Научная статья на тему 'Экситоны и низкопороговая оптическая нелинейность диэлектрических наносистем'

Экситоны и низкопороговая оптическая нелинейность диэлектрических наносистем Текст научной статьи по специальности «Физика»

CC BY
268
55
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.
Ключевые слова
ДИЭЛЕКТРИЧЕСКИЕ НАНОЧАСТИЦЫ / ЭКСИТОНЫ / НИЗКОПОРОГОВАЯ НЕЛИНЕЙНОСТЬ / DIELECTRIC NANOPARTICLES / EXCITONS / LOW-THRESHOLD NONLINEARITY

Аннотация научной статьи по физике, автор научной работы — Дзюба В.П., Амосов А.В., Кульчин Ю.Н.

Обсуждается роль экситонных состояний оптических электронов в широкозонных диэлектрических наночастицах в механизме возникновения низкопорогового нелинейного отклика с нетипичной зависимостью от интенсивности и длины волны. Предлагается теория нелинейно-оптических свойств диэлектрических наносистем, согласующаяся с экспериментальными результатами.

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

Похожие темы научных работ по физике , автор научной работы — Дзюба В.П., Амосов А.В., Кульчин Ю.Н.

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.
i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.

Excitons and low-threshold optical nonlinearity of dielectric nanosystems

In this work, we review the role of the exciton states of optical electrons in wideband dielectric nanoparticles in the mechanism of low-threshold non-linear response with atypical dependence on the intensity and wavelength. The theory of nonlinear-optical properties of dielectric nanosystems, which agrees with the experimental results, is proposed.

Текст научной работы на тему «Экситоны и низкопороговая оптическая нелинейность диэлектрических наносистем»

Вестник ДВО РАН. 2016. № 4

УДК 535.015

В.П. ДЗЮБА, А.В. АМОСОВ, ЮН. КУЛЬЧИН

Экситоны

и низкопороговая оптическая нелинейность диэлектрических наносистем

Обсуждается роль экситонных состояний оптических электронов в широкозонных диэлектрических наночастицах в механизме возникновения низкопорогового нелинейного отклика с нетипичной зависимостью от интенсивности и длины волны. Предлагается теория нелинейно-оптических свойств диэлектрических наносистем, согласующаяся с экспериментальными результатами.

Ключевые слова: диэлектрические наночастицы, экситоны, низкопороговая нелинейность.

Excitons and low-threshold optical nonlinearity of dielectric nanosystems. VP. DZYUBA, A.V. AMOSOV, Yu.N. KULCHIN (Institute of Automation and Control Processes, FEB RAS, Vladivostok).

In this work, we review the role of the exciton states of optical electrons in wideband dielectric nanoparticles in the mechanism of low-threshold non-linear response with atypical dependence on the intensity and wavelength. The theory of nonlinear-optical properties of dielectric nanosystems, which agrees with the experimental results, is proposed.

Key words: dielectric nanoparticles, excitons, low-threshold nonlinearity.

Введение

Понятие об экситоне как о бестоковом электронном возбуждении, введенное Я.Н. Френкелем в 1931 г., очень широко используется в современной физике твердого тела для объяснения оптических, фотоэлектрических и других свойств кристаллов. Экситон можно рассматривать как пару электрон-дырка, связанную кулоновским взаимодействием и способную к перемещению по кристаллу (экситон Ванье-Мотта) или в области кристаллического узла (экситон Френкеля). При этом электрон находится в зоне проводимости, а дырка - в валентной зоне материала наночастицы или примеси, если экситон образуется на примесных атомах. В оптических процессах они проявляют себя как водоро-доподобный атом, имеющий целый спин и свой спектр возбужденных состояний. Целый спин позволяет рассматривать возбуждаемые оптическим излучением в диэлектрике или полупроводнике экситоны как газ бозе-частиц, который может находиться в различных фазовых состояниях - от бозе-конденсата до твердой фазы.

