Экситон-магнонное поглощение света в антиферро-магнитном NaMnCl3 Текст научной статьи по специальности «Физика»

Экситон-магнонное поглощение света в антиферромагнитном №МпС13

Попов Е.А. (epopov@ro1.ru) Сибирский государственный аэрокосмический университет, Красноярск

Спектры поглощения света антиферромагнетиков, содержащих ионы с незаполненной 3d оболочкой, связаны, как правило, с запрещенными по проекции спина в одноионном приближении переходами в пределах 3d оболочки в этих ионах. Поэтому в спектрах таких кристаллов интенсивные электродипольные полосы поглощения обусловлены возбуждением групп взаимодействующих ионов, в частности, обменно-связанных ионов - экситон-магнонное поглощение. В спектрах антиферромагнетиков характерным является наличие одномагнонных полос спутников экситонных полос, которые появляются при возбуждении светом экситона и магнона - холодные экситон-магнонные полосы. В ферромагнитных кристаллах такие полосы запрещены по проекции спина и экситон-магнонные полосы поглощения образуются при возбуждении светом экситона с одновременным уничтожением магнона - горячие экситон-магнонные полосы. Промежуточные результаты можно получить в антиферромагнетике, скашивая внешним магнитным полем магнитные моменты подрешёток [1].

Кристалл ШМпСЬ при температуре ниже Тм = 6,5 К переходит в антиферромагнитное состояние [2]. ^МпСЬ обладает слоистой кристаллической структурой, в которой ионы марганца, ответственные за магнитный порядок, расположены слоями (рис.1). В магнитной фазе магнитные моменты ионов, лежащих в одном слое упорядочены ферромагнитно, соседние слои имеют противоположно направленные магнитные моменты. Эффективное поле ферромагнитного взаимодействия незначительно превышает поле антиферромагнитного взаимодействия. В этом случае в его спектре можно ожидать появление как холодных, так и горячих интенсивных экситон-магнонных полос поглощения в нулевом магнитном поле.

Интенсивность экситон-магнонных полос поглощения света зависит от угла между направлением магнитных моментов подрешёток в антиферромагнетике. В ^МпСЬ угол между направлением магнитных моментов подрешёток можно менять вненшним магнитным полем сравнительно небольшой напряжённости. Критическое поле Нс перехода кристалла в парамагнитное состояние около 18 кЭ. Поэтому относительно слабым внешним магнитным полем можно измененять поглощение света, связанного с магнитными возбуждениями в кристалле.

Экспериментальные результаты

Спектры поглощения света ^МпСЬ снимались при температурах Т от 1,8 до 50 К, а также в импульсных магнитных полях напряжённостью до 200 кЭ при Т = 4,3 К. Поглощение измерялось в области энергии около 23800 см-1 , где расположены полосы поглощения, связанные с переходами 6Л1ё(6Б) ^ 4Л1ё4Бё(40) в ионах Мп2+ , которые образуют С группу полос.

Рис.1. Элементарная ромбоэдрическая магнитная ячейка

№МпСЬ.

Нарисованы только

2+

ионы Мп

Рис.2. Слева спектр поглощения №МпС13 в районе полос С3 - С5 при различных температурах Т, К: 1 -1,84; 2 - 2,14; 3 - 2,61; 4 - 3,01; 5 -3,41; 6 - 3,80; 7 - 4,2; 8 - 5,3.

Справа общий вид поляризованного спектра С группы при Т = 1,84 К: 1 -а; 2 - а; 3 - п спектры

1,2 1

0,8 0,6 0,4 0,2 0

0

10

20 Т, К

30

40

Рис.3. Зависимость интегральной интенсивности от температуры линий: о - С4 □ - Сз о - С4 + Сэ.

Сплошная линия - зависимость ~ Т .

Наиболее интенсивные узкие полосы наблюдаются в красной части этой области энергии. Эти полосы образованы с участием небольшого числа квазичастиц, поэтому облегчается их идентификация. На рис.2 приведены спектры поглощения света а поляризации (свет распространялся вдоль оси симметрии С3 - рис.1) в области полос С3 - С5 при различных температурах, а также общий вид поляризованных спектров в этой области частот. а и п спектры получаются при распространении света перпендикулярно оси симметрии С3 и направлении электрического вектора световой волны перпендикулярно и параллельно оси С3 соответственно. Зависимость интенсивности полос С3 и С4 от температуры изображена на рис.3; зависимость энер-

гии полосы С5 от магнитного поля - на рис.4. Положение полос С3 и С4 в полях напряжённостью до 250 кЭ практически не меняется. На рис.5 приведено поведение интенсивности полос в магнитном поле.

