CC BY
33
УЧЕНЫЕ ЗАПИСКИ КАЗАНСКОГО ГОСУДАРСТВЕННОГО УНИВЕРСИТЕТА
Том 149, кн. 1
Физико-математические пауки
2007
УДК 535.2
ДВУХКАНАЛЬНЫЙ РЕЖИМ ИССЛЕДОВАНИЯ СИГНАЛОВ ФЕМТОСЕКУНДНОГО ФОТОННОГО ЭХА В ПОЛИМЕРНЫХ ПЛЕНКАХ, ДОПИРОВАННЫХ КРАСИТЕЛЕМ, ПРИ КОМНАТНОЙ ТЕМПЕРАТУРЕ
A.B. Леонтьев, B.C. Лобков, K.M. Салихов,
B.В. Самарцев, Г.М. Сафиуллип, В.А. Зуйков
Аннотация
С помощью двухкапалыюго режима детектирования экспериментально исследованы спектральные особенности сигналов фемтосекупдпого фотонного эха в пленке поливипил-бутираля. допировашгой молекулами фталоциапипа, при комнатной температуре. Обнаружено. что спектры сигналов эха сдвинуты в коротковолновую область по отношению к спектрам возбуждающих импульсов.
Введение
Известно, что подавляющее число оптических эхо-экспериментов в твердых телах поставлено при температуре жидкого гелия [1]. Использование низких температур необходимо для того, чтобы устранить влияние необратимых релаксационных процессов с участием фононов. разрушающих фазовую память, лежащую в основе явления фотонного эха. Известно также, что фазовая память в резонансной среде существует в условиях, когда длительность возбуждающих лазерных импульсов () и временные задержки между ними (г\2 и Т23) были короче фазовой релаксации и времени жизни возбужденного состояния и времени. В наносекундном диапазоне длительностей эти условия выполняются лишь при низких температурах исследуемых образцов [1]. Существует еще один путь выполнения данных условий: перейти в фемтосекундиый диапазон длительностей (когда 61 = 10"13 — 10"14 с). В КФТИ впервые проведено исследование фемтосекупдпого стимулированного фотонного эха в полимерной пленке, допировашгой молекулами красителя [2. 3]. Поскольку именно стимулированное фотонное эхо и его миогоимпульсные аналоги широко используются в функционировании оптических эхо-процессоров (см.. например. [4]). то практическая значимость подобных фемтосекундиых эхо-экспериментов [2. 3] для создания высокотемпературных эхо-процессоров не вызывает сомнений.
1. Результаты экспериментальных исследований и их обсуждение
Экспериментальная установка для исследования фемтосекундиых эхо-сигналов описана в работе [2]. В этой же работе (см. также [3]) приведены кривые спада сигнала первичного фемтосекупдпого фотонного эха (ПФФЭ) в полимерной пленке с красителем при температуре жидкого азота и при комнатной температуре. Образец представлял собой краситель фталоцианин Ш¥ 1009. допированный в пленку из поливинилбутираля (РУВ) в концентрации 10"3 — 10"4 моль/л. Толщина пленки составляла 65 мкм. Фемтосекундиое лазерное возбуждение импульсами титан-сапфирового лазера длительностью 65 фс центрированными на длине волны 793 нм.
СФФЭ * ПФФЭ '
Рис. 1. Фотография гоображопий па экране (за образцом) трех возбуждающих импульсов (крупные изображения в центре) и сигналов ПФФЭ и СФФЭ
9
Рис. 2. Кривая временного спада сигнала СФФЭ при фиксированном значении т12 = 100 фс при комнатной температуре исследуемого образца
соответствующей энергетическому переходу ¿о — Б\. Визуально наличие сигналов первичного (ПФФЭ) и стимулированного фемтосекундного фотонного эха (СФФЭ) можно проследить, наблюдая изображения на экране, помещенном за образцом (рис. 1).
Зарегистрирована кривая спада СФФЭ при комнатной температуре при фиксированном значении временного интервала т\2 = 100 фс (рис. 2). Видно, что она состоит из двух участков: «быстрого» (до значения т23 = 370 фс) с характерным временем спада 100 фс и продолжительного спада (от 370 до 2000 фс и далее) с характерным временем 5 пс.