Исследования и поиск различных фазовых состояний газа экситонов ведутся уже несколько десятков лет. В последнее десятилетие они были особенно активными и, по мнению многих исследователей, увенчались успехом [14]. Еще одно очень перспективное для оптоэлектроники и нанофотоники направление экситонной физики диэлектриков - низкопороговая нелинейная оптика диэлектрических наносистем и наноструктур - зародилось

* ДЗЮБА Владимир Пименович - доктор физико-математических наук, главный научный сотрудник, АМОСОВ Андрей Владимирович - инженер-программист, КУЛЬЧИН Юрий Николаевич - академик, доктор физико-математических наук, профессор, директор (Институт автоматики и процессов управления ДВО РАН, Владивосток). *Е-таП: vdzyuba@iacp.dvo.ru

10 лет назад [1-6, 8, 12, 13]. Именно рассмотрению экситонного механизма низкопорогового нелинейно-оптического отклика диэлектрических наносистем и посвящена настоящая статья.

Экспериментальные исследования показали, что диэлектрические наносистемы или наноструктуры, представляющие собой гетерогенную искусственную среду, образованную жидкой или твердой диэлектрической матрицей и внедренными в нее диэлектрическими наночастицами, могут обладать ярко выраженными нелинейно-оптическими свойствами, зависимость которых от интенсивности оптического излучения совершенно нетипична для известных нелинейно-оптических сред [1-3, 6, 8, 12, 13]. Аномальность нелинейно-оптических свойств проявляется в том, что нелинейно-оптический отклик диэлектрической наноструктуры возникает при мощностях как непрерывного, так и импульсного излучения, на несколько порядков меньших, чем для обычных сред, и носит нетепловой характер. Природа отклика такова, что оптическая нелинейность, несмотря на широкую запрещенную зону, возникает в видимом и инфракрасном диапазоне частот излучения и с ростом мощности излучения величина отклика возрастает, достигая максимума и дальнейшего уменьшения до нуля. Динамический диапазон, равный отношению максимальной мощности падающего излучения к величине порога возникновения нелинейно-оптических свойств, в зависимости от природы наночастиц составляет от 20 до 300 [13].

В результате экспериментов установлено, что нелинейный оптический отклик наблюдается в виде ограничения, самофокусировки или самодефокусировки, нелинейного рассеяния и поглощения излучения, проходящего через нанокомпозит [2, 8]. Нелинейно-оптические свойства исследуемых диэлектрических наноструктур проявились и с другой, неожиданной стороны. В обычных диэлектрических средах нелинейное взаимодействие лучей света разных частот, наступающее при высоких мощностях излучения, приводит к генерации разностных и суммарных частот, а в диэлектрических наноструктурах - к зависимости интенсивности прошедшего наноструктуру луча света одной частоты от интенсивности коллинеарного с ним луча света другой частоты [12]. Наблюдаемое двухчастот-ное взаимодействие света в наноструктуре не препятствует образованию разностных или суммарных частот, но этот процесс требует интенсивностей излучения на 4-5 порядков больших, чем используемые. При таких интенсивностях нелинейно-оптические свойства типичны для диэлектрических структур.

Исследование нелинейно-оптических свойств диэлектрических наносистем, имеющих различные химическую природу, форму и размеры, показало, что для существования низкопорогового отклика необходимо выполнение ряда условий. Во-первых, в спектрах пропускания или поглощения света наночастицами должна присутствовать полоса поглощения, лежащая в запрещенной зоне материала наночастиц, которая говорит о наличии в этой зоне разрешенных состояний оптических электронов. Во-вторых, нелинейный отклик возникает на частотах, находящихся в пределах этой полосы поглощения. В-третьих, необходимо, чтобы диэлектрическая проницаемость матрицы была меньше, чем у материала наночастицы. В-четвертых, размеры и форма наночастиц должны быть такие, чтобы эффект размерного квантования приводил к формированию широкого спектра энергии экситонных состояний. В-пятых, дипольные электрические моменты, индуцируемые фотопереходами электронов в наночастице, должны иметь величину, существенно большую, чем в объемном материале. Эти условия и нетипичная зависимость нелинейного оптического отклика от интенсивности излучения показывают, что природа наблюдаемой нелинейности связана с фотоиндуцированной разностью населенности уровней носителей зарядов в наночастице [4, 5]. В пользу нетепловой природы низкопороговой оптической нелинейности говорит то, что тепловое влияние должно приводить к монотонному возрастанию добавки к показателю преломления, что не наблюдается в экспериментах. В процессе экспериментов среда нагревалась до установления равновесной температуры менее чем на 1 °С.

