ДИНАМИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА ВОЗМУЩЕННОЙ ЛИНИИ РОСТА ДЕНДРИТА ПРИ КРИСТАЛЛИЗАЦИИ ИЗ ПЕРЕОХЛАЖДЕННОГО ЧИСТОГО РАСПЛАВА Текст научной статьи по специальности «Физика»

МАШИНОСТРОЕНИЕ И МАШИН О ВЕДЕНИЕ

УДК 548.232.4

ДИНАМИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА ВОЗМУЩЕННОЙ ЛИНИИ РОСТА ДЕНДРИТА ПРИ КРИСТАЛЛИЗАЦИИ ИЗ ПЕРЕОХЛАЖДЕННОГО ЧИСТОГО РАСПЛАВА

О. Н. ШАБЛОВСКИЙ, Д. Г. КРОЛЬ

Учреждение образования «Гомельский государственный технический университет имени П. О. Сухого», Республика Беларусь

Изучено уравнение роста кристалла, содержащее информацию об отклонении температуры фазовой границы от ее равновесного значения и учитывающее неоднородность переохлаждения вдоль линии роста. Получены соотношения устойчивости начального состояния вершины дендрита, характеризующие взаимосвязь между режимом эволюции во времени линии роста и морфологическими свойствами возмущенной вершины. Вычислены скорости волн возмущения. Представлена структура изолиний параметров начального состояния носика дендрита. На вершине дендрита рассмотрены апериодический и периодический по времени режимы возмущения скорости и кривизны линии роста. Обнаружено, что при росте частоты колебаний по времени происходит последовательная смена режимов возмущения по отношению к поперечной координате: «периодический процесс затухания» - «гармонические колебания» - «неустойчивость по резонансному типу». Даны оценки скорости волн, бегущих вдоль линии роста и возбуждающих боковую ветвь дендрита. Представлены результаты численных расчетов для чистых расплавов никеля и меди.

Ключевые слова: кристаллизация, рост дендрита, граница «твердое тело-жидкость», морфологический переход.

DYNAMIC PROPERTIES OF PERTURBED DENDRITE GROWTH LINE DURING CRYSTALLIZATION FROM SUPERCOOLED PURE MELT

О. N. SHABLOVSKY, D. G. KROL

Educational Institution "Sukhoi State Technical University of Gomel", the Republic of Belarus

The article considers the сгуstal growth equation containing information on deviation of phase boundary temperature from its equilibrium value and taking into account non-uniformity of supercooling along growth line.The ratios of stability of the initial state of the dendrite vertex are obtained, characterizing the relationship between the mode of evolution in time of the growth line and morphological properties of the perturbed vertex. Perturbation wave velocities are calculated. The article presents the structure of isolines of parameters of initial state of dendrite spout. Aperiodic and time-periodic modes of speed disturbance and curvature of the growth line are considered at the top of the dendrite. It was found that when the oscillation frequency increases over time, the disturbance modes in relation to the transverse coordinate are changed sequentially: "periodic attenuation process" - "harmonic oscillations" - "resonance-type instability". Estimates of speed of waves running along growth line and exciting side branch of dendrite are given. The results of numerical calculations presented for pure melts of nickel and copper.

Keywords: crystallization, dendrite growth, solid-liquid boundary, morphological transition.

Введение

Проблема роста кристалла из переохлажденного расплава чистого вещества имеет следующий важный аспект: морфологические свойства фронта кристаллизации и возникновение боковых ветвей дендрита. Современное состояние теоретических и экспериментальных исследований дендритообразования представлено в статьях [1]-[6].

Рост поверхности свободного дендрита характеризуется высокой степенью нестационарности. По мере увеличения переохлаждения однокомпонентного расплава усиливается роль локально-неравновесного теплопереноса, поэтому при формулировке исходной задачи применяется релаксационная модель Максвелла, а математической моделью фазовой границы кристаллизации служит поверхность сильного разрыва, на которой выполнены условия динамической совместности. Предвестниками неустойчивости макроскопических форм поверхности роста служат изломы, изгибы, складки, генерирующие возмущение кривизны исходной поверхности.

