CC BY
40
УДК 536.423:536.4.033:536.46
ДВУХФАЗНЫЕ МИКРОЖИДКОСТНЫЕ СИСТЕМЫ: ТЕПЛОФИЗИЧЕСКИЕ ОСНОВЫ И ИНЖЕНЕРНЫЕ КОНЦЕПЦИИ
Владимир Васильевич Кузнецов
Институт теплофизики им. С. С. Кутателадзе СО РАН, 630090, Россия, г. Новосибирск, пр. Академика Лаврентьева, 1, доктор физико-математических наук, зав. отделом, тел. (383)330-71-21, e-mail: vladkuz@itp.nsc.ru
Рассмотрены теплофизические основы разработки двухфазных и высокотемпературных микрожидкостных систем и их применение в различных областях микротехники. С использованием оптических методов выявлены закономерности гидродинамических, тепловых и волновых процессов в микроканалах и микрокамерах, рассмотрено их использование для повышения эффективности двухфазных микрожидкостных систем, микроохладителей тепло-напряженного оборудования, MEMS на основе управляемого распада жидкости, микрореакторов водородной энергетики. Обсуждены новые методы расчета гидродинамики и процессов переноса при фазовых превращениях и химических реакциях, взрывном кипении микрообъемов жидкости в микрожидкостных системах.
Ключевые слова: двухфазные микрожидкостные системы, микротехника, теплофизические основы, оптические методы, процессы переносы, МЭМС.
TWO-PHASE MICRIFLUIDICS: THERMOPHYSICAL FUNDAMENTALS AND ENGINEERING CONCEPTS
Vladimir V. Kuznetsov
Kutateladze Institute of Thermophysics SB RAS, 630090, Russia, Novosibirsk, 17 Аkademik Lavrentiev Prospect, D. Sc., Head of Department, tel. (383)330-71-21, e-mail: vladkuz@itp.nsc.ru
Thermophysical fundamentals need for the development of two-phase and high-temperature microfluidic systems and their application in various fields of microtechnology are considered. Using optical methods the regularities of fluid dynamics, thermal and wave processes in microchannels and microchambers are identified, their applications to improve the efficiency of two-phase microfluidics, micro-coolers for heat-stressed equipment, MEMS-based on liquid decay and microreactors for hydrogen power engineering are considered. New methods for prediction of the fluid dynamics and transport processes during phase change and chemical reactions, explosive boiling of liquid micro volumes in microfluidic systems are discussed.
Key words: two-phase microfluidics, microtechnology, thermophysical fundamentals, optical methods, transfer processes, MEMS.
1. Введение
В течение последних двадцати лет произошло революционное развитие микро и нанотехнологий, что сформировало технологические процессы, дающие возможность изготавливать устройства микросистемной техники, предназначенные для проведения различных химических и физических процессов с малыми объемами жидкостей и газов [1]. В настоящее время производится широкий спектр микрожидкостных систем с размерами элементов от нескольких микрометров до нескольких миллиметров, рынок таких устройств составляет
по разным оценкам от 3 до 12 млрд. долл. в год. Это определяется значительными преимуществами микрожидкостных систем перед их традиционными аналогами, в том числе малым временем отклика, крайне низкими значениями мертвых объемов, высокими значениями отношения площади поверхности к объему устройства, блочным построением устройств, что позволяет переходить к масштабированию простым увеличением числа блоков, ранее не достижимыми интенсивностями тепло и массопереноса. На основе микрожидкостных систем создаются перспективные технологии, которые позволяют отводить экстремально большие потоки тепла в ограниченном объеме, что используется в микроканальных системах охлаждения лазерных систем и компьютерных процессоров, парогенераторах/конденсаторах энергетических и криогенных устройств, МЭМС на основе управляемого распада метастабильной жидкости, микрокаталитических реакторах водородной энергетики.
Сложности, возникающие при разработке микрожидкостных систем, обусловлены тем, что уменьшение размеров каналов приводит к качественным изменениям закономерностей гидродинамических, тепловых и диффузионных процессов, что в особенности проявляется при наличии фазовых превращений и химических реакций. Поэтому при уменьшении масштаба течения возникает широкий спектр явлений, которые не типичны на большом масштабе и слабо изучены. Степень их появления зависит не только от масштаба течения, но и от формы каналов, величины капиллярных сил, скоростей течения, тепловых потоков, давления, межатомного и межмолекулярного взаимодействия, что необходимо учитывать при разработке и применении микрожидкостных систем. В данной работе рассмотрены теплофизические основы трех типов двухфазных микрожидкостных устройств: микроканальных охладителей высокотеплонап-ряженного оборудования, MEMS на основе управляемого распада метастабильной жидкости, микрореакторов водородной энергетики. Обсуждены закономерности капиллярных и волновых явлений в системах микроканалов и микрокамерах микрожидкостных устройств, полученные с использованием оптических методов, предложены методы расчета микрожидкостных систем, которые могут быть использованы при их разработке и оптимизации.