Оптическая нелинейность среды обусловлена зависимостью ее поляризации от интенсивности проходящего через нее излучения. Поляризация среды определяется электрическим моментом единицы ее объема, а в присутствии наночастиц и при наличии оптической линейности матрицы - дипольным электрическим моментом наночастиц, находящихся в матрице. Хорошо известно, что оптические явления в диэлектриках на частотах света, соответствующих энергии фотонов, меньших ширины запрещенной зоны, как правило, описываются через понятие экситона, чьи энергетические уровни лежат в запрещенной зоне. Поэтому естественно считать, что обсуждаемые нелинейные эффекты имеют фотоиндуцированную природу, связанную с возникновением экситон-ных состояний оптических электронов в диэлектрических наночастицах. Этот процесс сопровождается появлением у наночастицы дипольного электрического момента, нелинейно зависящего от интенсивности света. Важным фактором в формировании оптической нелинейности в жидких диэлектрических наносистемах (наногелях) является ориентация поляризованных наночастиц вдоль внешнего поля. Низкопороговый нелинейно-оптический отклик наблюдается на частотах, соответствующих энергии фотонов, меньших ширины запрещенной зоны. Для наночастиц диэлектриков с широкой запрещенной зоной это означает, что энергия связи электрона и дырки в рождаемом экситоне должна достигать нескольких электрон-вольт, т.е. быть на несколько порядков больше, чем в объемном материале. Поэтому важно знать, какие факторы влияют на энергию связи, чтобы оценить ее значения для наночастиц.

Энергия экситонов в диэлектрических наночастицах

В отличие от объемного материала, в наночастицах на формирование квантовых состояний электронов, в том числе экситонов, определяющих оптические свойства материала, существенное влияние оказывает эффект размерного квантования. Данный эффект заключается в том, что с уменьшением размеров наночастицы энергетический спектр электронов и волновые функции их возбужденных состояний радикально модифицируются. Носители зарядов начинают вести себя так, будто они помещены в трехмерную потенциальную яму с потенциалом У(т), которая пространственно ограничивает их движение. Это приводит к тому, что непрерывный спектр энергии становится дискретным, а связанные состояния существенно изменяют свою энергию. Поэтому энергия связи экситона (Е ) в наночастице будет формироваться не только под куло-новским взаимодействием электрона и дырки, но и под воздействием потенциала У (г) , который в объеме наночастицы запирает носители зарядов и тем самым увеличивает энергию связи экситонов. Величина потенциала У()) существенно зависит от размеров и формы наночастицы, низкочастотных диэлектрических проницаемостей матрицы и материала наночастицы. Если размеры экситона значительно меньше размеров наночастицы (режим слабого конфайнмента), влияние потенциала У(г)на экситонные состояния уменьшается и Е стремится к величинам, типичным для объемных материалов. В случае когда размеры наночастицы сравнимы с размерами экситона, потенциал У (г) оказывает решающее влияние на формирование энергии связи экситона. Если размеры наночастицы становятся настолько малы, что кинетическая энергия размерного квантования электрона и дырки превышает энергию их кулоновского взаимодействия (режим сильного конфайнмента), экситонные состояния разрушаются и состояния электрона и дырки описываются как одночастичные. Выражеие для энергии экситона Е имеет следующий вид:

Е = Е - Е + Е , (1)

эк. g св. К у '

где Е^ - ширина запрещенной зоны наночастицы, Ек - кинетическая энергия экситона как единого целого. В наночастице размером, сравнимым с размером экситона, последний локализуется внутри наночастицы, и его кинетическая энергия мала по сравнению с

энергией связи и шириной запрещенной зоны. Поэтому энергия фотона, возбуждающего экситон, должна быть близкой к следующему значению:

Е - Е < кох (2)

g св. к '

На спектрах поглощения света массивами наночастиц возбуждение экситонных состояний должно проявляться в виде полос поглощения с энергией, соответствующей выражениям (1) или (2). На рис. 1 (см. вклейку) приведены спектры поглощения света массивами диэлектрических наночастиц в зависимости от матрицы. Диэлектрическая проницаемость масел иммерсионного (ИМ) и полиметилсилоксана (ПМС) меньше, чем у наночастиц А1203 и SiO2, а у воды и изопропилового спирта - больше. Полосы поглощения в запрещенной зоне возникают, если только статическая диэлектрическая проницаемость у матрицы меньше, чем у материала наночастицы. Теоретическая кривая соответствует модели возбуждения экситонных состояний наночастиц.