Н, кЭ

Рис.4. Зависимость энергии полосы С5 от магнитного поля Н||С3. Т = 4,3 К. о - эксперимент; линия - расчёт. Вставка справа - эффект Фарадея.

Н, кЭ

Рис.5. Зависимость интегральной интенсивности линий С4 и С3 ^МпСЬ от магнитного поля Н||С3. а - спектр. Т = 4,3 К

Обсуждение результатов

Изменение энергии экситонной полосы в магнитном поле H можно оценить с помощью соотношения AE = (mogo - mege)-^B-H, где mo = 5/2 и me = 3/5 - проекции спина иона Mn2+ в основном и оптически возбуждённом состоянии; go и ge - значения g фактора основного и возбуждённого состояний; juB - магнетон Бора. Для основного состояния иона марганца A1 go = 2, для состояний 4A1g и 4Eg ge « 2, поэтому для экситонных полос С группы зависимость энергии от магнитного поля в случае, когда магнитные моменты ионов марганца направлены по полю, должна описываться соотношением AE = 2цв-Н . Такая зависимость наблюдается для полосы С5 в магнитном поле, превышающем критическое поле, когда мангнитные моменты подрешё-ток выстраиваются вдоль направления магнитного поля. На рис.4 - это прямая линия при Н > 20 кЭ. В полях меньших критического магнитные моменты подрешёток разворачиваются к направлению поля. Намагниченность нарастает до насыщения. На вставке рис.4 приведена зависимость угла поворота плоскости поляризации линейно поляризованного света, направленного вдоль оси симметрии С3, в продольном магнитном поле, пропорциональное намагниченности. Используя эту зависимость, можно оценить энергию экситонной полосы в малых полях, что изображено сплошной линией на рис.4.

Полосы С4 и С3 расположены с красной стороны от полосы С5 и теряют интенсивность с понижением температуры в магнитной фазе. Так ведут себя горячие магнонные полосы спутники экситонной полосы, интенсивность которых зависит от термической заселённости маг-нонных состояний. Если полосу С4 можно считать одномагнонным спутником полосы С5 с участием магнонов с энергией около 20 см- , то природа С3 полосы не ясна. Интенсивности полос С3 и С4 сравнимы, температурное и полевое поведение подобны, откуда следует, что в образовании этих полос должны участвовать магноны с близкими энергиями, чтобы обеспечить сравнимую заселённость магнонных состояний. Экситонной полосы, кроме полосы С5, которая могла бы порождать магнонный спутник С3, в спектре не обнаружено. Известно [3], что в антиферромагнетиках экситон-магнонные полосы могут иметь сложную форму, определяемую особенностями дисперсии экситонов и магнонов. Чтобы определить, могут ли полосы С3 и С4 быть обе спутниками полосы С5, рассчитаем магнонный спектр для NaMnCl3.

Опишем магнитные взаимодействия гамильтонианом

H = -1 ZJ1(SlSl') -1 ZJ1(SmSm') -1 ZJ 2(SlSl") - 2 Z J2(SmSm'0 +

l,l' m,m' l,l'" m,m"

lфГ m Фш lФl" m Фm '

- 2 Z J3(SmSl) - "2 Z J4(S mS p ) - "2 Z J 4(SlS q ) --J Z J5(S mS p ) (1)

m ф1 m,p l, q m,p'

1 4 2

- - Z J5(SlSq') - gMB Hx (ZSf + Zsm)+A(Z Z (Szmj )2),

l,q' l m m j=1

где Sj - спин j-го иона, а разные индексы m и l означают принадлежность к подрешёткам, имеющим противоположно направленные магнитные моменты. Принята модель магнитной структуры, имеющей четыре подрешётки, изображённые на рис.1. Суммирование ведётся только по ближайшим соседям, имеющим обмен с выбранным ионом J1, J2, J3, J4, J5, в соответствии с обозначениями рис.1. Учтём, что спины лежат в базисной плоскости кристалла при Н = 0. Малое поле направим вдоль оси x, так, чтобы ось квантования была направлена вдоль оси x. Sf и Sjz компоненты спина Sj, перпендикулярные оси квантования. Спектр спиновых волн найдём, следуя [4]. Заменим спиновые отклонения по формулам

S/ = S/ + iSjZ , Sj- = Sf - iSf , используя (S/)2 + (S/)2 + (S/)2 =S(S + 1), имеем

Sjx = [ S (S + 1) -Sj-Sj+]1/2 .

Для

слабовозбуждённых

состояний

Sjx - S.

