of samples of mineral raw materials and external medium objects.
The results: The authors have selected optimal modes of irradiation of samples of mineral raw materials. The paper introduces the results of determining sensitivity of the instrumental neutron activation analysis method and response rate of radiation capture. Sensitivity analysis of the instrumental neutron activation analysis method for specific conditions of radiation and measurements was carried out. The paper introduces the experimentally determined inaccuracy in measurements of peaks area of the total absorption and the results of comparison of the calculated and experimental values of the reaction rate (n,y) for the elements-analytes.
Key words:
Reactor IGR, neutron activation analysis, sensitivity of the method, rate of reaction, elements-analytes, neutronic calculations.
REFERENCES
1. Frontasyeva M.V. Epiteplovoy neytronny aktivatsionny analiz na reaktore IBR-2 LNF OIYal [Epithermal Neutron Activation Analysis on the basis of IBR-2 Reactor, Laboratory of Neutron Physics, Joint Institute for Nuclear Research. Yadernnaya fizi-ka - Nuclear Physics, 2008, vol. 71, no. 10, pp. 1714-1725.
2. Metody rasseyaniya neyronov: laboratorny praktikum [Neutron scattering techniques. Laboratory course. Joint Institute for Nuclear Research with the assistance of the Ministry of Education and Science of the Russian Federation]. Dubna, JINR, 2013. pp. 1-53.
3. Snoj L., Trkov A., Jacimovic R., Rogan P., Zerovnk G., Rav-nik M. Analysis of neutron flux distribution for the validation of computational methods for the optimization of the research reactor utilization. Applied Radiation and Isotopes, 2011, vol. 69, pp. 136-141.
4. Quality aspects of research reactor operations for instrumental neutron activation analysis held in Accra. Ed. By Akaho E.H.K.,
Bode P., Dodd Bdu, Bruyn J.F., Saichi B., Shaat M.K. IAEA-TEC-DOC-1218. Vienna, 2001. p. 60.
5. Kuznetsov R.A. Aktivatsionny analiz [Activation analysis]. Moscow, Atomizdat Publ., 1974. 344 p.
6. Dmitriev A.Yu., Pavlov S.S. Avtomatizatsiya kolichestvennogo opredeleniya soderzhaniya elementov v obraztsakh metodom ney-ronnogo aktivatsionnogo analiza na reaktore IBR-2 v LNF OIYal [Automation of quantitative measurement of elements in samples by neutron activation analysis method at the IBR -2 at the LNP JINR]. Pisma v EChAYa - Letters to EPNA, 2013, vol. 10, no. 1 (178), pp. 58-64.
7. Aleynikov Y.V, Kozhakhanov S.B., Popov Yu.A. Raschetno-ek-sperimentalnye issledovaniya po opredeleniyu chuvstvitelnosti metoda INAA prob mineralnogo syrya s ispolzovaniem reaktorov IVG.1M i IGR [Calculation experimental researches to determine the sensitivity of the INAA method of samples of mineral raw materials using reactors IVG.1M and IGR]. Vestnik NYaTs RK -Vestnik of the NNC, 2013, no. 3, pp. 69-74.
8. Azarov V.A., Silaev M.E. Rezultaty opredeleniya elementnogo so-stava veshchestv poluchennye metodom neytronnogo aktivatsion-nogo analiza s ispolzovaniem eksperimentalnoy bazy RGP NYaTs RK [The results of determination of the ultimate composition of the substances obtained by neutron activation analysis using the experimental facilities of NNC RK]. Vestnik NYaTs RK - Vestnik of the NNC, 2003, no. 1, pp. 5-8.
9. Gorin N.V., Kandiev Ya.Z., Sherbina A.N. Obzor rezultatov issle-dovany impulsnogo reaktora IGR [Review of research results of impulse reactor IGR]. Vestnik NYaTs RK - Vestnik of the NNC, 2013, no. 1, pp. 50-55.
10. Frontasyeva M.V. Neytronny aktivatsionny analiz v naukakh o zhizni: obzor [Neutron activation analysis in the life sciences: a review]. Fizika elementarnykh chastits i atomnogo yadra - Physics of elementary particles and atom nucleus, 2011, vol. 42, no. 2, pp.636-716.