Как отмечалось выше, потенциал У(г) существенно зависит от размеров и формы наночастицы. К сожалению, даже приближенное решение задачи определения энергии связи электронно-дырочной пары (экситона), находящейся в малом объеме, с учетом формы наночастиц - очень трудная математическая проблема [9, 10, 15]. Она имеет решение только в очень ограниченном ряде случаев. В частности, можно найти решение для экситона внутри наночастицы, имеющей форму параболоида вращения [10, 11]. На рис. 2 (см. вклейку) приведено точное решение задачи нахождения спектра энергии связи экс-итонов Еп в зависимости от главного (п) и магнитного (т) квантовых чисел в потенциальной яме в форме параболоида вращения, моделирующей наночастицу. Число п1 соответствует граничным условиям на боковой поверхности, а п2 - на плоскости сечения параболоида вращения г = z0. Расчеты показывают, что спектр энергии связи экситона состоит из двух зон. Первая прилегает к дну зоны проводимости и по сути является квазинепрерывной с энергиями от сотых до десятых долей электрон-вольта, вторая находится внутри запрещенной зоны, имеет выраженную дискретную структуру и энергию в единицы электрон-вольт.

Дипольный электрический момент перехода в экситонные состояния

Низкий порог нелинейно-оптического отклика диэлектрических наносистем может быть обеспечен, если величина дипольного электрического момента перехода в экситонные состояния будет на несколько порядков больше, чем в объемном материале. Величина матричного элемента дипольного момента D.j(a) перехода электрона из состояния | ^ в состояние | ^ в наночастице размером а есть

(«) = е{]\гу\г) = 1 (г )(г )гуЗг , (3)

V

где Г - радиус-вектор электрона; е - заряд свободного электрона; у - вектор направления поляризации электромагнитной волны, вызвавшей этот переход (интегрирование производится по объему наночастицы с характерным размером а); ¿г - элемент объема.

Из теоремы о среднем значении определенного интеграла и нормировки волновых функций на единицу следует

^ = I (г )!РМ (г )гу& « ЙР', (Ц)1?г& = ^(£„е2,)а„ (4)

V V

где Г - радиус-вектор некоторой точки внутри объема наночастицы, величина ё ^ непосредственно зависит от формы наночастицы и диэлектрических проницаемостей матрицы (е1) и наночастицы (е2). Прямая зависимость D.j (а) от размера наночастицы возникает из-за ограниченности объема наночастицы, размеры которой сравнимы с длиной волны Луи де Бройля рожденного экситона. В случае если размеры наночастицы существенно превышают длину волны Луи де Бройля экситона (режим слабого конфайнмента), интегрирование

в выражении (3) можно проводить по бесконечным пределам. Величина D j(a) определится размерами области локализации состояний, между которыми происходят дипольные переходы. При этом форма и размеры наночастицы перестают играть существенную роль и величина D.j(el, е2, а) стремится к значениям, характерным для объемного материала. В наночастицах, сравнимых по размерам с экситонами, экситон локализуется внутри наночастицы, и это приводит к увеличению его длины волны Луи де Бройля по сравнению с объемным материалом, что соответственно увеличивает величину перехода D.j(el, е2, а) в экситонные состояния. Эксперименты и модельные расчеты показали, что электрический дипольный момент перехода в наночастицах может быть в сотни и тысячи раз выше по сравнению с таковым для объемного материала [7]. Необходимо отметить, что приведенные выше рассуждения справедливы не только для переходов в экситонные состояния. В случае переходов в область с непрерывным спектром матричный элемент перехода будет пропорционален области делокализации носителя заряда, т.е., как и для связанных состояний, - размеру наночастицы. Поэтому соответственно для величин дипольных моментов переходов в квантово-размерные В™ (а), экситонные состояния В™' (а) и состояния с непрерывным спектром можно записать:

о;' (а) = с1\/е1,£2,)а, 0^(а) = ^(е1,е2,)а. ^ (а) = ^(е^^а. (5)

Тензор поляризуемости наносистемы

Тензор поляризуемости х . содержит в себе все сведения об оптических свойствах среды, включая сечения поглощения и рассеяния света. Его компоненты определяют величину компонент вектора поляризации единицы объема вещества, возникающей во внешнем электрическом поле. Положим, что матрица наносистемы изотропна и имеет линейные оптические свойства. Эксперименты показывают, что при очень малых концентрациях наночастиц в матрице наблюдается нелинейный оптический отклик. Поскольку концентрация частиц очень мала, пренебрежем межчастичным взаимодействием. Отклик наночастицы на внешнее электромагнитное излучение в виде поляризации частицы будет зависеть от ее эффективного тензора поляризации а = }. Вектор поляризации P наночастицы во внешнем линейно-поляризованном монохроматическом электромагнитном поле может быть записан следующим образом:

Р = Х а (njE) nf (6)

- j

где n — единичный вектор в координатной системе главных осей тензора поляризации наночастицы, связанной с эффективной поляризацией частицы. При условии, что вектор E направлен вдоль оси Z лабораторной системы координат, проекция вектора поляризации на эту ось будет равна:

3 2 3

Pz = YajE (nn) = Y^jjE cos2 ef (7)

где в. (в1, в2, в3) - углы между вектором E и главными осями тензора а = \atj}.

Пусть наночастицы распределены в матрице хаотично. Тензор поляризуемости X = {Ху } такого массива наночастиц может быть представлен как диагональный тензор с одинаковыми компонентами, а вектор поляризации единицы объема массива наночастиц равен D = х E. Компоненты тензора поляризуемости единицы объема наночастиц в свою очередь равны

Xi = N(a0 + Aa1Q1 +Aa2Q2). (8)

где Q1 =< cos2 в j -1/3 > и Q2 =< cos2e2 -1/3 > — параметры ориентации наночастицы во внешнем поле (скобки означают усреднение по углам); a0 = (a11 + a22 + a33)/ 3,

Выше отмечалось, что излучение, на котором возникает нелинейный отклик, должно иметь частоты, лежащие внутри полосы поглощения. Природа такой оптической нелинейности электронно-резонансная, и компоненты тензора а.. должны достигать максимального значения для частот, лежащих в зоне поглощения. Интенсивность излучения мала, и поэтому многофотонные процессы маловероятны. Следовательно, квантовые состояния можно описывать суммой независимых двухуровневых систем. Диагональные элементы тензора а = {а1}} для электронных переходов из состояния (11 в состояние | /) с частотами т., лежащими в зоне поглощения, могут быть записаны следующим образом [7]:

I I2

д^ (9)

,■ < } } к + гГу )

где Г., - полуширина возбужденных уровней; разность населенности Ар., между двумя состояниями и |, есть функция интенсивности:

Р (1 ) =

1 -УУ-^-г2

> Ч (Ф-Ф4 ) + Г* (1 +1/1,)

Лр0,

(10)

где Ар, - тепловая разность населенности; I - интенсивность насыщения, при которой Др.. (I) =1. При малой концентрации наночастиц тензор поляризации наносистемы (матрица плюс наночастицы) равен

хГ(1.а>) = х1(<») + Хи(1,<»)^ (11)

где Хи (ю) — линейный тензор поляризации наносистемы.

Показатель преломления наносистемы

Значение нелинейной добавки показателя преломления Ап (I, т) мало по сравнению с линейной частью этого показателя. Следовательно, нелинейный комплексный показатель преломления наносистемы может быть выражен через тензор поляризуемости следующим образом:

П = П П + Щ^) « п0 + ^^ (12)

V п» п

2 0 2лхгг (а, I) где п0 = 1 + \nXij; Дп(I, а) ~----. Величина п0 является эффективным показателем

