CC BY
10
ВЕСТН. МОСК. УН-ТА. СЕР. 2. ХИМИЯ. 2001. Т. 42. № 2
135
УДК 778.344:621.039.743
АВТОРАДИОГРАФИЧЕСКАЯ МЕТОДИКА ОПРЕДЕЛЕНИЯ РАДИОАКТИВНОСТИ ГРУНТА ИЗ ПУНКТА ЗАХОРОНЕНИЯ РАДИОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ
В. И. Коробков, И. В. Голубцов, Т. И. Шурупова, М. И. Ожован*, Н. В. Ожован*
(кафедра радиохимии)
В данной работе предложена аналитическая авторадиографическая методика для определения величины радиоактивности образцов почв и получения информации о наличии транспортных путей радионуклидов в грунте. Методику разрабатывали на основе анализа кернов почв, взятых на территории пункта захоронения радиоактивных отходов.
Производство и использование радионуклидов поставило задачу долговременного и безопасного хранения радиоактивных отходов (РАО). С этой целью РАО включают в химически инертные по отношению к окружающей среде матрицы (цемент, битум, стекло, керамика и др.), которым придают форму блоков. Как правило, блоки помещают в специальные изолированные хранилища. Таким образом, при захоронении РАО или долгосрочном их хранении создается несколько барьеров, препятствующих распространению радионуклидов [1-3].
Естественным барьером на пути возможной миграции радионуклидов в окружающую среду является обычно грунт, окружающий заэкранированный блок с РАО.
Одним из средств слежения за миграцией радионуклидов из места захоронения в грунт служат контрольные скважины, которые в определенном порядке располагают вокруг хранилища. Из скважин периодически отбирают пробы воды или грунта, радиоактивность которых позволяет судить о содержании в них радионуклидов. Этим методом можно определить, какие радионуклиды и в каком количестве присутствуют в данной пробе, но он не позволяет установить, в какой форме и как радионуклиды попадают в данную скважину.
Предложенная в данной работе методика не требует использования дорогостоящей аппаратуры и дает возможность не только оценить удельную радиоактивность проб грунтов, но и установить распределение радионуклидов в объеме пробы. Методика успешно опробована при анализе кернов грунта с полигона МосНПО «Радон» (г. Сер-гиев-Посад).
Методика исследования
Авторадиографическая методика анализа кернов [4] содержала следующие этапы:
1) подготовка образцов к авторадиографированию;
2) расчет продолжительности экспонирования выбранного фотографического детектора;
3) фотографическая обработка и получение авторадиограмм;
4) анализ полученных авторадиограмм.
Объектом изучения служил грунт вокруг трех скважин одного пункта захоронения.
Для каждой скважины в двух взаимно перпендикулярных направлениях на расстоянии 70 и 120 см от ее центра отбирали пробы грунта (керны). Схема отбора показана на рисунке, а. В каждой точке керн отбирали с глу-бины 30 и 140 см (рисунок, б) Диаметр кернов варьировался от 45-46 до 63-64 мм, а высота - от 6-8 до 12-14 см. Таким образом, для одной скважины было получено 16 кернов. Каждый керн анализировали со стороны как нижнего, так и верхнего торца. Влажный керн перед
а
Схема отбора проб грунта (кернов). Точки указывают местоположение отбора
^Московское государственное предприятие МосНПО «Радон».
1Зб
ВЕСТН. МОСК. УН-ТА. СЕР. 2. ХИМИЯ. 2001. Т. 42. № 2
Результаты спектрометрического анализа грунта
Радионуклид Радиоактивность, Бк/кг Погрешность определения, %
K-40 801,6 9,11
Cs-137 62,28 5,74
Радионуклиды Суммарная от 4 до 57
уранового и радиоактивность 218
ториевого рядов
авторадиографированием высушивали при комнатной температуре и легком движении потока воздуха.
В качестве детектора ионизирующего излучения применяли радиографическую пленку типа Retina XBM с чувствительностью 1300 р-1 (без усиливающих экранов) [5].
Продолжительность экспонирования детектора оценивали исходя из следующего обоснованного предположения: исследуемый грунт может содержать некоторое количество загрязняющего его радионуклида 137Сб, при этом удельная радиоактивность грунта превышает среднюю величину загрязненности Земли этим радионуклидом, составляющую 2-3 10-10 Кюри/кг. Расчет показывает, что при предполагаемой удельной радиоактивности грунта и величине чувствительности детектора фотографическое изображение должно сформироваться за время экспонирования порядка 3-6 сут.