Цель данной работы: проанализировать устойчивость/неустойчивость возмущенного состояния дендрита и определить взаимосвязи между пространственно-временными параметрами его вершины.

Уравнение роста дендрита

Рассмотрим двухмерный плоский случай. Фазовую границу кристаллизации (ФГК) моделируем плоской линией сильного разрыва х - F (у, t)= 0. Средняя кривизна этой

границы равна K = (д 2f / ду2)/G3, G = (l + (f / ду )2 )1/: . Здесь координата х направлена вдоль оси симметрии в сторону твердой фазы; у - поперечная декартова координата. Для дальнейших рассуждений важное значение имеет угол 9, который образует нормаль n границы с осью х: cos 9 = 1/ G. Фазовая граница кристаллизации перемещается со скоростью N справа налево (N = Nn, N < 0), и на ее вершине dF / ду = 0, cos 9 = 1. По мере удаления от вершины cos 9 монотонно убывает: cos 9 ^ 0, 9 ^ к /2. Угол заострения линии роста равен 91 = (л /2)-9 (рис. 1).

который является следствием интегрального закона сохранения энергии. Здесь звездочкой отмечены параметры расплава перед ФГК; индекс j указывает, что значение функции определено на правой стороне сильного разрыва, в твердой фазе; c - объемная теплоемкость; qj - нормальная к границе составляющая вектора теплового

потока; расплав находится в однородном отрелаксировавшем состоянии: q„ = 0, T„ = const. Теплофизические свойства расплава и кристалла берем постоянными. Это допущение оправдано тем, что относится к уже сформировавшемуся сильному разрыву.

Рис. 1. Угол 91 заострения линии роста

На ФГК имеем следующие три условия: I. Баланс энергии:

II. Известная кинетическая связь |N| = |(Te -Tj), Te = TC[1 -(UK/L)], определяющая нормальный механизм роста из расплава. Здесь Te - температура равновесия между твердой и жидкой фазами.

III. Отклонение температуры кристалла Tj от равновесного значения Tc постулируем в следующей форме [7], [8]: (Tc -Tj)=(cos9)5B, 5> 0, где B = const либо B = B((), t > 0. Параметр 5 характеризует неоднородность переохлаждения на ФГК. Для аналитических расчетов наиболее удобны целые нечетные значения 5. Данная связь означает, что проявления неравновесных свойств температуры Tj в основном

локализованы в окрестности вершины 9 = 0. Величина B = Tc - T} (9 = 0) - это переохлаждение на вершине дендрита. Чем больше 5, тем отчетливее проявляется переход температуры Tj к равновесному значению Tc.

Изучим вариант 5 = 3 для плоской фазовой границы. Уравнение роста N = (dF / dt)/ G = -|(Te - Tj) с учетом записанных выше соотношений принимает вид [8]:

д2 F / ду2 = aB + ф( / dt)) + (dF / ду)2 ], a = L /(UTc), ф = а /1. (1)

Числовые расчеты выполнены для никеля и меди. Входные параметры:

- никель, Ni: AT = 166 К, |N| = 5,3 м/с, Тс = 1728 К, L = 2,14 • 109 Дж/м3,

с = 5,62-106 Дж/(м3 • К), ^ = 69 Вт/(м• К), U = 1,81 Дж/м2, | = 9,53 м/(К • с);

- медь, Cu: AT = 180 К, |N| = 11,0 м/с, Тс = 1357 К, L = 1,77-109 Дж/м3, с = 4,17 •Ю6 Дж/(м3 • К), ^ = 317 Вт/(м• К), U = 1,35 Дж/м2, | = 10,056 м/(К • с).