п0

преломления среды (матрицы и наночастицы) в отсутствие излучения. Так как концентрация внедренных в матрицу наночастиц мала, то за п0 можно принимать показатель преломления матрицы. Для электронной структуры диэлектрических наночастиц характерно наличие широких полос поглощения света с центральной частотой т , отсутствующих в объемном образце, а также подзон разрешенных энергий экситонных состояний шириной Ат2 и лежащих в запрещенной области минизон квантово-размерных и непрерывных уровней в зоне проводимости шириной Ат2 [1]. Учесть эти особенности можно, заменив суммирование в выражении (9) по состояниям | ^ интегрированием по частоте от (юп - Ат) до (тп - Ат2), используя правило

тн+Л<02

£(•)-> \ (•)*(Ж»)Л/<а (13)

У <оп-Аа^

Полученное таким образом выражение для комплексного показателя очень громоздко, и поэтому остановимся на анализе выражения для нелинейного показателя преломления.

При этом выводы будут справедливы и для мнимой части комплексного показателя преломления, описывающего нелинейное поглощение излучения наносистемой. Наиболее вероятно возбуждение экситонов в основном состоянии, в связи с чем в первом приближении плотность экситонных состояний g1, величины D и Г.., а также плотности минизон

' у у'

квантово-размерных и непрерывных состояний g2 можно положить независимыми от частоты излучения. Нелинейный показатель преломления наносистемы п (I, т) равен реальной части комплексного показателя преломления п (I, т).

Выполняя интегрирование по частотам в выражении (9) и выделяя реальную часть из общего выражения, получаем следующее выражение для нелинейного показателя преломления наносистемы:

п (ю I ) = Кеп0 + — £ ^ !

а (а,б2 )лр°

gl Iп

(ю-(ю -Ащ ))2 +Г2п (1 +1/1)

(ю-ю)2 + Г2„ (1+1/1, )

+g2 1П

(ю-ю)2 +Г (1+ЦК) (ю-(ю+Аю2 ))2 + Г2 (1 + III,)

(14)

х

Л (п п ) 2яЫ Ке П0

где А (й> й> ) =

2/ I |2

0

1 2+а (IоТ -I^гГ)++02(|оз)|2-\)

Если частоты излучения такие, что порождают только экситоны, то в выражении (14) величину g2 необходимо принять равной нулю.

Из выражения (14) следует принципиальный вывод, что нелинейно-оптический отклик массива наночастиц не равен нулю даже в твердых матрицах при неполяризованном излучении, так как в этом случае величинаАу(0, Q2) не обращается в нуль.

Из полученных формул следуют важные для понимания механизма возникновения аномально низкого порога нелинейного оптического отклика заключения. Во-первых, именно большие значения фотоиндуцированных электрических дипольных моментов переходов носителей заряда в экситонные состояния, а не ориентация дипольных моментов в главном определяют величину нелинейно-оптического отклика в полях слабого непрерывного лазерного излучения. Во-вторых, величины ориентационных параметров 0 зависят от интенсивности излучения посредством функции распределения углов в., по которым производится усреднение (8). Они возрастают и достигают максимального значения при увеличении входной мощности излучения. Однако возрастающая входная мощность уменьшает разность населенности, и, следовательно, нелинейная добавка к показателю преломления стремится к нулю. Два этих конкурирующих между собой процесса и формируют аномальный характер зависимости нелинейной части показателя преломления от интенсивности излучения.

На рис. 3 (см. вклейку) приведены типичные зависимости нелинейной части показателя преломления для наносистем из жидкой матрицы (иммерсионного масла) и наночастиц А1203 и SiO2 размерами, указанными на рис. 1 [2].

Моделирование нелинейной добавки к показателю преломления массива наночастиц было выполнено с помощью выражения (14). Рассматривались только переходы в экситон-ные состояния, поскольку энергия фотонов меньше ширины запрещенной зоны материала наночастиц. Число переходов электронов в экситонные состояния, необходимых для достижения наблюдаемых в эксперименте величин нелинейного показателя преломления, в среднем не более одного на наночастицу. В этом случае выражение (14) упрощается и нелинейная добавка к показателю преломления наносистемы приобретает следующий вид:

(ю-(ю -АаЛ)2 + Г2 (1 +1/1) А'(а>, I)«А (I) Ш1 )2 + ")+ ''К (15)

(а-ап ) +Г1 (1 +I/1')

К статье: В.П. Дзюба, А.В. Амосов, Ю.Н. Кульчин «Экситоны и низкопороговая оптическая нелинейность диэлектрических наносистем»

iНе можете найти то, что вам нужно? Попробуйте сервис подбора литературы.