2. Микроэлектромеханические системы, основанные на управляемом
распаде метастабильной жидкости
Важным направлением развития двухфазных микрожидкостных систем являются микроэлектромеханические системы (МЭМС) на основе управляемого взрывного распада микрообъемов жидкости. Их типичными примерами являются термические струйные принтеры [2], оптические переключатели и затворы, управляющие системы, основанные на быстром изменении фазового состава заполняющей среды. Схема работы теплового струйного принтера показана на рис. 1. Микрокапли чернил выбрасываются из микрокамеры в результате их импульсного нагрева и возникновения взрывного кипения. Для успешного применения МЭМС на основе управляемого распада жидкости необходимо развитие основ взрывного кипения микрообъемов жидкости в условиях высо-
кой внешней плотности энергии. Известно, что критерием перехода к взрывно-
Т1Те = 0.923 + 0.077 -(Т/Т )9 „ му кипению является достижение спинодали р/ к ' с' , где Ts
- температура бинодали и Тс - критическая температура [3]. Проблемой достижения этой температуры является экспоненциальный рост тепловых флук-туаций и резкое уменьшение времени ожидания вскипания в окрестности спи-нодали, поэтому для перехода к взрывному фазовому переходу необходимо использовать быстрый нагрев свободных от готовых центров кипения микрообъемов жидкости. Закономерности взрывного кипения жидкости на плоских микронагревателях рассмотрены в [4-6]. Высокую эффективность при исследовании взрывного кипения показал оптический метод [6].
отверстие *
микрокамера
чернила
Г-*«®
нагреватель
Рис. 1. Схема генерации капель в тепловом струйном принтере
Рис. 2. Последовательные стадии взрывного кипения воды. Интервал времени примерно 200 наносек
Трудности, которые возникают при разработке МЭМС, обусловлены необходимостью достижения температуры спинодали (324.47 0С для воды при атмосферном давлении) за времена меньше 2-3 микросекунд. Это обуславливает выбор многослойного микронагревателя с оптимизированным материалом и толщиной слоев, которые должны обеспечить отключение тепловыделения и отвод тепла после начала взрывного кипения. Расчеты тепловых процессов для слоистого микронагревателя показывают перспективность применения четырех или пятислойного тонкопленочного резистора, изготовленного послойным напылением слоев методом PECVD на плоской подложке из стекла. В качестве внешнего слоя целесообразно использовать гладкий твердый или нанострукту-рированный материал, что позволяет управлять температурой начала взрывного кипения. Проведенный численный анализ обосновал слоистую структуру нагревателя, изготовленного по технологии МЭМС, которая обеспечивает возможность многократного получения экстремально высоких скоростей роста температуры без разрушения нагревателя.
Теплофизические исследования взрывного кипения жидкости приводились при погружении микрочипа в кювету с рабочей жидкостью. Одиночные прямоугольные импульсы тока подавались на микронагреватель и эффективная плот-
ность теплового потока для воды достигала 2.2 ГВт/м2, что дает скорость роста температуры до 700 мегакельвин в секунду. Для изучения управляемого распада жидкости доработана оптическая методика регистрации зародышеобразова-ния, вскипания и динамики образующейся паровой полости, в которой измеряется интенсивность лазерного пучка, зеркально отражённого от поверхности нагревателя [6], рис. 3. Она основана на падении интегрального коэффициента зеркального отражения при возникновении микропузырьков, что позволяет определить динамику заполнения поверхности нагревателя паровой фазой. Для фотографирования стадий взрывного кипения применен импульсный твердотельный лазер с характерной длительностью светового импульса 8 нс и цифровая видеокамера, сопряженная с микроскопом. Тепловой поток от нагревателя в жидкость, скорость роста температуры жидкости и достигнутая температура определялись при численном решении уравнения теплопроводности для многослойного нагревателя.