Масштабы величин: yb = 10-6 м, tb = 10-7 с. Расчеты проведены в безразмерн^1х переменных.

Возмущенное состояние вершины дендрита

Построим на основе (1) плоский стационарный контур, скорость перемещения которого не зависит от времени:

F(у, t) = 4t + A2 (у), A1 = const < 0, (2)

A (у) = -W -у. ^ = ехр(2оЬу), ddAM . A (у )= M,

a2 v 2 J a ду a(E +1)

a = (-фА1 )1/2 >0, b = (aB + фА1 )1/2 >0, -|B< A1 <0.

Это решение удовлетворяет условиям на оси симметрии у = 0: A2 = 0, dA2/ ду = 0.

Выполнив линеаризацию

F (у, t ) = A1t + A2 (у) + f (у, t),

где f (у, t) - малое возмущение стационарного контура, получаем на основе (1), (2) уравнение

df = ф(1 + A2 )f + 2 A^A f

ду dt ду

Решение строим в виде

f (y, t)=[[(y)sin kt + D2(y)coskt]exp(rt), t > 0; r < 0, k > 0, y > 0; (3)

1 d2 B2

Ф dy2

1 d2 D2 Ф dy2

(l + A2 )((2r - D2k )+ 2 Д A^;

(l + A2 )((2k + D2r ) + 2 AA

dy

D

dy

(4)

(5)

Обсудим поведение решения системы (4), (5) в окрестности вершины у = 0, где Е (у) мало отличается от единицы, и тогда Л(у ) = 0:

d2B d2D

2 = гфВ2 - kфD2, -2 = kфB2 + ^D2.

dy 2 dy 2 Отсюда выводим одно дифференциальное уравнение 4-го порядка:

d4 B.

dy

2 2фг*В + ф2 (2 + r2) = 0. dy

Действуя стандартным образом, решение берем в виде B2 y = exp(yZ) и получаем характеристическое уравнение

Z4 - 2ф^2 +ф2 (k2 + r2 )= 0,

которое определяет корни Z = Z1 + iZ2. Результатом вычислений является следующее общее решение:

B2 (y) = (Ci cos Z2 y + C3 sin Z2 y )exp(yn)+(C2 cos Z2 y + C4 sin Z2 y )exp(- yn); (6)

Z1 = ±n, n =

ф

NV2

r ^л/k2 + r2

1/2

/ \V2

Z =

2

ф

v 2;

k

r + Vk2 + r2

72'

r * 0, k > 0;

D2=ГВ2 --1 dB k kф dy2

(7)

Здесь С1, С2, С3, С4 - произвольные постоянные. С учетом начальных условий

у = 0, в2 = в0, А = И2/Ау) = (а^/dy) = записываем линейные алгебраические уравнения, определяющие эти константы:

С1 + С2 = В0,

С (( - 72)+ С2 (2 - 72)+ 2«^ - 2щ12С4 = ^ " ^Ф,

2

С1П1 C2n2 + C3Z2 + С4Z2 — B2 ,

Cini(ni2 " 3Z22 )" С2П2 (П12 " 3Z22 )+ C3Z2 ( " Z 2 )+ C4Z 2 ( - Z22 )— j^2 - D

Определитель этой системы ненулевой:

А — 16«2 Z 22 (и2 + Z22).

Из (6) ясно, что в окрестности вершины решение устойчивое по координате у, если С1 = 0, С3 = 0. В результате расчетов имеем:

С = Сз = ^ ;

1 А 3 А

Al — B2 2« (и2 + Z22)+ B2 (-фг + 3«2 - Z22)+^Лф ; (8)

2

А3 _ Т>0\12х 72\ 4 , v4| n0/„J™2 , v2\, Ы _ „U П^

Z B[ + Z2)-«4 + Z24]-](«2 + Z22)+ B2[и^ф-(и2 -3Z2)]-^ф. (9)

4n2Z2

Два соотношения устойчивости А2 — 0, А 3 — 0 связывают между собой четыре константы B0, D2 (параметры формы носика дендрита) и D (параметры, определяющие угол заострения линии роста). Следовательно, любые две из этих констант, входящих в устойчивое решение (6), могут быть выбраны произвольно.