11. Lucretia C. Dinescu, Otilia A. Culicov, Octavian G. Duliu, Marina V. Frontasyeva, Cristiana D. Oprea. Intercomparison between Neutron Activation Analysis Laboratories for Trace Elements Determination in Laustine Sediments. Journal of trace and microprobe techniques, 2003, vol. 21, no. 4, pp. 665-676.
12. Bonneau A., Moreau J.-F., Hancock R.G.V., Auger R., Emard B. Investigating the influence of Instrumental Neutron Activation Analysis on European Trade Glass Beads. Proceedings of the 39 th International Symposium for Archaeometry. Leuven, 2012. pp. 180-185.
13. Mukhammedov S. Neytronno-aktivatsionny analiz volos detey, bolnykh animiey [Neutron activation analysis of hair of children suffering of anemia]. Atomnaya energiya-AtomicEnergy, 2011, vol. 111, no. 3, pp. 171-174.
14. Aota N., Miyamoto Y., Kosanda S., Oura Y., Sakamoto K. Neutron Activation Analysis of Fifteen GSJ Igneous Rock Reference Samples. Geostandards Newsletter, 1994, vol. 18, Iss. 1, pp. 65-84.
15. Itoh S., Terashima S., Imai N., Kamioka H., Mita N., Ando A. 1992 compilation of analytical data for rare-earth elements, scandium, yttrium, zirconium and hafnium in twenty-six GSJ reference samples. Geostandards Newsletter, 1993, vol. 17, Iss. 1, pp. 5-79.
16. Aota N., Miyamoto Y., Kosanda S., Oura Y., Okui T., Sakamoto K. Neutron Activation Analysis of Nine GSJ Sedimentary
Rock Reference Samples. Geostandards Newsletter, 1994, vol. 18, Iss. 2, pp. 185-193.
17. Administrativno-upravlenchesky portal [Administrative-and-ma-nagerial portal]. Available at: https://www.gsj.jp/en/database/ (accessed 5 October 2012).
18. Glasgow D.C., Dyer F.K., Robinson L. Methods for preparing comparative standards and field samples for neutron activation analysis of soil 1995. J. Radioanal. Nucl. Chem., 1995, vol. 192, Iss. 2, pp. 361-370.
19. Tustanovsky V.T. Otsenka tochnosti i chuvstvitelnosti aktivatsi-onnogo analiza [Estimated accuracy and sensitivity of the activation analysis]. Moscow, Atomizdat Publ., 1976. 192 p.
20. Curie L.A. Limits for qualitative detection and quantitative determination. Pure Appl. Chem., 1968, vol. 40, no. 3, pp. 583-593.
21. Inspector Advanced Topics: user directory by spectrometric system Genie-PC: S404. USR, 1995, vol. 2, no. 3, 162 p.
22. Gutko V.I. Aktivatsionny analiz: kurs lektsy [Activation analysis: course of lecture]. Minsk, MSEU named of A.D. Sakharov Press, 2008. 74 p.
23. Bowen G., Gibbons D.M. Radioaktivatsionny analiz [Radioactiva-tion analysis]. Translated from English. Under the editorship of. I.P. Alimarin. Moscow, Atomizdat Publ., 1968. 360 p.
24. Maslov I.A., Luknitsky V.A. Spravochnik po neytronnomu akti-vatsionnomu analizy [Guide for neutron activation analysis]. Moscow, Nauka Publ., 1971. 312 p.
25. Reus U., Westmeiner W. Catalog of Gamma Rays from Radioactive Decay. Atomic Data and Nuclear Data Tables. New York, Academic Press, 1983, vol. 29, no. 1, 192 p.
26. Browne E., Firestone R.B. Table of Radioactive Isotopes. V.S. Shirley (Ed.). New York, Wiley, 1986, 244 p.
27. Skhemy raspada radionuklidov. Energiya i intensivnost izlucheni-ya. Publ. 38[Radionuclide decay scheme. Energy and radiation intensity: Publication 38 ICRP]. Translated from English by V.I. Popov. Moscow, Energoatomizdat Publ., 1987. B. 1, 319 p.
28. Briesmeister J.F. MCNP - a general Monte-Carlo Code for neutron and photon Transport. Los Alamos, Los Alamos National Laboratory, 1997. 340 p.
Received 24 April 2014.