о О По О о Г) о
1Г 1Г 1Г 1Г
11<1о
Рис. 3. Схема оптического метода диагностики взрывного кипения
3 4 5
время, мксек
Рис. 4. Изменение во времени доли
поверхности, покрытой паром, при
пузырьковом распаде воды
Экспериментально установлены закономерности взрывного кипения воды при высокоэнергетическом воздействии тепловыми импульсами с использованием микронагревателя, покрытого субмикронным карбидокремниевым слоем. Эксперименты показали, что перед началом взрывного кипения температура нагревателя значительно превышает температуру насыщения и жидкость находится в глубоко метастабильном состоянии. На начальной стадии взрывного кипения, длительность которого не превышает 350 нс, пузырьки неравномерно распределены по поверхности нагревателя, их число мало (рис. 2) и в момент зарождения пузырьков наблюдается излучение расходящихся ударных волн.
Предложена модель самосогласованного зародышеобразования и роста паровых пузырей в наведённом ими поле давления при пузырьковом взрывном кипении. Образование пузырьков приводит к увеличению давления из-за инерции окружающей нагреватель жидкости, которое было определено для ускоренного движения фиктивного поршня в сжимаемой жидкости. С учетом уравнения для роста пузырька, это дает самосогласованную теорию взрывного кипения жидкости. Рост пузырей в окрестности спинодали рассмотрен с учетом сжимаемости жидкости и неоднородности поля температуры, учтен механизм подвода тепла к пузырьку от окружающей жидкости. Температура жидкости определяется решением задачи нестационарной теплопроводности для многослойного нагревателя с учётом тепла, идущего на парообразование. Проведено численное исследование взрывного кипения воды на гладкой и наноструктури-рованной поверхности. На рис. 4 показано сравнение расчёта относительной доли поверхности нагревателя, покрытой паровыми пузырьками, с экспериментальными данными для воды при эффективной плотности теплового потока 600 МВт/м2. Численные расчеты показали, что для наноструктурной поверхности температура начала взрывного кипения зависит от размера нанокаверн, но характеристики пузырькового распада мало изменяются по сравнению с гладкой поверхностью. Это показывает возможность управления взрывным кипением микрообъемов жидкости при изменении свойств поверхности нагревателя.
3. Тепловые процессы в активных двухфазных микроохладителях
Особенностью активных двухфазных микрожидкостных систем для охлаждения теплонапряженных элементов микроэлектроники и лазерных зеркал являются большие температурные напоры, вызывающие кипение жидкости в условиях вынужденной конвекции. Механизмы теплообмена при кипении в микроканалах рассмотрены в [7, 8]. Несмотря на значительное число работ, выполненных в этой области, данные экспериментальных исследований достаточно противоречивы. В ряде работ получено, что коэффициенты теплоотдачи зависят, в основном, от теплового потока и давления и слабо зависят от расхода и массового паросодержания. В других работах отмечено, что вклад пузырькового кипения в теплоотдачу может быть не является определяющим и коэффициенты теплоотдачи растут с ростом скорости и паросодержания. Опубликованные методы расчета теплообмена основаны, либо на модификации моделей для кипения в обычных трубах, или специально разработанных уравнениях [9]. Тем не менее, в [9] было отмечено, что применение существующих методов расчета для различных режимов теплообмена при кипении в микроканалах не может считаться успешным.
Основываясь на обработке полученных ранее экспериментальных данных для широкого круга хладонов, развит метод расчета теплообмена при кипении движущейся жидкости в микроканальных системах охлаждения и микро парогенераторах, учитывающий вклад пузырькового кипения, двухфазной вынужденной конвекции и испарения сверхтонкой пленки жидкости. Предложено
рассчитывать коэффициент теплоотдачи как суперпозицию коэффициентов теплоотдачи при пузырьковом кипении с учетом подавления кипения при толщине пленки жидкости, сравнимой с диаметром критического зародыша (фактор \|/<яф), двухфазной конвекции и испарения тонкой пленки жидкости в виде:
микроканальная пластина
термопары
охлаадаемый блок
припои
25
20
15
£ 10
-2-
Л".
О Experiment Calculation
--Kandl ikar (2010)
-----Tome et al(2004)
02
04
06
08
Рис. 5. Активный двухфазный микроохладитель на основе микроканалов
Рис. 6. Расчет коэффициента теплоотдачи в активном микроохладителе при
л
кипении R-21 при G=50 kg/m s, точки - данные [15].
h2 =(hconF )2 + (hb0ll%uvS) + (hmE )2, (1)
где ^sup = tanh2 (2.5-10 "3 ö2Up), ^ =(yvJdtm )°У ^ Bo°x4Weall _ Pr^3 j , Box - число
кипения, определенное по скорости жидкости для паросодержания Х, yvls = 5vnqj\ 1к/Pi,q - толщина вязкого подслоя для жидкой пленки, т - трение на стенке, dtan -диаметр активного зародыша, E = (1 + pgs (1 - x)/pUqxУ1 доля поверхности канала, занятая пленкой для течения с удлиненными пузырями и E = 1 для кольцевого течения, F = [1 + xPr^/^ -1)]035 и S = (1 + 0.55F01 ЯеО^6)-1 .