При анализе этого спада использовалась теория, развитая в работе [5]. В работе [3] мы отмечали, что сила электрон-фононного взаимодействия характеризуется фактором Пекара Хуанга. который для нашего образца равен 0.67 (то есть меньше единицы). Поэтому элсктрон-фононная связь в исследуемом образце является слабой. Это позволяет упростить анализ кривой спада (по крайней мере, ее «быстрого» участка) и воспользоваться более простыми формулами, следующими из теории [5].
Детектор
Рис. 3. Упрощенная оптическая схема экспериментальной установки по исследованию фемтосекупдпого фотонного эха в двухкапалыюм режиме детектирования. Обозначения: ОЛЗ 1, ОЛЗ 2, ОЛЗ 3 - оптические линии задержек; кпэ1, кпэ2, ксэ1, коэг - волновые векторы сигналов первичного эха и стимулировашюго эха. Возбуждение осуществлялось фемтосекупдпыми импульсами титап-сапфирового лазера с длительностью импульсов 65 фс. их энергией 200 мкДж. частотой повторения 50 Гц. па длине волпы 793 им. Трехим-пульсное возбуждение выполнялось при фиксированном значении т12 = 100 фс
и результатами предыдущих исследований [6. 7]. Этот анализ показал, что «быстрый» спад обязан случайному взаимодействию примесных молекул красителя с квазилокальными низкочастотными колебательными модами [6. 7]. энергия которых при комнатной температуре может достигать 50-60 см _ 1.
В наших экспериментах использовался двухканальный режим детектирования фемтосекундных эхо-сигналов. Этот режим известен как «методика некогерентного фотонного эха» (см.. например. [7]). Для ее реализации требуется широкополосное импульсное оптическое излучение. Этому требованию соответствуют лазерные импульсы фемтосекундной длительности, используемые в нашей экспериментальной установке. Упрощенная оптическая схема экспериментальной установки по реализации этой методики изображена на рис. 3. В этой методике используется двухканальное детектирование, как и в методике четырехволиового смешения. При временном перекрывании возбуждающих импульсов фотодетекторы фиксируют отклик, состоящий из сигнала самодифракции [8] и эхо-сигнала, а при наличии временных задержек, превышающих длительность импульсов (Й), эти фотодетекторы фиксируют только эхо-сигналы.
Хорошо известно (см., например, [8]), что если на систему примесных центров в твердотельной матрице одновременно и резонансно воздействуют в направлениях волновых векторов к1 и к2 два лазерных импульса (рис. 4, о), то в этой системе сформируется динамическая «решетка» неравновесной разности населенностей, на которой претерпевают самодифракцию возбуждающие импульсы.
В первом порядке сигналы самодифракции следует ожидать в направлениях 2к2 — к1 и 2к1 — к2. Зависимости интенсивности сигналов, зафиксированных отдельными фотодетекторами в соответствующих направлениях от времени задержки т 12, приведены па рис. 4, б. Для каждого из этих сигналов в направлениях
Рис. 4. Двухканальный режим детектирования фемтосекундных сигналов самодифрак-дии и фотонного эха: а и б упрощенные схемы возбуждения сигналов ПФФЭ и СФФЭ соответственно; виг экспериментальные зависимости относительной интенсивности откликов (самодифракции и эхо-сигналов) от интервала т12 при двухимнульсном и трехим-нульсном возбуждениях соответственно; к^ , к2, кз - волновые векторы импульсов; кпэ, ксэ - волновые векторы ПФФЭ и СФФЭ соответственно
3
т12
Рис. 5. Корректирующая зависимость времени оптической дефазировки Та от расстояния между максимумами пиков Ттах на рис. 4, б, г, [10]
2к2 — к! и 2к\ — к2 мы в эксперименте получили контуры, максимумы между которыми раздвинуты на величину Ттах. В серии фемтосекундных экспериментов [9, 10] показано, что, зная Ттах, можно оценить время дефазировки Та, найти по формуле Гьот = 1/(пТа) однородную ширину линии Гьот. В работе [10] показано, что соотношение между временем дефазировки Та и расстоянием между
Ттах
времен задержек). Для определения Т'а воспользуемся корректирующим графиком [10] па рис. 5. Из него следует, что при Ттах/т12 = 1 имеет место соотношение: Та = 1.8Ттах. Оно при Ттах = 75 фс (см. рис. 4, б) приводит к значению Гьот = 3 • 1012 Гц. Отметим, что измеренное в эксперименте [11] значение Гьот на аналогичном образце при 240 К равно примерно 1012 Гц.