Условия А2 — 0, А 3 — 0 демонстрируют хорошо выраженную взаимосвязь между

режимом эволюции во времени линии роста (параметры r и k ) и пространственными (морфологическими) свойствами возмущенной вершины дендрита (параметры B20, D20, B2, D>2). Из совместного рассмотрения формул (3) и (6) ясно, что элементами структуры возмущения f (y, t) являются комплексы вида:

exp(rt ± y« ), cos Z2y sin kt, sin Z2y cos kt; r Ф 0, k > 0.

Это значит, что возмущение f (y, t) содержит в качестве аргументов две волновые координаты:

rt ±yn2, kt ±yZ2. Скорости распространения этих волн

n —r —_Д1_^, n ———t Wk2 +r 2

(r+4k2

(ф/2))2 (r + Vk47)T ^ Z2~ (ф/2) удовлетворяют связи N22 N22 — 4r2 / ф2.

1/2

Начальное состояние вершины дендрита

Рассмотрим следующие параметры начального состояния возмущенного носика дендрита:

- возмущение угла заострения 591 =

I ^ у

=ш

г=0 У=0

2'

- этот термин мы применяем для краткости: строго говоря, здесь вычисляется возмущение

- возмущение кривизны 5К =

к^У2 у

г=0 У=0

ф(( + гШ20);

- возмущение угловой скорости касательной к линии роста 5ш =

= +

- возмущение углового ускорения касательной к линии роста 5в =

дудг дудг2

у=0

у=0

= 2кг£^ + (г2 - к2 )©2.

На рис. 2 и 3 для никеля на плоскости (г, к) построены изолинии перечисленных четырех возмущений.

59,

108-

б-Л-2-

.35 -0.35 -0.35

|.3 -0.3 -0.3

-0-.-2-5-

-ОтЗ-

■а-

-ОгЬ

-1 -0,5 10

^5

-

0,5

5К

0.1

0 01

1

о-Р

-1 -0,5

5®

0 0,5 1 ^З5

5в

-1 -0,5 0 0,5

1

-1 -0,5 0 0,5

Рис. 2. Никель. Изолинии - на плоскости (г, к) - параметров начального состояния носика дендрита. Входные параметры: а = 6,842-105(К• м)-1, ф = 7,18•104с/(м2), Ш20 = 0,1, В20 = 0,1

0

50,

5ю

-1 -0,5 0 0,5

10п

8

5К

» 7 1

1 S

1 * |

5 Q * О ^

5s

-1 -0,5 0 0,5 1

-1 -0,5 0 0,5

1

-1 -0,5 0 0,5

Рис. 3. Никель. Изолинии - на плоскости (г, к) - параметров начального состояния носика дендрита. Входные параметры: а = 6,842-105(К• м)-1, ф = 7,18-104с/(м2), П20 =-0,1, В20 = 0,1

Расчеты выполнены при переохлаждении расплава AT = 166 К при различающихся друг от друга начальных состояниях носика (параметр D°). Знак номера изолинии указывает направление эволюции возмущения. Структуры изолиний 5ш = const и 5s = const весьма чувствительно реагируют на изменение знака пара-

тл0

метра D2 .

Колебания вершины дендрита

На основе соотношений (3)-(5) будем рассматривать апериодический и периодический по времени режимы возмущения вершины дендрита, когда испытывают возмущение кривизна и скорость роста. Апериодическое возмущение имеет вид:

к = 0, f (у, t) = D2 (у ))exp(rt),

d2 D2 ду2

= ф

(1 + A2 )2r + 2 A1A

D

ду

у

= 0, D2 (0) = D20; dDj ду = 0

Если П > 0, то носик дендрита вытянут вперед (в направлении роста), если < 0, то в начальном состоянии (( = 0) носик втянут внутрь. Периодическое (к > 0) возмущение (3) определяется решением системы обыкновенных дифференциальных уравнений (4), (5) с начальными условиями у = 0, П2 = П®, В2 = В°, йЮ2/ду = 0, дВ2/ ду = 0.