Sjx = S - (Sj Sj+)/2 S . Введём Бозе-операторы a; = S + ; a + = S ^

42s

j ' j

V2S

откуда или

= 42£а]-; =42£а + ; ^^^ = £ - а+ау. Здесь а]+а]- - операторы спиновых отклонений в узле у.

Перейдём к локальным системам координат для каждого иона. Гамильтониан при этом можно представить в виде:

Н = Н 0 + Н 2 + Н 4 ,

где Н 2 - квадратичная по операторам ау и а/ часть, которая определяет спиновые возбуждения при низких температурах, когда можно пренебречь слагаемыми четвёртого порядка по ау и а/ , содержащимися в Н 4 .

Далее переходим к коллективизированным магнитным возбуждениям, разлагая в ряды

Фурье

a,

1j

| 4 У/2 v i(kRj),

aj =1 — 1 Ee bjk,

j

N,

и

NfLe-(kRj)b + .

aj

по

формулам:

В результате получаем гамильтониан Н 2 , содержащий члены второго порядка, описывающие малые спиновые возбуждения: 1 4

Н 2 = - - £ ЕЕ (-6/1 - 2J2 (6 - я) + 273 +/ + 6^5 + ("1)' МЕН х + А) • % + 2 к '=1

+ £/1Е (Ь+к Ь4к • Р * +Ь+к % • Р + Ь2кЬ3к • Р + ь3к Ь2к • Р*) +

k

1

+ -SL (2J5 • t * +2J3J)bjk b2+_k + (2J5 • t + 2J3d*)b2+_k bjk + 2 k

+ 2SE 2J4 (b1k b3+_k • g + b3+_k b1+k • g * +b2+kb4+_k • g + b4_k b2+k • g*) +

k

1

+ 2SE(2J5 • t * +2J3d)b3+kb4+_k + (2J5 • t + 2J3d*)b+_kb3+k + 2k

2 S E (2J5 • t * +2 J3d )b1k b2_k + (2J5 • t + 2 J 3d *)b2 _k b1k + 2k

+1SE2 J4 (b1kb3_k • g + b3_k% • g * +b2kb4_k • g + b4_kb2k

k

1

+ -SE(2J5 • t * +2J3d)b3kb4_k + (2J5 • t + 2J3d*)b4_kb3k _ 2k

_ 1 S^E (bik b+k + bik bik) 2 k ,i

В

(2)

коэффициенты

d

и

g

равны:

ikRv

(2)

6

q = Ee i=1

^ = eikr1 + eikr2 + eikr3;

d = eikr4;

g = 2(cos k (11 + r4) + cos k (r2 + r4) + cos r(r3 + r4)); t = e"ik (r1 _r4) + e-ik (r2 _r4) + e"ik (r3 _r4),

где r1 , r2 , r3 - векторы, соединяющие ион марганца с тремя ближайшими соседями в базисной плоскости, а r4 - вектор, соединяющий два ближайших иона марганца, лежащих в соседних плоскостях (рис.1), т.е. r = (0,W3",0); r2 = (_a/2,_a/2>/3,0); r3 = (a/2,_a/2^3,0); r4 = (0,0,с/6), где a и с - параметры решётки (рис.1). R - векторы, соединяющие ион марганца со вторыми ближай-

+

шими соседями в базисной плоскости. Я = -Я4 = а(1, 0, 0); Я2 = -Я5 = а(1/2, >/з/2,0); Я3 = -Яб = а(-1/2, л/3/2,0).

Нижний индекс г оператора Ъг к означает номер иона марганца в элементарной ячейке и соответствует нумерации магнитных моментов подрешёток ионов марганца, принятой на рис.1. Линейные преобразования

г. I * + г. + * + I

Ък = у Сук + У/к С-к ; Ъук = у Сук + У/кСу-к

приводят гамильтониан (2) к диагональному виду:

н2 = и0 укС +кСук , (3)

к,У

+

где Сук и Сук - операторы рождения и уничтожения магнонов, а £ук - энергия магнонов с волновым вектором к ветви у.

При диагонализации (2) собственные значения матрицы квадратичной формы можно найти численно для различных значений к, затем при необходимости провести интерполяцию по полученным точкам. Из восьми собственных значений 8у оставляем 4 положительных, а 4 равные им по модулю, но отрицательные отбрасываем. В результате получаем 4 ветви спиновых волн для данной модели.