Рис. 6. Спектры фемтосекупдпых эхо-сигпалов 1 па фоне спектра возбуждающих импульсов 2 при комнатной температуре образца. Спектр («) относится к сигналу ПФФЭ, а спектр (б) к сигналу СФФЭ
Теперь обсудим результаты аналогичных исследований при трехимиульсном режиме возбуждения (рис. 4, в). В этом случае сигналы самодифракции распространяются в направлениях —+ к + кз и — к + к2 + кз. Следуя [4], нами была исследована зависимость относительной интенсивности рассеянных сигналов (самодифракции + СФФЭ) от времени задержки т12. Она приведена па рис. 4, г. Была измерена величина Ттах для трехимпульсной накачки, она оказалась равной 75 фс. Затем так же, как и в двухимпульсном режиме, было найдено значение Гьот = 3 • 1012 Гц. В наших экспериментах исследовались спектры сигналов ПФФЭ н СФФЭ при комнатной температуре. Они приведены на рис. 6. Видно, что спектры фемтосекупдпых эхо-сигналов (особенно, ПФФЭ) характеризуются коротковолновым сдвигом по отношению к спектру возбуждающих импульсов. Это означает, что энергия эхо-фотона превышает энергию фотона возбуждающего лазера. Это может быть связано с участием, наряду с фононами, решеточных фононов в процессе возбуждения примесных молекул красителя в суперпозиционное состояние на энергетическом переходе из основного состояния в электронно-колебательное. Энергия этих фононов черпается из резервуара квазилокализованных низкочастотных колебательных мод аморфной матрицы. Таким образом, существуют перспективы реализации когерентного антистоксового режима лазерного охлаждения [12] подобных допированных пленок.
Возникает еще один вопрос: почему коротковолновый сдвиг спектра СФФЭ существенно меньше сдвига спектра ПФФЭ? Дело в том, что в процессе формирования сигнала СФФЭ почти не принимает участие фононное крыло линии поглощения, в отличие от сигнала ПФФЭ, где эта роль была доминирующей [11].
Заключение
Таким образом, в работе исследованы сигналы ПФФЭ и СФФЭ в полимерной пленке поливинилбутираля, допированной молекулами фталоцианина, при комнатной температуре с использованием двухканального режима регистрации. Обнаружены коротковолновые сдвиги спектров фемтосекупдпых эхо-сигналов по отношению к спектру возбуждающих импульсов, свидетельствующие о возможности реализации фемтосекундного когерентного режима лазерного охлаждения. С другой стороны, эти допированные пленки могут быть использованы в качестве носителей информации высокотемпературных оптических эхо-процессоров.
Авторы благодарны профессору А.К. Ребане (США) за предоставление исследуемого образца.
Настоящие экспериментальные исследования были поддержаны грантом Президента РФ «Ведущие научные школы» (НШ-6213.2006.02), программами Президиума РАН «Квантовая макрофизика» и ОФН РАН «Оптическая спектроскопия и стандарты частоты», грантами РФФИ (^ 05-02-16003, 06-02-16491, 04-02-81009-Бел2004).
Summary
A.V. Leontiev, V.S. Lobkov, K.M. Salikhuv, V.V. Samartsev, G.M. Safiullin, V.A. Zuikov. Two-channel regime of investigation of the femtosecond photon echo's signals in the a doped polymer films at room temperature.
The spectral peculiarities of the femtosecond photon echo's signals are experimentally investigated in the polyvinylbut.yral dye-doped film at room temperature by mean of the two-channel regime and detection. It is established that the spectra of the primary and stimulated photon echoes are shifted towards shorter wavelengths relative to the spectrum of the exciting femtosecond laser pulses.