1

в) г = -0,2; к = 0,34; Д° = -0,5; В20 = 0,5

Рис. 4. Никель. Затухающий периодический (а), гармонический (б) и неустойчивый по резонансному типу (в) режимы возмущения линии роста

Сопоставление рис. 4, а, б, в говорит о том, что при фиксированных значениях параметра затухания г частота к колебаний по времени принципиальным образом влияет на характер поведения возмущения /(у, г) по отношению к координате у. А именно: наблюдается последовательная смена режимов «периодический процесс затухания» - «гармонические колебания» - «резонансная неустойчивость». На рис. 5 дан пример апериодической устойчивости по времени, существующей на фоне затухающих периодических возмущений по координате.

r = -10, D = 0,9

r = -1, Do = 1

f (y, t)

0,5 0

—0,5

f (y,t)

1

¿/Vy- 0,5

>5/ 0

■0

0,4 t 0,6

0,8

Рис. 5. Медь. Возмущенное состояние вершины дендрита -апериодическая устойчивость по времени

Формирование боковой ветви

Перейдем к анализу системы уравнений (4), (5) при больших y>>1, когда (E - 1)/(E +1) = 1, т. е. A = (b / a) = const. В этом случае имеем:

d2 B2

dy2

= «1 ((2r - D2k)- 2Ф]

dB2 d2D2

= a1 (B2k + D2r ) - 2ф1

D

dy

(10)

Ау Ау2 а1 =аВ/(- А1 )> 0, ф1 =-фА1Ь /а > 0.

Апериодический по времени режим [к = 0, см. (3)] приводит при г < 0 к обычному уравнению затухающих колебаний: затухание по координате у происходит в периодическом режиме, если ф^ + а1г < 0; процесс затухания апериодический, если Ф2 + а/ > 0. Таким образом, эти два неравенства дают оценки параметра затухания г, для которого устойчивость по времени [г < 0; ехр(гг) ^ 0, г ^ го] соотносится с устойчивостью по координате у. Ситуация меняется при г > 0: теперь неустойчивость по времени [ехр(гг) ^ го, г ^ го] соотносится с неустойчивостью по координате. Функция В2 (у) определяется из дифференциального уравнения четвертого порядка [см. (10)]:

d4 B.

2 + 4ф1 ^ + (4ф° - 2a1r)) - 4«1ф1г 'B + af ((2 + r2 )2 = 0.

Лdy л.

dB2 dy

Ау4 Ау3

Частное решение ищем в виде В2 (у ) = exp(yZ), и получаем характеристическое уравнение 74 + 4фх23 + (4ф2 - 2а/)12 - 4а1ф1г7 + а? (к2 + г2 ) = 0. Корень этого уравнения запишем в виде 7 = 2Х +122, а затем выделим действительную и мнимую части. В результате находим:

7( -722)+ф(2 -722)+ 2ф27, а1 (ф1 + 71)

r =

g2 = Z1 Z2 , ^ = 2Z1Z2,

k2 + r2 =

[a^1Z1r + 2a1Z2r - 4Ф°g - - g4 1

a,

g = Z^2 -3Z2), Из = Z2(3Z12 - Z22), g4 = g2 -h2, h = lg2h2.