Рис. 1. Спектры поглощения света наночастицами А1203 и SiO2 в жидких матрицах: 1 - масло (ИМ - иммерсионное масло, ПМС - полиметилсилоксан); 2 - изопропиловый спирт; 3 - вода; 4 - аппроксимирующая кривая

Рис. 2. Пример спектра энергии связи экситона в потенциальной яме размерами, соответствующими реальным наночастицам. Изображен спектр, учитывающий только влияние боковой поверхности наночастицы. ц - приведенная масса экситона; е2 - диэлектрическая проницаемость наночастицы из А1203; т0 и е - соответственно масса и заряд свободного электрона т|0 = 13

1 10 100 1000

I. Вт/см2

Рис. 3. Типичная экспериментальная зависимость нелинейной части коэффициента показателя преломления наносистем с А1203 и SiO2 от интенсивности излучения двух длин волн - 532 и 442 нм. Матрица - иммерсионное масло

где множитель Л(1) моделирует зависимость Л,. (ф,, Q2) от интенсивности излучения:

А (I ) = А0 (1 - еа1) . (16)

Эта зависимость учитывает тот факт, что величина Л.. (ф, Q2) варьирует от нуля до своего максимального значения при увеличении падающей интенсивности. Модельные теоретические кривые (рис. 3), зависимости нелинейной добавки к показателю преломления от интенсивности излучения были построены с помощью формулы (15) для двух длин волн с соответствующими параметрами: Дю, = 0,4 эВ, А0 = 25 • 10-5 эВ, а = 0,125 мВт/см2, I = 4,32 мВт/см2, Г = 0,61 эВ для излучения с длиной волны 532 нм; А0 = 92 • 10-5, а = 1,2 мВт/см2, I = 0,46 мВт/см2, Г = 0,14 эВ для излучения с длиной волны 442 нм. Эти параметры были рассчитаны следующим образом: Г взято из спектров пропускания; I , а и А0 рассчитаны из системы с тремя уравнениями (15) с известными параметрами I и Дп' (ю, I). Можно видеть, что модельная кривая описывает как нарастание, так и насыщение нелинейной добавки показателя преломления. Поэтому можно считать, что такие процессы, как оптические дипольные переходы, зависимость разности населенности уровней от интенсивности излучения и эффект Керра (ориентации наночастиц вдоль поля), ответственны за возникновение нелинейно-оптического отклика в диэлектрических нанокомпозитах.

Заключение

Можно утверждать, что экситоны в диэлетрических наночастицах в немалой мере ответственны за уникальность оптических свойств наночастиц. При этом экситоны в наночастицах, в отличие от объемного материала, могут иметь большие энергии связи и период жизни, гигантский дипольный электрический момент и малую подвижность. Эти свойства делают привлекательным использование диэлектрических наночастиц в качестве сред для исследования возможности существования разных фазовых состояний экситонных систем внутри диэлектрических наночастиц нанометрового размера при комнатных температурах. Такие экситонные состояния имеют большое прикладное значение для создания новых материалов оптики и оптоэлектроники, оптических излучателей на рекомбинации экситонов, наноматериалов с низкопороговыми нелинейно-оптическими свойствами, квантовых компьютеров и т.д.

ЛИТЕРАТУРА

1. Дзюба В.П., Кульчин Ю.Н., Миличко В.А. Квантово-размерные состояния деформированной наносферы // ФТТ. 2014. Т. 56, вып. 2. С. 355-361.

2. Кульчин Ю.Н., Дзюба В.П., Щербаков А.В. Спектр пропускания света диэлектрическими наночастицами в объемных гетерокомпозитах // ФТП. 2009. Т. 43, вып. 3. С. 349-357.

3. Dzyuba V.P., Kulchin Yu.N., Milichko V.A. Effect of the shape of a nano-object on quantum-size states // J. Nanopart. Res. 2012. Vol. 14. P. 1208.