В этой задаче б подгоночных параметров и поэтому можно получить большое разнообразие результатов. Полагая разумные значения параметров обмена Ji , можно получить различные варианты спектра спиновых волн ^МпСЬ. Рассчитанный спектр при значениях параметров J1 = 1 см-1, J2 = 0,2 см-1, J3 = -1 см-1,

/4 = -0,2 см-1, /5 = -0,1 см-1, А = 0,2 см-1 приведён на рис.б. Здесь наблюдаются все четыре ветви спектра (расщепление оптической ветви мало и в приведённом масштабе на рисунке не заметно). При А = 0 и при отсутствии внешнего магнитного поля получаются две ветви, каждая двукратно вырождена. При выбранных значениях обменных параметров магнитная структура рис.1 устойчива.

Учёт взаимодействия вторых ближайших соседей, т.е. включение в модель обмена J2, уменьшает дисперсию оптических ветвей магнонов, а вариация величин антиферромагнитных обменов J3 - J5 позволяет получить спектр спиновых волн, при котором возможно трактовать экспериментальные результаты. На рис.б видно, что в спектре присутствуют ветви с энергией около 20 см- как в центре зоны Бриллюэна, так и на границе. Платообразные области поверхности дисперсии магнонов, где энергия спиновых волн близка к 20 см-1, обеспечивает высокую плотность магнонных состояний и участие в экситон-магнонном процессе в основном таких магнонов.

Согласно [5] коэффициент поглощения света для горячего экситон-магнонного процесса можно описать соотношением

К(т) х Р(к)|2 пу (к)• Щ(к)-8(т-Е(к) + е}(-к)) , (4)

у,к

где Р - электрический дипольный момент перехода, Е и а - энергии экситона и магнона, Щ -функция, зависящая от симметрии решётки. пу(к) - заселённость магнонных состояний, причём п(к) = [ехр(а(к)/&Т) - 1]- определяет температурное поведение полосы поглощения (рис.3).

Е, см

кх

Рис.б. Дисперсия магнонов ^МпСЬ в базисной плоскости.

Часто полагают £(k) = const, тогда форма экситон-магноной полосы определяется особенностями плотности магнонных состояний. Если же считать, что экситоны имеют заметную дисперсию, то форма экситон-магнонной полосы определяется совместной плотностью экситон-магнонных состояний и может усложняться [3]. В случае NaMnCl3 если дисперсия экситонов значительна, то полосы С4 и С3 можно считать магнонными спутниками экситонной полосы С5, причём С4 образована с участием магнонов с волновыми векторами из центра зоны Бриллюэна, а С3 - с участием магнонов с k, лежащими вблизи края. Согласно рис.6 энергия магнонов центра зоны Бриллюэна и граничных областей около 20 см- , что обеспечивает сравнимую термическую заселённость таких состояний. Платообразная же зависимость ¿(k) в этих областях обеспечивает высокую плотность экситон-магнонных состояний, приводя к образованию узких полос, разделённых расстоянием около 40 см-1 за счёт дисперсии экситонов.

На основании проведённого анализа можно сделать следующие выводы.

1. В антиферромагнитном кристалле с сильным внутрислоевым ферромагнтным обменом наблюдаются интенсивные горячие экситон-магнонные полосы поглощения света. Антиферромагнитное взаимодействие модифицирует магнонный спектр, приводя к особенностям горячего экситон-магнонного поглощения.

2. Несмотря на заметное антиферромагнитное взаимодействие между ионами марганца, лежащими в соседних слоях, в спектре поглощения, образованного переходами 6A1g(6S) ^ 4A1g4Eg(4G), не обнаружено холодных экситон-магнонных полос, которые в магнитном поле, переводящем антиферромагнетик в парамагнитное состояние, должны полностью гаснуть.

Работа частично финансировалась целевой федеральной программой "Интеграция" №0017.

Литература

1. Ерёменко В.В. и др. Магнитооптика и спектроскопия антиферромагнетиков / В.В. Ерёменко, Н.Ф. Харченко, Ю.Г. Литвиненко, В.М. Науменко. - Киев: Наук. думка, 1989. - 256 с.

2. Fedoseeva N., Spevakova I., Petrakovskii G., Chuev V., Petrov S. Magnetic structure and magnetic field behavior of NaMnCl3. // J. Magn. and Magn. Mater. - 1980. - V 15-18. - P. 539-541.

3. Попов Е.А., Овчинников С.Г. Магнонные полосы-спутники в оптическом спектре антиферромагнитного Rb2MnCl4 // ФТТ. - 2003. - Т. 45. - № 8. - С. 1429-1431.

4. Тябликов С.В. Методы квантовой теории магнетизма. - М.: Наука, - 1975. - 528 с.

5. Горбач В.В., Петров Э.Г. Влияние неупругого экситон-магнонного взаимодействия на поглощение света в неколлинеарном антиферромагнетике // ФТТ - 1990. - Т. 32. - № 5. -С.1418-1425.