Практически для всех 48 кернов продолжительность экспонирования составляла около 3 сут.
Фотографическую обработку экспонированных пленок Retina XBM проводили в стандартных условиях при неак-тиничном освещении, которое обеспечивал желто-зеленый светофильтр (проявитель «Рентген-2», 6 мин при 20о, фиксаж - БКФ 3). Одновременно проводили спектрометрический анализ того же грунта.
Результаты и обсуждение
По величине оптической плотности полученных авторадиограмм можно заключить, что лишь 10 из 48 кернов имеют удельную радиоактивность, равную 23 10-8 Кюри/кг, остальные керны обладают меньшей удельной радиоактивностью. Кроме того, авторадиограммы показывают, что содержащиеся в кернах радионуклиды находятся либо в виде точечных скоплений, либо сосредоточены локально в малых объемах керна. Площадь фотографического изображения скопления не превышает нескольких квадратных миллиметров. Такие скопления встречаются в грунте на расстоянии как 70, так и 120 см от центра скважины. Однако лишь в трех случаях было зарегистрировано наличие радиоактивности в кернах, отобранных с глубины 140 см.
Таким образом, на основании авторадиографического анализа установлено:
Грунт вокруг всех трех скважин имеет удельную радиоактивность не выше 2-3 10-8 Кюри/кг.
Радионуклиды, загрязняющие грунт, распределены не по объему керна, а локализуются в виде точечных или близких к ним по геометрии скоплениях, находящихся
главным образом в поверхостном слое грунта, окружающего хранилища с РАО.
Грунт как природный объект характеризуется естественной радиоактивностью, обусловленной присутствием с продуктами распада урана и тория, а также радионук-
40-т/- т->
лида К. В суммарную радиоактивность грунта вносят вклад также и радионуклиды антропогенного происхождения. Величину такого вклада определяли с помощью гамма-спектрометрического анализа. Измерения проводили на спектрометре с полупроводниковым детектором высокого разрешения. Результаты измерений представлены в таблице. Поскольку степень равновесия в ряду урана и тория, присутствующих в грунте, неизвестна, в таблице приведена суммарная радиоактивность отдельных радио -нуклидов уранового и ториевого рядов, зарегистрированных гамма-спектрометрическим методом. Из таблицы следует, что грунт пункта захоронения имеет естественную радиоактивность и содержит основной техногенный загрязнитель - 13^s, присутствующий в захоронениях РАО. Суммарная удельная радиоактивность грунта составляет 1082 Бк/кг или 2,910-8 Кюри/кг, что хорошо совпадает с величиной удельной радиоактивности грунта, определенной на основании авторадиографического анализа (2-3 10 s Кюри/кг/кг), в то время как загрязненность по Сs составляет б2 Бк/кг или 0,1б10-8 Кюри/кг.
Если принять среднее глобальное загрязнение Земли радионуклидом 13^s равным 50-б0 мКюри/км2 и предположить, что радионуклид находится в слое грунта толщиной примерно 10 см, а плотность грунта равна 1,5 г/см3, то средняя глобальная удельная радиоактивность грунта составит величину 0,04-10 Кюри/кг.
Гамма-спектрометрический анализ показал, что загрязненность грунта вокруг хранилища вблизи места захоронения по Cs составляет б2 Бк/кг или 0,1б10-8 Кюри/кг. Эти данные позволяют сделать следующий вывод: из исследуемого места захоронения РАО практически не происходит
137/-,
выноса радионуклида Cs в окружающую среду, а то не-
137/-,
значительное количество Cs, которое все же попадает из блоков с РАО в грунт, локализуется в поверхностном слое грунта в виде точечных скоплений.
Целесообразность использования данной методики определяется величиной удельной радиоактивности объекта исследования, значение которой не должно быть ниже (2-3)10-8 Кюри/кг, и чувствительностью примененного нами детектора.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Соболев И.А., Хомчик Л.М. Обезвреживание РАО на централь-
ных пунктах. М., 1983.
2. Соболев И.А, Хомчик Л.М., Коренков И.П., Проказова Л.М.
Охрана окружающей среды при обезвреживании РАО. М., 1989.
3. Stewart D C. Date for Radioactive Waste Management and Nuclear
Application. N.Y., 1985.
4. Флеров Г.Н., Берзина И.Г. Радиография минералов, горных
пород и руд. М., 1979.
5. Власов П.В., Рюдигер Ю. // Вестник рентгенологии и радиоло-
гии. 1994. С. б1.
Поступила в редакцию 20.05.00