Литература
1. Кала,нее А.А., Самарцев В.В. Когерентные явления в оптике. Казань: Казан, гос. ун-т, 2003. 281 с.
2. Lobkov V.S., Leontiev АЛ'., Salikhov К.М., Samartsev V.V., Safiullin G.M., Zuikov V.A, Stimulated emt.osecond photon echo in a dye-doped polymer film at room temperature // Laser Pliys. Let. 2006. V. 3. P. 485 489.
3. Lobkov V.S., Salikhov K.M., Samartsev V.V., Safiullin G.M., Vorobyev A.Yu., Zuikov V.A. Femtosecond primary and stimulated photon echoes in a dye-doped polymer film at room temperature // Laser Pliys. 2007. V. 17, No 3. P. 1 7.
4. Lin. H., Wang Т., Wilson G.A., Mossberg T.W. Experimental demotstration of swept-carrier time-domain optical memory // Opt. Lett. 1995. V. 20, No 1. P. 91 93.
5. Оеадько И.С., Сташек М.В. Теория фемтосекупдпого фотошюго эха в твердых растворах // ЖЭТФ 1994. Т. 106, № 2(8). С. 535 552.
6. Наумов А.В., Вайие.р Ю.Г. Параметры квазилокальных низкочастотных колебательных мод в стеклах: измерение методами фотошюго эха и спектроскопии одиночных молекул // Изв. РАН. Сер. Физическая. 2006. Т. 70, № 4. С. 470 472.
7. Вайие.р Ю.Г. Динамика неупорядоченных молекулярных твердотельных сред: исследования методами фотошюго эха и спектроскопии одиночных молекул: Дне. ... д-ра физ.-мат. паук. Троицк: ИС РАН, 2005. 251 с.
8. Штырьков Е.И., Лобков B.C., Моисеев С.А., Ярмухаметов Н.Г. Характеристики обращенного фотошюго эха при неодновременном четырехволповом взаимодействии в рубине // ЖЭТФ. 1981. Т. 81, № 6(12). Р. 1977 1986.
9. Smith R. Photon echo and single molecule fluorescence measurements of organic dyes in thin polymer films: Ph. D. thesis USA: Swart.more colledge, 2003. 92 p.
10. Kobayashi Т., Terasaki A., Hattori Т., Kurokawa K. The application of incoherent light for the study of femtosecond-picosecond relaxation in condensed phase // Appl. Pliys. (B). 1988. V. 47. P. 107 125.
11. Rebane A.K., Galius J., Ollikainen O. Femtosecond photon echo spectroscopy in single laser shot // Laser Pliys. 2002. V. 12, No 8. P. 1126 1134.
12. Петрушкии C.B., Самарцев В.В. Лазерное охлаждение твердых тел. М: Физмат-лит, 2005. 223 с.
Поступила в редакцию 22.01.07
Леонтьев Андрей Владимрович аспирант Казанского физико-технического института им. Е.К. Завойского КазНЦ РАН.
Лобков Владимир Сергеевич кандидат физико-математических паук, заместитель заведующего лабораторией молекулярной фотохимии Казанского физико-техпиче-ского института им. Е.К. Завойского КазНЦ РАН.
Салихов Кев Минуллинович доктор физико-математических паук, профессор, члеп-корреспопдепт РАН, директор Казанского физико-технического института им. Е.К. Завойского КазНЦ РАН.
Самарцев Виталий Владимирович доктор физико-математических паук, профессор, заведующий лабораторией нелинейной оптики Казанского физико-технического института им. Е.К. Завойского КазНЦ РАН.
Сафиуллин Георгий Маратович кандидат физико-математических паук, старший научный сотрудник Казанского физико-технического института им. Е.К. Завойского КазНЦ РАН.
Зуйков Владимир Александрович доктор физико-математических паук, старший научный сотрудник Казанского физико-технического института им. Е.К. Завойского КазНЦ РАН.
Е-шаП: anderyQinbox.ru