На рис. 6 приведено сравнение результатов расчета коэффициента теплоотдачи по уравнению (1) и двум известным моделям с экспериментальными данными [10] для кипения хладона R-134a в микроканальном теплообменнике. Как видно, предложенный подход достаточно эффективен для обоснования активных двухфазных микрожидкостных систем охлаждения.
4. Микроканальные реакторы водородной энергетики
Новым применением микрожидкостных систем являются компактные хи-
мические реакторы. Здесь рассматриваются как газожидкостные реакторы с прецизионными устройствами ввода реагирующих компонент, так и высоко-
температурные реакторы с тонкопленочным катализатором, в том числе для получения водорода и его комплексного использования в топливных элементах. В химических реакторах на основе микроканалов реализуется экстремально высокое соотношение поверхность/объем (до 105 м2/м3) и низкое внешнее диффузионное сопротивление, что предопределяет их уникальные свойства для проведения химических превращений. По сравнению с традиционными реакторами, микроканальные реакторы имеют существенно меньшие эффективные длины переноса, что в значительной степени устраняет диффузионные ограничения, ускоряет скорости реакций и позволяет интегрировать потоки тепла и реагирующих компонент. Опубликованные результаты показывают, что микро-каналбные реакторы позволяют проводить паровую конверсию метана в синтез газ, обогащенный водородом, при времени пребывания 10 мс [11]. Механизм и кинетика химических превращений метана при избытке водяного пара обсужден в [11, 12], но существует очень мало расчетных работ, направленных на рассмотрение вопросов тепло- и массоопереноса при химических превращениях в микроканальных реакторах.
Рассмотрим закономерности многостадийных реакций в микроканалах с тонкослойным наноразмерным катализатором при конверсии метана в водород, когда внешние и внутренние диффузионные ограничения в значительной степени подавлены и реакции проходят в кинетическом режиме. На основе синтеза многоядерных координационных соединений с последующим терморазложением до высокодисперсных наноразмерных оксидов и механохимических методов созданы многокомпонентные наноструктуры на основе ЯЪ, Pd, La, Ba с высокой однородностью фазового состава, конвертирующие углеводороды в водородсо-держащий газ. Наночастицы, с размером порядка 1 нм, характеризуются повышенной поверхностной энергией, координационной ненасыщенностью и большой абсорбционной емкостью, что обусловлено соизмеримостью размера частиц с радиусом действия межатомных сил. Они понижают энергию активации реакций и управляют селективностью, увеличивают содержание водорода в продуктах конверсии. Многокомпонентные наноструктуры применены для получения обогащенного водородом синтез-газа при паровой конверсии и тепла при каталитическом горении метана в микроканалах, они показали высокую эффективность и временную стабильность.
Разработаны методы численного моделирования химических и тепловых процессов в микроканалах с каталитически активной наноструктурой при конверсии углеводородов в присутствии паров воды в разных соотношениях. Метод основан на решении уравнений Навье-Стокса для сжимаемого газа, которые записаны в переменных завихренность-функция тока [13]. На рис. 4 показана полученная в расчетах зависимость концентраций продуктов паровой конверсии метана от температуры катализатора в кольцевом микроканале с зазором 1000 мкм и экспериментальные данные [12]. В условиях контролируемых тепловых и диффузионных полей, композитные катализаторы показали высокую эффективность получения водорода.
микрореактор
исходная смесь
продукты реакции
канал горения
подвод тепла
Рис. 7. Схема микроканального топливного процессора для получения синтез-газа
Teat, С
Рис. 8. Расчет паровой конверсии метана: линия - Б1=160; Е3=80 кДж/моль; пунктир - Е!=Ез= 130 кДж/моль
5. Заключение
Представленные результаты показывают высокую эффективность применения микрожидкостных систем в различных областях микротехники. Для реализации их преимуществ, принципиально важными являются разработанные методы расчета физико-химических превращений в микросистемах. Обоснована слоистая структура нагревателя, изготовленного по технологии МЭМС, которая обеспечивает возможность многократного получения экстремально высоких скоростей роста температуры без разрушения нагревателя для МЭМС, основанных на управляемом распаде микрообъемов жидкости. С использованием лазерных методов и математического моделирования установлены закономерности взрывного кипения микрообъемов воды при высокоэнергетическом воздействии тепловыми импульсами для многослойного микронагревателя с внешним субмикронным слоем карбида кремния. Приведенные результаты вскрывают основные закономерности взрывного кипения микрообъемов жидкости при импульсном нагреве, их использование позволит создать более совершенные МЭМС-актуаторы.