4. Dzyuba V.P., Krasnok A.E., Kulchin Y.N., Dzyuba I.V. A model of nonlinear optical transmittance for insulator nanocomposites // Semicond. J. 2011. Vol. 45, N 3. P. 295-301.

5. Dzyuba V.P., Krasnok A.E., Kulchin Yu.N. Nonlinear refractive index of dielectric nanocomposites in weak optical fields // Techn. Phys. Lett. 2010. Vol. 36, N 11. P. 973-977.

6. Dzyuba V.P., Milichko V.A., Kulchin Yu.N. Nontypical photoinduced optical nonlinearity of dielectric nanostructures // J. Nanophotonics. 2011. Vol. 5. P. 1-11.

7. Kulchin Y.N., Dzyuba V.P., Amosov A.V. Exciton states of the optical electrons of Al2O3 nanoparticles in dielectric matrix // Pacific Sci. Rev. 2014. Vol. 16, N 3. P. 170-177.

8. Kul'chin Y.N., Shcherbakov A.V., Dzyuba V.P. Interaction of collinear light beams with different wavelengths in a heterogeneous liquid-phase nanocomposite // Techn. Phys. Lett. 2009. Vol. 35, N 7, P. 640-642.

9. Kulchin Yu.N., Shcherbakov A.V., Dzyuba V.P et al. Nonlinear-optical properties of heterogeneous liquid nanophase composites based on high-energy-gap Al2O3 nanoparticles // Quantum Electronics. 2008. Vol. 38, N 2. P. 154-158.

10. Mikheeva O.P., Sidorov A.I. Optical nonlinearity of wide-bandgap semiconductor and insulator nanoparticles in the visible and near-infrared regions of the spectrum // Techn. Phys. Lett. 2004. Vol. 49, N 6. P. 739-744.

11. Milichko V.A., Dzyuba V.P., Kulchin Yu.N. Anomalous optical nonlinearity of dielectric nanodispersions // Quantum Electronics. 2013. Vol. 43, N 6. P. 567-573

12. Milichko V.A., Nechaev A.I., Valtsifer V.A. et al. Photo-induced electric polarizability of Fe3O4 nanoparticles in weak optical fields // Nanoscale Res. Lett. 2013. Vol. 8, N 1. P. 317.

13. Milichko V.A., Dzyuba V.P., KulchinYu.N. Unusual nonlinear optical properties of SiO2 nanocomposite in weak optical fields // Appl. Phys. A: Materials Science and Processing. 2013. Vol. 111, N 1. P. 319-322.

14. Shen Y.R. The Principles of Nonlinear Optics. N.Y.: Wiley, 1984. 576 p.

15. Snoke D.W. Coherence and Optical Emission from Bilayer Exciton Condensates // Advances in Condensed Matter Physics. 2011. Vol. 2011. P. 1-7.

Новые книги

Кульчин Ю.Н. Современная оптика и фотоника нано- и микросистем.

М.: Физматлит, 2016. - 440 с. - ISBN 978-5-9221-1646-6.

Институт автоматики и процессов управления ДВО РАН

690041, г. Владивосток, ул. Радио, 5

Факс:(423) 2310-452. E-mail: director@iacp.dvo.ru

Рассматриваются современные достижения в области исследования процессов линейного и нелинейного распространения непрерывного и импульсного лазерного излучения в объемных и фотонно-кристаллических средах. Приводятся результаты исследования и особенности функционирования волоконных лазеров, создаваемых живой природой фотонно-кристалли-ческих объектов, а также фотонных информационных систем, основанных на применении динамических голографических фильтров. Дано описание распределенных волоконно-оптических измерительных систем, перспективных для создания систем мониторинга. Изложены физические основы сверхнизкого лазерного охлаждения атомов и рассмотрены области его практического применения. Развита теория оптических и нелинейно-оптических свойств гетерогенных наноструктурированных систем и приведены результаты их экспериментального исследования.

Книга рассчитана на широкий круг специалистов, занимающихся вопросами фотоники и нанофотоники, оптической обработки информации, оптических измерений и нанотехнологий, а также может быть полезна студентам и аспирантам соответствующих направлений подготовки.

i Надоели баннеры? Вы всегда можете отключить рекламу.