Возмущение / (у, I) содержит в качестве аргументов волновые координаты yZ1 + г^, у22 ± кЛ Скорость N =- г/2г > 0 вычисляется при г < 0, 2Х > 0, а для скорости Ы2 = к/22 следует принять к > 0, Z2 > 0. Таким образом, Z1 - параметр затухания по координате у, 22 - частота колебаний по у. Условие г < 0 дает неравенство 2^ + 2ф121 < 22. Именно в этом случае существуют бегущие волны со скоростями перемещения N и Ы2, и на фоне затухающих по времени колебаний линии роста [г < 0, ехр(г^) ^ 0, ^ ^ го] эти волны возбуждают боковую ветвь дендрита: > 0, ехр(у2х )^го, у ^-го. На рис. 6 показаны зависимости скоростей N и Ы2 от параметров г, к, характеризующих поведение возмущения по времени

N = Ых(г, к) Ы2 = Ы2(г, к)

Рис. 6. Никель. Свойства скоростей волн возбуждения боковой ветви линии роста. П20 = 0,1; В20 = 0,1

Пусть г = 0, т. е. линия роста гармонически колеблется по I с частотой к; тогда параметры 2Х и 22 связаны соотношением 2^ = 2^ + 2ф121, а формула (11) записывается так: а^к2 = 4( + 2ф1 ) (ф2 + 22)> 0. Это решение неустойчиво по отношению к координате у и характеризует состояние, предшествующее появлению боковой ветви дендрита.

Заключение

Изучено уравнение роста кристалла, содержащее информацию об отклонении температуры фазовой границы от ее равновесного значения и учитывающее неоднородность переохлаждения вдоль линии роста. Получены соотношения устойчивости начального состояния вершины дендрита, характеризующие взаимосвязь между режимом эволюции во времени линии роста и морфологическими свойствами возмущенной вершины. Вычислены скорости волн возмущения. Представлена структура изолиний параметров начального состояния носика дендрита. На вершине дендрита рассмотрены апериодический и периодический по времени режимы возмущения скорости и кривизны ФГК. Обнаружено, что при росте частоты колебаний по времени происходит последовательная смена режимов возмущения по отношению к поперечной координате: «периодический процесс затухания» - «гармонические колебания» - «неустойчивость по резонансному типу». Даны оценки скорости волн, бегущих вдоль линии роста и возбуждающих боковую ветвь дендрита. Представлены результаты численных расчетов для чистых расплавов никеля и меди.

Литература

1. Brener, E. A. Pattern selection in two-dimensional dendritic growth / E. A. Brener, V. I. Mel'nikov // Advances in Physics. - 1991. - Vol. 40, № 1. - P. 53-97.

2. Veenendaal, E. Simulation of crystal shape evolution in two dimensions / Е. Veenendaal, A. J. Nijdam, J. Suchtelen // Journal of Crystal Growth. - 2002. - Vol. 235. -P. 603-618.

3. Mullis, A.M. Deterministic side-branching during thermal dendritic growth / A. M. Mullis // IOP Conf. Series: Materials Science and Engineering. - 2015. - Vol. 84. -№ 012071. - P. 1-9.

4. Glicksman, M. E. Capillary-mediated interface perturbations: Deterministic pattern formation / M. E. Glicksman // Journal of Crystal Growth. - 2016. - Vol. 450. - P. 119-139.

5. Шабловский, О. Н. Форма поверхности роста и предвестники ветвления дендрита в переохлажденном расплаве / О. Н. Шабловский, Д. Г. Кроль // Успехи приклад. физики. - 2018. - № 4. - С. 316-324.

6. Strickland, J. On Directional Dendritic Growth and Primary Spacing - A Review / J. Strickland, B. Nenchev // Crystals. - 2020. - № 10 (7). - P. 627.

7. Шабловский, О.Н. Морфологические свойства линии роста двумерного дендрита в переохлажденном расплаве / О. Н. Шабловский // Приклад. физика. - 2012. -№ 4. - С. 40-46.

8. Шабловский, О. Н. Производство энтропии на фазовой границе кристаллизации / О. Н. Шабловский // Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования. - 2010. - № 12. - С. 81-87.

Получено 01.02.2022 г.