Предложенная модель для расчета локальных характеристик теплообмена при кипении хладонов в активных микрожидкостных двухфазных системах охлаждения определяет механизм взаимосвязи гидродинамических и тепловых процессов и условия преимущественного влияния пузырькового кипения, двухфазной вынужденной конвекции и испарения пленок жидкости. Она может использоваться для расчета систем охлаждения, как элементов микротехники.
Высокая интенсивность химических превращений в микрореакторах при конверсии углеводородов обусловлена малой эффективной длиной переноса и возможностью применения наноразмерных катализаторов, что устраняет внутренние и внешние диффузионные ограничения на скорость реакций. Для разработки и оптимизации микрореакторов могут быть использованы предложенные
методы расчета химических превращений, которые показывают преимущества применения микроканалов в аппаратах водородной энергетики.
Исследование выполнено в ИТ СО РАН за счет гранта Российского научного фонда (проект № 16-19-10519 ).
БИБЛИОГРАФИЧЕСКИЙ СПИСОК
1. Abramson A.R., Tien C.L. Recent Developments in Microscale Thermophysical Engineering // J. Microscale Thermophys. Eng. - 1999. - V. 3 (4). - P. 229-244.
2. Hue P. Le. Progress and Trends in Ink-jet Printing Technology // Journal of Imaging Science and Technology. - 1998. - V. 42 (1). - P. 49 - 62.
3. Lienhard J.H., Shamsundar N. and Biney P.O. Spinodal Lines and Equations of State-a review // Nucl. Engng. Des. - 1986. - V. 95. - P. 297- 314.
4. Zhao Z., Glod S. and Poulikakos D. Pressure and Power Generation during Explosive Vaporization on a Thin-Film Microheater // Int. J. Heat Mass Transfer. - 2000. - V. 43. - P. 281- 296.
5. Hong Y., Ashgriz N., and Andrews J. Experimental study of bubble dynamics on a micro heater induced by pulse heating // J. Heat Trans. - 2004. - V. 126 (2). - P. 259 - 271.
6. Kuznetsov V.V., Vasserman E.S. Explosive vaporization dynamics on a flat microheater // Proc. 3-rd International Symposium on Two-Phase Flow Modeling and Experimentation. - Pisa, 2004. - Paper ven 04.
7. Thome, J.R. 2006. State-of-the-Art Overview of Boiling and Two-Phase Flows in Microchannels // Heat Transfer Eng. - 2006. - V. 27 (9). - P. 4 - 19.
8. Kandlikar S.G. Similarities and Differences Between Flow Boiling in Microchannels and Pool Boiling // Heat Transfer Eng. - 2010. V. 31 (3). - P. 159-167.
9. Bertsch S.S, Groll E.A, Garimella S.V. Composite Heat Transfer Correlation for Saturated Flow Boiling in Small Channels // Int. J. Heat Mass Transfer. - 2009. - V. 52. - P. 2110-2118.
10. Kuznetsov V. V., Shamirzaev A. S. Pressure drop and flow boiling heat transfer of refrigerant R-134A in a microchannel heat sink // Proceedings of the 15th International Heat Transfer Conference (IHTC-15). - Kyoto, 2014. - IHTC15-8792.
11. Tonkovich A., Lee Y., Yang B. et al. From Seconds to Milliseconds to Microseconds Through Tailored Microchannel Reactor design of a Steam Methane Reformer // Catalysis Today. -
2007. - V. 120 (1). - P. 21 - 29.
12. Kuznetsov V.V., Vitovsky O.V., Gasenko O.A. Methane Steam Reforming in an Annular Microchannel with Rh/Al2O3 Catalyst // Journal of Engineering Thermophysics. - 2009. -V. 18 (3). - P. 187 - 196.
13. Kuznetsov V.V., Kozlov S.P. Modeling of Methane Steam Reforming in a Microchannel with a Heat Flow Distributed in Length // Journal of Engineering Thermophysics. -
2008. - V. 17 (1). - P. 53 - 59.
© В. В. Кузнецов, 2016
